阿不都莫明·卡地爾,張 磊,勒孚河,亢 銳,塔依爾·斯拉甫力,郭秋菊
(1.北京大學(xué) 物理學(xué)院 核物理與核技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100871;2.新疆維吾爾自治區(qū)計(jì)量測(cè)試研究院,新疆 烏魯木齊 830011;3.國(guó)民核生化災(zāi)害防護(hù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102205)
HPGe γ譜儀是目前最常用的樣品放射性核素分析及活度濃度測(cè)量?jī)x器。HPGe γ譜儀測(cè)量未知體源樣品放射性核素活度濃度時(shí),通常需進(jìn)行符合相加修正和自吸收修正。當(dāng)未知體源樣品和刻度源在介質(zhì)成分和密度上有差異時(shí),需對(duì)被測(cè)樣品做自吸收修正。對(duì)于低能γ放射性核素,自吸收修正則尤為重要。計(jì)算自吸收修正因子時(shí),未知樣品γ射線的線性衰減系數(shù)μ是除密度ρ之外最重要的參數(shù),也是最難得到的參數(shù)。基于模擬計(jì)算的自吸收修正方法,將樣品的線性衰減系數(shù)作為不可或缺的輸入?yún)?shù)[1-2]。
未知樣品的線性衰減系數(shù),與樣品介質(zhì)的組分和密度有關(guān)。線性衰減系數(shù)的獲取,通常有兩種途徑。一是直接利用γ射線在穿過(guò)介質(zhì)時(shí)的指數(shù)衰減規(guī)律定義式I=I0exp(-μx)(I和I0分別為準(zhǔn)直或平行γ射線束在有待測(cè)介質(zhì)和無(wú)待測(cè)介質(zhì)時(shí)探測(cè)器探測(cè)到的計(jì)數(shù)或計(jì)數(shù)率,I/I0即為γ射線透射率,x為穿透介質(zhì)的厚度,μ為該待測(cè)介質(zhì)對(duì)特定能量γ射線的線性衰減系數(shù)),采用點(diǎn)源準(zhǔn)直γ射線束照射被測(cè)介質(zhì),測(cè)量平行束的透射率,由透射率反推算出線性衰減系數(shù)[3]。另外一種途徑是先對(duì)被測(cè)介質(zhì)進(jìn)行成分分析[4-5],再利用γ射線與不同物質(zhì)的反應(yīng)截面數(shù)據(jù),通過(guò)理論計(jì)算來(lái)獲取介質(zhì)的線性衰減系數(shù)。
第1種方法通常稱為準(zhǔn)直點(diǎn)源法,該方法簡(jiǎn)單,能快速算出樣品介質(zhì)的衰減系數(shù),在實(shí)際測(cè)量或蒙特卡羅模擬中經(jīng)常使用[6-7]。但此方法通常需定制鉛準(zhǔn)直器、鋼支架等額外的輔助設(shè)備來(lái)搭建γ射線透射實(shí)驗(yàn)條件,設(shè)備昂貴、笨重,操作不便,且無(wú)法解決多種尺寸樣品的測(cè)量問(wèn)題。
第2種方法通常稱為理論計(jì)算法。該方法無(wú)需昂貴的實(shí)驗(yàn)裝置,且有XCOM光子反應(yīng)截面數(shù)據(jù)庫(kù)等網(wǎng)上計(jì)算平臺(tái)供研究人員免費(fèi)使用。但該方法需預(yù)知樣品組分,而樣品成分分析價(jià)格昂貴且費(fèi)時(shí)間,對(duì)于不具備成分分析能力的實(shí)驗(yàn)室不太實(shí)用[8-12]。該方法無(wú)法大面積推廣。
考慮到上述問(wèn)題,Kim等[13]和Badawi[14]近年提出了非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法計(jì)算樣品線性衰減系數(shù)。該方法不再使用準(zhǔn)直器,直接將點(diǎn)源置于樣品盒上方一定距離進(jìn)行透射,根據(jù)光子積分探測(cè)效率和平均透射率確定樣品的線性衰減系數(shù)。相比于準(zhǔn)直點(diǎn)源透視法,非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法無(wú)需準(zhǔn)直器,探測(cè)計(jì)數(shù)多,統(tǒng)計(jì)誤差小。2016年,o?taric等[15]提出使用圓柱形體源對(duì)圓柱形被測(cè)樣品開(kāi)展非準(zhǔn)直透射的方法,通過(guò)比較實(shí)測(cè)透射率和蒙特卡羅模擬透射率,計(jì)算被測(cè)樣品線性衰減系數(shù),給線性衰減系數(shù)的測(cè)量開(kāi)辟了新途徑。但受限于積分函數(shù)的簡(jiǎn)化表達(dá),該方法要求圓柱形樣品盒的直徑和探測(cè)器晶體直徑相等,且只計(jì)算γ射線從探測(cè)器晶體上方進(jìn)入晶體,未考慮其他入射情形,在其他HPGe γ譜儀上應(yīng)用時(shí)受限,不便于推廣使用。
本文綜合上述兩種非準(zhǔn)直透射法的優(yōu)缺點(diǎn),提出一種全新的非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法測(cè)量體源樣品線性衰減系數(shù)。該方法直接把點(diǎn)源置于樣品盒上方一定距離或直接放置在樣品盒上方進(jìn)行透射,采用蒙特卡羅模擬透射率和實(shí)驗(yàn)測(cè)量透射率相比較,反推待測(cè)體源樣品的線性衰減系數(shù),并選取5種不同密度的樣品作為待測(cè)對(duì)象,對(duì)該方法實(shí)測(cè)結(jié)果和理論計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行比較。
實(shí)驗(yàn)測(cè)量時(shí),圓柱形體源樣品盒通常置于HPGe γ探測(cè)器軸線上。非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法中,點(diǎn)源可放置在圓柱形體源樣品上方探測(cè)器軸線上一定位置處,也可直接放置在樣品盒正中。非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射實(shí)驗(yàn)原理示于圖1。直角坐標(biāo)原點(diǎn)位于晶體上表面中心位置,xy平面與晶體上表面重合,z軸為對(duì)稱軸。點(diǎn)源實(shí)際為活性區(qū)半徑Rsource很小的平面源,遠(yuǎn)小于晶體和樣品介質(zhì)的半徑,可近似為點(diǎn)源。
圖1 非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射實(shí)驗(yàn)原理圖Fig.1 Schematic design of non-collimated point source transmission experiment
根據(jù)γ射線穿過(guò)物質(zhì)時(shí)的衰減規(guī)律,點(diǎn)源發(fā)射并沿投向探測(cè)器晶體方向某一隨機(jī)路徑射出的第i個(gè)光子穿過(guò)其路徑上的多種物質(zhì)(包括樣品盒材料、被測(cè)樣品介質(zhì)、探測(cè)器包裝材料、晶體死層等)在探測(cè)器晶體內(nèi)被探測(cè)到的概率[10-11]為:
εi=exp(-μMLi)[1-exp(-μCWi)]ai
(1)
其中:εi為該光子的探測(cè)概率;Li和Wi分別為光子在樣品介質(zhì)和探測(cè)器晶體中穿過(guò)的路程;μM和μC分別為樣品介質(zhì)和探測(cè)器晶體對(duì)該能量γ射線的線性衰減系數(shù);ai為γ射線在進(jìn)入晶體前穿過(guò)其他物質(zhì),如樣品盒、探測(cè)器包裝材料等的衰減。exp(-μMLi)代表γ射線從樣品介質(zhì)穿出的概率,1-exp(-μCWi)代表γ射線在探測(cè)器晶體中的截留概率,兩項(xiàng)乘積即為光子的探測(cè)概率。當(dāng)有N個(gè)光子沿N個(gè)隨機(jī)路徑穿過(guò)被測(cè)介質(zhì)投向探測(cè)器晶體時(shí),其被探測(cè)到的平均概率(即探測(cè)效率)為:
(2)
式(2)將ai當(dāng)作常數(shù)并用a代替。雖然,根據(jù)γ射線實(shí)際路徑的不同,其在包裝材料如樣品盒、探測(cè)器外殼中的路徑也不同,但由于包裝材料壁薄且一般用輕質(zhì)材料如聚乙烯和鋁,光子在包裝材料中的路程和衰減與在樣品和晶體中的路程和衰減相比非常小。為簡(jiǎn)化計(jì)算過(guò)程,假設(shè)光子在這些包裝材料中的路徑是垂直且相等的,將a看作常數(shù)。
另外,需強(qiáng)調(diào)的是,由于透射率定義為有/無(wú)待測(cè)介質(zhì)時(shí)探測(cè)器測(cè)量到的計(jì)數(shù)(或計(jì)數(shù)率)的比值,選定測(cè)量幾何后,只有確定的一部分光子投向晶體,本文只考慮投向晶體方向的光子,因此文中所提到的探測(cè)效率特指進(jìn)入到晶體內(nèi)的光子的探測(cè)概率,而不是光子發(fā)射到4π立體角里的探測(cè)效率。
根據(jù)定義,當(dāng)樣品盒內(nèi)有(μM≠0)和無(wú)(μair=0,空盒)待測(cè)介質(zhì)時(shí),由探測(cè)器探測(cè)到的γ光子計(jì)數(shù)之比即為γ射線穿過(guò)該介質(zhì)的透射率,即:
(3)
確定了測(cè)量幾何條件后,可模擬算出其在所穿過(guò)介質(zhì)中的路程L和W。若知道穿透介質(zhì)的線性衰減系數(shù)μ,理論上可由式(3)計(jì)算出該測(cè)量幾何條件下,不同能量γ射線的透射率。反過(guò)來(lái),若進(jìn)行實(shí)際測(cè)量先獲取透射率TM,通過(guò)μ的迭代求解,可算出在該測(cè)量幾何下的線性衰減系數(shù)μ。
本測(cè)量方法計(jì)算線性衰減系數(shù)μM的步驟如下。
1) 在相同測(cè)量條件下,分別測(cè)量點(diǎn)源發(fā)射的某一特定能量γ射線在穿過(guò)空樣品盒(μair=0)和裝有被測(cè)介質(zhì)樣品盒(μM≠0)的計(jì)數(shù),獲得該能量γ射線在被測(cè)介質(zhì)的透射率TM。
2) 用MatLab軟件編寫(xiě)的程序模擬該測(cè)量條件下γ射線的穿透過(guò)程,產(chǎn)生N個(gè)隨機(jī)路徑并算出光子在被測(cè)介質(zhì)和晶體中的路程。
3) 賦μM初始值為μ(如μ=0),將μ代入式(3)計(jì)算透射率T。
4) 比較實(shí)測(cè)TM與上一步計(jì)算的T,若差異很大,則遞進(jìn)改變?chǔ)讨匦掠?jì)算T。
5) 重復(fù)上一步驟,直到計(jì)算的T和TM在期望的誤差范圍內(nèi)為止。本研究推薦期望的誤差范圍是|T-TM|≤0.000 1。
通過(guò)該方法得到的實(shí)測(cè)線性衰減系數(shù)μM既代表了實(shí)測(cè)值又反映了光子實(shí)際的透射過(guò)程。實(shí)測(cè)時(shí)建議選用活度較被測(cè)樣品大得多的點(diǎn)源進(jìn)行測(cè)量,以減小待測(cè)樣品的自身放射性的影響。或先測(cè)量樣品能譜再做透射實(shí)驗(yàn),將樣品能譜作為本底譜從透射譜中扣除。至于探測(cè)器晶體的衰減系數(shù)μC,則根據(jù)其基質(zhì)由XCOM等平臺(tái)計(jì)算。事實(shí)上,當(dāng)所有幾何條件固定后,對(duì)于特定能量的γ射線,透射率只與被測(cè)基質(zhì)有關(guān),而與探測(cè)器晶體無(wú)關(guān),即只有被測(cè)基質(zhì)不同時(shí)透射率才會(huì)不同。晶體的μC只反映其對(duì)所穿過(guò)光子的收集或截留能力,其與光子進(jìn)入晶體前的過(guò)程無(wú)關(guān),改變?chǔ)藽只影響光子透過(guò)空盒和被測(cè)基質(zhì)后的探測(cè)效率,但兩者的比值不變。因此,測(cè)量幾何固定后,為μC隨機(jī)賦予某值對(duì)計(jì)算結(jié)果不產(chǎn)生影響。而模擬計(jì)算結(jié)果也顯示,μC在0.001~1 000倍的變化范圍內(nèi),由式(3)計(jì)算的μM未受影響。但為不產(chǎn)生誤解,在探測(cè)器晶體基質(zhì)已知的情況下,本文建議使用與被測(cè)γ射線對(duì)應(yīng)的晶體μC。
用MatLab軟件蒙特卡羅模擬光子發(fā)射過(guò)程,具體過(guò)程如下。
1) 對(duì)點(diǎn)源發(fā)射方向進(jìn)行抽樣,計(jì)算光子的射程。由于點(diǎn)源發(fā)射γ光子是隨機(jī)過(guò)程,光子的出射方向也是完全隨機(jī)的。根據(jù)此特點(diǎn),在放射源和探測(cè)器晶體的介質(zhì)空間內(nèi)隨機(jī)產(chǎn)生兩個(gè)點(diǎn)S(sx,sy,sz)和C(cx,cy,cz),分別作為光子產(chǎn)生點(diǎn)和晶體內(nèi)光子路徑上的任意點(diǎn),算出通過(guò)這兩個(gè)點(diǎn)的直線在各介質(zhì)內(nèi)穿過(guò)的距離,作為光子在該介質(zhì)內(nèi)的射程。
圖1示出了點(diǎn)源發(fā)射的光子穿過(guò)樣品到達(dá)晶體的幾種可能的路徑(從放射源射出的實(shí)線)。光子從點(diǎn)源發(fā)射,經(jīng)過(guò)樣品,并最終進(jìn)入晶體的過(guò)程中,可能會(huì)穿過(guò)多個(gè)平面(樣品、晶體和冷指的上、下表面,圖1中以橫向虛線表示,標(biāo)為P1、P2、P3、P4、P5,與xy平面平行)或圓柱面(樣品側(cè)面、晶體側(cè)面和冷指?jìng)?cè)面,圖1中以縱向虛線表示,z軸為對(duì)稱軸)。然后,求出光子路徑的延長(zhǎng)線與這些平面和圓柱面的交點(diǎn)坐標(biāo),再根據(jù)給定的幾何尺寸判定實(shí)際的交點(diǎn),就可計(jì)算光子在各介質(zhì)內(nèi)的路程。
S(sx,sy,sz)和C(cx,cy,cz)是光子路徑上的兩點(diǎn),則路徑直線方程為:
(x-cx)/(sx-cx)=(y-cy)/
(sy-cy)=(z-cz)/(sz-cz)
(4)
設(shè)P(px,py,pz)為光子路徑與某曲面(平面或圓柱面)的交點(diǎn),則光子與該曲面的交點(diǎn)坐標(biāo)的計(jì)算公式列于表1。在計(jì)算光子與某平面的交點(diǎn)時(shí),將該平面的h代入公式即可。同樣,在計(jì)算光子與某圓柱面的交點(diǎn)時(shí),將該圓柱面半徑R代入公式即可。注意光子路徑與圓柱面有兩個(gè)交點(diǎn),圖1中未畫(huà)出樣品上方的交點(diǎn)。
2) 隨機(jī)產(chǎn)生N個(gè)光子,沿N個(gè)隨機(jī)的方向進(jìn)入晶體,求出平均探測(cè)概率,即為探測(cè)效率(式(2))。
表1 曲面方程及交點(diǎn)計(jì)算公式Table 1 Surface equation and formula for calculating intersection point
為驗(yàn)證上述模擬計(jì)算結(jié)果,選擇5種分析純標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作為被測(cè)介質(zhì)進(jìn)行透射實(shí)驗(yàn)。
測(cè)量?jī)x器為法國(guó)Itech Instruments公司的低本底HPGe γ能譜測(cè)量系統(tǒng)。HPGe晶體為P型同軸晶體,晶體直徑和長(zhǎng)度均為66 mm。冷指長(zhǎng)53 mm,直徑9 mm。實(shí)測(cè)相對(duì)探測(cè)效率為50.7%。
透射實(shí)驗(yàn)選用點(diǎn)源從中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院購(gòu)買,分別為241Am、133Ba和152Eu核素的圓形薄膜面源,活性區(qū)直徑約3 mm,源托厚度4 mm。選用5種不同密度的標(biāo)準(zhǔn)基質(zhì)作為測(cè)量方法檢驗(yàn)對(duì)象,其基質(zhì)參數(shù)列于表2。將粉末狀的被測(cè)介質(zhì)分別裝滿于圓柱形φ75 mm×70 mm的常規(guī)樣品盒,根據(jù)實(shí)際尺寸計(jì)算其體積,稱重計(jì)算出樣品裝樣密度。
表2 被測(cè)樣品基質(zhì)信息Table 2 Matrix data of measured samples
由XCOM光子反應(yīng)截面計(jì)算平臺(tái)計(jì)算所選用的被測(cè)物質(zhì)在上述幾個(gè)核素特定γ射線能量點(diǎn)的質(zhì)量衰減系數(shù),再乘以樣品密度,獲得其線性衰減系數(shù)μX,該線性衰減系數(shù)理論值作為實(shí)驗(yàn)測(cè)量的參考值,列于表3。
表3 由XCOM軟件給出的被測(cè)物質(zhì)對(duì)應(yīng)不同能量γ射線的線性衰減系數(shù)Table 3 Linear-attenuation coefficient of measured matrix for different γ energy given by XCOM software
透射實(shí)驗(yàn)分兩種情況進(jìn)行。第1種情形,用定制的有機(jī)玻璃支架將被測(cè)樣品和點(diǎn)源同軸置于探測(cè)器上方進(jìn)行透射,探測(cè)器端面到樣品盒底面距離為1 cm??紤]到其γ射線能量和活度、241Am源置于距探測(cè)器端面10 cm的高度,測(cè)量時(shí)間為30 min(活時(shí)間);133Ba和152Eu置于距探測(cè)器端面25 cm之處,測(cè)量時(shí)間為15 min(活時(shí)間)。
第2種情形,將被測(cè)樣品直接置于探測(cè)器端面、點(diǎn)源直接置于樣品盒上蓋中心,即點(diǎn)源與探測(cè)器端面的距離為樣品盒的高度。因測(cè)量計(jì)數(shù)率增加、各核素測(cè)量時(shí)間相比第1種情形減少5 min。對(duì)于不同基質(zhì),以241Am測(cè)量時(shí)的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差最大值小于10%,其余兩種核素不同發(fā)射率的γ射線測(cè)量計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)誤差均在小于4%的范圍內(nèi)。
將被測(cè)分析純基質(zhì)的透射計(jì)數(shù)除以相同測(cè)量幾何下空樣品盒的透射計(jì)數(shù),得到其透射率TM后,由前面介紹的μ計(jì)算程序,算出各被測(cè)基質(zhì)在對(duì)應(yīng)能量點(diǎn)的線性衰減系數(shù)μM,模擬計(jì)算的抽樣數(shù)N=106。
第1種情形(有源支架)和第2種情形(無(wú)源支架)下,由該方法給出的測(cè)量值μM及其對(duì)XCOM理論計(jì)算值μX的相對(duì)誤差Δ列于表4、5。
表4 有源支架情形下的μM蒙特卡羅計(jì)算結(jié)果及其對(duì)μX的相對(duì)誤差Table 4 MC calculation result of μM and its relative error toward μX with sample-holder
表5 無(wú)源支架情形下的μM蒙特卡羅計(jì)算結(jié)果及其對(duì)μX的相對(duì)誤差Table 5 MC calculation result of μM and its relative error toward μX without sample-holder
從表5的結(jié)果可看出,兩種情形下,本文提出的非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法實(shí)驗(yàn)測(cè)量的μM與XCOM平臺(tái)理論計(jì)算值在不同γ射線能量下吻合得較好。除Fe2O3外,其余被測(cè)介質(zhì)在不同能量點(diǎn)上的相對(duì)誤差在有、無(wú)源支架的情況下均小于8%。尤其在小于200 keV的3個(gè)能量點(diǎn),不同基質(zhì)模擬計(jì)算值與參考值的差異在有源支架時(shí)小于5.5%、無(wú)源支架時(shí)小于6%。說(shuō)明采用此方法在有、無(wú)源支架的情況下均可獲得幾乎接近的μ。若適當(dāng)增加透射時(shí)間、減少計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落,可進(jìn)一步降低與XCOM參考值的差異。
無(wú)源支架時(shí),各能量點(diǎn)μ的相對(duì)誤差較有源支架時(shí)大些。主要原因在于無(wú)源支架時(shí),放射源與探測(cè)器距離接近,不同能量光子之間發(fā)生符合相加效應(yīng)的概率增加,導(dǎo)致計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差增大。尤其是152Eu源計(jì)算的μ誤差較大,其中244 keV能量點(diǎn)的差異特別明顯。建議在使用此類放射源時(shí),可采用源支架適當(dāng)增加測(cè)量距離,減小符合相加概率。氧化鐵等含有高原子序數(shù)元素的被測(cè)物質(zhì),在無(wú)源支架測(cè)量時(shí)的誤差較有源支架時(shí)的大,對(duì)此類物質(zhì)也建議適當(dāng)增加測(cè)量距離和次數(shù)。
值得注意的是,本方法只關(guān)心投向探測(cè)器晶體方向的γ射線,而γ射線從源支架、探測(cè)器屏蔽體等周邊物體的散射對(duì)計(jì)數(shù)的影響在本文中未考慮。由于散射損失能量,這部分光子對(duì)原來(lái)的γ射線全能峰計(jì)數(shù)無(wú)貢獻(xiàn),但因所使用的是發(fā)射多支γ射線的點(diǎn)源,有可能影響到低能γ射線的全能峰計(jì)數(shù)。要考慮此影響,最理想的方法是使用只發(fā)射單能量γ射線的源來(lái)求出其對(duì)感興趣的低能道的貢獻(xiàn)。實(shí)驗(yàn)值和理論值偏差的潛在來(lái)源,還包括更換樣品或點(diǎn)源時(shí)橫向位置的不一致性、樣品盒壁厚的差異等。
盡管存在上述不確定性,但實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果在不同密度、不同能量處吻合程度較好,證明了本文提出的非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法能給出不同密度待測(cè)介質(zhì)的線性衰減系數(shù)的有效估計(jì)。
本研究提出了一種全新的非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射測(cè)量方法,通過(guò)將點(diǎn)源置于樣品盒上方一定距離或直接放置在樣品盒上方進(jìn)行透射,采用蒙特卡羅模擬透射率和實(shí)驗(yàn)測(cè)量透射率相比較,反推待測(cè)體源樣品的線性衰減系數(shù)。實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明,本文提出的非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法實(shí)驗(yàn)測(cè)量的線性衰減系數(shù)μM與XCOM平臺(tái)理論計(jì)算值μX在不同γ射線能量下吻合良好,在有、無(wú)源支架情況下均小于8%。
此測(cè)量方法簡(jiǎn)單靈活,不再需要定制準(zhǔn)直器或進(jìn)行成分分析,且不受樣品、探測(cè)器尺寸的影響,可推廣應(yīng)用到多種體源樣品的線性衰減系數(shù)測(cè)量。對(duì)成分不明、形狀不規(guī)則、不便進(jìn)行成分分析的樣品,此方法具有很大的應(yīng)用價(jià)值。
同時(shí),由于常見(jiàn)土壤或石料,其主要成分為Al2O3、SiO2、CaCO3等,本方法計(jì)算效果非常明顯。本文提出的非準(zhǔn)直點(diǎn)源透射法,可給出新疆地區(qū)石料和玉石樣品的線性衰減系數(shù)有效估計(jì)。