張文娟，李 敏，呂 波，呂 晨，付華軒，姜騰龍，陳妍君

1.濟南市環(huán)境監(jiān)測中心站，山東 濟南 250014 2.濟南市環(huán)境保護科學研究院，山東 濟南 250014

沙塵天氣是由于強風將地面沙塵卷到空中，在特定大尺度環(huán)流背景下誘發(fā)的一種災害性天氣[1]。沙塵天氣發(fā)生時，空氣中顆粒物濃度急劇增加，能見度下降，嚴重污染環(huán)境[2-5]，并對人體健康產(chǎn)生危害[6-8]。隨著人們對環(huán)境問題關(guān)注度的提高，沙塵的遠距離傳輸開始成為研究熱點[9-11]。

大多數(shù)沙塵氣溶膠研究主要是利用衛(wèi)星資料數(shù)據(jù)研究沙塵的水平空間分布[2,9,12]。近些年來發(fā)展起來的微脈沖激光雷達是一種主動式的現(xiàn)代光學遙感設(shè)備[13]，因其測量準確度高、時空分辨率高以及探測范圍廣、發(fā)射能量對人眼安全[14]，成為大氣氣溶膠垂直分布探測研究的強有力工具[15-19]。早在1971年RICHARD等[20]利用激光雷達探測云。對沙塵天氣的研究，國內(nèi)外學者也已開展了許多研究。TAN等[21]對2010年3月19—22日東亞地區(qū)的沙塵傳輸路徑分析，后向軌跡表明不同層的沙塵氣溶膠可能來源于不同的區(qū)域。曹賢潔等[22]利用激光雷達研究蘭州地區(qū)沙塵過境期間光學特性。黃艇等[23]對大連地區(qū)在2006年的一次沙塵天氣過程利用激光雷達進行觀測分析，進一步研究了消光系數(shù)和地面PM10質(zhì)量濃度的相關(guān)性。鄧梅等[24]利用激光雷達分析了2013年北京市一次沙塵過境期間的氣溶膠垂直分布。劉文斌等[25]研究了2013年春節(jié)廣州地區(qū)浮塵天氣過程，分析了沙塵傳輸路徑及對廣州空氣質(zhì)量的影響。

2017年5月，我國北方受到一次強沙塵過程影響。本文利用激光雷達探測技術(shù)，結(jié)合常規(guī)污染物監(jiān)測以及PM2.5化學組分監(jiān)測數(shù)據(jù)，對2017年5月4日濟南地區(qū)沙塵過境期間的污染特征、光學特性以及PM2.5化學組分進行分析，同時利用MICAPS資料和HYSPLIT后向軌跡模型研究了此次沙塵天氣的傳輸路徑。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)資料

PM10、PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來源于濟南市環(huán)境監(jiān)測中心環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站中8個國控點的自動監(jiān)測數(shù)據(jù)，監(jiān)測儀器均采用美國BAM-1 020顆粒物監(jiān)測儀，研究時間為2017年5月3—8日。

氣象資料數(shù)據(jù)來自于中國氣象局、濟南市氣象局下發(fā)的MICAPS同期高空和地面的實況觀測資料。

1.2 微脈沖激光雷達

微脈沖激光雷達探測數(shù)據(jù)來自安裝在濟南市市監(jiān)測站子站的微脈沖激光雷達(北京艾沃思科技有限公司生產(chǎn))。該激光雷達發(fā)射波長為532 nm，頻率為2 500 kHz，空間分辨率為15 m。觀測期間采用垂直向上模式，工作方式是連續(xù)觀測，累積時間是每隔180 s一條探空廓線。激光雷達數(shù)據(jù)進行反演前經(jīng)背景噪聲訂正、重疊因子訂正及距離訂正等預處理過程，反演算法采用Fernald方法[16]求解激光雷達方程得到氣溶膠消光系數(shù)和退偏比，通過對消光系數(shù)的積分得到氣溶膠光學厚度。激光雷達接收回波盲區(qū)設(shè)定為75 m，75 m以下的數(shù)據(jù)不進行分析。

1.3 在線氣體組分及氣溶膠監(jiān)測儀

氣溶膠離子成分數(shù)據(jù)來自安裝在濟南市山東建筑大學站點的MARGA ADI 2080在線氣體組分及氣溶膠監(jiān)測儀，該儀器由采樣系統(tǒng)、分析系統(tǒng)和一個整合控制系統(tǒng)組成，能夠連續(xù)測量氣溶膠中的水溶性離子成分(NO3-、NH4+、 SO42-、Na+等)和痕量氣體(NH3、SO2等)。

2 結(jié)果與討論

2.1 2017年5月沙塵過境期間濟南及周邊城市環(huán)境空氣污染現(xiàn)狀

2017年5月3日開始，受冷空氣和氣旋影響，我國北方地區(qū)遭遇2017年以來最強沙塵天氣襲擊，此次沙塵天氣覆蓋范圍廣，強度大，多地空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)爆表。圖1所示為此次沙塵過境前后濟南及周邊城市環(huán)境PM10質(zhì)量濃度分布情況。

從地理位置來看，2017年5月3日內(nèi)蒙古中西部遭遇沙塵[圖1(a)]，隨著氣旋云系的東移南下，5月4日沙塵影響范圍明顯向東擴展[圖1(b)～(d)]，面積不斷增大，沙塵源區(qū)到濟南市的沿途城市PM10小時濃度先后出現(xiàn)異?？焖偕仙?月4—8日濟南地區(qū)持續(xù)受沙塵影響，其中在5月5日13:00，濟南地區(qū)PM10小時濃度(本文均指質(zhì)量濃度)達到峰值[圖1(e)]。沙塵影響結(jié)束后，5月9日濟南地區(qū)空氣質(zhì)量良[圖1(f)]。同時根據(jù)國家衛(wèi)星氣象中心5月4日風云四號衛(wèi)星遙感影像資料，進一步證實此次沙塵起源于在內(nèi)蒙古中西部地區(qū)，最強沙塵區(qū)位于內(nèi)蒙古西部至中部偏西地區(qū)。

選取呼和浩特、北京和濟南3個城市，分析沙塵過境前后對城市PM10小時濃度變化影響，如圖2所示。

5月3日16:00內(nèi)蒙古中部的呼和浩特PM10小時濃度為110 μg/m3，至5月4日00:00達到沙塵過程的污染峰值，PM10小時濃度高達2 563 μg/m3，隨后污染程度呈逐漸降低，但PM10小時濃度仍維持在1000 μg/m3以上。北京市在5月4日04:00 PM10小時濃度迅速上升至445 μg/m3，07:00 PM10小時濃度達到1000 μg/m3。隨著沙塵進一步東移南下，5月4日12:00沙塵開始影響濟南市，空氣質(zhì)量迅速轉(zhuǎn)壞，PM10小時濃度為212 μg/m3，首要污染物由PM2.5變?yōu)镻M10，之后PM10小時濃度呈逐漸上升的變化趨勢，5月5日13：00，濟南市PM10小時濃度達到峰值(953 μg/m3)。圖3所示是沙塵過境期間(2017年5月4—8日)濟南市環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)日變化情況。

注: 底圖來自國家測繪地理信息局網(wǎng)站(http:∥map.sbsm.gov.cn/mcp/index.asp)下載的1∶3 000萬政區(qū)版中華人民共和國地圖，審圖號：GS(2016)2923號，下載日期2018-08-20。下同。圖1 沙塵過境前后濟南及周邊城市PM10濃度分布Fig.1 Environmental air quality in JiNan and surrounding cities during the dust case

沙塵過境期間(2017年5月4—8日)濟南市環(huán)境空氣中首要污染物均為PM10，環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)從5月4日的空氣質(zhì)量良(AQI為95)迅速惡化至5月5日的重度污染(AQI為209)，5月6—7日持續(xù)中度污染(AQI分別為173、165)，直至5月8日至輕度污染(AQI是110)，至此沙塵對濟南市的影響結(jié)束。

2.2 天氣形勢及后向軌跡分析

5月3日蒙古氣旋發(fā)展，并形成較強輻合上升，地面沙塵被卷起輸送到空中，此次沙塵沿蒙古氣旋外側(cè)的西或西北氣流向華北地區(qū)輸送。5月4日20:00，濟南地區(qū)高空為西至西北氣流控制，空中沙塵傳輸?shù)綕仙峡眨孛鏋槿醺邏呵安?，被空中裹挾的沙塵緩慢下沉。

圖2 2017年5月3—5日沿途城市PM10小時濃度變化Fig.2 Time series of hourly PM10 concentrations from May 3 to 5, 2017

圖3 2017年5月4—8日濟南市環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)日變化Fig.3 Variation of daily environmental Air Quality Index (AQI) in Jinan from May 4 to 8, 2017

5月5日，濟南地區(qū)高空由槽前轉(zhuǎn)槽后，受槽后強大的下沉氣流影響，地面冷峰過境，近地面風力逐漸增大。5月6—7日，高空處于槽后脊前控制，500 hPa、700 hPa與850 hPa受西北氣流控制，風速較大，而近地面受地形槽控制，南大風形勢發(fā)展?？梢钥闯?，此次沙塵對濟南市的影響主要是由于高空傳輸下沉。

5月8日，濟南地區(qū)高空低渦系統(tǒng)發(fā)展， 出現(xiàn)一次降水過程，受降水對顆粒物的去除作用，濟南地區(qū)空氣質(zhì)量逐漸轉(zhuǎn)好，至5月8日19:00空氣質(zhì)量為良，沙塵過程結(jié)束。

進一步分析此次沙塵期間氣團來源，應用美國國家海洋和大氣局(NOAA)開發(fā)的HYSPLIT后向軌跡模型定性評估不同氣團的來向，其中氣象數(shù)據(jù)來自GDAS數(shù)據(jù)庫。研究點選擇濟南市泉城廣場站點(36.6617°N，117.0265°E)，選取800、1 500、3 000 m高度，對北京時間5月6日16:00(UTC時間為5月6日08:00)的氣團后向軌跡進行模擬，追蹤過去48 h軌跡變化，結(jié)果表明，不同高度氣團傳輸路徑較一致，都是起源于內(nèi)蒙古中西部地區(qū)，沿西北方向傳輸至濟南地區(qū)。其中，離地3 000 m的氣溶膠后向軌跡顯示氣團來源于內(nèi)蒙古中西部上空2 000～2 500 m高度；而內(nèi)蒙古中西部上空2 000～3 500 m高度的氣溶膠，沿西北方向在傳輸?shù)倪^程中垂直剖線逐漸下降至800～1 500 m。后向軌跡模擬的不同高度氣團傳輸路徑與實況天氣形勢基本吻合。

2.3 沙塵過境期間濟南市顆粒物濃度變化

圖4和圖5分別是沙塵過境前后(2017年5月4—8日)濟南市顆粒物(PM10和PM2.5)小時濃度隨時間的變化曲線及PM2.5/PM10變化曲線。2017年5月4日12:00開始，濟南市環(huán)境空氣污染物中可吸入顆粒物(PM10)濃度有較大幅度上升，5月5日13:00，最大小時濃度達到953 μg/m3。

圖4 2017年5月4—8日濟南市顆粒物(PM10和PM2.5)小時濃度變化Fig.4 Time series of PM2.5 and PM10 concentration from May 4 to 8, 2017

圖5 2017年5月4—8日濟南市PM2.5和PM10比值變化Fig.5 Time series of ratios of PM2.5 and PM10 from May 4 to 8, 2017

從PM10、PM2.5小時濃度變化趨勢來看，2017年5月4日12:00 PM10小時濃度急劇上升(PM10小時濃度由112 μg/m3迅速上升至212 μg/m3)，尤其是5月5日維持在較高水平，PM10日均濃度高達356 μg/m3，直至2017年5月8日19:00，PM10小時濃度下降，整個沙塵影響期間，濟南市PM2.5小時濃度均處于較低水平。

從PM2.5/PM10比值變化來看，2017年5月4日12:00，PM2.5/PM10迅速下降(33%)，PM10占比明顯升高。隨著此次沙塵的輸送，至2017年5月8日19:00， PM10占比下降，PM2.5/PM10為70%，沙塵影響逐漸結(jié)束。整個沙塵影響期間(2017年5月4—8日)，濟南市PM2.5/PM10為19%～70%。

2.4 沙塵過境期間光學特性分析

2.4.1 消光系數(shù)和退偏比特征

大氣消光主要是大氣中不同粒子通過散射和吸收對某一波段太陽輻射衰減綜合的描述，主要貢獻來自各種形式的降水、顆粒物和氣態(tài)污染物，而顆粒物的消光系數(shù)占總消光系數(shù)的90%[26-28]，消光系數(shù)值越大，說明污染越重。退偏比反映氣溶膠粒子的非球形特征[29]，沙塵過境期間粗顆粒所占比例較高，一般以退偏比的閾值大小來判別本地氣溶膠和沙塵氣溶膠，當退偏比大于0.10時為沙塵氣溶膠，[25,30-31]。因此，通常利用氣溶膠激光雷達退偏比數(shù)據(jù)判斷沙塵。

利用Fernald方法對5月4—8日期間激光雷達探測的Mie散射信號進行反演，得到消光系數(shù)和退偏比的垂直分布。圖6和圖7分別為5月4日沙塵初期濟南市0.075～5.0 km高度的大氣氣溶膠消光系數(shù)和退偏比變化情況。

圖6 2017年5月4日沙塵初期氣溶膠消光系數(shù)變化Fig.6 The vertical profile of aerosol extinction cofficient detected by Lidar in Jinan on 4 May,2017

圖7 2017年5月4日沙塵初期氣溶膠退偏比變化Fig.7 The vertical profile of depolarization ratio detected by Lidar in Jinan on 4 May,2017

從圖6、圖7可以看出，5月4日00:00—07:00近地面至高空300 m處氣溶膠消光系數(shù)較大(消光系數(shù)1.1 km-1以上)，但具有較強消光作用的同時退偏比卻比較小(0.1以下)，說明此探測范圍內(nèi)消光粒子以球形為主，非球形特性不明顯。08:00，在太陽輻射作用下，大氣邊界層逐漸抬升，近地面氣溶膠消光系數(shù)相對于0:00—07:00降低，此時退偏比仍比較小，消光粒子仍以球形為主，結(jié)合環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測資料以及氣象資料，地面相對濕度在90%左右，(圖8)出現(xiàn)一次弱降水過程，近地面層的高濕促進了污染物吸濕增長和二次轉(zhuǎn)化，大氣消光主要是由于球形粒子造成。

圖8 PM10、PM2.5小時濃度均值與相對濕度Fig.8 The hour average concentration of PM10、PM2.5and relative humidity

11:00，近地面1.5 km內(nèi)退偏比值迅速升高，達到0.1以上，非球形粒子濃度相對于球形粒子濃度的比例出現(xiàn)明顯上升。夾雜著沙塵的云層不斷有沙塵傳輸沉降至地面，地面PM10監(jiān)測數(shù)據(jù)明顯迅速上升，沙塵傳輸逐漸影響濟南市。至12:00，高空100 m處退偏比達到0.12，非球形粒子顯著，近地面PM10質(zhì)量濃度為215 μg/m3，相比較沙塵未影響時段(00:00—10:00)，12:00近地面PM10濃度上升2.4倍。隨著時間推移，18:00起，近地面至高空5 km范圍內(nèi)，退偏比均在0.12以上，尤其是18:00—21:00在近地面1.0 km以下，形成了退偏比極大區(qū)，整個時間范圍內(nèi)退偏比均值達到0.14，其中20:00高空100 m處退偏比高達0.17，空氣污染加重。

圖9和圖10分別為5月5—8日沙塵期間濟南市0.075～5.0 km高度的大氣氣溶膠消光系數(shù)和退偏比變化情況。

圖9 2017年5月5—8日沙塵過境期間氣溶膠消光系數(shù)變化Fig.9 The vertical profile of aerosol extinction cofficient detected by Lidar in Jinan on 5-8 May.2017

圖10 2017年5月5—8日氣溶膠退偏比變化Fig.10 The vertical profile of depolarization ratio detected by Lidar in Jinan on 5-8 May,2017

5月5—8日期間，高空不斷有沙塵氣溶膠輸送，近地面1.5 km以下氣溶膠含量較高，形成退偏比極大區(qū)。5月5日0:00—07:00，在高空1.0～2.0 km存在退偏比極大區(qū)，此時間段內(nèi)主要是高空沙塵傳輸，并在傳輸過程中逐漸沉降。08:00—16:00，近地面至200 m內(nèi)消光系數(shù)在0.5 km-1以上，退偏比在0.1以上，尤其是在11:00—13:00，300 m處退偏比平均高達0.19，非球形特性顯著。

5月6—7日，退偏比在0.15～0.2之間，非球形粒子為主，根據(jù)環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測資料，地面PM10質(zhì)量濃度均值288 μg/m3，超出PM10濃度國家二級年標準(70 μg/m3)的3.1倍。直至5月8日，隨著降水濕沉影響，沙塵逐漸清除，20:00退偏比減小至0.086，沙塵影響結(jié)束。

2.4.2 光學厚度變化特征

氣溶膠光學厚度反映整層大氣透明程度，光學厚度值越大，大氣愈渾濁[32]。圖11所示是沙塵前后氣溶膠光學厚度(AOD)和PM10小時濃度變化情況。從圖11可以看出，5月4日00:00—10:00，光學厚度較大(平均為2.7)，而PM10平均質(zhì)量濃度較低(60 μg/m3)，考慮是由此時間段內(nèi)降水造成。在沙塵傳輸過程中，光學厚度出現(xiàn)短時下降后，不斷再次上升。5月5日11:00—13:00，近地面PM10小時濃度最大值高達953 μg/m3，光學厚度急劇上升，最大達到2.9，空氣污染嚴重。5月8日12:00—19:00受降水影響，PM10小時濃度逐漸下降，但降水造成光學厚度再次上升。至5月8日20:00，隨著降水濕沉作用，光學厚度降至0.16，近地面PM10質(zhì)量濃度為79 μg/m3，沙塵過程趨于結(jié)束。

圖11 2017年5月4—8日氣溶膠光學厚度和PM10小時濃度變化Fig.11 Diurnal variation of AOD measured by Lidar and PM10 from May 4 to 8, 2017

2.4.3 退偏比與PM10濃度關(guān)系

研究表明，退偏比反映氣溶膠粒子的非球形特征[33-35]，退偏比數(shù)值越大，表明氣溶膠粒子非球形越顯著。將2017年5月5日至8日地面PM10小時濃度和激光雷達100 m處退偏比對應分析(圖12)。

圖12 2017年5月4—8日激光雷達115 m處退偏比和地面PM10小時濃度變化Fig.12 Aerosol extinction coefficient at 115 m measured by Lidar and concentration of PM10 at land surface

從圖12可以看出，激光雷達100 m處的退偏比與地面PM10小時濃度變化趨勢基本吻合，退偏比值越大，地面PM10小時濃度越高。沙塵傳輸期間，地面PM10小時濃度與退偏比呈正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為0.71。

5月5日0:00—07:00，退偏比為0.089～0.14，結(jié)合圖6和圖7，此時段主要高空沙塵傳輸，沉降較少。5月5日08:00至5月8日18:00，高空100 m處退偏比平均高達0.16，尤其5月5日11:00退偏比達到0.22，沙塵污染嚴重。5月8日20:00，退偏比降至0.086，非球形特性減弱，同時近地面PM10小時濃度降至79 μg/m3，PM2.5與PM10比例為70%，空氣質(zhì)量良，首要污染物為PM2.5，沙塵影響結(jié)束。

2.5 PM2.5水溶性離子變化特征分析

研究分析PM2.5及其化學組分的變化、形成機制是識別污染來源的重要依據(jù)。PM2.5主要包括水溶性離子、無機元素和碳組分，其中水溶性離子是PM2.5最重要的化學組分[36-38]。圖13顯示了該次沙塵過程中PM2.5化學組分變化情況。

圖13 2017年5月4—8日濟南市PM2.5及其中水溶性離子小時質(zhì)量濃度變化Fig.13 The hourly concentration of PM2.5 and water soluble ions in PM2.5 during the dust case in Jinan

由圖13可以看出，沙塵天氣發(fā)生之前(5月4日00:00—10:00)，濟南市PM2.5中水溶性離子以NH4+、SO42-和NO3-為主，體現(xiàn)了大量氣態(tài)污染物的二次化學轉(zhuǎn)化貢獻更為明顯；沙塵影響期間(5月4—8日)，Mg2+與PM2.5相關(guān)系數(shù)最大，為79.2%，其次為Ca2+與PM2.5相關(guān)系數(shù)(72.2%)，而Mg2+、Ca2+主要來自土壤源，體現(xiàn)了沙塵期間一次顆粒物貢獻顯著。

沙塵未影響前期(5月4日00:00—10:00)Ca2+小時濃度為0.35～0.8 μg/m3，Mg2+小時濃度為0.036 μg/m3。5月5日11：00，二次離子大幅下降，礦物離子出現(xiàn)明顯增長，一次源影響顯著。受沙塵天氣影響，5月5日12:00，Ca2+、Mg2+小時質(zhì)量濃度均達到峰值，分別為20.649 μg/m3、1.589 μg/m3。沙塵過境后，5月9日Ca2+日均質(zhì)量濃度為1.46 μg/m3，Mg2+日均質(zhì)量濃度為0.14 μg/m3。沙塵期間Ca2+峰值濃度、Mg2+峰值濃度分別是沙塵過境后(5月9日日均濃度)的14倍和11倍。值得注意的是，在沙塵影響期間，二次離子(NH4+、SO42-和NO3-)小時質(zhì)量濃度與PM2.5質(zhì)量濃度變化趨勢基本一致，由此可見，沙塵傳輸中PM2.5組分不僅Ca2+、Mg2+明顯升高，還可能使硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽傳輸沉降至濟南。

3 結(jié)論

1)2017年 5月4日12:00沙塵天氣開始影響濟南市，空氣質(zhì)量迅速轉(zhuǎn)壞，環(huán)境空氣污染物中可吸入顆粒物(PM10)濃度有較大幅度上升，5月5日達到重度污染(AQI是209)，PM10小時最大濃度達到953 μg/m3，5月6—7日持續(xù)中度污染(AQI分別是173、165)，直至5月8日至輕度污染(AQI是110)，此次沙塵持續(xù)時間久，環(huán)境影響嚴重。

2)利用激光雷達探測Mie散射信號，反演得到沙塵過境期間濟南市0.075～5.0 km高度的大氣氣溶膠消光系數(shù)和退偏比垂直分布。5月4日12:00，近地面100 m處退偏比達到0.12，非球形粒子顯著，近地面PM10質(zhì)量濃度為215 μg/m3，相比較沙塵未影響時段(00:00—10:00)，12：00近地面PM10濃度上升2.4倍。5月5—8日期間，高空不斷有沙塵氣溶膠輸送，近地面1.5 km米以下氣溶膠含量較高，形成退偏比極大區(qū)。尤其是5月5日11:00—13:00，300 m處退偏比平均高達0.19，非球形特性顯著。直至5月8日20:00，退偏比降至0.086，近地面PM2.5與PM10比例為70%，空氣質(zhì)量良，首要污染物為PM2.5，沙塵影響結(jié)束。

3)研究分析PM2.5及其化學組分的變化、形成機制是識別污染來源的重要依據(jù)，沙塵傳輸中Mg2+、Ca2+組分明顯升高，Mg2+與PM2.5相關(guān)系數(shù)最大(79.2%)，其次為Ca2+與PM2.5相關(guān)系數(shù)(72.2%)，而Mg2+、Ca2+主要來自土壤源，體現(xiàn)了沙塵期間一次顆粒物貢獻顯著。

4)結(jié)合MICAPS觀測實況資料和HYSPLIT模式分析了此次沙塵天氣的傳輸路徑。分析表明，此次沙塵路徑是隨著高空西北氣流傳輸沉降到達濟南。