有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜隨機(jī)激光器

李松濤 溫馨 王萍 許令艷 任芝 華北電力大學(xué)數(shù)理系

一、引言

圖1傳統(tǒng)激光器和隨機(jī)激光器原理的對(duì)比圖

隨機(jī)激光原理和傳統(tǒng)激光器原理既有相同點(diǎn)，又有不同點(diǎn)。對(duì)于傳統(tǒng)激光器而言，激光的產(chǎn)生，一般要求如下兩個(gè)基本條件：

第一，增益介質(zhì)，即激光的工作物質(zhì)。激光的工作物質(zhì)用來(lái)實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，從而產(chǎn)生光的受激輻射放大，有時(shí)也稱為激光增益媒質(zhì)。增益介質(zhì)必須具有合適的能級(jí)結(jié)構(gòu)和躍遷特性，保證粒子在高能級(jí)和低能級(jí)之間實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，并能夠有效保持一段時(shí)間，確保有足夠的粒子發(fā)生能級(jí)躍遷，從而保證系統(tǒng)持續(xù)發(fā)射激光。

第二，提供正反饋的光學(xué)諧振腔。諧振腔的作用是選擇特定頻率、行進(jìn)方向一致的光進(jìn)行優(yōu)先放大，同時(shí)抑制其他頻率和其他方向的光。傳統(tǒng)激光器原理示意圖，見(jiàn)圖1（a）。為了實(shí)現(xiàn)高增益和高效率的激光輸出，在傳統(tǒng)激光器中常常需要避免光在諧振腔內(nèi)的散射。

隨機(jī)激光的工作原理和上述傳統(tǒng)激光器的工作原理相類似，但是隨機(jī)激光的模式，是由光的多重散射來(lái)提供的，因此在隨機(jī)激光器內(nèi)部需要分布無(wú)序介質(zhì)或者散射顆粒。隨機(jī)激光器內(nèi)部的光經(jīng)過(guò)多次隨機(jī)散射，光子行進(jìn)的路徑類似于液體中的花粉等懸浮顆粒的布朗運(yùn)動(dòng)的路徑，見(jiàn)圖1（b）。這種多重散射和光擴(kuò)散不同，光擴(kuò)散現(xiàn)象往往是介質(zhì)的均勻性遭到破壞的結(jié)果，光擴(kuò)散材料內(nèi)部有很多折射率差異大的、尺寸為波長(zhǎng)量級(jí)的介質(zhì)單元，在入射光照射時(shí)，介質(zhì)單元作為次級(jí)波源將向外輻射不同振幅大小的次波，次波之間彼此的相位也有差別，一般可忽略相干作用，因此光線在光擴(kuò)散材料內(nèi)部經(jīng)過(guò)折射、反射和散射后，光束尺寸變大，稱為光擴(kuò)散現(xiàn)象。而在隨機(jī)激光器中，光經(jīng)過(guò)多重散射，在隨機(jī)介質(zhì)內(nèi)部傳播，散射后的光能夠發(fā)生相干作用。因此，隨機(jī)激光定義為：在隨機(jī)介質(zhì)中，基于光的多重散射而形成受激輻射。

隨機(jī)激光器的制作成本低，在激光雷達(dá)、生物醫(yī)學(xué)成像、遠(yuǎn)程傳感等方面有著重要的應(yīng)用價(jià)值。

二、實(shí)驗(yàn)結(jié)果

本文采用旋涂法制備有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜激光器，步驟如下：

(1） 取一定量的有機(jī)半導(dǎo)體 PFO（poly [9，9-dioctylfluorenyl-2， 7-diyl] end capped with DMP，生產(chǎn)廠商：Sigma Aldrich），溶解于一定量的二甲苯中，超聲振蕩20分鐘，得到質(zhì)量濃度為12.5 mg/ml的有機(jī)半導(dǎo)體PFO的二甲苯溶液。

(2）取15 mm*15 mm*1.1 mm的石英片、洗凈、吹干，用作基底，真空吸附在旋涂?jī)x樣品臺(tái)上。

(3）用移液器取有機(jī)半導(dǎo)體PFO二甲苯溶液約40 μl，滴在石英基片上，旋涂速度為1500 rpm （revolutions per minute），持續(xù)時(shí)間30 s。

（4）晾干后，得到約180 nm厚度的PFO薄膜。

圖2（a）有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜的顯微鏡照片；（b）有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜的隨機(jī)激光發(fā)射光譜

圖2（a）是有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜的顯微鏡照片。有機(jī)半導(dǎo)體PFO二甲苯溶液旋涂在石英基片上，在表面張力的作用下形成液膜。由于二甲苯具有強(qiáng)的揮發(fā)性，液膜中的二甲苯在快速揮發(fā)的過(guò)程中，有機(jī)半導(dǎo)體PFO材料沉積在石英基片上，形成圖2（a）中所示的大量隨機(jī)結(jié)構(gòu)，這些隨機(jī)結(jié)構(gòu)在外界泵浦光的作用下，起到波導(dǎo)、散射作用，有利于隨機(jī)激光的發(fā)射。

為了研究有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜的隨機(jī)激光特性，本研究中的泵浦源采用波長(zhǎng)為343 nm，脈沖寬度1 ns，重復(fù)頻率200 Hz的納秒激光器（Flare NX 343， Coherent）。

當(dāng)泵浦光的能量密度低于閾值（100 μJ/cm2）時(shí)，有機(jī)半導(dǎo)體薄膜發(fā)射出自發(fā)輻射光放大（ASE），見(jiàn)圖2中的黑色曲線，具有較寬的譜線特征。當(dāng)泵浦功率密度繼續(xù)增加，超過(guò)閾值后，在原有的ASE寬峰上，出現(xiàn)一個(gè)窄的發(fā)射峰，這個(gè)窄的發(fā)射峰隨著泵浦能量的增加，強(qiáng)度迅速的增加，即隨機(jī)激光，中心波長(zhǎng)為449 nm。這里區(qū)分一下自發(fā)輻射、受激輻射和熒光發(fā)射。自發(fā)輻射不受外界光場(chǎng)的影響，是由于粒子在激發(fā)態(tài)的壽命有限所導(dǎo)致，自發(fā)輻射產(chǎn)生的光子非相干光，所以頻率、相位和出射方向都不同；受激輻射過(guò)程一般要受到外界光場(chǎng)的作用，外界的光子會(huì)起到誘導(dǎo)光的作用，輻射產(chǎn)生的光子是相干光；熒光發(fā)射也要受到外界光場(chǎng)影響，首先有個(gè)受激吸收過(guò)程，躍遷到自己的激發(fā)態(tài)，受激發(fā)原子或分子在退激發(fā)過(guò)程中再發(fā)射波長(zhǎng)與激發(fā)輻射波長(zhǎng)相同或不同的輻射。ASE是指自發(fā)輻射光放大，即在泵浦光作用下，增益介質(zhì)的粒子自基態(tài)躍遷至激發(fā)態(tài)，當(dāng)粒子自激發(fā)態(tài)向下躍遷時(shí)，首先發(fā)生的是自發(fā)輻射，由于自發(fā)輻射是隨機(jī)的，所以沒(méi)有相干性的，自發(fā)輻射產(chǎn)生的光子將誘發(fā)產(chǎn)生受激輻射過(guò)程。由于受激輻射產(chǎn)生的光子與誘導(dǎo)光子一致，因此，因自發(fā)輻射光子誘導(dǎo)產(chǎn)生的受激輻射產(chǎn)生的光子整體上看仍是非相干的，而只是最初的自發(fā)輻射被放大了而已。

對(duì)應(yīng)有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜的出射光譜從ASE到隨機(jī)激光；與之對(duì)應(yīng)的是出射光譜的強(qiáng)度的變化，同樣在在泵浦能量密度約為100 μJ/cm2處，出射光譜的強(qiáng)度的趨勢(shì)發(fā)生了明顯改變。如果用將出射光譜的強(qiáng)度描線，根據(jù)出射光譜的強(qiáng)度變化，當(dāng)泵浦能量小于閾值時(shí)，直線的斜率記為k1；泵浦能量大于閾值后的出射強(qiáng)度的模擬直線的斜率k2，則有k1

三、結(jié)論

本文采用旋涂工藝制備了有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜，通過(guò)顯微鏡觀察到PFO薄膜存在大量的隨機(jī)機(jī)構(gòu)，使用波長(zhǎng)為343 nm，脈沖寬度1 ns，重復(fù)頻率200 Hz的納秒激光器進(jìn)行泵浦實(shí)驗(yàn)，有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜發(fā)射隨機(jī)激光，中心波長(zhǎng)為449 nm。旋涂法制備有機(jī)半導(dǎo)體PFO薄膜隨機(jī)激光器具有工藝可靠，在面光源、集成光源等方面有著重要應(yīng)用價(jià)值。

致謝

本工作得到過(guò)教育部中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)（2017MS198）和河北省自然科學(xué)基金(A2019502044)的資助。