葉想平 段志偉 俞宇穎 耿華運(yùn) 李雪梅 胡 凌 蔡靈倉 劉倉理,3)

?(流體物理研究所沖擊波物理與爆轟物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川綿陽 621900)

?(中國工程物理研究院,四川綿陽 621900)

引言

核能以其資源豐富和環(huán)境友好的特點(diǎn),長期受到人們的重視和大力投入[1-2].反應(yīng)堆防護(hù)結(jié)構(gòu)材料在服役過程中接受中子輻照將發(fā)生硬化和脆化,顯著惡化其力學(xué)性能,降低反應(yīng)堆的安全可靠性能.因此,金屬材料的輻照硬化和脆化一直是核能安全領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵問題之一[3-9].

退火態(tài)金屬材料具有較好的延展性,但屈服強(qiáng)度往往相對(duì)較低,為了提高材料的初始屈服強(qiáng)度,大量冷軋態(tài)金屬材料(特別是冷軋20%的不銹鋼)被應(yīng)用于反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)件[4,10-12].然而,現(xiàn)有中子輻照金屬材料的相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究主要集中于退火態(tài)金屬材料力學(xué)性能的變化規(guī)律、微觀機(jī)理和相關(guān)脆化模型研究,以及少量中子輻照冷軋態(tài)金屬材料內(nèi)部微結(jié)構(gòu)演化規(guī)律和機(jī)理研究[10-11,13-21].隨著輻照劑量的增大,中子輻照退火態(tài)金屬材料內(nèi)部輻照缺陷的尺寸和數(shù)密度越大,宏觀上則表現(xiàn)為輻照硬化和脆化效應(yīng),但其失穩(wěn)應(yīng)力卻與輻照劑量無關(guān),且相同真應(yīng)力條件下,退火態(tài)金屬材料的應(yīng)變硬化率也與輻照劑量無關(guān)[13-17].為此,葉想平等[22]基于Johnson-Cook(J-C)本構(gòu)模型,巧妙地將輻照引起的材料屈服強(qiáng)度的增大量轉(zhuǎn)化為一種等效應(yīng)變,發(fā)展出一種只需未輻照退火態(tài)金屬材料的拉伸應(yīng)力?應(yīng)變曲線,以及輻照材料的屈服強(qiáng)度就能夠預(yù)測其整個(gè)拉伸應(yīng)力?應(yīng)變曲線和失穩(wěn)應(yīng)變的中子輻照退火態(tài)金屬材料的脆化模型[23].成功地將輻照脆化問題轉(zhuǎn)化為輻照硬化問題,大大降低了研究的難度[23-25].但該輻照脆化模型目前僅適用于輻照退火態(tài)金屬材料,對(duì)于冷軋態(tài)金屬材料的適用性還有待推廣和驗(yàn)證.同時(shí),中子輻照冷軋態(tài)金屬材料的實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明,冷軋引入的高密度位錯(cuò)能夠有效抑制輻照缺陷的形核和長大,但隨著輻照溫度的提高,退火效應(yīng)將顯著降低冷軋態(tài)金屬內(nèi)部的位錯(cuò)密度,也降低其抑制輻照缺陷生成和長大的能力.這很可能會(huì)極大降低冷軋態(tài)金屬材料的整體力學(xué)性能,從而影響反應(yīng)堆的安全可靠性.然而,由于宏觀實(shí)驗(yàn)研究的復(fù)雜性,目前中子輻照冷軋態(tài)金屬材料宏觀力學(xué)性能的實(shí)驗(yàn)研究較少,對(duì)中子輻照冷軋態(tài)金屬材料宏觀力學(xué)性能變化規(guī)律及其微觀機(jī)理的認(rèn)識(shí)還十分欠缺,不利于反應(yīng)堆安全性的準(zhǔn)確評(píng)估[26-27].

本文在前期中子輻照退火態(tài)高純鋁的實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果基礎(chǔ)上,重點(diǎn)研究了10%拉伸預(yù)應(yīng)變(冷軋態(tài))高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)拉伸力學(xué)性能隨中子輻照劑量的變化規(guī)律.結(jié)合TEM 顯微技術(shù),分析了初始輻照樣品內(nèi)部的位錯(cuò)密度和輻照缺陷的尺寸和數(shù)密度,揭示了預(yù)應(yīng)變對(duì)宏觀力學(xué)性能影響的微觀機(jī)理.并成功地將基于J-C 模型的中子輻照退火態(tài)金屬材料的脆化模型推廣應(yīng)用到預(yù)應(yīng)變金屬材料中,且模型預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合很好.

1 退火態(tài)和10%拉伸預(yù)應(yīng)變高純鋁宏觀準(zhǔn)靜態(tài)拉伸實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

實(shí)驗(yàn)材料為中子活化率極低的高純鋁(新疆眾合公司,純度99.999 5%),能夠避免其他金屬材料的高中子活化率給后續(xù)實(shí)驗(yàn)研究帶來的放射性問題[18,28-30].退火態(tài)高純鋁實(shí)驗(yàn)樣品尺寸如圖1 所示,10%拉伸預(yù)應(yīng)變高純鋁樣品(以下簡稱預(yù)應(yīng)變樣品)采用材料試驗(yàn)機(jī)直接對(duì)退火態(tài)樣品拉伸10%工程應(yīng)變獲得(預(yù)應(yīng)變時(shí)的橫梁位移速率為2 mm/min).將未輻照預(yù)應(yīng)變樣品放入研究堆中接受不同劑量的快中子輻照(輻照溫度均為40?C),獲得不同劑量的中子輻照預(yù)應(yīng)變樣品.設(shè)定中子劑量分別為0.03 dpa,0.09 dpa,0.27 dpa,實(shí)驗(yàn)樣品的實(shí)際狀態(tài)如表1 所示.由于反應(yīng)堆運(yùn)行周期的緣故,樣品的實(shí)際輻照劑量與設(shè)定劑量值存在一定的偏差.準(zhǔn)靜態(tài)拉伸實(shí)驗(yàn)的橫梁位移速率為2 mm/min,工程應(yīng)變率為1.1×10?3s?1.

圖1 實(shí)驗(yàn)樣品尺寸圖Fig.1 Dimension of specimen

表1 樣品狀態(tài)表Table 1 Specimens station

對(duì)未輻照退火態(tài)高純鋁進(jìn)行準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載,獲得未輻照的拉伸預(yù)應(yīng)變高純鋁樣品,約兩個(gè)月后,制備出不同劑量的預(yù)應(yīng)變高純鋁樣品.為了考核未輻照預(yù)應(yīng)變高純鋁樣品自身拉伸力學(xué)性能在這期間可能出現(xiàn)的變化,本文開展了對(duì)比實(shí)驗(yàn)研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2(a) 所示.圖中不同顏色表示不同的加載、卸載和再加載過程.可以看出,預(yù)應(yīng)變加載和預(yù)應(yīng)變加/卸載后,即刻再加載,對(duì)高純鋁的拉伸性能幾乎沒有影響.預(yù)應(yīng)變加載/卸載兩個(gè)月后,再加載過程對(duì)高純鋁初始流動(dòng)應(yīng)力部分略有降低,但這主要源于預(yù)應(yīng)變樣品內(nèi)部的馳豫效應(yīng),其普遍存在于金屬材料的加載/卸載,再加載過程中,且并不影響后續(xù)整個(gè)塑性流動(dòng)形變和斷裂過程[31].因此,預(yù)應(yīng)變幾乎不影響未輻照高純鋁的整體塑性流動(dòng)形變和斷裂性能.

圖2 不同中子劑量退火態(tài)和預(yù)應(yīng)變高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)拉伸應(yīng)力?應(yīng)變曲線圖Fig.2 Stress-strain curves of annealed and pre-strain high-purity aluminum with different neutron doses for tensile tests

由于從樣品制備到正式實(shí)驗(yàn)的整個(gè)過程中實(shí)驗(yàn)自身的難度問題,以下所有拉伸實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均只開展了單發(fā)有效實(shí)驗(yàn).不同中子劑量的退火態(tài)和預(yù)應(yīng)變高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)拉伸工程應(yīng)力?應(yīng)變曲線如圖2(b)所示,真應(yīng)力?應(yīng)變曲線如圖2(c)所示,圖中“0.03 dpa-10%”表示真實(shí)輻照劑量為0.03 dpa 的10%拉伸預(yù)應(yīng)變高純鋁,其他依此類推.圖中不同顏色的虛線代表此前已經(jīng)獲取的不同中子劑量的退火態(tài)高純鋁實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[23];不同顏色實(shí)線代表不同中子劑量的預(yù)應(yīng)變高純鋁實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù).為了統(tǒng)一比較,將預(yù)應(yīng)變高純鋁的初始預(yù)應(yīng)變添加到總應(yīng)變量中,因此,預(yù)應(yīng)變高純鋁的起始工程應(yīng)變?yōu)?0%,起始真應(yīng)變?yōu)?.5%.

相同預(yù)應(yīng)變狀態(tài)的高純鋁,隨著輻照劑量的增大,其屈服強(qiáng)度(σ0.2)、極限拉伸強(qiáng)度(UTS,即工程應(yīng)力?應(yīng)變曲線中的最大拉伸應(yīng)力值) 均不斷增大,均勻延伸率(ER,即工程應(yīng)力?應(yīng)變曲線中應(yīng)力值開始下降,樣品隨即開始發(fā)生破壞時(shí)刻對(duì)應(yīng)的工程應(yīng)變量)和失穩(wěn)應(yīng)變(εPIS,即真應(yīng)力?應(yīng)變曲線中,真應(yīng)力開始顯著下降時(shí)刻對(duì)應(yīng)的真應(yīng)變)不斷降低,表現(xiàn)出典型的輻照硬化和脆化效應(yīng),但失穩(wěn)應(yīng)力(σPIS,即真應(yīng)力?應(yīng)變曲線中,真應(yīng)力開始顯著下降時(shí)刻對(duì)應(yīng)的真應(yīng)力值)各自維持不變,表現(xiàn)出與輻照劑量無關(guān)的特性,如圖2(c)和表2 所示.以上結(jié)果與此前Byun 等的中子輻照退火態(tài)金屬材料的研究結(jié)果類似[12-17,19].

相同輻照劑量條件下,預(yù)應(yīng)變高純鋁的屈服強(qiáng)度始終高于退火態(tài)高純鋁(這主要源于預(yù)應(yīng)變引起的位錯(cuò)密度強(qiáng)化效應(yīng)),但預(yù)應(yīng)變高純鋁屈服強(qiáng)度隨輻照劑量的增長率明顯低于退火態(tài)高純鋁,如圖2(c)和圖3(a) 所示; 相同輻照劑量條件下,預(yù)應(yīng)變和退火態(tài)高純鋁的極限拉伸強(qiáng)度近乎相同,如圖2(b) 和圖3(a) 所示,預(yù)應(yīng)變表現(xiàn)出一定的抑制輻照硬化的能力.雖然預(yù)應(yīng)變并不能提高輻照高純鋁的均勻延伸率和失穩(wěn)應(yīng)變,但預(yù)應(yīng)變高純鋁的均勻延伸率和失穩(wěn)應(yīng)變隨輻照劑量增大而降低的速率明顯低于退火態(tài)高純鋁,如圖2(b)、圖2(c)和圖3(b)所示,預(yù)應(yīng)變也表現(xiàn)出一定的抑制輻照脆化的能力.退火態(tài)和預(yù)應(yīng)變高純鋁的失穩(wěn)應(yīng)力各自表現(xiàn)出與輻照劑量無關(guān)的特性,分別穩(wěn)定在60.5 MPa 和63 MPa,表明預(yù)應(yīng)變能夠提高高純鋁的失穩(wěn)應(yīng)力.因此,整體而言,預(yù)應(yīng)變表現(xiàn)出一定程度的抑制中子輻照高純鋁力學(xué)性能惡化的特性.

表2 不同中子劑量高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)拉伸性能Table 2 Quasi-static tensile properties of neutron irradiation high-purity aluminum

圖3 輻照劑量對(duì)高純鋁力學(xué)性能參數(shù)的影響Fig.3 Effects of dose on tensile properties of neutron irradiation high-purity aluminum

2 退火態(tài)和10%拉伸預(yù)應(yīng)變高純鋁宏觀力學(xué)性能變化規(guī)律的微觀機(jī)理研究

采用TEM 顯微技術(shù)分析了不同劑量中子輻照高純鋁樣品內(nèi)部微結(jié)構(gòu)特性,每種狀態(tài)的樣品只進(jìn)行了一個(gè)TEM 樣品的觀測.結(jié)果表明,退火態(tài)高純鋁內(nèi)部位錯(cuò)密度極低; 未輻照預(yù)應(yīng)變樣品內(nèi)部存在高密度位錯(cuò),但隨著輻照劑量的增大,預(yù)應(yīng)變高純鋁內(nèi)部位錯(cuò)密度開始顯著降低,表現(xiàn)出輻照退火效應(yīng),如圖4 和圖5(a)所示.相同預(yù)應(yīng)變狀態(tài)高純鋁內(nèi)部孔洞的尺寸和數(shù)密度均隨輻照劑量的增大而增大,如圖4 和圖5 所示,這便是宏觀上表現(xiàn)出輻照硬化和脆化的微觀機(jī)理.相同輻照劑量條件下,預(yù)應(yīng)變能夠顯著降低輻照孔洞的尺寸和數(shù)密度,如圖4 和圖5 所示;再加上輻照預(yù)應(yīng)變高純鋁的輻照退火效應(yīng),從而導(dǎo)致預(yù)應(yīng)變能夠抑制高純鋁屈服強(qiáng)度和極限拉伸強(qiáng)度增長率的增大,最終表現(xiàn)出預(yù)應(yīng)變抑制輻照高純鋁力學(xué)性能惡化的能力.

圖4 不同中子劑量高純鋁的典型TEM 圖Fig.4 TEM micrographs of undeformed high-purity aluminum with different neutron doses

圖5 不同中子劑量高純鋁內(nèi)部缺陷統(tǒng)計(jì)圖Fig.5 Statistical curves of defects in high-purity aluminum with different doses

為了統(tǒng)計(jì)位錯(cuò)密度和輻照孔洞的尺寸、數(shù)密度,采用TEM 顯微電鏡針對(duì)位錯(cuò)密度和孔洞分別隨機(jī)的各拍攝同一個(gè)樣品的20 張照片,取樣品平均厚度為100 nm.采用割線法統(tǒng)計(jì)出20 張拍攝位錯(cuò)的照片中各自的位錯(cuò)密度,而后求平均值獲得該樣品的平均位錯(cuò)密度(割線法側(cè)位錯(cuò)密度的具體方法詳見文獻(xiàn)[32]).采用Digital Micrograph 軟件,人工數(shù)出每個(gè)樣品拍攝孔洞的20 張照片中輻照孔洞的尺寸和數(shù)量,而后匯總成每個(gè)樣品的孔洞尺寸分布柱狀圖,并采用對(duì)數(shù)正態(tài)分布函數(shù)擬合得到孔洞的尺寸分布圖,取其期望值為孔洞的平均尺寸;將每個(gè)樣品20 張照片中數(shù)出的孔洞總數(shù)除以這20 張圖片涉及的總體積,得到孔洞的平均數(shù)密度.

基于文獻(xiàn)[23] 的已有認(rèn)識(shí),本文依舊只能大致給出所有樣品內(nèi)部位錯(cuò)環(huán)尺寸上限值為15 nm,數(shù)密度上限值為1.0×1019m?3.由于位錯(cuò)環(huán)數(shù)密度過低,回收樣品中同樣并未能觀測到位錯(cuò)通道[23,33].

3 中子輻照脆化模型推廣研究

相同真應(yīng)力條件下,退火態(tài)金屬材料的應(yīng)變硬化系數(shù),以及最終的失穩(wěn)應(yīng)力均與輻照劑量無關(guān),這是基于J-C 本構(gòu)模型的中子輻照退火態(tài)金屬材料脆化模型的重要理論基礎(chǔ).為了驗(yàn)證該理論模型是否依舊適用于預(yù)應(yīng)變金屬材料,本文將中子輻照退火態(tài)和預(yù)應(yīng)變高純鋁的真應(yīng)力?應(yīng)變曲線均向應(yīng)變軸正方向平移一定應(yīng)變量.結(jié)果表明,所有曲線的塑性應(yīng)變段均與未輻照退火態(tài)高純鋁的真應(yīng)力?應(yīng)變曲線的塑性段重合,即相同真應(yīng)力條件下,高純鋁的應(yīng)變硬化系數(shù)不僅與輻照劑量無關(guān),也與預(yù)應(yīng)變無關(guān),如圖6 所示.平移真應(yīng)變量(εshift)的選取依據(jù)是使得輻照材料的塑性段能夠更好的與未輻照材料的真應(yīng)力?應(yīng)變曲線重合[13-17,19,23],具體平移應(yīng)變量如表2所示.基于J-C 模型的輻照脆化模型如公式(1)所示

圖6 應(yīng)變平移后的真應(yīng)力?應(yīng)變曲線Fig.6 Curve of shifted true stress-strain

基于以上參數(shù),結(jié)合式(1),以及表2 中預(yù)應(yīng)變高純鋁的屈服強(qiáng)度值,可得預(yù)應(yīng)變高純鋁準(zhǔn)靜態(tài)拉伸應(yīng)力?應(yīng)變曲線的理論模型預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比結(jié)果如圖7 所示.圖中相同顏色實(shí)線為實(shí)驗(yàn)結(jié)果,虛線為理論預(yù)測結(jié)果,可以看出模型預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合得較好.取預(yù)應(yīng)變高純鋁的σPIS=63 MPa(即取3 件輻照預(yù)應(yīng)變高純鋁失穩(wěn)應(yīng)力的平均值)得到理論預(yù)測的失穩(wěn)應(yīng)變值εPIS?JC,如表2 和圖7 所示.脆化模型預(yù)測的失穩(wěn)應(yīng)變值與實(shí)驗(yàn)值同樣吻合較好.

圖7 預(yù)應(yīng)變高純鋁真應(yīng)力?應(yīng)變曲線的模型預(yù)測結(jié)果(虛線)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果(實(shí)線)對(duì)比Fig.7 Comparison of experimental results(solid line)with calculated results(dash line)for pre-strain high-purity aluminum with different neutron doses by model of irradiation embrittlement

4 結(jié)論

本文主要研究了10%預(yù)應(yīng)變高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)拉伸形變和斷裂特性隨輻照劑量的變化規(guī)律,及其微觀機(jī)理.結(jié)合此前已經(jīng)獲取的退火態(tài)高純鋁的形變和斷裂特性,以及由此發(fā)展的基于J-C 本構(gòu)關(guān)系的輻照脆化模型,得出以下結(jié)論:

(1)預(yù)應(yīng)變能夠抑制輻照孔洞的形核和長大,從而顯著降低孔洞的尺寸和數(shù)密度;

(2)預(yù)應(yīng)變對(duì)孔洞尺寸和數(shù)密度的降低效應(yīng),以及輻照退火效應(yīng)的綜合作用,使得預(yù)應(yīng)變能夠抑制高純鋁屈服強(qiáng)度增長率的增加,以及失穩(wěn)應(yīng)變和均勻延伸率降低速率的增加,表現(xiàn)出預(yù)應(yīng)變能夠一定程度延緩中子輻照材料輻照硬化和脆化的能力;

(3)相同真應(yīng)力條件下,高純鋁的應(yīng)變硬化系數(shù)不僅與輻照劑量無關(guān),還與預(yù)應(yīng)變量無關(guān);預(yù)應(yīng)變能夠提高高純鋁的失穩(wěn)應(yīng)力,但不能提高失穩(wěn)應(yīng)變和均勻延伸率;

(4)基于J-C 本構(gòu)關(guān)系的中子輻照退火態(tài)金屬材料的脆化模型能夠很好地應(yīng)用于預(yù)應(yīng)變材料,且退火態(tài)和預(yù)應(yīng)變材料的模型參數(shù)相同.