(華中科技大學(xué)中歐清潔與可再生能源學(xué)院，430074)

0 引 言

揮發(fā)性有機(jī)物(volatile organic compounds，VOCs)不僅是空氣污染物臭氧O3生成的主要前體物，也是大氣細(xì)顆粒物PM2.5中二次細(xì)顆粒物污染物(如硫酸鹽、硝酸鹽和有機(jī)碳)生成的關(guān)鍵前體物。[1-3]等離子體(pulse corona Induced plasma chemical process,PPCP)以其效率高，污染小，能耗低的明顯優(yōu)勢而被認(rèn)為是處理VOCs非常有前途的一種方法。[4-6]由于甲苯不僅是一種典型的VOCs、易揮發(fā)，而且在環(huán)境中比較穩(wěn)定，一般氣象條件下不易與其它物之間發(fā)生化學(xué)反應(yīng)[7-8]。因此以典型苯系物甲苯作為研究對象非常有價值。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與實(shí)驗(yàn)方案

主要儀器和試劑：氣相色譜儀； 高壓脈沖電源(自行設(shè)計制作)；線-筒式等離子體發(fā)射器(自行設(shè)計)；甲苯(色譜純試劑)。

1.2 實(shí)驗(yàn)方案與實(shí)驗(yàn)步驟

由高壓放電系統(tǒng)、等離子反應(yīng)器和甲苯混合氣體組成放電等離子體凈化處理含苯廢氣實(shí)驗(yàn)裝置，如圖1所示。特種等離子體反應(yīng)器由自行設(shè)計完成。實(shí)驗(yàn)時，將裝有甲苯的頂空瓶U型管置于恒溫水浴鍋中，使甲苯緩慢而較均勻的釋放，以此保證整個實(shí)驗(yàn)過程中初始甲苯濃度的穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)氣體按圖示方向進(jìn)入放電等離子體反應(yīng)器中，處理后的混合氣體用集氣袋收集后送入GC氣相色譜儀進(jìn)行分析，尾氣通過活性炭吸附后排空。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖(1、空壓機(jī)；2、轉(zhuǎn)子流量計；3、U型管；4、裝有甲苯的頂空瓶；5、玻璃珠；6、混氣室；7、恒溫水浴鍋；8、止水夾；9、線-筒反應(yīng)器；10、尾氣吸收裝置；11、放電球隙；12、水電阻；13、高壓硅堆；14、油浸式變壓器；15、高壓操作臺；16、接地電阻；17、電容組件。)

實(shí)驗(yàn)利用空氣作為載氣和稀釋氣，考量脈沖電壓、甲苯初始濃度和氣流速率這三種因素對脈沖電暈等離子體凈化甲苯的效率的影響。分別設(shè)置三種實(shí)驗(yàn)條件：脈沖電壓為4～11.5 kV、甲苯初始濃度為500.0～2 000.0 mg/m3，氣流速率為12～72 L/h。實(shí)驗(yàn)時，僅改變?nèi)N條件中的一種，其它兩個條件不變，分別測量實(shí)驗(yàn)所能達(dá)到的甲苯去除率。

1.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果評價方法

實(shí)驗(yàn)結(jié)果將采用甲苯去除效率和甲苯去除負(fù)荷兩個參數(shù)進(jìn)行評價。

(1)甲苯去除率η

甲苯去除率的計算公式如下：

(1)

式中,η為甲苯去除率(%);C0：甲苯的初始濃度(mg/m3);C1：尾氣中甲苯的濃度(mg/m3)。

(2)甲苯去除負(fù)荷EC

甲苯去除負(fù)荷的計算公式如下：

(2)

式中,EC為甲苯去除負(fù)荷(g/(m3·h))；Q為進(jìn)氣流量(L/h)；C0為甲苯進(jìn)氣濃度(mg/m3)；C1為甲苯出氣濃度(mg/m3)；V為填料床體積(m3)。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

2.1 脈沖電壓對甲苯去除率的影響

實(shí)驗(yàn)條件：甲苯初始濃度為1 400.0 mg/m3，氣流速率為48 L/h，脈沖電壓為4、5.5、7、8.5、10、11.5kV。根據(jù)甲苯進(jìn)出口濃度測量結(jié)果，按照式(1)和式(2)分別計算得到甲苯的去除率和甲苯去除負(fù)荷，結(jié)果如圖2所示。

圖2 甲苯去除率、去除負(fù)荷隨脈沖電壓的變化

由圖2可以看出，在甲苯初始濃度和氣流速率一定的情況下，甲苯去除率隨脈沖電壓的升高而增大，去除負(fù)荷也隨電壓的增大而增大。當(dāng)脈沖電壓為11.5 kV時，放電等離子體對甲苯的除去效率為66.6%，此時甲苯除去率負(fù)荷達(dá)到2.475×106mg/(m3·h)。由此說明，放電等離子體雖然反應(yīng)器很小，但是單位體積的電暈區(qū)域具有極強(qiáng)的甲苯去除能力。

2.2 初始濃度對甲苯去除率的影響

實(shí)驗(yàn)條件：脈沖電壓為8.5 kV，氣流速率為48 L/h，甲苯初始濃度分別為500.0，800.0，1100.0，1400.0，1700.0，2000.0 mg/m3。根據(jù)甲苯進(jìn)出口濃度測量結(jié)果，按照式(1)和式(2)分別計算得到甲苯的去除率和甲苯去除負(fù)荷，結(jié)果如圖3所示。

圖3 甲苯去除率隨初始濃度的變化

由圖3可以看出，當(dāng)脈沖電壓為8.5 kV，氣流速率為48 L/h，甲苯初始濃度為500.0 mg/m3時，甲苯的去除率為75.34%。隨著甲苯初始濃度的逐漸升高，甲苯去除率逐漸下降，甲苯初始濃度越大，甲苯的除去率下降的越顯著。甲苯去除負(fù)荷從另一個方面反映了放電等離子體處理甲苯廢氣的能力，當(dāng)濃度增加時，單位時間內(nèi)通過的甲苯含量將增加，高能粒子團(tuán)和強(qiáng)氧化物質(zhì)將更加充分地被利用，使得去除負(fù)荷增加。實(shí)驗(yàn)條件中，甲苯去除負(fù)荷最高可達(dá)到2.235×106m g/(m3·h)。

2.3 氣流速率對甲苯去除率的影響

實(shí)驗(yàn)條件：脈沖電壓為8.5 kV，甲苯初始濃度為14 000.0 mg/m3，氣流速率為分別為12，24，36，48，60，72 L/h。根據(jù)甲苯進(jìn)出口濃度測量結(jié)果，按照式(1)和式(2)分別計算得到甲苯的去除率和甲苯去除負(fù)荷，結(jié)果如圖4所示。

圖4 甲苯去除率隨氣流速率的變化

由圖4可以看出，當(dāng)脈沖電壓為8.5 kV，甲苯初始濃度為14 000.0 mg/m3，氣體速率為12 L/h，甲苯的去除率為77.1%左右。隨著氣體速率的逐漸增大，甲苯去除率逐漸下降，氣體流速越大，甲苯的除去率下降的越顯著，此時甲苯的去除負(fù)荷隨氣體速率的增大先增大后減小。從圖4可知，當(dāng)氣體速率超過60 L/h時，甲苯去除負(fù)荷達(dá)到最大值，為2.428×106mg/(m3.h)，之后甲苯去除負(fù)荷開始減小。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)論

綜合上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，在本實(shí)驗(yàn)條件下，甲苯的去除效率和甲苯的去除負(fù)荷與脈沖放電等離子體的放電電壓大小成正相關(guān)關(guān)系，即隨著脈沖放電等離子體放電電壓的提高，甲苯的去除效率和甲苯的去除負(fù)荷均呈上升趨勢；甲苯去除率則與甲苯初始濃度和氣體速率呈負(fù)相關(guān)，即甲苯初始濃度和氣體速率越大，甲苯去除率越低。由此可知，放電等離子體在處理甲苯廢氣時，適用于高電壓、低濃度、低氣流速率的條件。