咸 龍,葛建團,2*,徐 敏,陳雪萍,王 爽,謝順濤,胡文文

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珠江三角洲對流層HCHO柱濃度遙感監(jiān)測及影響因子

咸 龍1,葛建團1,2*,徐 敏3,陳雪萍1,王 爽1,謝順濤1,胡文文4

(1.西北師范大學地理與環(huán)境科學學院,甘肅 蘭州 730070；2.嘉峪關市政府,甘肅 嘉峪關 735100；3.蘭州交通大學環(huán)境與市政工程學院,甘肅 蘭州 730070；4.合水縣環(huán)境保護局,甘肅 慶陽 745400)

基于OMI衛(wèi)星遙感反演數(shù)據(jù),對珠江三角洲地區(qū)2009年~2016年對流層甲醛柱濃度時空分布特征及其影響因素進行研究.結果表明,珠江三角洲甲醛柱濃度時間變化特征為:8年來呈波動變化趨勢,年均值為13.11×1015molec/cm2,最低值出現(xiàn)于2012年,最高值出現(xiàn)于2016年;最大降低率為5.8%,最大增長率為6.3%.每年夏季最高,冬季最低,大小依次為夏季>秋季>春季>冬季,8a來96個月甲醛月際變化幅度較大,呈單峰結構,其中每年6月最高;空間變化特征為:甲醛柱濃度值由西北往東南遞減,其中以肇慶東北大部、佛山北部和廣州西部組成高值區(qū)分布中心,以佛山中南部、廣州東南半部和江門西北半部組成三級次高級分布區(qū),以惠州、東莞、深圳、中山、珠海和江門等珠江三角洲近海岸地區(qū)為一二級低值濃度區(qū);影響因素中氣溫與氣壓等氣象因素對HCHO的生成和分布有著促進作用,植被對HCHO的產生有一定的貢獻,甲醛柱濃度的變化與汽車保有量、地區(qū)生產總值等經(jīng)濟發(fā)展要素呈現(xiàn)正相關關系,能源消耗總量與工業(yè)廢氣排放總量的增加與甲醛柱濃度增長密切相關,人為因素是甲醛柱濃度變化的主要原因.

OMI；甲醛柱濃度；時空分布；影響因素；珠江三角洲；相關分析

甲醛是具有強烈氣味的刺激性氣體,略重于空氣,是一種揮發(fā)性有機化合物,也是室內環(huán)境的主要污染物之一[1-2].甲醛(HCHO)主要分布于與人類生產生活密切聯(lián)系的對流層中,是對流層大氣中主要的揮發(fā)性有機物(VOCs)之一[3],在城市大氣光化學反應中發(fā)揮著重要作用,是大氣光化學煙霧的重要組成成分[4-6].甲醛對人體健康具有很大的危害,目前甲醛已被世界衛(wèi)生組織(WHO)認定為第一類致癌物——對人致癌物質[7-8].大氣中甲醛來源比較廣泛,甲醛在全球范圍內的最大來源為甲烷光化學氧化,但甲醛在年內濃度的變化卻是由非甲烷類有機物光化學氧化而來,夏天53%的甲醛來源于碳氫化合物的氧化,19%來源于甲烷的氧化,16%為VOCs的氧化,由有機過氧化合物和乙醛氧化來源的分別為3%和7%[9-12].除此之外,某些天然生成過程以及植物排放也會對甲醛濃度具有一定貢獻[13-15].而以甲醛為原料的化工廠,化石燃料及生物質的未完全燃燒、工業(yè)廢氣與機動車尾氣的排放以及室內裝飾裝修材料的甲醛釋放等人為因素也會對甲醛的濃度變化產生一定影響[16-17].

目前,國內對甲醛的研究主要為分析室內及公共場所等小范圍內大氣中甲醛的濃度及時空分布狀況[1],而應用遙感手段進行長時間序列、大尺度范圍下的甲醛時空分布研究較少, Zhu等[18]與Marais等[19]分別利用OMI衛(wèi)星以及相關監(jiān)測數(shù)據(jù)對大范圍內甲醛時空分布進行了分析,并判斷出生物異戊二烯以及揮發(fā)性有機物(VOCs)對HCHO的貢獻,同時也證明了溫度是控制HCHO釋放量的重要氣象要素; Bauwens等[20]利用OMI數(shù)據(jù),結合全球IMAGESV2模型、GOME-2衛(wèi)星數(shù)據(jù)、各地氣象數(shù)據(jù)等,利用不同數(shù)據(jù)方法獲得的HCHO數(shù)據(jù),對不同地區(qū)HCHO的來源及控制因素進行了判斷與分析.遙感監(jiān)測可以實現(xiàn)對大尺度范圍下對流層甲醛污染監(jiān)測的同時也更易獲得長時間序列下甲醛濃度的動態(tài)遷移過程,從而對大氣中甲醛氣體的時空分布研究提供便利條件[21-22].珠江三角洲作為我國最具有活力的經(jīng)濟區(qū)之一,NO2和O3等污染物都受到關注與報道[23-25],但對于甲醛的研究未見,本文利用OMI傳感器解譯出的甲醛柱濃度數(shù)據(jù),分析珠江三角洲對流層甲醛垂直柱濃度的時空分布特征,并對其影響因子之間的關系進行了研究.

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概述

珠江三角洲(珠江三角洲),其地理位置為(112°E~115.5°E,21.5°N~24°N)(圖1).該地區(qū)海拔位于200m以下,中心地勢較為平坦,氣候以南亞熱帶季風氣候為主[26],終年溫暖濕潤,年均溫在21~23℃之間,最冷月1月均溫13~15℃,7月均溫28℃以上,6~10月,雨熱同期,高溫高濕,年均降水量1500mm以上,土壤肥沃,河道縱橫.夏季南風,冬季北風,植被為亞熱帶常綠闊葉林.

珠江三角洲土地面積為42831.5km2,包括廣州,深圳等九個城市,是我國乃至亞太地區(qū)最具有活力的經(jīng)濟區(qū)之一,同時也是世界人口和面積最大的城市群,作為全省交通運輸最繁忙、最發(fā)達的地區(qū),現(xiàn)已形成了以廣州為中心,鐵路、公路、水路、民航等多種運輸方式相配合,銜接港澳、溝通全省和全國的較為發(fā)達的綜合交通網(wǎng)絡.

圖1 研究區(qū)域示意

1.2 數(shù)據(jù)來源及方法

1.2.1 數(shù)據(jù)來源 目前用于測量大氣甲醛柱濃度的遙感手段主要有GOME-1(分辨率為320km× 40km,發(fā)射于1996年)[27]、GOME-2(分辨率為80×40km,發(fā)射于2006年)[28]、SCIAMACHY(分辨率為60×30km,發(fā)射于2002年)[29]以及OMI(分辨率為24×13km,發(fā)射于2004年)[30],本文將這4種技術所測得的甲醛柱濃度值進行對比,最終選擇精度與分辨率最高的OMI進行數(shù)據(jù)獲取[27].本文所下載的2009~2016年珠江三角洲對流層L2-v003HCHO的逐日數(shù)據(jù),其是源自美國宇航局(NASA)從臭氧檢測儀(簡稱OMI,表1)所監(jiān)測的數(shù)據(jù),采用HDF-EOS格式進行存儲.OMI對流層HCHO柱濃度產品已開展了很多驗證評價工作,與地基Brewer MK3分光計數(shù)據(jù)產品相關系數(shù)可達0.9以上,保證了數(shù)據(jù)產品的精度與可靠性[5,31].

本文在研究過程中所用歸一化差值植被指數(shù)數(shù)據(jù)集(NDVI) 為美國宇航局(NASA)根據(jù)統(tǒng)一算法開發(fā)的MODIS 3級陸地產品,本文所用的是MOD13A3,為Terra極地軌道環(huán)境遙感衛(wèi)星全球月尺度的３級產品,其采用正弦曲線投影,空間分辨率為1000m,時間分辨率為月尺度,該數(shù)據(jù)產品圖像具有現(xiàn)勢性好、覆蓋面廣,多光譜特性和不接受任何費用等特點,加之對氣溶膠、云、水等進行了處理,提高了數(shù)據(jù)的精度,所以被廣泛應用于反映植被覆蓋度的變化;本文選取時段為2009年1月~2016年12月,研究區(qū)域為h28v6條帶.

表1 OMI主要參數(shù)

珠江三角洲的經(jīng)濟發(fā)展、能源消耗的各個指標以及汽車保有量等統(tǒng)計數(shù)據(jù)來源于廣東省統(tǒng)計年鑒,氣象數(shù)據(jù)(包括氣壓、溫度等)來源于中國氣象科學數(shù)據(jù)共享平臺.(http://data.cma.cn/).

1.2.2 研究方法 本文選取2009~2016年對流層L2-v003HCHO的逐日數(shù)據(jù)對研究區(qū)域甲醛柱濃度進行研究,運用HDFView軟件提取“Longtitude” (經(jīng)度)“Latitude”(緯度)、ColumnAmount” (對流層甲醛垂直柱濃度,單位為1015molec/cm2) “AMFCloudFraction”(云量)4個要素,并將提取邊界經(jīng)緯度范圍擴大0.3°,篩選出AMFCloudFraction<0.2的柱濃度數(shù)據(jù),篩選云量是由于云會影響云層下甲醛濃度的精度,篩選可以提高數(shù)據(jù)精度[32].然后對極大極小濃度值進行剔除后,將所得點數(shù)據(jù)進行克里金插值、并通過數(shù)據(jù)掩膜裁剪出研究區(qū)域的月、季、年濃度值,進行研究區(qū)甲醛柱濃度變化和空間分布特征分析.該數(shù)據(jù)產品單位為molec/cm2,本文為方便統(tǒng)計,將甲醛柱濃度單位定義為1015molec/cm2.

本文選取的MOD13A3數(shù)據(jù),利用MRTSwath對數(shù)據(jù)進行處理,經(jīng)過格式轉換和重投影,應用GIS軟件裁剪出珠江三角洲區(qū)域,得到投影系統(tǒng)為WGS84的NDVI序列,并對所得圖像進行空間拼接、合成跟裁剪,最終獲得歸一化差值植被指數(shù)NDVI[33-35].

本研究采用基于像元的空間分析法,分析了甲醛柱濃度與植被覆蓋度的相關性.

甲醛柱濃度植被覆蓋度的相關系數(shù)計算公式[36]如下:

2 結果與討論

2.1 珠江三角洲對流層甲醛柱濃度時間變化特征

2.1.1 甲醛柱濃度年際變化 如圖2所示,8a來珠江三角洲年均甲醛柱濃度值呈現(xiàn)波動變化,年均值由2009年的13.05×1015molec/cm2上升到2016年的13.70×1015molec/cm2,其中2011、2012與2015年均呈現(xiàn)下降趨勢,最大降速為5.8%(2012年),其他年份為上升趨勢,最大增速為6.3%(2016年).8a間甲醛濃度值2012年最低,為12.49×10×1015molec/ cm2;2016年最高,為13.70×1015molec/cm2;2010~ 2012年呈現(xiàn)明顯下降趨勢,這主要是由于:①自2010年起珠江三角洲經(jīng)濟進入減速換擋時期,根據(jù)《廣東省統(tǒng)計年鑒》2010~2012年珠江三角洲生產總值增長率分別為:11.2%、9.9%、8.1%;②根據(jù)《廣東省國民經(jīng)濟和社會發(fā)展第十二個五年規(guī)劃綱要》,為響應控制大氣污染態(tài)勢,建設綠色廣東的號召,珠江三角洲區(qū)域積極淘汰落后水泥、鋼鐵產能,關停小火電,推進節(jié)能減排工作,大力消減了能源消耗產業(yè)的甲醛排放.珠江三角洲甲醛柱濃度的年均值范圍為10.79×1015~14.62×1015molec/cm2,與單源對中國中東部年均甲醛柱濃度范圍6.5×1015~19.0× 1015molec/cm2較接近,與謝順濤等[37]對西部的蘭州市年均甲醛柱濃度范圍7.95×1015~13.32× 1015molec/cm2相比較高,且蘭州市年均最高值與珠江三角洲8a平均值相近.

圖2 2009~2016年甲醛柱濃度年際變化

2.1.2 甲醛柱濃度季節(jié)變化 圖3為2009~2016年珠江三角洲不同季節(jié)(春季:3~5月、夏季:6~8月、秋季:9~11月、冬季:12~次年2月)甲醛柱濃度值變化.珠江三角洲甲醛柱濃度表現(xiàn)為夏季始終高于其他3季,冬季最低,這可能與甲醛在高溫高濕的條件下有很強散發(fā)力有關.8a季節(jié)平均值由大到小依次為:夏季(14.69×1015molec/cm2)>秋季(13.42× 1015molec/cm2)>春季(13.31×1015molec/cm2)>冬季(10.09×1015molec/cm2).其中春秋兩季濃度差較小,在8a中交替且幅度變化較大,如2010年、2013年與2016年表現(xiàn)為春季高于秋季,其余年份均秋季高于春季.另外,2014年春夏秋3季甲醛柱濃度差距量最小,與當時三季溫度接近有關.四季中春夏季甲醛柱濃度變化趨勢相似,珠江三角洲夏季甲醛柱濃度在13.85×1015~16.06×1015molec/cm2之間變化,最低值出現(xiàn)于2012年,最高值出現(xiàn)在2016年,其中2010~ 2012年呈現(xiàn)下降趨勢,2012~2016呈現(xiàn)上升趨勢,8a來珠江三角洲夏季甲醛柱濃度增長7.5%,最大增速為2015~2016年15.3%.珠江三角洲春季甲醛柱濃度在12.09×1015~14.49×1015molec/cm2之間,最低值出現(xiàn)在2009年,最高值出現(xiàn)在2016年,8a來春季甲醛柱濃度增幅為19.9%.珠江三角洲秋季甲醛柱濃度最大值出現(xiàn)于2011年,為14.41×1015molec/cm2,最小值出現(xiàn)于2013年為12.20×1015molec/cm2,8年來秋季甲醛柱濃度降幅為19.9%;珠江三角洲冬季甲醛柱濃度呈現(xiàn)小幅上升趨勢,最大值出現(xiàn)于2015年為11.60×1015molec/cm2,最小值出現(xiàn)于2012年為× 1015molec/cm2,8a間冬季甲醛柱濃度上升1.5%.

圖3 2009~2016年甲醛柱濃度季節(jié)變化

圖4 2009~2016年甲醛月均變化

2.1.3 甲醛柱濃度月變化 圖4中年內月際變化幅度較大但具有明顯的月變化周期,呈現(xiàn)單峰結構.每年逐月甲醛柱濃度先增大后減小,即甲醛柱濃度自1月不斷上升,于每年6~8月達到峰值,8a均值為15.17×1015molec/cm2,明顯高于年平均值,其中最高月出現(xiàn)于6月.9月后開始下降,最低月出現(xiàn)于12月,年內谷值出現(xiàn)于每年12~次年2月為10.07× 1015molec/cm2,均低于8a平均值.甲醛月均變化圖與氣溫變化呈現(xiàn)出高度一致性,在6~8月太陽輻射較強,氣溫較高,大氣中光化學氧化作用強烈易形成甲醛[38];加之交通、工業(yè)排放和生物源燃燒等釋放,夏季偏南風造成污染物向東北的大氣輸送與匯聚,冬季以東北風為主的大氣輸送利于污染物的擴散[39].

圖5采用正弦模型模擬對流層HCHO柱濃度變化趨勢特征,如果人類影響較弱,人為排放源較少,模擬圖則呈現(xiàn)以自然源排放為主的周期性規(guī)律,濃度值為正弦曲線,模擬精度較高[40-41].相反,在人類活動頻繁的區(qū)域則模擬效果較差,甲醛柱濃度正弦變化規(guī)律不明顯.由圖5可見,珠江三角洲96個月的逐月濃度值正弦擬合程度較差,說明該區(qū)域甲醛柱濃度受人為影響更大,自然影響較弱.96個月月均甲醛柱濃度值在8.74×1015(2012年1月)~18.37×1015molec/ cm2(2011年6月)之間變化.

圖5 2009~2016年甲醛柱濃度96月月均正弦擬合

2.2 珠江三角洲對流層甲醛柱濃度空間分布特征

2.2.1 甲醛柱濃度年際空間分布 為了便于比較和研究,將珠江三角洲甲醛柱濃度分為4個濃度等級,具體為一級:(11~12)×1015molec/cm2,二級:(12~13) ×1015molec/cm2,三級:(13~14)×1015molec/cm2,四級(14~15)×1015molec/cm2.

由圖6可知,珠江三角洲甲醛柱濃度年際分布呈現(xiàn)出明顯的由西北往東南遞減的空間分布特征,其中以肇慶東北大部、佛山北部和廣州西部組成高值區(qū)分布中心,以佛山中南部、廣州東南半部和江門西北半部組成三級次高級分布區(qū),以惠州、東莞、深圳、中山、珠海和江門等珠江三角洲近海岸地區(qū)為一二級低值濃度區(qū).三四級高值濃度區(qū)大多位于廣佛肇經(jīng)濟圈,佛肇慶經(jīng)濟圈較高甲醛柱濃度分布與其經(jīng)濟水平較高呈現(xiàn)出高度的一致性[42],其中三級濃度區(qū)域呈現(xiàn)擴散趨勢,由珠江三角洲西北部往東南部近海岸擴散,其擴散趨勢以2015年~2016年最為明顯,因為2015年9月29日珠江三角洲國家自主創(chuàng)新示范區(qū)正式獲得國務院批復,九市協(xié)力打造該區(qū)域的轉型升級引領區(qū),最終實現(xiàn)我國的開放創(chuàng)新先行區(qū)、協(xié)同創(chuàng)新示范區(qū)、創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)生態(tài)區(qū)和國際一流的創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)中心的目標,珠江三角洲地區(qū)2016年生產總值達47897.25億元,比2015年(下同)增長了45.8%,占全省79.1%;人均GDP達84563元,折合13454美元,增長29.6%.

2.2.2 甲醛柱濃度季節(jié)空間分布 將甲醛柱濃度季均值分為4個濃度等級,具體為一級:(9~11)× 1015molec/cm2,二級:(11~13)×1015molec/cm2,三級: (13~15)×1015molec/cm2,四級(15~17)×1015molec/cm2.如圖7,與年際空間分布的共同點是甲醛柱濃度西北部高于東南部,且具有明顯的四季變化規(guī)律.春秋季,甲醛柱濃度整體呈現(xiàn)二級與三級中值區(qū)分布,二級與三級具有明顯的分界線,珠江三角洲中西北部呈現(xiàn)三級分布,珠江三角洲近海岸區(qū)域呈現(xiàn)二級分布;夏季是四季中甲醛柱濃度最高的季節(jié),夏季除惠州東部沿海小塊地區(qū)呈現(xiàn)二級柱濃度等級外,其他區(qū)域均呈現(xiàn)三四級濃度,其中四級濃度高值區(qū)主要以廣佛肇經(jīng)濟圈為主;冬季為四級濃度最低的季節(jié),珠江三角洲中西部為二級濃度分布,其余為一級濃度分布.

圖6 2009~2016年甲醛柱濃度年際空間分布

圖7 2009~2016年甲醛柱濃度季節(jié)空間分布

珠江三角洲對流層甲醛柱濃度季節(jié)空間分布從整體來看,四季濃度分布皆呈現(xiàn)自東南至西北遞增趨勢,夏季甲醛柱濃度高值分布區(qū)域最大,高值濃度區(qū)域主要分布于珠江三角洲西北部,冬季甲醛柱濃度低值分布區(qū)域最大,這可能是由于夏季氣溫高,冬季氣溫低,夏季植被的生物量最高,冬季植被的生物量較低有關.

2.2.3 甲醛柱濃度月均值空間分布 如圖8,甲醛柱濃度月均值呈現(xiàn)出明顯的月份變化規(guī)律.將甲醛柱濃度月均值分為5個濃度等級,具體為一級:(8~10) ×1015molec/cm2,二級:(10~12)×1015molec/cm2,三級: (12~14)×1015molec/cm2,四級(14~16)×1015molec/m2,五級:(16~18)×1015molec/m2.1月、2月與12月僅出現(xiàn)一二級低值區(qū)且主要以二級濃度為主,一級濃度分布于惠州北部、惠州東南部沿海地區(qū)以及肇慶西部等小范圍內,整體以二級濃度為主;3月甲醛柱濃度整體呈現(xiàn)二級三級分布且主要以三級分布為主,與1月2月相比,一級濃度消失的同時三級濃度出現(xiàn)說明甲醛柱濃度呈現(xiàn)上升趨勢,其中二級分布于珠江三角洲東南部沿海以及惠州廣州北部交界區(qū)域,其他區(qū)域為三級分布;4月、5月甲醛柱濃度整體呈現(xiàn)三級四級濃度分布,與3月相比,三級濃度分布擴散至珠江三角洲全部區(qū)域,4月在肇慶區(qū)域出現(xiàn)四級濃度分布且在5月擴散至廣佛肇經(jīng)濟圈大部分區(qū)域;6月為甲醛柱濃度月均值最大值月份,甲醛柱濃度分布整體呈現(xiàn)四級五級分布,與5月相比四級濃度區(qū)繼續(xù)擴散至珠江三角洲大部分區(qū)域,并出現(xiàn)五級濃度區(qū),三級濃度區(qū)域僅出現(xiàn)于惠州、深圳、江門與珠海近海岸地區(qū);7月甲醛柱濃度整體變化不大,主要呈現(xiàn)四級分布,其中五級僅出現(xiàn)于肇慶北部與佛山江門交界處,四級濃度分布略微增加,珠江三角洲近海岸地區(qū)與6月相比保持三級分布;8月、9月與10月甲醛柱濃度整體呈現(xiàn)三級四級分布,四級濃度分布開始縮小但保持以佛肇慶經(jīng)濟圈為核心區(qū)域,三級濃度區(qū)域整體保持不變.11月四級高值濃度區(qū)急劇縮小僅出現(xiàn)于肇慶北部,甲醛柱濃度整體呈現(xiàn)三級分布,二級濃度區(qū)再次出現(xiàn)并分布于珠江三角洲沿海近海岸地區(qū).

圖8 2009~2016年甲醛柱濃度月均值空間分布

2.3 對流層甲醛柱濃度的影響因素分析

HCHO柱濃度在空間與時間上分布與變化特征不僅與海陸風(北風)、氣溫、氣壓、植被等自然要素有著密切關系,更多受到人類活動影響,如經(jīng)濟發(fā)展、工業(yè)排放及能源消耗等因素.本文從氣象要素與人為要素兩方面對甲醛柱濃度影響因素進行分析.

2.3.1 氣象要素 影響甲醛柱濃度的氣象因素較多,除了風的影響以外,本文通過從其他氣象因素中篩選出相關性最高的氣溫與氣壓因素,與珠江三角洲5個主要城市(廣州、深圳、中山、珠海和東莞)進行相關性分析,具體見表2.

表2 甲醛柱濃度與氣象要素的相關性

注:**.在0.01水平(雙側)上顯著相關;*.在0.05水平(雙側)上顯著相關.

由表2可知,珠江三角洲主要城市甲醛柱濃度與溫度呈現(xiàn)顯著正相關,相關系數(shù)分別為0.892、0.864、0.839、0.828、0.716,當溫度上升時,促進甲烷與揮發(fā)性有機化合物發(fā)生強烈氧化反應,影響甲醛光解消除速率,導致甲醛產生速率高于甲醛光解消除速率[43],所以珠江三角洲夏季柱濃度高于其他三季;冬季由于溫度低于其他三季,甲醛氧化反應低于其他三季,同時在冬季南方不集中供暖,煤炭消耗量低,故冬季甲醛柱濃度明顯低于其他三季.

珠江三角洲主要城市甲醛柱濃度與氣壓呈現(xiàn)顯著負相關,相關系數(shù)為-0.843、-0.814、-0.818、-0.836、-0.695,在低氣壓時,珠江三角洲地區(qū)大氣通常是由熱帶氣旋外圍下沉影響,出現(xiàn)高溫和高日照數(shù)天氣,促進光化學反應生成甲醛;當出現(xiàn)高氣壓時,由于北方冷空氣南下,氣溫下降,不利于甲醛生成,且冷空氣南下時的大風有利于大氣污染物的運輸與擴散,因此甲醛濃度較低[44].此外,5市甲醛柱濃度與氣象要素的相關性在空間上呈現(xiàn)一定的差異性.

2.3.2 植被因素 珠江三角洲常年氣候溫暖濕潤,光熱資源充足,具有豐富的植物資源,這些植物可排放出大量的異戊二烯,異戊二烯作為植物排放量最大的VOCs對大氣甲醛的產生具有重要貢獻[45].本文引用植被指數(shù)(NDVI)用于反映植物覆蓋度、季節(jié)動態(tài)變化、長勢等特征,來反映植被生長狀態(tài)和空間密度.圖9為甲醛柱濃度平均值空間分布圖與植被覆蓋度相關性分析,與甲醛柱濃度呈現(xiàn)正相關的區(qū)域面積占珠江三角洲總面積49.8%,主要以肇慶、江門與惠州等地區(qū)為主,其中肇慶地區(qū)多山,中低山丘陵占全市總面積的81%,森林覆蓋度高且城市化水平低,與甲醛柱濃度相關性系數(shù)多在0.5~1之間變動,且肇慶甲醛柱濃度在空間分布上呈現(xiàn)高值分布,說明影響肇慶地區(qū)甲醛柱濃度的影響因素主要為植被排放.

圖9 2009~2016年甲醛柱濃度平均值空間分布與植被覆蓋度相關性

2.3.3 人為要素 經(jīng)濟發(fā)展要素:珠江三角洲的經(jīng)濟發(fā)展水平主要由地區(qū)生產總值來衡量,其中工業(yè)產業(yè)是主要影響甲醛柱濃度的指標之一,同時機動車尾氣的排放作為甲醛的主要來源之一,也是影響其濃度變化的重要因素,截止2016年末珠江三角洲民用汽車保有量已達到129.8萬輛[46].由于廣東省成功申辦2010年亞運會,分別實施了各項污染減排等控制措施,故本文著重選取2011~2016年汽車保有量、地區(qū)生產總值、工業(yè)總產值及第二產業(yè)為主要因素,從而探究經(jīng)濟發(fā)展要素對對流層甲醛柱濃度的影響.圖10表明,4個經(jīng)濟發(fā)展要素與HCHO柱濃度均呈現(xiàn)顯著的正相關關系,且相關系數(shù)2均達到0.8以上,說明經(jīng)濟發(fā)展對大氣甲醛柱濃度的變化具有重大貢獻.

能源消耗要素:煤炭、石油等生物質的未完全燃燒,以甲醛為工業(yè)生產原料被工廠使用后釋放的有害氣體等都會影響到對流層甲醛柱濃度的變化[47],因此本文選取珠江三角洲2011~2016年工業(yè)廢氣排放總量與能源消耗總量兩個指標進行分析,由圖11可知工業(yè)廢氣排放總量與甲醛柱濃度呈正相關關系,且相關系數(shù)2為0.62,說明珠江三角洲對流層甲醛柱濃度中工業(yè)廢氣排放占有較大比重;能源消耗總量與甲醛柱濃度呈現(xiàn)正相關關系,相關系數(shù)R2為0.76,說明隨著能源消耗總量的上升,珠江三角洲HCHO柱濃度呈現(xiàn)上升趨勢.

圖10 甲醛柱濃度與經(jīng)濟發(fā)展要素的相關性

圖11 甲醛柱濃度與能源消耗要素的相關性

3 結論

3.1 8a來珠江三角洲甲醛柱濃度年際變化呈現(xiàn)波動變化趨勢,最小值出現(xiàn)于2012年,最大值出現(xiàn)于2016年,其中最大增速為2015年~2016年,達到了6.3%;季節(jié)性變化表現(xiàn)為:夏季>秋季>春季>冬季;年內月際變化幅度較大但具有明顯周期性,呈現(xiàn)單峰結構,最低值出現(xiàn)于12月,最高值出現(xiàn)于6月;珠江三角洲96個月的逐月濃度值正弦模擬擬合程度較低,說明該區(qū)域甲醛柱濃度受人為影響更大,自然影響較弱.

3.2 8a來珠江三角洲甲醛柱濃度低值區(qū)域主要分布于珠海、東莞,惠州、中山,江門及深圳等珠江三角洲近海岸地區(qū);高值區(qū)域主要分布于廣佛肇經(jīng)濟圈,2016年高濃度區(qū)域范圍最大;空間分布整體呈現(xiàn)出明顯的由西北往東南遞減的分布特征;季節(jié)空間分布表現(xiàn)為夏季甲醛高濃度區(qū)域最大,冬季甲醛低濃度區(qū)域最大.

3.3 在不同的時空尺度下,溫度與氣壓等要素對甲醛柱濃度的影響有一定的差異性,與溫度的相關性表現(xiàn)為:廣州>深圳>中山>珠海>東莞,與氣壓的相關性絕對值表現(xiàn)為:廣州>珠海>中山>深圳>東莞;在植被量豐富且城市化水平低的地區(qū),甲醛濃度受植被因素影響較大.

3.4 甲醛柱濃度的變化與汽車保養(yǎng)量、地區(qū)生產總值、工業(yè)總產值及第二產業(yè)產值等經(jīng)濟發(fā)展要素呈現(xiàn)正相關關系,能源消耗總量與工業(yè)廢氣排放總量的增加也會對甲醛柱濃度增長起促進作用;此外,珠江三角洲不同區(qū)域甲醛柱濃度空間分布與當?shù)氐慕?jīng)濟水平、煤炭工業(yè)等分布情況以及地形差異有一定的關系.

[1] 王 琨,李玉華,趙慶良,等.室內空氣中的甲醛檢測分析及其預測模型 [J]. 中國環(huán)境科學, 2004,24(6):19-22.

[2] Li Z, Schwier A N, Sareen N, et al. Reactive processing of formaldehyde and acetaldehyde in aqueous aerosol mimics: surface tension depression and secondary organic products [J]. Atmospheric Chemistry & Physics Discussions, 2011,11(7):19477-19506.

[3] Liu L, Andreani-Aksoyoglu S, Keller J, et al. A photochemical modeling study of ozone and formaldehyde generation and budget in the Po basin [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2007,112(D22):1-16.

[4] Zhu L, Jacob D J, Mickley L J, et al. Anthropogenic emissions of highly reactive volatile organic compounds in eastern Texas inferred from oversampling of satellite (OMI) measurements of HCHO columns [C]//AGU Fall Meeting. AGU Fall Meeting Abstracts, 2014:114004.

[5] Millet D B, Jacob D J, Boersma K F, et al. Spatial distribution of isoprene emissions from North America derived from formaldehyde column measurements by the OMI satellite sensor [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2008,113(D2):

[6] 林 旭,朱 彬,安俊琳,等.南京北郊VOCs對臭氧和二次有機氣溶膠潛在貢獻的研究 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(4):976-986.

[7] 鐘 禾.甲醛被列為一類致癌物質[J]. 福建質量管理, 2005,(2): 44-45.

[8] 張 瑩,邵 毅,王式功,等.北京市空氣污染物對呼吸系統(tǒng)疾病門診人數(shù)的影響 [J]. 中國環(huán)境科學, 2014,34(9):2401-2407.

[9] Nicholas L Boeke, Julian D Marshall, Sergio Alvarez, et al. Formaldehyde columns from the Ozone Monitoring Instrument: Urban versus background levels and evaluation using aircraft data and a global model [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2011,116(D5):D05303.

[10] Stavrakou T, Müller J F, Smedt I D, et al. Evaluating the performance of pyrogenic and biogenic emission inventories against one decade of space-based formaldehyde columns [J]. Atmospheric Chemistry & Physics Discussions, 2009,9(3):1037-1060.

[11] Bryan N Duncan, Yasuko Yoshida, Jennifer R Olson, et al. Application of OMI observations to a space-based indicator of NO, and VOC controls on surface ozone formation [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(18):2213-2223.

[12] 彭 偉,王 瑛,高先池,等.華北農村夏季大氣甲醛濃度變化特征[J]. 環(huán)境科學研究, 2016,29(8):1119-1127.

[13] Luecken D J, Hutzell W T, Strum M L, et al. Regional sources of atmospheric formaldehyde and acetaldehyde, and implications for atmospheric modeling [J]. Atmospheric Environment, 2012,47(2): 477-490.

[14] Kaiser J, Wolfe G M, Bohn B, et al. Evidence for an unidentified ground-level source of formaldehyde in the Po Valley with potential implications for ozone production [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014,15(3):1289-1298.

[15] 張玉潔,龐小兵,牟玉靜.北京市植物排放的異戊二烯對大氣中甲醛的貢獻[J]. 環(huán)境科學, 2009,30(4):976-981.

[16] Guven B B, Olaguer E P. Ambient formaldehyde source attribution in Houston during TexAQS II and TRAMP [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(25):4272-4280.

[17] Largiuni O, Giacomelli M C, Piccardi G. Concentration of Peroxides and Formaldehyde in Air and Rain and Gas-Rain Partitioning [J]. Journal of Atmospheric Chemistry, 2002,41(1):1-20.

[18] Zhu L, Mickley L J, Jacob D J, et al. Variability of HCHO over the Southeastern United States observed from space: Implications for VOC emissions[C]// AGU Fall Meeting. AGU Fall Meeting Abstracts, 2012.

[19] Marais E A, Jacob D J, Kurosu T P, et al. Isoprene emissions in Africa inferred from OMI observations of formaldehyde columns [J]. Atmospheric Chemistry & Physics Discussions, 2012,12(3):7475- 7520.

[20] Bauwens M, Stavrakou T, Müller J F, et al. Nine years of global hydrocarbon emissions based on source inversion of OMI formaldehyde observations [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2016,16(15):1-45.

[21] 張彥軍,牛 錚,王 力,等.基于OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)的城市對流層NO2變化趨勢研究[J]. 地理與地理信息科學, 2008,(3):96-99.

[22] 吳炳方,張 淼.從遙感觀測數(shù)據(jù)到數(shù)據(jù)產品[J]. 地理學報, 2017,72(11):2093-2111.

[23] 劉顯通,鄭騰飛,萬齊林,等.OMI遙感珠江三角洲城市群NO2的時空分布特征及人類活動影響分析[J]. 熱帶氣象學報, 2015,31(2): 193-201.

[24] 陳 皓,王雪松,沈 勁,等.珠江三角洲秋季典型光化學污染過程中的臭氧來源分析[J]. 北京大學學報(自然科學版), 2015,51(4): 620-630.

[25] 楊柳林,曾武濤,張永波,等.珠江三角洲大氣排放源清單與時空分配模型建立 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(12):3521-3534.

[26] 竺可楨.中國近五千年來氣候變遷的初步研究[J]. 中國科學, 1973,(2):168-189.

[27] Chance K, Palmer P I, Spurr R J D, et al. Satellite observations of formaldehyde over North America from GOME [J]. Geophysical Research Letters, 2000,27(21):3461-3464.

[28] Callies J, Corpaccioli E, Eisinger M, et al. GOME-2-Metop's second-generation sensor for operational ozone monitoring [J]. ESAbulletin, 2000,102:28-36.

[29] Bovensmann H, Burrows J P, Buchwitz M, et al. SCIAMACHY: Mission Objectives and Measurement Modes [J]. Journal of Atmospheric Sciences, 1997,56(2):125-150.

[30] Levelt P F, Oord G H J V D, Dobber M R, et al. The ozone monitoring instrument [J]. IEEE Transactions on Geoscience & Remote Sensing, 2006,44(5):1093-1101.

[31] Baek K H, Kim J H, Park R J. Validation of OMI HCHO data and its analysis over Asia [J]. Science of the Total Environment, 2014,490: 93-105.

[32] Millet D B, Jacob D J, Turquety S, et al. Formaldehyde distribution over North America: Implications for satellite retrievals of formaldehyde columns and isoprene emission [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2006,111(D24):4057-4065.

[33] 葉勤玉,高陽華,楊世琦,等.基于MODIS數(shù)據(jù)的重慶市植被覆蓋度時空變化分析 [J]. 高原山地氣象研究, 2016, 36(2):53-58.

[34] 王宇航,趙鳴飛,康慕誼,等.黃土高原地區(qū)NDVI與氣候因子空間尺度依存性及非平穩(wěn)性研究 [J]. 地理研究, 2016,35(3):493-503.

[35] 陳艷英,游揚聲,唐云輝,等.重慶市植被指數(shù)與高度/坡度的關系研究 [J]. 西南師范大學學報(自然科學版), 2016,41(11):122-129.

[36] 穆少杰,李建龍,陳奕兆,等. 2001~2010年內蒙古植被覆蓋度時空變化特征 [J]. 地理學報, 2012,67(9):1255-1268.

[37] 謝順濤,巨天珍,張惠娥.基于OMI數(shù)據(jù)的蘭州地區(qū)對流層甲醛時空變化研究[J]. 環(huán)境科學學報, 2017,37(11):4253-4261.

[38] 陳月霞,曹 琳,楊淑萍.氣溫對大氣主要污染物的影響[J]. 現(xiàn)代農業(yè)科技, 2011,(10):277-278.

[39] 何啟超,蔡旭暉,宋 宇,等.珠江三角洲區(qū)域大氣擴散和輸送特征診斷分析[J]. 北京大學學報(自然科學版), 2013,49(6):945-954.

[40] 張興贏,張 鵬,張 艷,等.近10a中國對流層NO2的變化趨勢、時空分布特征及其來源解析[J]. 中國科學(D輯:地球科學), 2007, (10):1409-1416.

[41] 李 兵.基于衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)的甘肅省對流層NO2時空分布特征研究[D]. 蘭州:西北師范大學, 2016.

[42] 吳 丹,吳仁海.不同地區(qū)經(jīng)濟增長與環(huán)境污染關系的VAR模型分析——基于廣州、佛山、肇慶經(jīng)濟圈的實證研究[J]. 環(huán)境科學學報, 2011,31(4):880-888.

[43] 王少麗,王會祥,劉 斌.北京市大氣甲醛濃度研究[J]. 環(huán)境科學研究, 2008,(3):27-30.

[44] 黃 俊,廖碧婷,吳 兌,等.廣州近地面臭氧濃度特征及氣象影響分析 [J].環(huán)境科學學報,1-17[2017-12-28].https://doi.org/10.13671/ j.hjkxxb.2017.0256.

[45] Guether A B, Monson R K, Flynt M S. 2, 4Dinitrophenylhydrazones emissions from deciduous trees [J]. Atmospheric Environment, 2000, 34:3027-3032.

[46] 田賀忠,郝吉明,陸永琪,等.中國氮氧化物排放清單及分布特征[J]. 中國環(huán)境科學, 2001,21(6):14-18.

[47] 曹 旭.甲醛氣體的危害及污染治理[J]. 環(huán)境保護與循環(huán)經(jīng)濟, 2014,34(9):48-50+63.

Remote sensing monitoring of tropospheric HCHO column concentration and influential factors over pearl river delta, China.

XIAN Long1, GE Jian-tuan1,2*, XU Min3, CHEN Xue-ping1, WANG Shuang1, XIE Shun-tao1, HU Wen-wen4

(1.College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China；2.Jiayuguan City Government, Jiayuguan 735100, China；3.College of Environmental and Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China；4.Heshui County Environmental Protection Agency, Qingyang 745400, China)., 2018,38(9)：3221~3231

Satellite remote Sensing data Retrieval based on OMI, the temporal and spatial distribution characteristics of formaldehyde column concentration in the troposphere and its influencing factors in the Pearl River Delta region from 2009 to 2016were studied. The results show that the concentration change of formaldehyde column in the Pearl River Delta was characterized by fluctuations in the past 8years, with an average annual value of 13.11×1015molec/cm2, the lowest value appeared in 2012 and the highest value appeared in 2016, the maximum reduction rate was 5.8%, the maximum growth rate was 6.3%. The highest in summer and the lowest in winter, the order was summer>autumn>spring>winter, and the monthly variation of formaldehyde in 8a to 96months was larger, showing a single peak structure, with the highest in June every year; The spatial variation was characterized by: The concentration of formaldehyde column decreases from northwest to southeast. Among them, the distribution center of the northeastern part of Zhaoqing, the northern part of Foshan and the western part of Guangzhou constitutes the distribution center of high value area. It consists of the third-level sub-level distribution area in the south-central part of Foshan, the southeastern part of Guangzhou and the northwest half of Jiangmen. In Huizhou, Dongguan, Shenzhen, Zhongshan, Zhuhai and Jiangmen, the coastal areas of the Pearl River Delta are the first-level low-value concentration areas. Meteorological factors such as temperature and pressure affect the formation and distribution of HCHO, and vegetation has a certain contribution to the production of HCHO. There is a positive correlation between the change of formaldehyde column concentration and the factors of economic development, such as automobile ownership, regional GDP, etc, the increase of total energy consumption and total industrial waste gas emission was closely related to the increase of formaldehyde column concentration, and the main reason for the change of formaldehyde column concentration was human factors.

OMI；HCHO column concentrationa；temporal and spatial distribution；influencing factors；Pearl River Delta；correlation analysis

X511

A

1000-6923(2018)09-3221-11

咸 龍(1991-)男,甘肅定西人,西北師范大學碩士研究生,主要研究大氣污染物遙感研究.

2018-01-20

國家重點研發(fā)計劃項目(2016YFC0500907)甘肅省重點研發(fā)計劃項目(17YF1FA120)

* 責任作者, 副研究員, 2995616335@qq.com