劉娟　陳中鈞　賴倉隆

摘? 要：文章采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究摻雜Y的Sr1-xYxAl2Si2（x=0，0.25，0.5和0.75）的晶體結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)摻雜Y的SrAl2Si2晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的壓縮，Sr0.5Y0.5Al2Si2發(fā)生了相變，由三方晶系轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡本?。此外，能帶結(jié)構(gòu)的計算表明，SrAl2Si2是一種半金屬，在導(dǎo)帶和價帶之間有很小的重疊。摻雜Y原子后，SrAl2Si2從半金屬向金屬轉(zhuǎn)變，并且隨著摻雜濃度從x=0.25，0.5到0.75，其金屬性逐漸增強，這與態(tài)密度（DOS）的計算結(jié)果一致。這些結(jié)果表明，通過提高Y的摻雜濃度，SrAl2Si2基合金的熱電性能很可能得到進一步的改善。最后，計算并分析了摻雜Y的Sr1-xYxAl2Si2（x=0，0.25，0.5和0.75）晶體的介電函數(shù)、能量損失譜和反射譜，得出Sr1-xYxAl2Si2是一種前景較好的介電材料，并且在20-30 eV能量范圍內(nèi)是良好的紫外透光材料。

關(guān)鍵詞：第一性原理計算;Sr1-xYxAl2Si2;結(jié)構(gòu);電子性質(zhì);光學(xué)性質(zhì)

中圖分類號：O469? ? ? ? ? 文獻標(biāo)志碼：A? ? ? ? ?文章編號：2095-2945（2020）14-0001-07

Abstract： The First-Principles methods are used to study the structural， electronic and optical properties of the Y-doped Sr1-xYxAl2Si2（x=0， 0.25， 0.5 and 0.75）. Indeed， the structure was compressed evidently for Y-doped SrAl2Si2， and a structural transition was observed from trigonal to monoclinic configuration for Sr0.5Y0.5Al2Si2. Besides， the structure calculations revealed that SrAl2Si2 undergo semimetal to metal-like transition and the metallic characteristics was enhanced with increasing Y content from x=0.25， 0.5 to 0.75， which is consistent with the density of states （DOS）. Finally， the dielectric function， absorption spectrum， energy-loss spectrum and reflectivity were calculated and analyzed for Y-doped SrAl2Si2 crystals， which shows that it is a promising dielectric material and UV-transparent material around the range （20-30 eV）.

Keywords： First-Principles calculation; Sr1-xYxAl2Si2; structure; electronic properties; optical properties

1 概述

以過渡金屬或堿性稀土金屬為主要組成部分的硅化物，由于具備多種優(yōu)良的物理特性而受到了廣泛關(guān)注。[1-2]近年來，有研究表明態(tài)密度在費米能級處存在贗能隙的半導(dǎo)體（或半金屬）化合物，通常具有特殊的電子性質(zhì)，具備成為性能優(yōu)良的熱電材料的潛力，[3]這使得該類材料成為研究熱點。Kauzlarich等人[4]通過實驗證明，SrAl2Si2態(tài)密度的費米能級處存在贗能隙，這使其有望成為優(yōu)良的候選熱電材料;然而純SrAl2Si2的熱電性能并不理想，這是因為在室溫下它的電阻率（ρ≈8mΩ cm）和熱導(dǎo)率（k≈4W/mK）都較大。如何降低電阻率和導(dǎo)熱率以獲得良好的熱電性能是研究人員面臨的兩個主要挑戰(zhàn)。早先，Lue等人[5]在實驗和理論計算中將Y摻雜到SrAl2Si2中Sr的位置，發(fā)現(xiàn)Sr1-xYxAl2Si2（0≤x≤0.2）的電阻率顯著減小，并指出這與摻雜修正了SrAl2Si2的電子能帶結(jié)構(gòu)有關(guān)。但是，到目前為止還沒有關(guān)于更高濃度的Y摻雜SrAl2Si2的電子性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)的理論研究。所以，本文計算并分析了Sr1-xYxAl2Si2（x=0，0.25，0.5和0.75）材料的結(jié)構(gòu)、電子和光學(xué)性質(zhì)。

4 結(jié)論

本文采用DFT-GGA的計算方法研究了Sr1-xYxAl2Si2 （x=0，0.25，0.5和0.75） 的晶體結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)。Y原子的摻入使得SrAl2Si2晶體結(jié)構(gòu)被壓縮，并且當(dāng)摻雜濃度x=0.5時，晶體結(jié)構(gòu)從三角結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡苯Y(jié)構(gòu)。能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度的計算結(jié)果表明，本征SrAl2Si2屬于半金屬材料，摻雜Y原子后轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘伲⑶译S著摻雜濃度的增大體系費米能級處的態(tài)密度逐漸增大、費米能級上移，這使得其金屬性不斷增強。這一研究結(jié)果為提高SrAl2Si2材料的熱電優(yōu)值提供了一個新思路，使該材料體系成為更具吸引力的候選熱電材料。最后，通過對比分析幾種不同摻雜濃度的介電函數(shù)、吸收光譜、反射譜、能量損失譜，得出摻雜Y后的SrAl2Si2材料不僅是前景很好的介電材料，在20～30eV能量范圍內(nèi)還是一種好的紫外透光材料。

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