夏兆東，呂 牛，成昱廷，鄭繼業(yè)

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413； 2.環(huán)境保護(hù)部 核與輻射安全中心，北京 100082)

乏燃料組件后處理過(guò)程中，首先要進(jìn)行溶解，即將乏燃料棒剪切為小段，在溶解液中逐步溶解。乏燃料剪切段經(jīng)過(guò)反復(fù)溶解浸取并清洗后的殘留物質(zhì)，包括被切成小段的燃料包殼和未被溶出的乏燃料殘留物質(zhì)，統(tǒng)稱(chēng)為廢包殼。在廢包殼的殘留物質(zhì)中仍含有鈾及钚、鋦、镅等超鈾核素和裂變產(chǎn)物，它們具有很強(qiáng)的放射性。廢包殼的放射性水平需經(jīng)過(guò)檢測(cè)符合標(biāo)準(zhǔn)后，才能倒入包殼處置容器中，經(jīng)焊封后送入貯存水池的格架上暫存待處理。在這一過(guò)程中，必須對(duì)廢包殼殘留物質(zhì)中的放射性核素鈾、钚及其他關(guān)鍵核素的含量進(jìn)行分析，分析結(jié)果既是對(duì)廢包殼處理處置的依據(jù)，也是核材料衡算平衡的要求。通常采用非破壞性測(cè)量(NDA)方法來(lái)對(duì)其中放射性核素鈾、钚及其他關(guān)鍵核素的活度進(jìn)行分析[1-4]。

本文主要通過(guò)反應(yīng)堆中子學(xué)燃耗計(jì)算方法分析計(jì)算乏燃料廢包殼的殘留物質(zhì)核素含量，并研究其中規(guī)律，為廢包殼殘留物質(zhì)NDA方法研究提供數(shù)據(jù)支持。

1 分析程序選擇和驗(yàn)證

針對(duì)乏燃料核素含量分析，可選取的燃耗計(jì)算程序包括CASMO、SCALE及MCNP等[5-7]，為選取合適的程序并對(duì)計(jì)算程序進(jìn)行驗(yàn)證分析，采用日本原子能機(jī)構(gòu)公開(kāi)發(fā)表的Takahama-3核電站乏燃料成分基準(zhǔn)題為例題，分別應(yīng)用CASMO、SCALE及MCNP對(duì)部分實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行模擬計(jì)算，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。該基準(zhǔn)問(wèn)題包含乏燃料核素含量的化學(xué)分析實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)以及國(guó)際上對(duì)該乏燃料核素含量的計(jì)算結(jié)果[8-9]。

以實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)為基準(zhǔn)，圖1示出針對(duì)Takahama-3核電站乏燃料成分基準(zhǔn)題SF95-4實(shí)驗(yàn)段(燃耗36.69 GW·d/t(U))，不同程序分析核素含量的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值之間的比值(C/E)，C/E越接近于1表明計(jì)算值越接近于實(shí)驗(yàn)測(cè)量值。由圖1可見(jiàn)，CASMO、SCALE及MCNP 3個(gè)程序?qū)Χ喾N核素計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果之間的比值與1之間的均方根偏差分別為4.56×10-2、3.68×10-2及4.10×10-2，因此SCALE程序計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果符合得最好，后續(xù)的分析計(jì)算選擇SCALE程序完成。

使用SCALE程序?qū)F95及SF97共計(jì)11個(gè)不同燃料段的核素含量進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果示于圖2。由圖2可看出，除個(gè)別實(shí)驗(yàn)段(SF97-1)及個(gè)別核素外，采用SCALE程序計(jì)算的乏燃料成分與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差小于10%，達(dá)到較高的精度，用于乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)核素含量分析是合適的。

2 核素含量計(jì)算模型

乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)核素含量受到很多因素影響。對(duì)于不同核電機(jī)組，由于反應(yīng)堆功率密度及燃料組件類(lèi)型不同，直接影響廢包殼殘留物質(zhì)核素含量。本文以典型M310核電機(jī)組為例進(jìn)行分析，其平均功率密度為39.95 kW/kg(U)，單組件鈾裝量為459.5 kg，以單組件為分析對(duì)象。

分析模型中，單根燃料棒分為10層，最外層按體積占燃料體積1/1 000劃分，最外兩層按體積占燃料體積1/100劃分，內(nèi)部8層按半徑均分，以上分層原則主要依據(jù)是NDA分析測(cè)量技術(shù)的要求。圖3示出單根燃料棒計(jì)算模型及對(duì)應(yīng)各分層的燃耗分析，可看出，單根燃料棒平均燃耗為40 GW·d/t(U)時(shí)，其最外層燃耗能達(dá)到50.90 GW·d/t(U)，二者相差達(dá)到25%，其中的核素含量的差別也很大。在乏燃料溶解過(guò)程中，鋯包殼不易溶解，而黏留在包殼上的乏燃料最外層核素是廢包殼殘留物質(zhì)的最可能來(lái)源，因此，在乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)的分析和測(cè)量中，最關(guān)心的是燃料最外層的核素含量。后面的分析主要針對(duì)最外層的核素計(jì)算結(jié)果展開(kāi)，認(rèn)為燃料棒最外層的核素含量代表了乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)的核素含量。

圖1 基準(zhǔn)題SF95-4實(shí)驗(yàn)段核素含量的C/E結(jié)果Fig.1 C/E result of nuclide content of test section for benchmark SF95-4

圖2 SF95及SF97實(shí)驗(yàn)段核素含量的C/E結(jié)果Fig.2 C/E result of nuclide content of test section for benchmark SF95 and SF97

圖3 單根燃料棒計(jì)算模型(a)及各分層的燃耗分析(b)Fig.3 Calculation model of single fuel rod (a) and burnup of each layer (b)

3 核素含量計(jì)算結(jié)果與分析

3.1 不同燃耗、相同冷卻時(shí)間下的核素含量

分析計(jì)算了不同燃耗水平下，冷卻10 a時(shí)乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)的核素含量，結(jié)果列于表1。

表1 不同燃耗、相同冷卻時(shí)間下的核素含量Table 1 Nuclide content of different spent fuel burnups in same cooling time

續(xù)表1

乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)NDA重點(diǎn)關(guān)注的244Cm及總Pu含量隨燃耗的變化如圖4所示。由圖4可看出，244Cm含量及總Pu含量隨燃耗均逐漸增大，只是兩者上升的趨勢(shì)有所不同。244Cm含量及總Pu含量隨燃耗的變化均可用三階多項(xiàng)式擬合，擬合公式如下。

244Cm含量：

y=1.591×10-6x3-4.433×10-5x2+
1.039×10-4x+3.933×10-3

總Pu含量：

y=3.109×10-5x3-6.040×10-3x2+
4.691×10-1x+8.686×10-1

3.2 相同燃耗、不同冷卻時(shí)間下的核素含量

分析計(jì)算了相同燃耗(45 GW·d/t(U))、不同冷卻時(shí)間下的乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)核素含量，結(jié)果列于表2。

圖4 244Cm含量及總Pu含量隨燃耗的變化Fig.4 244Cm content and total Pu content vs. burnup

表2 相同燃耗、不同冷卻時(shí)間下的核素含量Table 2 Nuclide content of different cooling time in same spent fuel burnup

續(xù)表2

244Cm及總Pu含量隨冷卻時(shí)間的變化如圖5所示。由圖5可看出，244Cm含量及總Pu含量隨冷卻時(shí)間均是逐漸減小的，可用三階多項(xiàng)式擬合，擬合公式如下。

244Cm含量：

y=-5.234×10-7x3+6.280×10-5x2-

3.517×10-3x+9.245×10-2

總Pu含量：

y=3.089×10-5x3-3.946×10-4x2-

6.784×10-2x+1.328×101

圖5 244Cm含量及總Pu含量隨冷卻時(shí)間的變化Fig.5 244Cm content and total Pu content vs. cooling time

3.3 244Cm/Pu比隨燃耗及冷卻時(shí)間的變化

乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)NDA方法關(guān)注的244Cm/Pu比隨燃耗及冷卻時(shí)間的變化如圖6所示。由圖6可看出，在不同的冷卻時(shí)間內(nèi)，244Cm/Pu比均隨燃耗逐漸上升，可用三階多項(xiàng)式擬合。以10 a冷卻時(shí)間為例，244Cm/Pu比隨燃耗變化的擬合公式為：

y=7.551×10-8x3+2.941×10-7x2-

7.289×10-5x+8.697×10-4

其他冷卻時(shí)間的情況可依此類(lèi)推。

圖6 244Cm /Pu比隨燃耗及冷卻時(shí)間的變化Fig.6 244Cm /Pu rate vs. burnup and cooling time

4 結(jié)論

針對(duì)乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)核素含量的分析問(wèn)題，通過(guò)日本Takahama-3核電站乏燃料成分基準(zhǔn)問(wèn)題的計(jì)算檢驗(yàn)，選取了SCALE程序作為分析計(jì)算手段，以M310型核電機(jī)組及燃料組件為分析對(duì)象，建立了分層計(jì)算模型，對(duì)乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)核素含量進(jìn)行了計(jì)算分析。計(jì)算結(jié)果表明，乏燃料廢包殼殘留物質(zhì)NDA重點(diǎn)關(guān)注的244Cm含量、總Pu含量及244Cm/Pu比隨燃耗及冷卻時(shí)間的變化均可用三階多項(xiàng)式擬合。以上研究結(jié)果可為廢包殼殘留物質(zhì)非破壞性測(cè)量方法研究提供數(shù)據(jù)支持。