胡繼峰，王小鶴,3，鄒春燕,3，韓建龍,3,*，陳金根,3

(1.中國(guó)科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800；2.中國(guó)科學(xué)院 先進(jìn)核能創(chuàng)新研究院，上海 201800；3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

熔鹽堆是第4代核反應(yīng)堆國(guó)際論壇選定的6種候選堆型之一，也是唯一的液態(tài)燃料反應(yīng)堆，在安全性、經(jīng)濟(jì)性、資源可持續(xù)性以及防核擴(kuò)散等方面具有優(yōu)勢(shì)[1]?；阝Q資源的Th-U燃料循環(huán)具有轉(zhuǎn)換率高、熱堆能實(shí)現(xiàn)增殖、Pu和長(zhǎng)壽命次錒系核素產(chǎn)生較少、毒性較低等優(yōu)點(diǎn)。兩者結(jié)合的釷基熔鹽堆可實(shí)現(xiàn)釷資源的高效利用，滿(mǎn)足核電可持續(xù)性發(fā)展的要求[2]。Th-U燃料循環(huán)核數(shù)據(jù)與U-Pu燃料循環(huán)核數(shù)據(jù)相比，存在關(guān)鍵核數(shù)據(jù)精度低、部分核數(shù)據(jù)缺少的問(wèn)題，不能滿(mǎn)足釷基熔鹽堆的物理設(shè)計(jì)和釷鈾燃料循環(huán)物理分析對(duì)核數(shù)據(jù)的要求。為此，委托中國(guó)核數(shù)據(jù)中心研制了一套核素種類(lèi)完整、基準(zhǔn)檢驗(yàn)結(jié)果較好的釷鈾循環(huán)專(zhuān)用數(shù)據(jù)庫(kù)CENDL-TMSR-V1[3]。該庫(kù)以CENDL-3.1[4]、ENDF/B-Ⅶ.0[5]、ENDF/B-Ⅶ.1[6]、JENDL-4.0[7]、JEFF-3.1[8]、IAEA/ADS-2.0[9]庫(kù)為主要評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)來(lái)源。重新評(píng)價(jià)了232Th、233，232U、6,7Li等關(guān)鍵核素核數(shù)據(jù)，形成了包含403種核素的釷鈾循環(huán)專(zhuān)用數(shù)據(jù)庫(kù)。

美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室研制的SCALE程序是得到美國(guó)核管理委員會(huì)認(rèn)可的核安全評(píng)審用軟件，包含多個(gè)控制模塊，可用于堆芯物理設(shè)計(jì)、臨界安全設(shè)計(jì)、輻射屏蔽設(shè)計(jì)及敏感性與不確定度計(jì)算等方面[10]。SCALE 6.1已廣泛用于釷鈾燃料循環(huán)物理分析[11]和熔鹽堆的相關(guān)概念設(shè)計(jì)[12]。其自帶的238群數(shù)據(jù)庫(kù)和44群協(xié)方差數(shù)據(jù)是基于ENDF/B-Ⅶ.0微觀庫(kù)加工得到的，與最新釋放數(shù)據(jù)庫(kù)存在較大差異。為滿(mǎn)足釷基熔鹽堆研究需要，基于CENDL-TMSR-V1微觀庫(kù)，采用中國(guó)核數(shù)據(jù)中心研制的中子-光子耦合多群常數(shù)制作系統(tǒng)NPLC-2加工得到了CENDL-TMSR-V1的238群中子庫(kù)和44群協(xié)方差數(shù)據(jù)庫(kù)[13-14]。本文利用SCALE程序，針對(duì)熔鹽堆開(kāi)展SCALE 6.1自帶數(shù)據(jù)庫(kù)和CENDL-TMSR-V1庫(kù)對(duì)比分析，結(jié)合靈敏度分析，給出兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)差異來(lái)源，確定數(shù)據(jù)庫(kù)的可靠性。

1 CENDL-TMSR-V1 238群數(shù)據(jù)庫(kù)制作驗(yàn)證

為驗(yàn)證CENDL-TMSR-V1 238群數(shù)據(jù)庫(kù)加工的可靠性，從核臨界安全手冊(cè)ICSBEP-2006[15]和ENDF-202[16]中選擇了233，235U、232Th熱譜(26個(gè)，表1中前3行)和快譜(18個(gè)，表1中后4行)相關(guān)臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)。針對(duì)選取的臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)，利用MCNP和SCALE 6.1進(jìn)行了計(jì)算，通過(guò)對(duì)比計(jì)算結(jié)果的一致性，驗(yàn)證238群數(shù)據(jù)庫(kù)加工流程的正確性。計(jì)算使用的數(shù)據(jù)庫(kù)分別為基于CENDL-TMSR-V1微觀庫(kù)的ACE庫(kù)和238群庫(kù)。

表1 ICSBEP基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)裝置Table 1 Benchmark experimental device of ICSBEP

對(duì)比計(jì)算結(jié)果如圖1所示，對(duì)于選定的44個(gè)臨界基準(zhǔn)裝置中LCT6.1～6.5系列裝置(編號(hào)6～10)，CENDL-TMSR-V1 238群庫(kù)與ACE庫(kù)計(jì)算的keff差異絕對(duì)值約300 pcm。而ICSBEP-2006中基于JENDL-3.2的ACE和MGLC(137群)庫(kù)計(jì)算的該系列基準(zhǔn)題keff相差約600 pcm[15]。利用兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的其他基準(zhǔn)題的keff差異小于300 pcm，驗(yàn)證了基于CENDL-TMSR-V1制作的SCALE 6.1自帶238群數(shù)據(jù)庫(kù)的正確性。

圖1 系列基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)裝置計(jì)算結(jié)果比較Fig.1 Comparison of calculation results for series of benchmark experimental devices

2 數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)比分析

熔鹽增殖反應(yīng)堆(molten salt breeder reactor, MSBR)是由美國(guó)ORNL設(shè)計(jì)的基于釷鈾燃料循環(huán)的大型增殖堆，具有較好的增殖特性(增殖比為1.063)，倍增時(shí)間約21 a[17]。Zou等通過(guò)優(yōu)化燃料鹽與石墨比例，在保證較大增殖比情況下使其溫度反應(yīng)性系數(shù)為負(fù)，滿(mǎn)足反應(yīng)堆安全設(shè)計(jì)要求，現(xiàn)已初步完成釷增殖熔鹽堆(thorium molten salt breeder reactor, TMSBR)概念設(shè)計(jì)[11]。該堆芯組件采用六邊形石墨柵元，液態(tài)燃料鹽從中心孔道通過(guò)(圖2)。燃料鹽成分(摩爾百分比)為71.6%LiF+16%BeF2+12.1%ThF4+0.3%233UF4，7Li的純度為99.995%，堆芯參數(shù)列于表2。

不同燃耗時(shí)期的keff是反應(yīng)堆物理分析的關(guān)鍵中子學(xué)性能之一。核數(shù)據(jù)對(duì)keff不確定度是第4代核能系統(tǒng)QMU有效認(rèn)證必須的參數(shù)[18-20]?；赥MSBR堆芯，利用SCALE 6.1自帶238群庫(kù)和CENDL-TMSR-V1 238群庫(kù)開(kāi)展不同燃耗時(shí)期keff及不確定度計(jì)算。對(duì)比分析兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)的差異，量化其不確定度，為T(mén)MSBR初步設(shè)計(jì)提供參考。

圖2 TMSBR堆芯模型Fig.2 Model of TMSBR core

2.1 不同燃耗時(shí)期兩種數(shù)據(jù)庫(kù)的keff對(duì)比

基于上述TMSBR堆芯，利用SCALE 6.1自帶238群庫(kù)和CENDL-TMSR-V1 238群庫(kù)開(kāi)展不同燃耗時(shí)期keff計(jì)算時(shí)，投點(diǎn)粒子數(shù)為50 000，循環(huán)代數(shù)為200，keff統(tǒng)計(jì)誤差為0.000 20。其計(jì)算結(jié)果如圖3所示(圖中SCALE為SCALE 6.1自帶238群庫(kù)；TMSR為基于CENDL-TMSR-V1的238群庫(kù)，兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的keff最大差異約1 200 pcm(圖4，圖4中SCALE-TMSR表示利用SCALE 6.1自帶數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的keff減去利用CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的keff)。

圖3 兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)不同時(shí)刻keffFig.3 keff for TMSBR with two different librariesat different time

圖4 利用兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的keff差異Fig.4 keff difference for TMSBR with two different libraries

為分析兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的keff差異來(lái)源，利用SCALE 6.1程序中的TSUNAMI-3D模塊開(kāi)展核數(shù)據(jù)的keff靈敏度計(jì)算，確定對(duì)keff影響較大的核素及反應(yīng)道。結(jié)果如圖5所示，圖中nubar為每次裂變釋放的總中子數(shù)，(n, el)為彈性散射反應(yīng))，兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)中Graphite(n, el)和Graphite(n, tot)的靈敏度差異約5%。SCALE 6.1自帶數(shù)據(jù)庫(kù)中石墨的數(shù)據(jù)來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.0，而CENDL-TMSR-V1中石墨數(shù)據(jù)來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.1。為驗(yàn)證上述差異，將CENDL-TMSR-V1中石墨換成SCALE 6.1自帶數(shù)據(jù)庫(kù)中的石墨數(shù)據(jù)(來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.0)，然后再次進(jìn)行計(jì)算。在石墨數(shù)據(jù)相同的條件下，兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的keff差異減小了約600 pcm(圖4)，進(jìn)一步證明keff差異主要由石墨核數(shù)據(jù)不同導(dǎo)致。

圖5 初始時(shí)刻主要核素的keff靈敏度Fig.5 Sensitivity of keff for main nuclides at initial moment

為比較CENDL-TMSR-V1的石墨數(shù)據(jù)(來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.1)和SCALE 6.1自帶數(shù)據(jù)庫(kù)中的石墨數(shù)據(jù)(來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.0)的合理性，從ICSBEP-2006中選取石墨相關(guān)基準(zhǔn)題，主要包括HEU_COMP_INTER_004、PU_COMP_INTER_001_1、HEU_MET_INTER_006_1～4、LEU_COMP_THERM_060_1～28、HEU_COMP_THERM_016_4共35個(gè)基準(zhǔn)題開(kāi)展核數(shù)據(jù)的宏觀檢驗(yàn)。為排除其他核素對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響，僅將ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)庫(kù)中石墨數(shù)據(jù)替換成ENDF/B-Ⅶ.1中石墨數(shù)據(jù)，其他數(shù)據(jù)不變。使用ENDF/B-Ⅶ.1庫(kù)中石墨數(shù)據(jù)替換ENDF/B-Ⅶ.0庫(kù)中石墨數(shù)據(jù)，針對(duì)選取的臨界基準(zhǔn)題計(jì)算了keff，結(jié)果示于圖6(圖中藍(lán)色實(shí)心三角)。使用ENDF/B-Ⅶ.1中石墨核數(shù)據(jù)的計(jì)算結(jié)果，相對(duì)于利用ENDF/B-Ⅶ.0庫(kù)的計(jì)算結(jié)果(紅色實(shí)心圓點(diǎn))，其與基準(zhǔn)題實(shí)驗(yàn)值(黑色實(shí)心正方塊)一致性更好，說(shuō)明ENDF/B-Ⅶ.1中石墨數(shù)據(jù)可靠性更高。而CENDL-TMSR-V1石墨數(shù)據(jù)來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.1，因此基于CENDL-TMSR-V1 238群數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的TMSBR的keff更合理。

圖6 ENDF/B-Ⅶ.0和ENDF/B-Ⅶ.1中石墨的基準(zhǔn)檢驗(yàn)對(duì)比Fig.6 Calculation result of benchmark tests for graphite nuclear data from ENDF/B-Ⅶ.0 and ENDF/B-Ⅶ.1

2.2 核數(shù)據(jù)引起的keff不確定度對(duì)比

針對(duì)TMSBR開(kāi)展核數(shù)據(jù)引起的keff不確定度計(jì)算時(shí)，中子截面庫(kù)為CENDL-TMSR-V1的238群數(shù)據(jù)庫(kù)，協(xié)方差數(shù)據(jù)庫(kù)分別為44群CNEDL-TMSR-V1協(xié)方差庫(kù)和SCALE 6.1自帶協(xié)方差庫(kù)。計(jì)算得到的核數(shù)據(jù)引起的初始時(shí)刻keff不確定度分別為1.03%和0.49%，相差約1倍。

通過(guò)對(duì)比初始時(shí)刻主要核數(shù)據(jù)引起的keff不確定度(圖7)可看出，導(dǎo)致兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的初始時(shí)刻keff總不確定度差異較大的主要原因是232Th(n,γ)、232Th(n,el)、233U(n,f)、233U(nubar)、233U(n,γ)等核數(shù)據(jù)的keff不確定度不同導(dǎo)致的。核數(shù)據(jù)導(dǎo)致的keff不確定度通過(guò)核數(shù)據(jù)的靈敏度和協(xié)方差數(shù)據(jù)的“三明治”公式計(jì)算得到[20]。初始時(shí)刻核素的原子密度相同，中子截面數(shù)據(jù)庫(kù)同為CENDL-TMSR-V1的238群庫(kù)，其計(jì)算得到的靈敏度相同。因此核數(shù)據(jù)導(dǎo)致的keff不確定度不同則與兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)協(xié)方差數(shù)據(jù)直接相關(guān)。CENDL-TMSR-V1庫(kù)中232Th和233U的協(xié)方差數(shù)據(jù)來(lái)自ENDF/B-Ⅷ.0，而SCALE 6.1自帶的232Th和233U的協(xié)方差數(shù)據(jù)來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.0預(yù)發(fā)布版本。以233U(n,f)為例，從其靈敏度(圖8)可知，靈敏區(qū)間為0.02～1.00 eV，該能區(qū)的CENDL-TMSR-V1中233U(n,f)裂變截面的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)誤差理論計(jì)算得到)為SCALE 6.1自帶的5倍，從而導(dǎo)致CENDL-TMSR-V1中233U(n,f)對(duì)keff不確定度遠(yuǎn)大于SCALE 6.1自帶的233U(n,f)對(duì)keff不確定度，其他核反應(yīng)也存在相同規(guī)律。

圖7 初始時(shí)刻主要核數(shù)據(jù)引起的keff不確定度Fig.7 Uncertainty of keff for main nuclear data at initial moment

圖8 233U(n,f)對(duì)keff的靈敏度及233U(n,f)裂變截面的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差Fig.8 Sensitivity of 233U(n,f) for keff and relative standard deviation of 233U(n,f) fission cross section

3 結(jié)論

本文利用SCALE程序，針對(duì)熔鹽堆開(kāi)展了SCALE 6.1自帶數(shù)據(jù)庫(kù)和CENDL-TMSR-V1庫(kù)對(duì)比分析，結(jié)合核數(shù)據(jù)靈敏度，給出兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)差異的主要來(lái)源。

1) 針對(duì)系列基準(zhǔn)題，開(kāi)展keff理論計(jì)算，CENDL-TMSR-V1 238群庫(kù)的計(jì)算結(jié)果與ACE連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù)的結(jié)果基本一致，驗(yàn)證了基于CENDL-TMSR-V1的238群數(shù)據(jù)庫(kù)制作的可靠性。

2) 針對(duì)1 GWt TMSBR，利用兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算不同燃耗下的keff。計(jì)算結(jié)果顯示兩者最大差異約1 200 pcm。核數(shù)據(jù)對(duì)keff的靈敏度分析顯示，主要差異來(lái)自石墨核數(shù)據(jù)的不同。石墨的宏觀檢驗(yàn)顯示，CENDL-TMSR-V1中石墨核數(shù)據(jù)更合理。

3) 針對(duì)1 GWt TMSBR，研究了兩個(gè)協(xié)方差數(shù)據(jù)庫(kù)的差異?；贑ENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的初始時(shí)刻keff總不確定為1.03%，約為SCALE 6.1自帶協(xié)方差數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果的2倍。其差異主要是由兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)中233U、232Th等元素的協(xié)方差數(shù)據(jù)不同導(dǎo)致的。

由于TMSBR為熱堆，僅開(kāi)展了兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算keff及不確定度的對(duì)比分析。下一步將系統(tǒng)開(kāi)展不同能譜下系列熔鹽堆的其他中子學(xué)參數(shù)對(duì)比分析。