胡靖東 軒福貞 張效成 劉長軍

華東理工大學(xué)承壓系統(tǒng)與安全教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海,200237

0 引言

核電是人類獲得低碳清潔能源的重要來源之一。以提供更安全、可持續(xù)和更經(jīng)濟(jì)的核能為目標(biāo)，核電技術(shù)至今已發(fā)展成熟至第四代。在第四代核電反應(yīng)堆中，液態(tài)金屬快中子增殖反應(yīng)堆(liquid metal fast breeder reactor, LMFBR)(下稱“快堆”)技術(shù)較為成熟，是最有可能進(jìn)行大規(guī)模商業(yè)化建造的四代反應(yīng)堆之一。核電技術(shù)的革新帶來核能利用率的提升，同時(shí)對(duì)結(jié)構(gòu)材料提出了更高要求[1]，輻照影響就是其中的重要一項(xiàng)。針對(duì)不同輻照環(huán)境下結(jié)構(gòu)材料的損傷和可承載能力變化的研究[2-3]是保證核設(shè)施安全的重要部分。奧氏體不銹鋼材料以其優(yōu)異的高溫服役性能，以及相對(duì)低廉的制造成本，成為快堆內(nèi)結(jié)構(gòu)件及燃料包殼材料的首選[4]。在國外，針對(duì)冷拉硬化奧氏體不銹鋼的輻照蠕變和腫脹性能的研究已較為成熟[5]。如何汲取國外經(jīng)驗(yàn)，加快建立起符合我國材料特性的輻照性能設(shè)計(jì)參數(shù)數(shù)據(jù)庫，是當(dāng)前快堆設(shè)計(jì)面臨的主要問題之一。

材料的堆內(nèi)長期服役性能關(guān)乎反應(yīng)堆長期運(yùn)行的安全。以鈉冷快堆為例，堆芯溫度約在550℃[6]，在高溫壓力容器中，長時(shí)服役將導(dǎo)致蠕變損傷超過疲勞損傷，成為承壓件失效的主因[7]。如何預(yù)測(cè)材料的長時(shí)高溫蠕變性能一直是材料測(cè)試的難題。利用實(shí)驗(yàn)方法可最為準(zhǔn)確地獲取材料的長時(shí)蠕變性能，然而蠕變實(shí)驗(yàn)通常需要幾年甚至幾十年的時(shí)間成本，顯然不能滿足我國快堆設(shè)計(jì)的緊迫要求。如今較為可行的蠕變壽命外推方法是利用短時(shí)加速實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合曲線，通過該擬合曲線外推得到材料在低應(yīng)力水平下的蠕變壽命預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)，從而獲得完整的材料蠕變斷裂持久強(qiáng)度曲線，為需長服役期的工程結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供參考。較為常見的一種蠕變壽命外推方法是時(shí)間-溫度參數(shù)(time-temperature parameter, TTP)法，典型代表為Larson-Miller參數(shù)方程[8]和Dorn參數(shù)方程[9]法。利用這些方法能在蠕變機(jī)理不發(fā)生變化的情況下，根據(jù)短時(shí)高溫加速的蠕變持久強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)外推得到較為準(zhǔn)確的長時(shí)蠕變持久強(qiáng)度預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)。一般而言，利用上述方法外推獲得的蠕變持久強(qiáng)度數(shù)據(jù)所對(duì)應(yīng)的蠕變壽命上限不宜超過實(shí)驗(yàn)值的3倍。

奧氏體不銹鋼材料在快堆內(nèi)的蠕變不同于堆外蠕變(即熱蠕變)，必須考慮輻照對(duì)其產(chǎn)生的影響(即輻照蠕變)。這就使得原有的TTP方法不能直接應(yīng)用于輻照蠕變數(shù)據(jù)的外推。針對(duì)不同的蠕變機(jī)理，已有不少理論模型可進(jìn)行描述[10]。例如，對(duì)于高溫長時(shí)奧氏體不銹鋼材料的輻照蠕變問題，MARGOLIN等[11-12]建立的模型從微觀物理機(jī)制出發(fā)，可完整描述輻照蠕變的損傷形成全過程。然而，上述模型涉及的參數(shù)多達(dá)30余個(gè)，難以直接運(yùn)用到工程設(shè)計(jì)之中。

本文希望找到一種既考慮輻照影響，又可如同TTP外推方法一樣能較為簡(jiǎn)便地應(yīng)用于工程實(shí)際的長時(shí)輻照蠕變壽命外推方法。為此，通過引入量綱一參數(shù)——輻照影響系數(shù)，建立了基于蠕變壽命外推TTP法的可用于輻照蠕變壽命外推的輻照-時(shí)間-溫度參數(shù)(irradiation-time-temperature parameter, ITTP)法，以此推導(dǎo)了含輻照影響的Larson-Miller參數(shù)方程和Dorn參數(shù)方程并進(jìn)行了驗(yàn)證。

1 輻照蠕變壽命外推模型

可用于輻照蠕變壽命外推的ITTP法是蠕變壽命外推法TTP法針對(duì)輻照影響的一個(gè)修正形式。ITTP法的建立過程與TTP法基本一致，同TTP法，ITTP法也是建立在Arrhenius方程的基礎(chǔ)之上，即

(1)

輻照將對(duì)穩(wěn)態(tài)蠕變速率產(chǎn)生影響，該影響的強(qiáng)弱除了與材料自身的微觀結(jié)構(gòu)因素有關(guān)外，還可能與溫度T、輻照通量φ有關(guān)。將輻照對(duì)穩(wěn)態(tài)蠕變速率的影響通過一個(gè)函數(shù)f體現(xiàn)，則穩(wěn)態(tài)輻照蠕變速率與穩(wěn)態(tài)蠕變速率的關(guān)系可寫成：

(2)

輻照會(huì)導(dǎo)致材料脆化，也會(huì)對(duì)蠕變延性產(chǎn)生顯著影響。考慮利用一個(gè)函數(shù)g來體現(xiàn)輻照對(duì)蠕變延性的影響。同樣，輻照對(duì)蠕變延性影響的強(qiáng)弱也可能受溫度T、輻照通量φ因素的控制，即

εf,i=εfg(T,φ)

(3)

式中，εf,i為輻照蠕變延性。

在推導(dǎo)TTP方法的過程中，一般假設(shè)材料蠕變由穩(wěn)態(tài)蠕變過程主導(dǎo)，即

(4)

式中，εf為蠕變延性；tf為蠕變斷裂時(shí)間，即材料的蠕變壽命。

參考式(4)，可得到類似的輻照蠕變穩(wěn)態(tài)速率與輻照蠕變延性之間的關(guān)系，即

(5)

式中，tf,i為考慮輻照的蠕變壽命。

將式(2)～式(5)代入式(1)，可得到考慮輻照的Arrhenis方程：

(6)

新定義一個(gè)系數(shù)N：

(7)

稱N為輻照影響系數(shù)，其值等于輻照蠕變速率與蠕變速率的比值除以輻照蠕變延性與蠕變延性的比值，是一個(gè)唯象的量綱一參數(shù)。將N代入式(6)，可得

(8)

式(8)即是ITTP法的基本方程。可利用式(8)推導(dǎo)含輻照影響系數(shù)N的Larson-Miller參數(shù)。對(duì)式(8)兩邊取對(duì)數(shù)，可得

(9)

Larson-Miller參數(shù)方程定義參數(shù)PLM等于式(9)等號(hào)左邊，即

(10)

定義材料常數(shù)C為

C=lgA-lgεf

(11)

根據(jù)上述定義，可根據(jù)式(9)得到包含輻照影響的Larson-Miller參數(shù)PLM,i方程：

PLM,i=T(lgtf,i+lgN+C)

(12)

同理，還可通過類似的方法得到含輻照影響的Dorn參數(shù)θi方程：

(13)

式(12)和式(13)即是利用ITTP法得到的含輻照的Larson-Miller參數(shù)方程及Dorn參數(shù)方程。當(dāng)不存在輻照影響時(shí)，由輻照影響系數(shù)的定義可知，N=1。此時(shí)式(12)和式(13)將退化成一般的TTP參數(shù)方程形式，且tf,i=tf，即

PLM=T(lgtf+C)

(14)

(15)

式中，PLM為Larson-Miller參數(shù)；θ為Dorn參數(shù)。

由此可見，ITTP法實(shí)質(zhì)上是TTP法的一種特例。

2 輻照蠕變外推模型的驗(yàn)證與研究

以利用ITTP法得到的包含輻照影響系數(shù)的Larson-Miller參數(shù)方程(即式(12))為例，驗(yàn)證ITTP外推法的有效性。

利用GetData軟件，本文采集了近50年來公開發(fā)表于論文中的堆內(nèi)輻照蠕變實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及對(duì)照的未輻照純?nèi)渥償?shù)據(jù)共245組。WILLIAMS等[13]基于圓棒試樣(圖1a)給出的經(jīng)熱處理的304不銹鋼的輻照持久強(qiáng)度試驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示，輻照降低了304不銹鋼的蠕變持久強(qiáng)度；而LOVELL等[14]將預(yù)先冷變形20%的316CW不銹鋼試樣制成內(nèi)壓圓管試樣(圖1b)，在EBR-Ⅱ堆內(nèi)經(jīng)4.5×1022neutrons/cm2(E>0.1 MeV)的中子輻照后表現(xiàn)出持久強(qiáng)度未有下降，甚至出現(xiàn)了上升。BLEIBERG等[15]解釋這是由于輻照導(dǎo)致的點(diǎn)缺陷“動(dòng)態(tài)硬化”致使蠕變第三階段推遲出現(xiàn)的結(jié)果。然而， UKAI等[16]利用相同的316CW試樣在FFTF堆內(nèi)劑量為2×1023neutrons/cm2(E>0.1 MeV)的輻照蠕變實(shí)驗(yàn)則顯示了蠕變持久強(qiáng)度的顯著降低，且發(fā)現(xiàn)在這些實(shí)驗(yàn)中經(jīng)輻照后試樣的蠕變第三階段提前，且輻照蠕變后0.2%工程屈服強(qiáng)度也有所降低。PISARENKO等[17]基于奧氏體不銹鋼材料0Kh16N15M3B制成平板試樣(圖1c)在SM-2堆內(nèi)經(jīng)中子輻照通量密度為5×1012neutrons/(cm2·s)(E>0.85 MeV)的輻照蠕變， 結(jié)果顯示經(jīng)輻照后材料的蠕變速率出現(xiàn)增大，持久強(qiáng)度出現(xiàn)降低；KISELEVSKII等[18]基于鉻鎳奧氏體鋼03Kh20N45M4B的不同熱處理方式獲得的03Kh20N45M4BRTs和03Kh20N45M4BCh在AIMA裝置中進(jìn)行了中子輻照通量密度為4.2×1013neutrons/(cm2·s)(E≥1 MeV)輻照蠕變實(shí)驗(yàn)，結(jié)果也顯示出了輻照蠕變速率增大和持久強(qiáng)度降低。

圖1 3種不同試樣Fig.1 Three different specimens

不同作者給出的實(shí)驗(yàn)方案及條件不盡相同，結(jié)果也存在差異，甚至相互矛盾，這說明在不同堆內(nèi)的輻照蠕變機(jī)理可能不盡相同。通常來說，不同的輻照蠕變機(jī)理需要使用不同的理論模型求解。然而，本文提出的輻照影響參數(shù)N僅涉及到宏觀參量(應(yīng)變速率、延性)的唯象變化，并不涉及具體的微觀機(jī)理。從理論上說，該參數(shù)適用于各種輻照蠕變現(xiàn)象的描述。

利用上述數(shù)據(jù)，考察本文提出的ITTP輻照蠕變壽命外推方法的有效性?？赏ㄟ^觀察輻照數(shù)據(jù)在經(jīng)輻照影響參數(shù)N的調(diào)整后是否向未輻照數(shù)據(jù)匯聚來確定有效性。首先，利用TTP法的Larson-Miller參數(shù)給出一張未經(jīng)參數(shù)N修正的蠕變持久強(qiáng)度圖作為參考，見圖2。圖中所有材料參數(shù)C均取20。可以看到，未輻照數(shù)據(jù)和輻照數(shù)據(jù)出現(xiàn)了分離，同一種材料的輻照數(shù)據(jù)和未輻照數(shù)據(jù)在TTP法中沒有統(tǒng)一匯聚在一條曲線上。

圖2 TTP法Larson-Miller參數(shù)與蠕變持久強(qiáng)度關(guān)系圖Fig.2 The relationship between creep strength and Larson-Miller parameter in the form of TTP

利用ITTP法的Larson-Miller參數(shù)方程重新對(duì)上述數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，即參數(shù)采用式(12)的輻照修正形式，結(jié)果見圖3。圖3中數(shù)據(jù)點(diǎn)符號(hào)意義同圖2。經(jīng)過輻照影響系數(shù)N的修正之后，圖中的實(shí)心數(shù)據(jù)點(diǎn)均向同一形狀的空心數(shù)據(jù)點(diǎn)靠近， 即同一材料的未輻照數(shù)據(jù)和堆內(nèi)輻照數(shù)據(jù)匯聚至同一條曲線上，表明通過輻照影響系數(shù)的修正，未輻照數(shù)據(jù)和輻照數(shù)據(jù)的規(guī)律得到了統(tǒng)一，即該方法已成功表征出了輻照對(duì)蠕變的影響。

圖3 ITTP法的Larson-Miller參數(shù)與蠕變持久強(qiáng)度關(guān)系圖Fig.3 The relationship between creep strength and Larson-Miller parameter in the form of ITTP

輻照影響系數(shù)具有明確的定義，它在不同參數(shù)方法中的取值應(yīng)有一致性。為了研究該一致性是否存在，再引入包含輻照影響系數(shù)的Dorn參數(shù)方程(即式(13))作圖，見圖4。圖4中數(shù)據(jù)點(diǎn)符號(hào)意義同圖2，所有N的取值同圖3。所有材料的蠕變激活能ΔΗ均為500 kJ/kmol。圖4同圖3一樣，出現(xiàn)了同一圖形的實(shí)心數(shù)據(jù)點(diǎn)向空心數(shù)據(jù)點(diǎn)靠攏的現(xiàn)象，說明在Larson-Miller參數(shù)方程中使用的N值同樣也在Dorn參數(shù)方程中有效。這一結(jié)果表明，輻照影響系數(shù)具有在不同參數(shù)方法下的一致性，是一個(gè)與輻照條件、溫度相關(guān)的材料常數(shù)。

圖4 ITTP法的Dorn參數(shù)與蠕變持久強(qiáng)度關(guān)系圖Fig.4 The relationship between creep strength and Dorn parameter in the form of ITTP

為了量化表征各參數(shù)方法對(duì)輻照實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的表征能力，本文定義針對(duì)輻照實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的均方差，其值等于該材料所有輻照實(shí)驗(yàn)測(cè)值與未輻照數(shù)據(jù)按不同參數(shù)方法擬合二次多項(xiàng)式曲線后給出的預(yù)測(cè)值的差值的平方的平均值，該值越小，表明該參數(shù)方法表征輻照影響的能力越好。表1中，材料1～材料5分別表示03Kh20N45M4BRTs、03Kh20N45M4BCh、0Kh16N15M3B、316CW、304SA； L-M、Dorn分別表示Larson-Miller參數(shù)和Dorn參數(shù)。由表1可知，TTP方法的均方差值較ITTP方法均高出一個(gè)數(shù)量級(jí)以上，ITTP方法下的含輻照Larson-Miller參數(shù)和Dorn參數(shù)的均方差相似且均較小。

表1 不同奧氏體鋼材料的輻照實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)在各參數(shù)擬合法下的均方差

根據(jù)輻照蠕變系數(shù)在式(12)及式(13)中的位置可知，輻照蠕變系數(shù)的增大將導(dǎo)致材料輻照蠕變壽命的縮短。進(jìn)一步考慮輻照蠕變系數(shù)的定義，可知上述關(guān)系表明穩(wěn)態(tài)輻照蠕變速率越高，輻照蠕變延性越低，將會(huì)導(dǎo)致輻照蠕變壽命變小。輻照蠕變延性的數(shù)據(jù)分散性較大，顯示其較易受外部參數(shù)的影響而產(chǎn)生變化，數(shù)據(jù)整體規(guī)律性不強(qiáng)。而穩(wěn)態(tài)輻照蠕變數(shù)據(jù)則較規(guī)律，可用來探究其與輻照蠕變壽命之間的關(guān)系。觀察圖5取自文獻(xiàn)[18]的穩(wěn)態(tài)蠕變速率與斷裂壽命的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，圖中，實(shí)線圈內(nèi)數(shù)據(jù)為堆內(nèi)輻照數(shù)據(jù)，虛線圈內(nèi)為對(duì)照的未輻照蠕變數(shù)據(jù)，實(shí)線圈整體要較虛線圈偏向穩(wěn)態(tài)蠕變速率更大及斷裂壽命較小的一邊。由此可知，穩(wěn)態(tài)輻照蠕變速率越快，確實(shí)存在著使輻照蠕變壽命變小的趨勢(shì)。這進(jìn)一步佐證了輻照影響系數(shù)這一參數(shù)的合理性。

圖5 穩(wěn)態(tài)蠕變速率與斷裂壽命之間的關(guān)系Fig.5 The relationship between static state creep rate and rupture life

輻照影響系數(shù)與溫度、輻照劑量、材料等因素相關(guān)。在現(xiàn)有的數(shù)據(jù)條件下，由于采集到的數(shù)據(jù)細(xì)節(jié)不夠充分，研究輻照劑量對(duì)輻照影響系數(shù)的影響比較困難。而溫度對(duì)輻照影響系數(shù)的影響，可通過上述數(shù)據(jù)進(jìn)行初步窺探。如圖6所示，不同材料的輻照影響系數(shù)與溫度的關(guān)系并不一致。大體上而言，對(duì)于奧氏體不銹鋼材料，輻照影響系數(shù)隨絕對(duì)溫度的升高呈先下降后逐步趨于穩(wěn)定的趨勢(shì)。

圖6 輻照影響系數(shù)與絕對(duì)溫度的關(guān)系圖Fig.6 The relationship between neutron irradiationin fluence factor and absolute temperature

3 結(jié)論

(1)通過引入唯象的量綱一輻照影響系數(shù)，改進(jìn)了高溫蠕變壽命外推的常用時(shí)間-溫度參數(shù)(TTP)法，建立了用于輻照蠕變壽命外推的輻照-時(shí)間-溫度參數(shù)(ITTP)法。

(2)在ITTP方法的基礎(chǔ)上，推導(dǎo)了含輻照影響系數(shù)的Larson-Miller參數(shù)方程和Dorn參數(shù)方程。

(3)經(jīng)堆內(nèi)輻照蠕變數(shù)據(jù)驗(yàn)證，基于ITTP法的含輻照影響系數(shù)的Larson-Miller參數(shù)方程和Dorn參數(shù)方程均可較好地將未輻照和堆內(nèi)輻照數(shù)據(jù)匯聚到一條曲線上。以上結(jié)果說明ITTP法的確可表征輻照對(duì)蠕變壽命的影響，可用于輻照蠕變規(guī)律的擬合和短時(shí)輻照蠕變壽命數(shù)據(jù)的外推。

(4)經(jīng)驗(yàn)證，本文提出的輻照影響系數(shù)具有定常數(shù)性質(zhì)，即采用不同的參數(shù)方程時(shí)輻照影響系數(shù)的值并不會(huì)隨之改變。

(5)影響輻照影響系數(shù)的因素較為復(fù)雜，初步研究認(rèn)為，針對(duì)奧氏體不銹鋼材料而言，輻照影響系數(shù)可能隨環(huán)境溫度的上升而具有先下降后趨于穩(wěn)定的趨勢(shì)。