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(東華理工大學(xué)，江西 南昌 330013)

近年來，我國核工業(yè)的發(fā)展飛速，如何處理和處置高放廢物成為我們面臨的一個(gè)重大的安全和環(huán)境問題。高放廢物含有多種毒性極大、半衰期很長的放射性核素，135Cs就是其中一種，對它們的安全處置是一個(gè)世界性難題，目前國際上公認(rèn)的安全可靠且技術(shù)上可行的處置方法是深地質(zhì)處置,將放射性元素半衰周期長達(dá)萬年的核廢料通儲存在地下特殊倉庫中，經(jīng)過工程屏障(高放廢料固化體、包裝容器、回填緩沖材料等)和天然屏障的雙重保護(hù)體系，從而達(dá)到核廢料隔離的安全處置目的[1]。高放廢物進(jìn)行處置時(shí)，廢物體中的放射性核素衰變產(chǎn)生大量的熱，使得廢物罐發(fā)熱，熱量通過傳導(dǎo)、輻射和對流等作用傳到工程屏障和圍巖中。膨潤土熱擴(kuò)散能力很低，熱量傳遞到圍巖的速率很慢，由此會(huì)形成較大溫度梯度，且廢物罐溫度驟升。熱量聚積改變回填材料滲透性和流體的密度、粘度等，從而影響地下水系統(tǒng)，最終影響核素遷移[2]。本文利用TOUGHT2中的EOS7R模塊對某處置場的135Cs核素遷移進(jìn)行模擬。TOUGHT2是一個(gè)模擬一維、二維和三維孔隙或裂隙介質(zhì)中,多相流，多組分及非等溫的水流及熱量運(yùn)移的數(shù)值模擬程序。TOUGH2/EOS7R為其中一個(gè)模塊，可對水、鹵水、主核素、子核素及空氣的混合組分進(jìn)行模擬，常對兩相流動(dòng)和包括吸附過程、一級衰變、兩相擴(kuò)散和揮發(fā)的放射性核素遷移進(jìn)行模擬，可用于核素遷移的模擬工作[3]。該數(shù)值模擬器還可靈活處理各類恒定或非恒定的邊界條件，廣泛適用于水、氣、熱、農(nóng)業(yè)化學(xué)物質(zhì)和放射性核素的遷移轉(zhuǎn)化研究領(lǐng)域。

1 高放廢物處置庫模型概念

處置庫的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)還處于概念設(shè)計(jì)階段，世界上還沒有國家真正建成或投入使用核廢料處置庫。關(guān)于處置庫的類型分類，主要有三種典型代表[4]：(1)瑞典模式：瑞典確定以花崗巖為處置庫圍巖，處置庫由很多平行處置巷道組成，廢物固化體放置在平巷的豎直或水平處置鉆孔中，處置孔中填充緩沖材料，平巷中填充回填材料；(2)法國模式：模式的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)是以井-巷結(jié)構(gòu)為主，廢料罐放置于水平巷道，并考慮回填緩沖材料；(3)美國模式：美國處置庫以尤卡山凝灰?guī)r為圍巖，庫中主要放置乏燃料，廢料罐放置于水平巷道，外設(shè)金屬防護(hù)罩，不添加緩沖材料。日本、芬蘭、比利時(shí)等也都有自己的處置庫設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)。

中國對地質(zhì)處置的研究工作起步較晚， 20世紀(jì)80年代中期中國提出“中國高放廢物深地質(zhì)處置研究發(fā)展計(jì)劃”[5]，我們才逐漸開始開展核廢料地質(zhì)處置方案的選址、安全評價(jià)、核素遷移等方面的工作，并取得了不同程度的進(jìn)展。目前，中國已經(jīng)完成了處置庫選址和場址評價(jià)工作，地下實(shí)驗(yàn)室的建造工作也正在進(jìn)行。并提出：以多重屏障為基本設(shè)計(jì)、以高放廢物玻璃固化體為源項(xiàng)、以內(nèi)蒙古高廟子納基膨潤土為參考緩沖材料、以甘肅北山為參考場址、以花崗巖為主巖、處置庫深度為500～1 000 m位于飽和帶中。

2 計(jì)算模型

2.1 幾何模型

本文選用極易溶于水的135Cs為研究對象，研究其在高廟子膨潤土及北山花崗巖中遷移情況。根據(jù)各國高放廢物處置庫設(shè)計(jì)方案的研究成果，本文選用豎直鉆孔處置方式。參考文獻(xiàn)[9]中瑞典模式，假定該處置單元模型總體位于地下深度600 m處厚度不小11 m、寬度不小于10 m的完整花崗巖中，基于對稱原理建立右側(cè)模型，玻璃固化體、膨潤土、圍巖在模型中的尺寸及位置如圖1所示，并對模型進(jìn)行網(wǎng)格剖分，廢物固化體周邊進(jìn)行網(wǎng)格加密。

2.2 參數(shù)選取

2.2.1 基本參數(shù)

假定各材料為單一均勻的介質(zhì)，各向同性，熱流量連續(xù)，模型的左右為隔水、隔熱邊界，上下邊界固定且存在由上往下的滲流，圍巖初始溫度為19℃，600 m處孔壓為5.213 8 MPa,向下孔壓為依次遞增，斜率為0.009 5 MPa/m[7]。國內(nèi)對玻璃固化體、高廟子膨潤土、北山花崗巖等性質(zhì)進(jìn)行了大量研究，獲取了許多參數(shù)。需要查閱相關(guān)文獻(xiàn)資料，參考文獻(xiàn)[8]獲得如下參數(shù)，具體見表1和表2。

表1 玻璃固化體、膨潤土和圍巖的特性參數(shù)

表2 核素135Cs特性參數(shù)

2.2.2 釋熱功率

熱源的釋熱功率依據(jù)玻璃固化體的釋熱情況，而其熱量來源于放射性核素衰變，故玻璃固化體的釋熱功率變化趨勢與核素衰變放熱趨勢一致。高放廢物的類型主要為乏燃料或/和后處理的玻璃固化體,乏燃料放入處置庫時(shí)的初始釋熱量一般為1450 W/m[9],玻璃固化體為350 W/罐[10],熱量隨著時(shí)間不斷衰減。參考瑞典對玻璃固化體的研究經(jīng)驗(yàn)，使用如下釋熱公式計(jì)算：

(1)

式中：P為處置t時(shí)間后的釋熱功率,W; t為處置時(shí)間，a; ti為某處置時(shí)刻; ai為處置時(shí)刻 ti對應(yīng)的系數(shù)。選取表3所示釋熱功率[11]。從廢料放熱衰變函數(shù)可以看出，廢料衰變釋熱隨時(shí)間慢慢減小，為減少釋熱量，一般先將玻璃固化體冷卻一段時(shí)間即貯存后再進(jìn)行處置，貯存時(shí)間大概為 30～50 a。

圖1 計(jì)算模型

釋熱時(shí)間/a釋熱功率參考值/w1092820720305554044050350602807022980187901601001312003850015

3 結(jié)果分析及對比

3.1 核素分布

經(jīng)Tough2模擬后，得到不同時(shí)間核素在處置庫中濃度分布情況，選取10 a，2 000 a，20 000 a，200 000 a后的濃度分布圖作為參考，如圖2所示。由圖2(a)可知，在第10 a核素基本充滿廢物處置罐；由圖2(b)可知，核素遷移2000 a時(shí)，整個(gè)處置罐被充滿，核素可以到達(dá)花崗巖，但大部分核素被滯留在處置罐和膨潤土中，且在核素釋放區(qū)上方核素濃度稍高；由圖2(c)可知，20 000 a時(shí)核素在花崗巖中遷移了將近0.4 m，濃度數(shù)量級為10-6，此時(shí)處置罐和膨潤土各處核素濃度基本相同；由圖2(d)可知，200 000 a后核素在花崗巖的遷移距離約為1 m，且向下遷移距離稍大于向上方遷移距離。

圖2 處置庫中135Cs濃度分布等值線圖

3.2 溫度分布

圖3 處置庫中溫度分布等值線圖

從圖3可以看出，在第1年內(nèi)處置庫的溫度變化很大，處置罐中溫度超過90℃，溫度值向外依次遞減，形成較明顯的溫度梯度，模型表面溫度與初始溫度接近；到第10 a的溫度持續(xù)升高，廢物罐內(nèi)溫度比較均勻且最高溫度已經(jīng)超過95℃，整個(gè)模型的平均溫度上升且基本達(dá)到最大值；30 a后模型的溫度開始變平緩，處置罐的溫度降低到68℃，因?yàn)榇藭r(shí)的熱源釋熱量有個(gè)明顯的減??；到了 100 a，模型溫度持續(xù)下降，處置罐周邊溫度僅為 50℃度，與70 a時(shí)相比溫差降低的幅度較小，說明圍巖體內(nèi)部溫度變化平緩，溫度場趨于穩(wěn)定；到500 a以后，隨著核廢料放射性核素釋熱量進(jìn)一步降低，模型平均溫度也隨之降低，而經(jīng)過幾千年上萬年后，近場圍巖體內(nèi)部溫差將會(huì)逐漸消失，溫度將會(huì)降至與遠(yuǎn)場圍巖大體一致。

3.3 核素濃度對比

圖4 釋熱和不釋熱情況網(wǎng)格1核素濃度對比圖

由圖4(a)可知，釋放源處核素在前1年急劇減小，而后減小幅度逐漸變緩，但仍有明顯的減小，且在釋熱情況下該區(qū)核素濃度減小量稍大于未釋熱情況；由圖4(b)可知，核素在較短時(shí)間內(nèi)降低了5個(gè)數(shù)量級，后期基本保持平緩。

圖5 釋熱和不釋熱情況下網(wǎng)格2核素濃度對比圖

由圖5(a)可知，釋放源處核素在前25 a由一個(gè)明顯的增加，而后慢慢減小，且在釋熱情況下該區(qū)核素濃度增大量稍大于未釋熱情況；由圖5(b)可知，核素在較短時(shí)間內(nèi)先增加到了最大值2.3e～4 g/m3，而后又快速降低到2.5e～5 g/m3,后期基本保持平緩。

圖6 釋熱和不釋熱情況下網(wǎng)格3核素濃度對比圖

由圖6(a)可知，釋放源處核素在前,100 a增大速率較快，從0增加為10-9，到了300 a，核素濃度增加到10-8，且在釋熱情況下該區(qū)核素濃度增加量稍小于未釋熱情況；由圖6(b)可知，核素在較短時(shí)間內(nèi)變大到10-6數(shù)量級，后期保持緩慢增加。

由此可知，在考慮釋熱的情況下，核素從釋放區(qū)遷移的速率更大，這是因?yàn)樽⑷霟崃亢笤搮^(qū)溫度急劇上升，此時(shí)核素遷移主要依靠核素濃度差引起的分子擴(kuò)散，而溫度的升高會(huì)促進(jìn)核素?cái)U(kuò)散；核素到達(dá)膨潤土的濃度峰值稍大于未注入熱量，這是因?yàn)榍捌跍囟润E升且溫差較大，核素從釋放源處遷移的較快，后期溫度梯度變緩且溫度降低，遷移速率變??；溫度的升高會(huì)促進(jìn)膨潤土對135Cs的吸附，所以即使核素的遷移速率更大，考慮釋熱時(shí)核素到達(dá)花崗巖的量仍小于未考慮釋熱情形。

4 結(jié)語

(1)膨潤土對核素具有較強(qiáng)的滯留作用，模擬200 000 a后核素在花崗巖中遷移了1 m左右，且峰值為10-6個(gè)數(shù)量級；

(2)前10 a模型的溫度變化最劇烈且溫差最大，10 a后模型整體溫度開始降低，2 000 a后整體溫度接近于初始溫度；

(3)溫度的變化會(huì)引起核素遷移速率的改變，但總體溫度對核素遷移的影響不大。