潘光，李少洛，朱麗，孫友敏，張桂芹*

1. 山東省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，山東 濟南 250101；2. 山東建筑大學市政與環(huán)境工程學院，山東 濟南 250101

大氣降塵是指自然降落于地面的空氣顆粒物，粒徑多在10 μm以上，但在靜風條件下10 μm以下的塵粒也能沉降，此外，當空氣濕度較大或發(fā)生降水時，氣溶膠通過沖刷作用也可能降落于地表形成降塵，所以，廣義的大氣降塵也包括部分大氣氣溶膠（TSP和PM10）（劉佳等，2010）。大氣降塵多表現(xiàn)為長期性和漸緩性，同時也表現(xiàn)為具有突發(fā)性的大風沙塵（Santos et al.，2017），城市大氣中的粉塵在風力搬運作用下沉降至地面后，又因人類活動和自然的合力作用再次懸浮在空中形成二次揚塵（Ward et al.，1979），大氣降塵是很多二次污染物的重要來源和載體（云中來，2015），其存在于空氣中會增加氣溶膠光學厚度，降低大氣能見度，增加大氣中PM2.5、PM10和TSP濃度，造成大氣質(zhì)量變差（劉新春等，2011；徐立帥等，2018；延昊等，2006）。在城市環(huán)境中，各種各樣的人類活動，將大量的重金屬帶入城市大氣降塵，造成這些元素的積累，對生態(tài)環(huán)境和人類健康造成嚴重的危害（Lovely，2013；Marilena et al.，2008；Mctainsh et al.，2007；Prospero，2017）。Tang et al.（2018）等建立了一種新的沙塵參數(shù)化方案，并與WRF-Chen相結(jié)合，模擬了東亞地區(qū)沙塵的日變化、月變化以及沙塵對大氣氣溶膠收支的貢獻。

目前，中國降塵研究多針對西、北部城市等干旱和半干旱地區(qū)，其降塵量主要受揚塵、燃煤和氣候的影響（郭婧等，2006；李晉昌等，2010；藺昕等，2008；羅鳳敏等，2016）。中國學者對北京（唐楊等，2011）、沈陽（程昕等，2009）、都勻（吳應堂，2018）、石嘴山（張慧等，2019）等城市的降塵分布做了研究，發(fā)現(xiàn)這些地區(qū)降塵量在空間分布上差異明顯，但時間分布上均以夏季最高。有學者對濟南市降塵組分的地球化學特征進行了研究（龐緒貴等，2014；趙西強等，2015；趙西強等，2016），但有關濟南市區(qū)及縣區(qū)的降塵通量的時空分布規(guī)律以及氣象因素對其所產(chǎn)生的影響仍未見報道。

濟南市（36°40′N，117°00′E）為山東省省會，位于山東省中西部，2017年濟南市環(huán)境空氣顆粒物來源解析結(jié)果（www.jinan.gov.cn/art/2018/5/18/art-28939-2636331.html）表明：揚塵源對濟南市 PM10和PM2.5的貢獻分別為34.2%和14.6%，可見揚塵對濟南市環(huán)境空氣有較大影響。濟南市為京津冀大氣污染傳輸通道“2+26”城市之一，其空氣質(zhì)量將會對京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量有一定影響，探明濟南市的降塵分布十分重要。本文旨在研究濟南市大氣降塵通量的時空分布特征，為濟南市控制降塵和大氣污染提供理論支撐。

表1 采樣點位信息Table 1 Sampling site information

1 材料與方法

1.1 采樣點位及時間

濟南市區(qū)轄歷下區(qū)、市中區(qū)、槐蔭區(qū)、天橋區(qū)、高新區(qū)，還有商河縣、平陰縣、濟陽區(qū)、章丘區(qū)和長清區(qū)等縣區(qū)。為了研究濟南市降塵分布特征，選取濟南市南部山區(qū)跑馬嶺作為清潔對照點，參考各個區(qū)、縣環(huán)境空氣微站布設點，在濟南市共布設21個降塵采樣點，采樣點位分布見圖 1，采樣點信息見表 1，其中 1－14#點位為市區(qū)采樣點，15－20#為縣區(qū)采樣點，21#為清潔對照點。采樣時間為2017年12月－2018年12月，分為冬（2017年12月－2018年2月）、春（2018年3－5月）、夏（2018年6－8月）、秋（2018年9－11月）四季。

圖1 采樣點位圖Fig. 1 Sampling site bitmap

1.2 采樣和監(jiān)測方法

降塵采集與測定按照《環(huán)境空氣降塵的測定重量法》GB/T 15265—1994執(zhí)行。各采樣點位于遠離各類污染源且高度距離地面10 m以上的樓頂，周圍無高大建筑物遮擋。每個采樣點放置2個降塵缸，降塵缸距離取樣平臺1 m，采用濕法收集（降塵缸內(nèi)預先裝入足量的超純水和適量的乙二醇）。每個點位每月至少采集(30±2) d樣品作為該月的降塵通量，樣品收集后，剔除降塵缸中雜物，其余部分定量轉(zhuǎn)移至500 mL燒杯中，加熱蒸發(fā)濃縮至10－20 mL后，再轉(zhuǎn)移至質(zhì)量已恒定的瓷坩堝中，用水沖洗黏附在燒杯壁上的塵粒，并入瓷坩堝中，在電熱板上蒸干后，于(105±15) ℃烘箱內(nèi)烘至質(zhì)量恒定，按下式計算降塵通量（姚喜軍等，2017）：

式中，Df為降塵通量，t·km-2·30 d-1；m1為采樣后降塵、瓷坩堝和乙二醇水溶液蒸干并稱質(zhì)量至恒定后的質(zhì)量，g；m0為采樣前瓷坩堝烘干至恒定質(zhì)量后的質(zhì)量，g；A為降塵缸口的面積，cm2；t為采樣時間，精確到0.1 d。

1.3 分析方法

1.3.1 相關性分析

運用 SPSS（Statistical Product and Service Solutions）22.0軟件進行相關性分析，計算得出降塵通量與PM10、PM2.5質(zhì)量濃度及氣象因素的相關系數(shù)。

1.3.2 氣象因子相對貢獻率

構(gòu)建大氣降塵通量與各氣象要素（氣溫Z1、相對濕度Z2和風速Z3）的標準化多元線性回歸方程，得到各氣象因子的回歸系數(shù)，進一步計算各氣象因子對大氣降塵變化的相對貢獻率，作為比較氣象因子影響大氣降塵分布強弱的指標。計算公式如下（祁棟林等，2018）：

式中，Y為大氣降塵的標準化值；Z1、Z2、和Z3分別為各氣象因子標準化后的值；a1、a2、和 a3分別為各氣象因子序列標準化后對應的回歸系數(shù)，回歸系數(shù)越大，說明氣候因子對降塵通量的影響越大，ηi為Zi氣象因子對降塵通量變化的相對貢獻率。

2 結(jié)果與討論

2.1 濟南市大氣降塵通量時間分布特征

圖2所示為濟南市21個采樣點位平均降塵通量的月際和季節(jié)變化。2018年生態(tài)環(huán)境部首次頒布大氣降塵國家考核目標標準為9 t·km-2·30 d-1，由圖2a可知，濟南市2018上半年平均降塵通量比下半年高，超標月主要集中在上半年，分別為 3、4、6月，4 月降塵通量最高，為 11.97 t·km-2·30 d-1，超標率為33.00%，3月和6月降塵通量分別為10.20 t·km-2·30 d-1和 10.09 t·km-2·30 d-1，超標率分別為13.33%和12.11%，主要原因可能與氣象條件有關，3、4月為濟南的風沙季，3月濟南市風速在3級以上的天數(shù)是18 d，4月風速在3級以上的天數(shù)是21 d，風速較大，激起大量揚塵，造成降塵通量較大。而6月濟南市空氣較干燥，空氣濕度（54%）明顯低于5月（61%）和7月（69%），造成降塵量增加。下半年7－12月濟南市降塵通量均達標，降塵通量最低值出現(xiàn)在 9 月（4.1 t·km-2·30 d-1），僅為4 月的 34%，次低值在 11 月（4.53 t·km-2·30 d-1），濟南市9月平均風速為1.38 m·s-1，濕度為61%，11月平均風速為 1.37 m·s-1，濕度為 66%，這兩個月平均風速比其他月份低，濕度相對較高，因此，這兩個月降塵通量較小。

圖2 濟南市平均降塵通量月際及季節(jié)變化Fig. 2 Monthly and seasonal variations of average dust flux in Jinan

從季節(jié)上看，全市平均降塵通量 Df表現(xiàn)為春(9.73 t·km-2·30 d-1)＞夏(7.58 t·km-2·30 d-1)＞冬(5.45 t·km-2·30 d-1)＞秋(4.86 t·km-2·30 d-1)，降塵通量在春季最高，超過國家頒布的降塵標準，其他季節(jié)均達標，秋季降塵通量最低，主要是氣象因素影響所致，春季風大雨少，降塵通量持續(xù)升高，隨著夏季雨水增多，降塵隨之減少，降塵最低的月份出現(xiàn)在秋季，冬季氣溫較低，地面凍結(jié)，降塵通量不大。

3、4、5、6月降塵通量標準偏差較大，說明這些月份不同點位降塵通量變化較大，其余月份較小，且大致相近，這與各個季節(jié)降塵通量偏差變化規(guī)律一致。

圖3所示為濟南市區(qū)、縣區(qū)及清潔對照點的降塵通量在 2018年的月際及季節(jié)變化，各采樣區(qū)降塵通量變化趨勢基本一致，全年基本都是先升高再降低的變化過程，均在4月達到全年最高值，9月為全年最低；季節(jié)上也表現(xiàn)為春高秋低，并且只有春季超過國家降塵標準，其他季節(jié)均達標。市區(qū)和縣區(qū)降塵通量相近，大部分月份市區(qū)稍高于縣區(qū)，只在2月和10月縣區(qū)稍高于市區(qū)，清潔對照點降塵通量最低，比市區(qū)的降塵通量低 1.87－3.94 t·km-2·30 d-1，這與清潔對照點處人為活動、植被覆蓋等對降塵的貢獻有關。

圖3 濟南市各采樣區(qū)平均降塵通量月際及季節(jié)變化Fig. 3 Monthly and seasonal variations of average dust flux in different sampling area

圖4 各采樣點位全年平均降塵通量Fig. 4 Annual average dust flux in each sampling sites

2.2 濟南市大氣降塵通量空間分布特征

由于降塵來源（區(qū)域背景大氣氣溶膠與地表排放源）、氣候變化、站點的地理位置和地形不同，各采樣點降塵分布存在明顯差異，濟南市各采樣點位全年平均降塵通量見圖 4。清潔對照點跑馬嶺（21#）的降塵通量最小，為 4.71 t·km-2·30 d-1，藍翔技校（2#）和建筑大學（7#）兩個點位年均降塵通 量 較 高 ， 分 別 為 9.56 t·km-2·30 d-1和 10.18 t·km-2·30 d-1，超過國家降塵標準，超標率分別為6.22%和 13.11%，分別是清潔對照點的 2.03倍和2.16倍，其余點位均達標。藍翔技校點位靠近濟南市天橋區(qū)工業(yè)園區(qū)的物流園，受工業(yè)生產(chǎn)大貨車物流運輸?shù)挠绊懚祲m量較高，而建筑大學點位受鄰近的道路施工的影響，揚塵較大。2#、7#、14#、16#、20#點位年降塵通量偏差較大，說明這些點位年降塵通量存在月份差異較大，應在降塵通量高的月份加強控塵抑塵。

濟南市區(qū)各行政區(qū)及縣區(qū)、清潔對照點年均降塵通量及變異系數(shù)見圖 5，濟南市區(qū)的天橋區(qū)、歷城區(qū)、高新區(qū)降塵通量較高，分別是(7.93±2.31)、(7.88±0.99)、(7.77±2.09) t·km-2·30 d-1，是清潔對照點的 1.65倍以上；其次是市中區(qū)(7.43±1.14)t·km-2·30 d-1、歷下區(qū)(6.97±1.07) t·km-2·30 d-1，降塵通量最低的是槐蔭區(qū)(6.66±0.53) t·km-2·30 d-1。不同行政區(qū)的變異系數(shù)不同，天橋區(qū)和歷城區(qū)變異系數(shù)較大，其余區(qū)、縣及清潔對照點變異系數(shù)較小，說明市區(qū)的降塵通量波動較大，可能與各個行政區(qū)的人為活動、地理位置、施工項目、環(huán)境治理等多種因素有關；縣區(qū)的平均降塵通量為(7.02±1.03)t·km-2·30 d-1，比市區(qū)稍低，是清潔對照點的 1.49倍，變異系數(shù)為0.15，說明各個縣區(qū)的降塵通量波動不大。

圖5 濟南市各采樣區(qū)年均降塵通量及變異系數(shù)Fig. 5 Annual average dust flux and variable coefficient in different sampling areas

2.3 降塵通量與環(huán)境空氣中PM2.5、PM10相關性分析

為研究濟南市降塵對環(huán)境空氣質(zhì)量的影響，本文計算了各采樣點位的降塵通量（Df）與環(huán)境空氣中PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的相關系數(shù)平方r2，見表2。

由表 2可知，各采樣點降塵通量與 PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的相關性普遍不高，說明降塵對環(huán)境空氣的影響不大；對比不同采樣點，泉城廣場（4#）和清潔對照點跑馬嶺（21#）的降塵與 PM10相關性強于其他采樣點位，r2分別為0.450和0.303，4#點位降塵對PM2.5也有一定的影響，r2為0.346，說明4#和21#兩個點位的降塵對環(huán)境空氣有一定的影響。

圖6所示為4#和21#點位2018年每月的Df、ρ(PM10)和ρ(PM2.5)。由圖6可知，泉城廣場（4#）采樣點降塵通量Df和ρ(PM10)、ρ(PM2.5)變化趨勢基本一致，降塵通量在7月為全年較低水平，環(huán)境空氣中PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度在7月也處于全年較低水平，在12月降塵通量和PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度都急劇升高；但是，從每個月的變化趨勢來看有一些差異，比如6月和8月降塵通量是升高的，但是PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度變化不大，而11月PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度逐漸升高，而11月的降塵通量比前一個月稍微降低，因此該點位降塵通量和ρ(PM10)及ρ(PM2.5)有一定相關性，但關系不強。

跑馬嶺采樣點（21#）降塵通量Df和環(huán)境空氣中 PM10的質(zhì)量濃度變化趨勢較為一致。環(huán)境空氣中 ρ(PM10)在 2018年 4月達到全年的峰值（0.11 mg·m-3），隨后在5月下降到一個較低水平，大約為0.06 mg·m-3，并保持到11月，到12月ρ(PM10)又上升到一個較高水平（0.09 mg·m-3）。降塵通量Df和ρ(PM10)的變化趨勢相似，Df從1－4月呈上升趨勢，并在 4 月達到全年峰值，為 9.05 t·km-2·30 d-1，5月降塵通量有所下降，到了 6月又有所上升，7月下降到一個較低水平并保持到12月?？傮w而言，環(huán)境空氣 ρ(PM10)和降塵通量 Df的變化趨勢較一致，說明ρ(PM10)和Df有較高的相關性，而在6月兩者變化趨勢有較大不同，可能是人為活動導致降塵增加的緣故。

跑馬嶺點位Df和環(huán)境空氣ρ(PM2.5)的變化趨勢在1－6月差異較大，在7－12月變化趨勢較為一致。表明ρ(PM2.5)和Df的相關性具有季節(jié)分異性，其相關程度不如ρ(PM10)和Df的相關性強，主要原因是 PM2.5的來源有一次源和二次源，而后者較為復雜，和人為活動特征及氣象條件有關，因此6月呈現(xiàn)出Df遞增而ρ(PM2.5)遞減變化，這與其他月份的變化明顯不同。

表2 采樣點位降塵通量與PM10和PM2.5的相關性Table 2 r2 of Df and ρ(PM10), ρ(PM2.5) in each sampling site

2.4 氣象因子對降塵分布影響分析

大氣降塵除受地表狀況和大氣環(huán)流影響較為顯著外，與當?shù)貧庀髼l件也存在一定的關系（慕彩蕓等，2011）。為了評價氣象因素對大氣降塵的影響，分別計算了市區(qū)、縣區(qū)、清潔對照點的平均降塵通量與氣象因子（氣溫 Z1、相對濕度 Z2和風速Z3）相關系數(shù)，見表3。

表3中，降塵通量與風速的相關性較高，尤其市區(qū)的降塵通量與風速的r2達到了0.85，說明風速是影響降塵通量的最主要氣象因子（Kumar et al，2008）。慕彩蕓等（2011）研究表明，平均風速超過2 m·s-1時，會激起地面塵土產(chǎn)生大量揚塵，造成降塵通量增加。降塵通量與相對濕度也有一定的相關性，且縣區(qū)降塵通量與相對濕度相關性更大。王芳等（2016）研究表明，空氣濕度較大時不易激起地表塵土形成大氣降塵，因此濕度較大時可以抑制大氣降塵。3個區(qū)域的降塵通量都與溫度的相關性較差，說明降塵通量受溫度的影響較小。

通過構(gòu)建降塵通量與氣象因子的標準化多元線性回歸方程來計算各氣象因子的相對貢獻率，各采樣區(qū)3種氣象因素標準化的回歸系數(shù)及對大氣降塵通量的相對貢獻率見表4。

由表4可知，市區(qū)采樣點3種氣象因素中，風速的相對貢獻率達到91.30%，說明市區(qū)的降塵通量主要受風速的影響；而縣區(qū)采樣點，風速和濕度的相對貢獻率分別為51.23%和45.95%，說明縣區(qū)的降塵通量主要受風速和濕度的共同影響，而且濕度的標準化回歸系數(shù)為負值，說明濕度增大會使降塵通量降低（高君亮等，2014）。清潔對照點與市區(qū)類似，降塵通量主要受風速的影響，貢獻率達到78.36%，同時濕度也有一定的影響，但是濕度的標準化回歸系數(shù)是正值，說明濕度增大并不會有效降低降塵通量。各采樣區(qū)的氣溫對降塵通量的相對貢獻率都小于1%，影響很小。

圖6 4#和21#點位的降塵通量及PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度Fig. 6 Dust flux and ρ(PM10) and ρ(PM2.5) in 4# and 21# sampling sites

表3 降塵通量與氣象因子的相關性Table 3 r2 of Df and different meteorological factors in each sampling area

表4 不同氣象因素標準化的回歸系數(shù)及對大氣降塵通量的相對貢獻率Table 4 Standardized regression coefficients of different meteorological factors and their relative contribution to atmospheric dust flux

3 結(jié)論

（1）2018年濟南市降塵通量表現(xiàn)為先升高再降低的變化趨勢，春季高秋季低，由于春季大風天較多，4月降塵通量最高。市區(qū)的降塵通量稍高于縣區(qū)的降塵通量，可能與人為活動對降塵的影響有關。

（2）21個采樣點中，緊鄰工業(yè)園區(qū)的藍翔技校采樣點和受道路施工影響的建筑大學采樣點降塵通量較高，超過生態(tài)環(huán)境部 2018年首次頒布的大氣降塵國家考核標準，其他采樣點均不超標，說明工業(yè)生產(chǎn)帶來的大貨車物流運輸及工程施工對降塵的影響較大。濟南市區(qū)各行政區(qū)降塵通量變化較大，縣區(qū)差異較小。

（3）除泉城廣場點位和清潔對照點外，降塵通量與環(huán)境空氣中PM10、PM2.5的質(zhì)量濃度相關性均不高，說明這些點位的降塵對環(huán)境空氣的直接影響較小，泉城廣場點位和清潔對照點位降塵對環(huán)境空氣PM10影響較大，應加大措施嚴格控制降塵。

（4）濟南市大氣降塵通量主要受風速的影響較大，風速較大時會增加降塵通量，此外，縣區(qū)采樣點降塵通量也與濕度有一定的負相關，濕度增加，降塵通量降低；氣溫對降塵通量的影響很小。