李 靜,曾偉斌,周翼飛,陳心宇

1 中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所中國科學(xué)院生態(tài)系統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)觀測與模擬重點實驗室,北京 100101 2 南昌大學(xué)資源環(huán)境與化工學(xué)院, 南昌 330031 3 新疆干旱區(qū)湖泊環(huán)境與資源重點實驗室,烏魯木齊 830054

農(nóng)牧業(yè)源是農(nóng)業(yè)活動直接排放氨(NH3)的排放源的統(tǒng)稱[1],包括畜禽養(yǎng)殖、化肥施用、生物質(zhì)燃燒、秸稈堆肥等方面。在實際研究農(nóng)業(yè)氨排放過程中,往往也包括了人體糞便這一排放源[2]。已有研究表明,我國大氣氨排放主要來自化肥施用與畜禽養(yǎng)殖,兩者排放量之和占人為源氨排放總量比值達(dá)80%[3]。農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)的氨排放是全球氮素循環(huán)的重要組成部分,在使農(nóng)作物營養(yǎng)物質(zhì)大量流失的同時,也對環(huán)境產(chǎn)生了重要的影響[4]。作為大氣中唯一的常見氣態(tài)堿,NH3易溶于水,能與大氣中硫酸氣溶膠能夠形成(NH4)2SO4或NH4HSO4[5],這些二次顆粒物的產(chǎn)生對大氣PM2.5污染和霾的形成有著重要影響。高層大氣中氨參與了一系列自由基反應(yīng),氨的排放量也存在加劇溫室效應(yīng)的可能性[6]。此外,氨在土壤酸化及水體富營養(yǎng)化上也有著直接或間接的影響[5]。

從20世紀(jì)末開始,國內(nèi)外學(xué)者對NH3排放清單及其對大氣污染影響的研究越來越多,也出現(xiàn)較多關(guān)于農(nóng)業(yè)氨排放的研究工作[4,7- 8]。在歐洲及美國,畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用的NH3排放量占總排放量的80%—90%,在大部分亞洲國家二者則占到總量的77%左右[5]。同時,相關(guān)行政部門建立了包括NH3在內(nèi)的排放清單[9]。具有代表性的氨排放研究中,Paina等[10]采用排放因子法估算了英國農(nóng)業(yè)氨排放量,該地區(qū)全年農(nóng)業(yè)氨排放量為197 Gg,畜禽養(yǎng)殖與化肥施用氨排放分別占排放總量的31%和16%。在實際過程中,面對較為復(fù)雜的生態(tài)系統(tǒng)氮循環(huán),模型法在綜合考慮氨的排放、遷移、轉(zhuǎn)化過程時,具有一定優(yōu)勢。目前,國外使用廣泛的模型估算法由早期的排放因子法發(fā)展而來。英國開發(fā)的國家氨減排措施評價體系(Nation Ammonia Reduction Strategy Evaluation System, NARSES),是一個用于估算農(nóng)業(yè)氨排放規(guī)模、時空分布規(guī)律以及檢測相關(guān)政策方案實行可能性的模型。1991年農(nóng)業(yè)氨排放被加入其中的區(qū)域空氣污染信息和模擬模型(Regional Air Pollution Information and Simulation Model, RAINS Model),由國際應(yīng)用系統(tǒng)分析學(xué)會(IIASA)開發(fā)[9]。Klimont[11]運用RAINS模型對1990年和1995年中國氨排放總量進(jìn)行估算,結(jié)果顯示,1990與1995年中國氨排放總量為970萬t和1170萬t,預(yù)計到2030年NH3的排放量將增加到近2000萬t。氨排放主要貢獻(xiàn)來自氮肥施用和牲畜,分別占90年代總排放量的52%和41%?；适┯冒迸欧诺谋壤A(yù)計在2030年將增加到約61%,而牲畜的份額則下降到33%。Streets等[12]基于RAINS模型,參考了Klimont等[13]的計算方法,估算2000年的中國NH3排放量為13.6Tg,其中50%來自化肥施用,占農(nóng)業(yè)氨排放的88%。丹麥的氨排放清單體模型(Danmark Ammonia Emission Inventory Model, DanAm),在建立各排放源排放因子時,考慮了季節(jié)因素對排放因子的影響,同時化肥氮施用的氨排放因子為綜合試驗結(jié)果與經(jīng)驗值得到。除此之外,由政府間氣候?qū)ｉT委員會(Intergovernmental Panel on Climate Change,IPCC)提供的IPCC方法[14](活動水平數(shù)據(jù)模型)是目前國際上應(yīng)用最廣泛的模型,其劃分了詳細(xì)的氨排放源,給出了各種氨排放源和氨排放估算的指導(dǎo)方法,同時提供了大量全球各地可以選用的默認(rèn)參數(shù)及排放因子[7]。目前,歐洲國家定期報告氨排放量估算,并承諾按照規(guī)定的路徑實現(xiàn)國家排放限額[1,15]。在美國,一些報告中有排放要求[16- 17],美國環(huán)境保護(hù)局最近提出將氨納入空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[18]。對于發(fā)展中國家來說,近五年來發(fā)表的關(guān)于氨排放的研究越來越多,尤其是在中國[8, 19- 20]。盡管如此,對于南美洲而言,關(guān)于氨排放量的唯一信息是全球數(shù)據(jù)庫中報告的信息[21]。最近關(guān)于拉丁美洲和加勒比地區(qū)短期氣候污染物的研究報告(只有摘要可供利用),采用GAINS模型以及國家一級的信息估算了氨排放量[22]。

氨減排問題隨著我國環(huán)境問題的凸顯,顯得愈來愈重要,如何客觀、科學(xué)定量的評估我國區(qū)域氨排放量的問題尤為重要。因此,本研究在查閱國內(nèi)外相關(guān)研究的基礎(chǔ)上,從國內(nèi)氨排放的估算方法發(fā)展歷程、估算必需的數(shù)據(jù)類型與來源、參數(shù)取值以及不確定性產(chǎn)生等方面,比較了具有代表性的氨排放研究方法與結(jié)果,并與國外研究進(jìn)行對比,提出了使區(qū)域氨排放估算進(jìn)一步量化、精準(zhǔn)的改進(jìn)建議,以期為我國做好氨排放控制基礎(chǔ)研究,制定相關(guān)管理政策等提供科學(xué)依據(jù)。

1 我國氨排放估算研究進(jìn)展

我國氨排放估算領(lǐng)域起步于20世紀(jì)90年代。表1對比了我國各個地區(qū)的氨排放研究結(jié)果。早期相關(guān)的氨排放研究,大多從氨排放角度建立排放清單,排放清單以氮肥施用、畜禽養(yǎng)殖等農(nóng)業(yè)氨排放源為主[3.7]。早期由于國內(nèi)各類源排放因子數(shù)據(jù)的缺乏,研究者一方面參考?xì)W洲地區(qū)相關(guān)研究,選用其中具有代表性的排放因子計算氨排放。例如,王文興等[3]計算得到1991年全國氨的排放總量為8918 Gg,其中畜禽、氨肥施用、人糞便與氮肥生產(chǎn)的排氨量占比分別為64%、 18%、17%和1%,全國平均氨排放強(qiáng)度為9 kg/hm2。徐新華[23]采用類似方法,使用國外排放因子進(jìn)行計算了江浙滬地區(qū)人為氨排放量。由于這些研究使用的排放因子來自于國外,研究結(jié)果的準(zhǔn)確性可能會有偏差。另一方面,通過實地試驗得到觀測結(jié)果對氨的排放進(jìn)行研究。朱兆良等[26]和蔡貴信等[27]在江蘇丹陽、河南封丘等地運用了15N示蹤技術(shù)和微氣象學(xué)的方法對氨的揮發(fā)結(jié)果進(jìn)行測定,研究發(fā)現(xiàn)石灰性稻田和酸性稻田土壤中氨揮發(fā)的情況差異明顯,在酸性稻田區(qū)域,碳氨和尿素的氨揮發(fā)率分別為19.5%和8.8%;而在石灰性稻田土壤中,碳氨和尿素的氨揮發(fā)率分別達(dá)到39%和30%。孫慶瑞等[24]在估算氮肥施用氨排放時,選取朱兆良等[26]和蔡貴信等[27]的氨排放觀測數(shù)據(jù)作為我國氮肥施用氨排放因子,并將計算結(jié)果與歐洲地區(qū)氨排放量進(jìn)行比較,結(jié)果顯示,同期中國氨排放量大于全歐洲的排放量。以上為使用我國實地試驗結(jié)果數(shù)據(jù)作為相關(guān)源氨排放因子的早期研究實例。Xing和Zhu[28]基于運用微氣象學(xué)方法得到的研究結(jié)果,計算了1990年我國的農(nóng)田氨排放量,并根據(jù)統(tǒng)計數(shù)據(jù)計算了不同氮肥(尿素和碳酸氫銨)分別在不同耕作方式下的氨揮發(fā)率。由于不同地區(qū)的氣候條件,地理環(huán)境等影響農(nóng)業(yè)發(fā)展的因素差異較大,加上已報道的排放因子數(shù)據(jù)非常有限,所以依靠單一的排放因子得到的計算結(jié)果存在較大的不確定性。因此,在后來的研究中,越來越多的研究者在考慮區(qū)域差異性和排放因子本地化等方面進(jìn)行了探索。

表1 氨排放研究結(jié)果對比

表中全國數(shù)據(jù)中尚未統(tǒng)計港澳臺地區(qū)；該值為地區(qū)最高排放強(qiáng)度

Zheng等[29]首次將模型法運用于我國的氨排放估算中。在對亞洲地區(qū)氮循環(huán)研究中,Zheng等通過建立區(qū)域氮循環(huán)模型IAP-N- 1.0模型,分析了1961—2030年亞洲各國家、地區(qū)的氮收支情況。在計算國內(nèi)氨排放時,施肥農(nóng)田部分采用已報道的國內(nèi)旱地與水田施肥農(nóng)田的氨排放因子,畜禽養(yǎng)殖排放因子選用IPCC推薦值,人體糞便部分則根據(jù)文獻(xiàn)值計算。李富春等[7]在IAP-N模型基礎(chǔ)上,綜合考慮農(nóng)田氮的輸入量與氨的排放量。從糞便管理、施肥農(nóng)田、秸稈燃燒等方面計算了川渝地區(qū)氨的排放量,并將計算結(jié)果分成3個時間段,分析該地區(qū)時間與空間的氨排放分布規(guī)律。張美雙等[30]采用NARSES模型, 對2001年我國種植業(yè)氮肥施用氨排放量進(jìn)行估算,得到我國氨排放強(qiáng)度時空分布。房效鳳等[5]在排放因子法的基礎(chǔ)上,引入模型法對排放因子進(jìn)行修正,在計算畜禽養(yǎng)殖氨排放時,通過RAINS模型計算出畜禽的NH3實際排放因子,結(jié)合NARSES模型對氮肥施用氨排放排放因子進(jìn)行修正,計算出2011年上海市農(nóng)業(yè)源氨排放清單。類似地, Huang等[2]在結(jié)合本地實驗結(jié)果和修正排放因子的基礎(chǔ)上,編制得到2006年我國氨排放清單。排放因子通過考慮環(huán)境溫度、土壤酸度等參數(shù)得到,這能夠使排放因子更加符合區(qū)域的地理環(huán)境。Kang等[31]則在Huang等[2]的基礎(chǔ)上,參考其估算方法,計算了1980—2012年我國的氨排放清單。此外,Wang等[4]在2012年至2013年期間建立了全國范圍內(nèi)稻田氨排放的監(jiān)測網(wǎng)絡(luò),并使用標(biāo)準(zhǔn)化的測量方法連續(xù)2年測量氨排放。該網(wǎng)絡(luò)包括東北,東南和長江流域等中國主要水稻種植區(qū)域。結(jié)果表明,排放的氨占施用氮素的比例達(dá)17.7%,2013年中國稻田的氨總排放量估計為1.7 Tg N/a?？傮w來講,我國農(nóng)業(yè)氨排放估算方法可以分為3個發(fā)展階段(圖1),2011年至今,國內(nèi)氨排放研究領(lǐng)域取得一定的進(jìn)步,排放因子的本地化與模型法估算得到了推廣,研究結(jié)果的不確定性由早期(80年代末—90年代末)僅有單一的定性評估發(fā)展為定量評估,現(xiàn)有的利用多因素校正排放因子的方法和模型估算法具有較高的準(zhǔn)確性。與國外的氨排放估算研究對比,國內(nèi)在估算過程中仍是更多地依賴原有的單一排放因子法以及由國外開發(fā)的模型估算法,而對于適用于我國實地農(nóng)業(yè)發(fā)展?fàn)顩r的模型以及根據(jù)不同地區(qū)影響因素修正的排放因子還需要進(jìn)一步完善。

圖1 我國農(nóng)業(yè)氨排放估算方法的不同發(fā)展階段特點Fig.1 Characteristics of different development stages of agricultural ammonia emission estimation methods in China

2 主要的估算方法與特征分析

排放因子法即根據(jù)排放源的活動水平與排放因子相乘,估算出該排放源的氨排放量。單一的排放源活動水平數(shù)據(jù)可獲得性較高與可使用的本地排放因子數(shù)據(jù)較少,是排放因子法使用普遍的主要原因。早期研究所使用的排放因子法,多采用單一的排放源活動水平,如根據(jù)統(tǒng)計年鑒中牛、羊等畜禽的年末存欄量乘以對應(yīng)的排放因子,排放因子則直接使用國外數(shù)據(jù)或多個國外氨排放因子的平均值[3, 24],由此計算得到我國或部分地區(qū)的氨排放水平。這種計算方法產(chǎn)生結(jié)果的不確定性,主要來源于國外排放因子與我國各地區(qū)實際排放因子之間的差異。房效鳳等[5]與張美雙等[30]在各自研究氨排放過程,引入模型法對排放因子進(jìn)行修正,使排放因子更加完善,一定程度上提高了計算結(jié)果的準(zhǔn)確性。Zheng等[32]與李富春等[7]的研究中,根據(jù)IPA-N模型,從氮素循環(huán)的整體角度,計算了由氮肥總消耗、生物固氮、大氣氮沉降回田等多個部分組成的農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)氨排放,進(jìn)一步提高了氮素輸入量的準(zhǔn)確性,但由于其各自研究中使用的排放因子都比較單一,主要排放源的排放因子缺乏進(jìn)一步校正,依然存在一定的不確定性。Wu等[20]運用NARSES模型計算福建省農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)氨排放,通過考慮土壤pH、耕地方式以及溫度等影響因素進(jìn)行排放因子的修正,而畜禽養(yǎng)殖、人體氨排放估算用到的活動水平數(shù)據(jù)則來源于政府提供的統(tǒng)計年鑒數(shù)據(jù)。與其他模型相比,NARSES模型能夠結(jié)合不同地域的特點對排放因子進(jìn)行多因素修正,并且由此得到的氨排放時空分布精度較高。表2匯總了我國多個地區(qū)農(nóng)業(yè)氨排放量估算的研究實例,對比分析了其方法特征。同時,參考通過不同途徑獲取的排放因子數(shù)據(jù)的不確定性評估方法,其不確定度數(shù)值參考了TRACE-P 清單的經(jīng)驗數(shù)值的上限[12, 33],我們確定了各研究中排放因子的不確定度(表2)。

表2 國內(nèi)氨排放計算方法比較

表中全國數(shù)據(jù)中尚未統(tǒng)計港澳臺地區(qū)

單一的排放因子法仍是目前我國應(yīng)用較為普遍的計算方法。在前人的研究基礎(chǔ)上,許多研究者考慮到不同區(qū)域存在的差異性,對排放因子進(jìn)行參數(shù)化,使其與該地區(qū)的實際環(huán)境更加符合?？紤]到氨的排放是氮素循環(huán)的一個環(huán)節(jié),建立了適用于我國農(nóng)業(yè)狀況的模型進(jìn)行綜合計算。同時,在氨排放的實地觀測方面也進(jìn)行了探索,為我國不同地區(qū)的氨排放研究提供了數(shù)據(jù)支持。但由于我國國土面積廣大,各地區(qū)農(nóng)業(yè)發(fā)展水平差異明顯,仍存在(1)來自于實地測得的數(shù)據(jù)仍不夠充足;(2)已有的研究結(jié)果缺乏進(jìn)一步驗證與評估;(3)廣泛的模型估算法,在應(yīng)用于不同地區(qū)時往往沒有做出進(jìn)一步調(diào)整;(4)排放源的活動水平數(shù)據(jù)受限于統(tǒng)計資料的缺乏和不統(tǒng)一等問題,這導(dǎo)致重點排放源的識別不夠且在同程度上降低了計算結(jié)果的準(zhǔn)確性。

3 數(shù)據(jù)收集及參數(shù)取值

3.1 活動水平數(shù)據(jù)

目前國內(nèi)氨排放研究中的活動水平數(shù)據(jù)包括：主要農(nóng)作物的播種面積和產(chǎn)量,主要畜禽(牛、豬、羊、雞等)的飼養(yǎng)量,行政區(qū)劃面積,耕地面積,鄉(xiāng)村人口數(shù),氮肥消費量,化石燃料消耗量等。大多來源于全國、省級統(tǒng)計年鑒,各部門統(tǒng)計資料及相關(guān)數(shù)據(jù)中心等,如中國統(tǒng)計年鑒、中國農(nóng)村/農(nóng)業(yè)統(tǒng)計年鑒、省級統(tǒng)計年鑒、省級農(nóng)牧業(yè)統(tǒng)計資料、統(tǒng)計資料匯編、中國科學(xué)院資源環(huán)境科學(xué)數(shù)據(jù)中心、中國農(nóng)業(yè)科學(xué)研究院數(shù)據(jù)中心等。數(shù)據(jù)收集過程中存在行政區(qū)劃變異,指標(biāo)不統(tǒng)一,部分?jǐn)?shù)據(jù)缺失等問題。相關(guān)國際組織的數(shù)據(jù)庫也可作為補(bǔ)充,Zheng等[29]在運用模型法估算我國氨排放量時,使用的農(nóng)作物數(shù)據(jù)來源于聯(lián)合國糧農(nóng)組織(FAO)數(shù)據(jù)庫。

3.2 參數(shù)取值方法

排放因子的選取對模型法及單一排放因子法估算氨排放量的準(zhǔn)確性有著重要影響。氮肥施用的平均氨排放因子與各類氮肥的排放因子及多種氮肥施用比例有著較大關(guān)聯(lián)。蔡貴信等[27]探索了我國碳氨及尿素等氮肥在水稻田中的主要損失途徑,發(fā)現(xiàn)酸性粘質(zhì)水稻土上這兩種氮肥的氨揮發(fā)率為20%和9%。受限于各類氮肥施用比例數(shù)據(jù)的缺失,部分研究者直接從文獻(xiàn)中獲取氮肥施用的平均氨排放因子并加入計算之中。孫慶瑞等[24]根據(jù)調(diào)查資料計算得到我國氮肥使用比例;王文興等[3]從文獻(xiàn)中獲取到我國氮肥的使用比例。后續(xù)的氨排放研究較多借鑒這兩份文獻(xiàn)中的氮肥施用比例,但兩者數(shù)據(jù)年代較早,是否與我國現(xiàn)階段使用情況相符還需要進(jìn)一步證實。董艷強(qiáng)等[35]則將多種氮肥的生產(chǎn)比例作為長三角地區(qū)氮肥的使用份額。周靜等[36]根據(jù)調(diào)研資料及統(tǒng)計數(shù)據(jù)得到蘇州地區(qū)多種氮肥的使用情況。Zhang等[37]在估算我國氮肥施用產(chǎn)生的氨排放時,基于2005年我國縣級調(diào)查數(shù)據(jù)得到各類氮肥的使用比例,精確程度較高。Huang等[2]選用已有的測量結(jié)果作為基準(zhǔn)的排放因子,在此基礎(chǔ)上進(jìn)行修正,這提高了計算結(jié)果的準(zhǔn)確性。楊志鵬[6]基于物質(zhì)流方法,參考RAINS模型,基于清單建立必需的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),計算了畜禽養(yǎng)殖的氨排放因子。房效鳳等[5]也根據(jù)RAINS模型計算了畜禽養(yǎng)殖的排放因子。從排放因子的不確定度來看,通過合理的實地測試所得到的結(jié)果具有較高的準(zhǔn)確性,同時為相關(guān)研究提供重要的參照和數(shù)據(jù)支持,而使用相關(guān)模型法,通過參數(shù)的校正確定排放因子也是一種較好的提高排放因子準(zhǔn)確性的方法。Wu等[20]利用NARSES模型,計算了福建省的農(nóng)田氮肥施用氨排放因子。這一模型考慮了土壤pH、耕地使用方式、施肥率、降雨以及溫度等因素。與直接使用文獻(xiàn)中的排放因子數(shù)據(jù)計算相比,采用結(jié)合本地特點的參數(shù)得到的結(jié)果更加合理。但目前各個地區(qū)的可獲得的參數(shù)不夠完善,如施肥率和施肥方式等校正因子在一些地區(qū)出現(xiàn)數(shù)據(jù)缺失的情況,而使用省級或者全國性的平均數(shù)據(jù)則缺乏代表性。已有文獻(xiàn)報道相關(guān)氮肥的使用比例及排放因子見表3。

畜禽養(yǎng)殖氨排放是農(nóng)業(yè)氨排放的重要組成部分,本研究選取牛、山羊、綿羊、豬、家禽、兔及馬等幾項指標(biāo),對其進(jìn)行排放因子數(shù)據(jù)收集(表4)。在計算畜禽養(yǎng)殖氨排放時,不同省份的活動水平存在差異。而同一排放源排放量也表現(xiàn)出明顯的差別。國內(nèi)在估算畜禽養(yǎng)殖氨排放時,選用的排放因子較多為文獻(xiàn)中全國范圍性的數(shù)據(jù),但不同省份的畜禽養(yǎng)殖種類以及養(yǎng)殖條件均會隨當(dāng)?shù)丨h(huán)境而改變。另外,李富春等[7]對放牧與非放牧部分牛、山羊以及綿羊氨排放因子的分配系數(shù)做了探索。

表3 國內(nèi)各地區(qū)氮肥排放因子及施用比例匯總

(1)取酸性土壤數(shù)據(jù); N/A表示數(shù)據(jù)缺失; 表中全國數(shù)據(jù)中尚未統(tǒng)計港澳臺地區(qū)

表4 畜禽養(yǎng)殖氨排放因子/(kg 只-1 a-1)

N/A表示該研究未提供排放因子或以其他排放因子形式計算相關(guān)排放源

呼吸、汗液以及糞尿是人體排放氨的3個主要途徑[35]。人口數(shù)量與排放和處理條件對氨排放量的大小有著重要影響[3]。M?ller等[43]基于早期的估算研究,選取1.3 kg/a作為人的氨排放因子。國內(nèi)已報道的文獻(xiàn)中,李富春等[7]及王文興等[3]研究也參考該值進(jìn)行計算。馮小瓊等[38]參考Huang等[2]對我國氨排放研究,選取0.787 kg·人-1·a-1作為人體排放因子。我國環(huán)境保護(hù)部于2014年頒布了《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》(以下簡稱《指南》)[44],《指南》中推薦了部分參數(shù)值,其中人體糞便排放系數(shù)推薦值也為0.787 kg NH3人-1a-1。沈興玲[9]在廣東省人為氨排放研究中參考了董文煊等[34]使用的農(nóng)村與城鎮(zhèn)人口氨排放因子。相關(guān)文獻(xiàn)中的人體氨排放因子數(shù)據(jù)見表5。

表5 人體氨排放因子/(kg人-1 a-1)

生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的大量氣態(tài)及顆粒態(tài)組分對全球氣候環(huán)境及生態(tài)系統(tǒng)有著重要影響[46]。我國目前生物質(zhì)燃燒主要有開放式燃燒與室內(nèi)燃燒。薪柴的燃燒與秸稈的露天焚燒及其作為燃料燃燒是生物質(zhì)燃燒中的一部分,同時還包括森林火災(zāi)、草原燃燒等?！吨改稀分型扑]了相關(guān)的參數(shù),其中,秸稈作燃料燃燒與露天焚燒取同一排放系數(shù)。除了燃燒時的排放系數(shù)外,秸稈實際產(chǎn)量往往需要根據(jù)作物的產(chǎn)量換算得到。畢于運[47]在對秸稈資源評價及利用的研究中對農(nóng)作物的草谷比進(jìn)行了較為詳細(xì)的探究,并建立了較為完整的草谷比體系。此外,其他研究也參考中國農(nóng)村能源行業(yè)協(xié)會提供的草谷比數(shù)據(jù)進(jìn)行計算。張國等[48]調(diào)查了2011年我國主要農(nóng)作物秸稈利用方式,焚燒與作燃料比例分別為27%,17%。陸炳等[46]研究我國大陸地區(qū)生物質(zhì)燃燒時參考了張鶴豐[49]對作物秸稈燃燒效率的測試結(jié)果。

4 不確定性分析

關(guān)鍵數(shù)據(jù)缺失(如活動水平數(shù)據(jù))、排放因子不具代表性及計算過程中的隨機(jī)誤差都是增加氨排放估算結(jié)果不確定性的因素[50]。在對氨排放結(jié)果不確定性分析時,定性評估、半定量評估以及定量評估是常用的3種方法。其中,定性評估通過描述性的語言來評價排放結(jié)果的不確定性,這種方法具有較強(qiáng)主觀性;半定量評估是通過判斷打分的方式來識別排放源清單的置信度(表6)[33];定量評估則是通過相關(guān)的計算與分析方法量化不確定性的范圍[9]。

表6 評估方法比較[33]

目前國內(nèi)的氨排放研究以定性分析為主,研究者往往通過對氨排放結(jié)果的比較,根據(jù)所使用的活動水平數(shù)據(jù)及選取的排放因子,描述性地分析研究中存在的不確定性,無法定量的給出不確定性的范圍。不確定性分析的定量評估主要有兩部分關(guān)鍵性工作,一是確定輸入數(shù)據(jù)的概率密度分布函數(shù),二是將輸入信息的不確定度傳遞演算至清單的不確定度[33]。輸入數(shù)據(jù)包括基本排放單元活動水平數(shù)據(jù)和排放因子數(shù)據(jù)。我國氨排放研究中的活動水平數(shù)據(jù)較多從統(tǒng)計資料中獲取,一般只有一個有效數(shù)值,無法滿足獲取概率密度分布函數(shù)所需要的一定樣本數(shù)量,而排放因子樣本數(shù)據(jù)也同樣比較有限。在這種情況之下,魏巍等[33]參考其他文獻(xiàn)的計算方法,假定活動水平及排放因子均呈正態(tài)分布或?qū)?shù)正態(tài)分布形式,取文獻(xiàn)中獲取的數(shù)值為平均值,相對標(biāo)準(zhǔn)差由數(shù)據(jù)來源的可靠性、數(shù)據(jù)數(shù)值的準(zhǔn)確性決定,再利用蒙特卡洛數(shù)值模擬法將輸入信息的不確定度傳遞到清單計算結(jié)果,得到排放清單的不確定性,并根據(jù) Spearman相關(guān)系數(shù)法進(jìn)行敏感性分析。敏感性分析被用于識別某個模型輸入的變化對模型輸出變化的影響,而不確定性分析則是研究輸入信息的不確定性如何傳播到輸出結(jié)果。Spearman與Pearson相關(guān)系數(shù)法相關(guān)系數(shù)法是常用的兩種敏感性分析方法[50]。此外,劉禹淇等[19]采用IPCC的分析誤差傳遞法[51]來進(jìn)行計算,根據(jù)清單輸入信息不確定值推算出清單結(jié)果的不確定值。沈興玲[9]在對廣東省人為源氨排放進(jìn)行研究時,利用其所在課題組開發(fā)的軟件工具AuvToolPro對農(nóng)業(yè)源氨排放結(jié)果的不確定性范圍進(jìn)行具體量化,通過建立不確定型分析模型、采用自展模擬數(shù)值分析以及蒙特卡洛數(shù)值模擬等步驟,得到不確定性結(jié)果。鐘流舉等[50]探究了大氣污染物排放源清單不確定性的定量分析方法并通過案例進(jìn)一步分析。 不確定性分析是評估計算結(jié)果的重要環(huán)節(jié),由于現(xiàn)階段國內(nèi)氨排放領(lǐng)域的可獲得數(shù)據(jù)還不夠充足,計算方法的合理性也處于不斷地驗證中,因此,對計算過程及結(jié)果做不確定性分析更是必要。另一方面,我國氨排放估算結(jié)果的不確定度分析也正在逐步量化。與早期主觀性強(qiáng)的定性評估相比,定量評估能使不確定性量化,并且結(jié)合統(tǒng)計學(xué)方法進(jìn)行更加深入的計算與結(jié)果的討論分析,使研究結(jié)果得到更充分的驗證,一定程度上提高了研究方法的合理性與可信度。

5 結(jié)論與建議

(1)氮肥施用和畜禽養(yǎng)殖是我國主要的兩個氨排放來源,兩者氨排放的估算過程中往往受到本地排放因子和校正系數(shù)缺乏的限制,這降低了估算結(jié)果的準(zhǔn)確性,因此,加強(qiáng)各地區(qū)氨排放因子的試驗研究,為氨排放量的估算提供數(shù)據(jù)支持和結(jié)果的參照,是提高國內(nèi)氨排放估算結(jié)果準(zhǔn)確性的重要基礎(chǔ);

(2)模型估算法是近年來國內(nèi)外使用較多的計算方法,現(xiàn)階段國內(nèi)采用的計算模型大多由國外建立,盡管這些方法已經(jīng)相對成熟,但在應(yīng)用于我國不同地區(qū)時,依然受到不同地區(qū)農(nóng)業(yè)發(fā)展?fàn)顩r差異明顯的影響。如何建立更加符合我國各個地區(qū)實際條件的計算模型是氨排放估算研究領(lǐng)域的重要突破方向;

(3)估算結(jié)果的不確定性分析是研究過程的重要環(huán)節(jié),定量的評估能夠使結(jié)果的討論分析更加深入合理,目前國內(nèi)氨排放估算的不確定性分析應(yīng)從建立輸入數(shù)據(jù)的概率密度分布函數(shù)、不確定度量化及敏感性分析等三方面進(jìn)行進(jìn)一步完善,以提高數(shù)據(jù)來源的可靠性、估算結(jié)果的準(zhǔn)確性,對建立更加合理并且較高操作性的評估方法具有顯著的積極意義。