聶國宇,金光遠(yuǎn)*,吳雁澤,崔政偉

(1.江蘇省食品先進(jìn)制造裝備技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 無錫 214122; 2.江南大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,江蘇 無錫 214122)

微波輻射可以強(qiáng)化化學(xué)反應(yīng)中介質(zhì)的活化能,加快反應(yīng)速度,提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率[1],而且與傳統(tǒng)加熱相比,微波加熱速度快、效率高[2],因此微波技術(shù)被快速地應(yīng)用于微波化學(xué)領(lǐng)域。 微波化學(xué)的核心是微波反應(yīng)設(shè)備,隨著科技的發(fā)展,學(xué)者們雖然也設(shè)計(jì)研發(fā)了很多類型的微波反應(yīng)器,但其應(yīng)用仍然還存在著很多的問題[3],其中一個(gè)重要的問題就是微波加熱過程中會(huì)出現(xiàn)不可控的冷熱點(diǎn),具有明顯的加熱不均勻性。 目前國內(nèi)外針對(duì)微波反應(yīng)器的加熱效率和加熱均勻性的優(yōu)化有很多,有通過改變微波反應(yīng)器局部結(jié)構(gòu)如在腔體壁上設(shè)置凹凸面[4-5]、在反應(yīng)器內(nèi)設(shè)計(jì)轉(zhuǎn)盤或者攪拌器[6-10]等改善加熱均勻性,有在能量饋入方面如功率[11]、頻率[12]、饋口位置和數(shù)量設(shè)置[13]等改善加熱均勻性,還有在被加熱物體的位置、形狀等[14]方面改善加熱均勻性。

但以上研究的反應(yīng)器被加熱物體尺寸較小,僅限于實(shí)驗(yàn)室研究使用,而且被加熱區(qū)域僅占微波腔體的一小部分。 基于此,為滿足酯化反應(yīng)制備生物柴油的工藝要求,本研究在借鑒前人經(jīng)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,將微波反應(yīng)器周圍的空間壓縮為薄夾層,并與反應(yīng)釜相結(jié)合設(shè)計(jì)了一種中試規(guī)模的帶夾層釜式微波反應(yīng)器。 運(yùn)用多物理場(chǎng)仿真的方法,通過改變波導(dǎo)位置和夾層厚度研究反應(yīng)器加熱效率和加熱均勻性的變化規(guī)律,并根據(jù)仿真結(jié)果,得出一系列可用于提升釜式微波反應(yīng)器加熱效率和加熱均勻性的結(jié)論,為反應(yīng)器的最終搭建提供理論依據(jù)。

1 研究方法

1.1 模型描述

本研究設(shè)計(jì)了一種單饋口圓柱形微波反應(yīng)器,內(nèi)層為傳統(tǒng)的反應(yīng)釜,外層為方便微波均勻分布的夾層,波導(dǎo)位置放置在反應(yīng)器的側(cè)面,并運(yùn)用COMSOL Multiphysics 軟件中的電磁加熱模塊對(duì)模型進(jìn)行仿真分析,模型具體尺寸見圖1。

圖1 微波反應(yīng)釜模型的二維示意圖Fig.1 Two-Dimensional schematic diagram of microwave reactor model

如圖1 所示,釜式微波反應(yīng)器的腔體高度H0為390 mm;底部為橢圓底,高度c0為60 mm,取H1為210 mm,物料高度為240 mm。 波導(dǎo)位于反應(yīng)器側(cè)面,主要分為液面之下(位置1)和液面之上(位置2)2 種情況。 波導(dǎo)中心距離反應(yīng)器內(nèi)壁底部的垂直距離為h0,通過改變h0大小改變波導(dǎo)的位置(圖1中位置1 處h0=150 mm,位置2 處h0=330 mm)。在反應(yīng)器金屬內(nèi)壁和物料之間用一種無介電損耗的非極性材料隔開,本研究取理想情況,將材料的相對(duì)介電常數(shù)設(shè)置為1,夾層厚度為d。

1.2 控制方程

微波腔體內(nèi)電磁場(chǎng)的分布由麥克斯韋方程決定[15],頻域中電場(chǎng)強(qiáng)度的控制方程可以寫為:

式(1)中,▽為拉普拉斯算子; μr為相對(duì)磁導(dǎo)率(空氣為1);為電場(chǎng)強(qiáng)度; ε0為真空中的介電常數(shù);k0為波數(shù);εr為相對(duì)介電常數(shù)(空氣為1);j為矢量系數(shù);σ 為電導(dǎo)率,S·m-1;ω 為角頻率; μ0為真 空磁導(dǎo)率; c0為真空中的光速。

微波在通過有耗介質(zhì)時(shí)會(huì)損失部分能量,由電磁能轉(zhuǎn)化為材料中的熱能,微波的耗散功率可以寫為[16]:

式(2)中: Pv為微波耗散功率; f 為微波輸入頻率;ε″為腔體內(nèi)材料的相對(duì)介電損耗。

微波電場(chǎng)的非均勻性分布導(dǎo)致不同位置物料的溫度不同,因此必須考慮到物料內(nèi)部的傳熱[17]:

式(3)中:ρ 為物料密度, Cp為物料恒壓熱容, k 為物料導(dǎo)熱系數(shù),θ 為物料溫度。

反應(yīng)器金屬壁的厚度尺寸遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于腔體,由于集膚效應(yīng),電磁場(chǎng)穿透到釜壁深度可以忽略不計(jì),因此把釜壁簡(jiǎn)化成沒有厚度的面[18],通過阻抗邊界條件描述金屬壁和腔體內(nèi)微波輻照度之間的相互作用:

模擬過程中對(duì)物料進(jìn)行短時(shí)加熱,使其整體溫度在300 K 以下。 因此可以忽略加熱后物料蒸發(fā)帶來的多相加熱和換熱的問題,將模擬過程簡(jiǎn)化為單相微波加熱的過程,并忽略其與外界的熱交換,在瞬態(tài)計(jì)算過程中,將物料外表面設(shè)置為絕熱邊界條件:

1.3 模擬參數(shù)設(shè)定

模擬過程中使用的物料為某種植物油,具體仿真參數(shù)如表1 所示:

表1 植物油參數(shù)表Table 1 Parameter table of vegetable oil

模型波導(dǎo)為BJ-26 國家標(biāo)準(zhǔn)型波導(dǎo),微波頻率為2.45 GHz,微波功率為1 000 W,端口為橫電TE10 模。

1.4 網(wǎng)格無關(guān)性分析

本研究中在模擬過程中采用非結(jié)構(gòu)化的自由四面體網(wǎng)格,分析時(shí)將加熱時(shí)間設(shè)定為20 s,取物料中一點(diǎn)的溫度作為考察對(duì)象,網(wǎng)格單元數(shù)對(duì)模擬結(jié)果的影響如圖2 所示。

從圖2 中可以看出,隨著網(wǎng)格數(shù)量的增加,物料溫度逐漸趨于穩(wěn)定,當(dāng)網(wǎng)格數(shù)達(dá)到8 萬以后,物料溫度不再發(fā)生變化,認(rèn)為網(wǎng)格單元數(shù)8 萬左右即可滿足模擬準(zhǔn)確性的要求,本研究模擬過程中采用的網(wǎng)格數(shù)均為8 萬個(gè)左右。

1.5 加熱效率以及加熱均勻性的計(jì)算方法

由于本研究模擬中物料與外界沒有熱傳導(dǎo),因此加熱效率的計(jì)算可以由式(6)給出:

式(6)中:η 為加熱效率;ρ 為物料密度;V 為物料體積;Cp為物料恒壓熱容; ΔT 為物料溫升;P 為微波輸入功率;t 為加熱時(shí)間。

圖2 網(wǎng)格無關(guān)性Fig.2 Grid independence

如圖3 所示將物料在高度方向上分為12 等份,從40 mm 高度處向上取10 個(gè)高度的截面,編號(hào)分別為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ、Ⅶ、Ⅷ、Ⅸ和Ⅹ,通過計(jì)算不同截面溫度之間的變異系數(shù)評(píng)價(jià)不同條件下反應(yīng)器的加熱均勻性,變異系數(shù)越小則說明加熱越均勻。 變異系數(shù)的計(jì)算由式(7)給出:

式(7)中: cv為變異系數(shù);σ 為物料不同截面平均溫度的標(biāo)準(zhǔn)差;μ 為物料不同截面的平均溫度。

圖3 物料區(qū)域選取的10 個(gè)平面Fig.3 10 planes selected in the material area

2 結(jié)果與分析

2.1 加熱效率和加熱均勻性隨時(shí)間的變化情況

取無夾層情況下,h0分別為90、210、270 和390 mm 的模型為研究對(duì)象,探究反應(yīng)器加熱效率(圖4)和加熱均勻性(圖5)隨時(shí)間的變化。

圖4 不同波導(dǎo)高度加熱效率隨時(shí)間的變化Fig.4 Change of heating efficiency of different waveguide heights with time

圖5 變異系數(shù)隨時(shí)間的變化Fig.5 Change of coefficient of variation (CV) with time

如圖4 所示,繪制了4 個(gè)波導(dǎo)位置加熱效率隨時(shí)時(shí)在物料的液面之上。 從圖4 中可以看出隨著時(shí)間的變化加熱效率在一定范圍內(nèi)上下浮動(dòng),時(shí)間越長浮動(dòng)范圍越小,15 s 內(nèi)加熱效率的變化幅度在3%左右,加熱時(shí)間達(dá)到30 s 以后,變化幅度縮小到1%以內(nèi),60 s 以后變化幅度縮小到0.5%以內(nèi),之后加熱效率的變化幅度縮小得越來越慢。 由于模型沒有考慮到加熱過程中模型與外界的傳熱,時(shí)間越長結(jié)果越不準(zhǔn)確,因此后文不加特殊說明加熱效率由60 s 時(shí)的仿真結(jié)果計(jì)算所得。

如圖5 所示,繪制了4 個(gè)波導(dǎo)位置溫度變異系數(shù)隨時(shí)間變化的趨勢(shì)。 從圖5 中可以看出,由于同一波導(dǎo)位置下電場(chǎng)的分布情況沒有發(fā)生改變,因此隨著時(shí)間的增加,熱點(diǎn)區(qū)域的溫度以高于其他區(qū)域的溫升速度持續(xù)升溫,變異系數(shù)持續(xù)增加,溫度均勻性越來越差,而且在不考慮與外界換熱的情況下,加熱均勻性隨時(shí)間的增加線性變差。 為了方便計(jì)算,取60 s 時(shí)的溫度變異系數(shù)進(jìn)行溫度均勻性評(píng)價(jià)。

2.2 波導(dǎo)位置對(duì)加熱效率和加熱均勻性的影響

取夾層厚度d=0 mm,對(duì)如圖1 所示的2 個(gè)波導(dǎo)位置分別進(jìn)行仿真計(jì)算。 不同波導(dǎo)位置下反應(yīng)器內(nèi)電場(chǎng)駐波形成的位置不同,從而導(dǎo)致加熱后物料內(nèi)的溫度分布情況發(fā)生改變,計(jì)算得到的電場(chǎng)分布和溫度場(chǎng)分布情況如圖6 和圖7 所示。

圖6 不同波導(dǎo)位置反應(yīng)器內(nèi)電場(chǎng)的分布Fig.6 Distribution of the electric field in the reactor at different waveguide locations

圖7 不同波導(dǎo)位置物料內(nèi)溫度的分布Fig.7 Distribution of temperature within the material at different waveguide locations

從圖6 和圖7 中可以看出,物料溫度場(chǎng)的分布情況和物料內(nèi)電場(chǎng)的分布基本一致。 位置1 的微波直接饋入物料之中,由于物料對(duì)微波傳播的阻礙作用,致使高電場(chǎng)強(qiáng)度區(qū)域主要集中在微波饋入位置附近,從而使得波導(dǎo)處物料的溫度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于反應(yīng)器其他部分物料的溫度,形成超級(jí)熱點(diǎn);而位置2 中的微波先饋入空氣,經(jīng)過空氣的傳播以及金屬壁的反射等,進(jìn)入物料的位置和角度大大增加,物料內(nèi)電場(chǎng)和溫度場(chǎng)的顏色變化較小,中間顏色區(qū)域增多,均勻性明顯有所改善。

為了進(jìn)一步探究波導(dǎo)位置對(duì)加熱效率和加熱均勻性的影響,分別取h0為90、150、210、240、270、330 和 390 mm 進(jìn)行計(jì)算,其中h0=240 mm 時(shí),波導(dǎo)中心面高度與液面持平,計(jì)算結(jié)果如圖8 和圖9所示。

如圖8 所示, 波導(dǎo)位于物料液面附近時(shí)加熱效率較高,達(dá)到98.1%;波導(dǎo)在液面之下時(shí)加熱效率基本在85%左右,變化幅度較小;而當(dāng)波導(dǎo)位置在液面之上時(shí),加熱效率隨著波導(dǎo)與液面距離的增加先升高后降低,最高達(dá)到94.1%,最低僅為74.9%,變化幅度達(dá)到20%。 因此從加熱效率角度考慮,波導(dǎo)位置處于物料液面附近或者在反應(yīng)器上方的合適位置可以取得較好的效果,波導(dǎo)位于液面之下的適用性較強(qiáng),但難以取得較高的加熱效率。

圖8 波導(dǎo)位置對(duì)加熱效率的影響Fig.8 Effect of waveguide position on heating efficiency

圖9 波導(dǎo)位置對(duì)加熱均勻性的影響Fig.9 Effect of waveguide position on heating uniformity

如圖9 所示,當(dāng)波導(dǎo)位于物料液面之上時(shí),變異系數(shù)明顯降低,波導(dǎo)高度達(dá)到300 mm 后,變異系數(shù)曲線逐漸穩(wěn)定在1 個(gè)較低的值;當(dāng)波導(dǎo)中心與物料液面持平時(shí),變異系數(shù)的值最大,溫度均勻性最差。因此從加熱均勻性角度考慮,波導(dǎo)位置應(yīng)在反應(yīng)器的300 mm 高度以上的合適位置,并避免將波導(dǎo)放置在物料液面附近。

2.3 夾層厚度對(duì)加熱效率和加熱均勻性的影響

通過2.2 的分析發(fā)現(xiàn),當(dāng)微波經(jīng)由空氣傳入物料時(shí),可以顯著改善微波加熱的均勻性,并在某些情況下提高加熱效率。 因此本節(jié)以加熱均勻性最差的h0=210 mm、加熱效率最低的h0=330 mm 模型為研究對(duì)象,探究夾層對(duì)釜式微波反應(yīng)器加熱效率和加熱均勻性的影響。 理論上在輸入功率一定的情況下,因?yàn)楸患訜嵛锪蠈?duì)微波的傳播具有阻礙作用,適當(dāng)厚度的夾層有利于微波從物料的更多位置和角度進(jìn)入其內(nèi)部,從而物料內(nèi)平均電場(chǎng)強(qiáng)度增加,不同位置電場(chǎng)強(qiáng)度的差值減少,因此加熱效率增加、加熱均勻性提高,但是當(dāng)夾層厚度過大時(shí),被加熱區(qū)域占微波腔體的比例下降,物料內(nèi)的電場(chǎng)強(qiáng)度反而降低,加熱效率下降。 這種現(xiàn)象當(dāng)波導(dǎo)位于液面之下(微波直接饋入物料)時(shí)應(yīng)當(dāng)更加顯著。

計(jì)算得到物料的溫度分布如圖10 所示。

圖10 不同夾層厚度物料內(nèi)溫度的分布Fig.10 Distribution of temperature in materials with different interlayer thickness

從圖10 中可以看出,波導(dǎo)位置不同,夾層對(duì)物料溫度分布的影響不同,但相對(duì)于無夾層模型加熱均勻性有顯著改善,說明夾層可以有效改善反應(yīng)器的加熱均勻性。 為了對(duì)加熱效率和加熱均勻性有更加準(zhǔn)確和直觀的評(píng)價(jià),分別計(jì)算2 個(gè)模型不同夾層厚度下的加熱效率和變異系數(shù),結(jié)果如圖11 和圖12 所示。

如圖11 所示,對(duì)于h0=210 mm 模型,加熱效率隨著夾層厚度的增加先升高后降低,當(dāng)d= 15 mm時(shí),加熱效率最大達(dá)到99.12%,比沒有夾層時(shí)的加熱效率高了12.4%,但若夾層厚度過大,比如達(dá)到35 mm 時(shí),加熱效率反而相對(duì)于無夾層模型低了0.4%。 對(duì)于h0=330 mm 模型,隨著夾層厚度的增加,加熱效率的波動(dòng)增加,但均高于無夾層時(shí)的加熱效率10%以上,當(dāng)d=20 mm 時(shí)加熱效率最高達(dá)到95.8%。

如圖12 所示,對(duì)于h0=210 mm 模型,隨著夾層的添加以及增厚,變異系數(shù)逐漸降低,夾層對(duì)于加熱均勻性的改善效果顯著。 但對(duì)于h0=330 mm 模型來說,由于微波已經(jīng)是經(jīng)由空氣傳入物料,夾層的添加僅僅改善了物料側(cè)面和底部的微波饋入,因此變異系數(shù)的值隨夾層厚度的增加上下波動(dòng),夾層厚度對(duì)于加熱均勻性的改善效果較差,但比較 其變異系數(shù),其加熱的均勻性仍然優(yōu)于波導(dǎo)在物料液面之下時(shí)的情況。

以上試驗(yàn)結(jié)果均與理論分析保持一致。

2.4 微波加熱效率和加熱均勻性的響應(yīng)面分析

圖11 夾層厚度對(duì)加熱效率的影響Fig.11 Effect of interlayer thickness on heating efficiency

通過以上分析可知,不同波導(dǎo)位置下夾層厚度對(duì)微波加熱效率以及加熱均勻性的影響規(guī)律不同,2.2 和2.3 節(jié)的分析僅僅只能反映出波導(dǎo)位置和夾層厚度對(duì)加熱效率以及加熱均勻性非常片面的影響規(guī)律,因此本節(jié)對(duì)反應(yīng)器模型進(jìn)行二因素多水平的仿真試驗(yàn),并對(duì)試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行響應(yīng)面分析,以期得到更加全面的影響規(guī)律。 仿真試驗(yàn)結(jié)果如表2 和表3 所示。

圖12 夾層厚度對(duì)加熱均勻性的影響Fig.12 Effect of interlayer thickness on heating uniformity

加熱效率試驗(yàn)結(jié)果如表2 所示,響應(yīng)面分析結(jié)果如圖13 所示。 在波導(dǎo)位置和夾層厚度的相互影響下,加熱效率的表現(xiàn)規(guī)律性較差,其中加熱效率高的部分主要集中在如圖所示的3 個(gè)區(qū)域,優(yōu)化分析結(jié)果是當(dāng)h0=230.19 mm,d=7.38 mm 時(shí),預(yù)測(cè)值最高達(dá)到101.32%。 為檢測(cè)優(yōu)化結(jié)果的準(zhǔn)確性,對(duì)其進(jìn)行仿真檢驗(yàn),得到的加熱效率為99.19%,與預(yù)測(cè)值的相對(duì)誤差為2.1%,說明響應(yīng)面分析對(duì)于加熱效率的預(yù)測(cè)具有較大的參考價(jià)值。

對(duì)加熱均勻性響的試驗(yàn)結(jié)果如表3 所示,響應(yīng)面分析結(jié)果如圖14 所示。 從圖14 中可以看出:當(dāng)波導(dǎo)位于物料液面之下(h0＜240 mm)時(shí),夾層使得微波進(jìn)入物料的角度和位置大大增加,隨著夾層厚度的增加,變異系數(shù)在整體上逐漸變小,溫度的分布越來越均勻,此時(shí)夾層對(duì)于改善加熱均勻性具有十分積極效果;當(dāng)波導(dǎo)位置位于物料液面之上(h0＞240 mm)時(shí),整體上變異系數(shù)的值遠(yuǎn)小于波導(dǎo)位置在液面之下,但夾層厚度變化對(duì)于變異系數(shù)的影響被削弱,對(duì)加熱均勻性的影響較小。 根據(jù)優(yōu)化分析的結(jié)果,當(dāng)h0=389.74 mm、d=30.09 mm 時(shí),預(yù)測(cè)值最低為0.018 ,同樣對(duì)其進(jìn)行仿真檢驗(yàn),得到的變異系數(shù)為0.013 ,比預(yù)測(cè)值低了0.005 ,說明響應(yīng)面分析結(jié)果對(duì)于加熱均勻性優(yōu)化同樣具有參考價(jià)值。

表2 不同波導(dǎo)位置和夾層厚度下的加熱效率Table 2 Heating efficiency at different waveguide locations and interlayer thicknesses

表3 不同波導(dǎo)位置和夾層厚度下變異系數(shù)Table 3 CV for different waveguide positions and interlayer thicknesses

圖14 加熱均勻性響應(yīng)面分析結(jié)果Fig.14 RSM result of heating uniformity

根據(jù)優(yōu)化結(jié)果,發(fā)現(xiàn)很難在取得高加熱效率的同時(shí)保證加熱的均勻性,因此在實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)根據(jù)側(cè)重點(diǎn)的不同選擇合適和波導(dǎo)位置和夾層厚度。

3 結(jié)論

設(shè)計(jì)并成功建立了一種新型的帶夾層釜式微波反應(yīng)器模型,運(yùn)用多物理場(chǎng)耦合計(jì)算的方式,從波導(dǎo)位置和夾層厚度2 個(gè)方面對(duì)反應(yīng)器的加熱效率和加熱均勻性進(jìn)行了探究,得到如下結(jié)論:1)一般情況下,波導(dǎo)位置在物料液面之下的加熱效率高于在物料液面之上,但加熱均勻性相對(duì)于波導(dǎo)位置在物料液面之上較差。 2)夾層具有改善加熱效率和加熱均勻性的效果,但不同波導(dǎo)位置下效果不同:波導(dǎo)位置在物料液面之下時(shí),改善效果較好,但均勻性較差;波導(dǎo)在物料液面之上時(shí),夾層厚度的改變對(duì)加熱均勻性影響較小但具有良好的均勻性。3)驗(yàn)證了響應(yīng)面分析法對(duì)反應(yīng)器設(shè)計(jì)的有效性,并通過響應(yīng)面分析優(yōu)化得到:當(dāng)h0=230.19 mm,d=7.38 mm 時(shí),可以獲得最高加熱效率為99.19%,當(dāng)h0=389.74 mm、 d=30.09 mm 時(shí)變異系數(shù)最低達(dá)到0.013 ,可以獲得最佳的加熱均勻性。

以上結(jié)論闡述了波導(dǎo)位置和夾層厚度對(duì)加熱效率和加熱均勻性影響的一般規(guī)律,為實(shí)際的反應(yīng)器設(shè)計(jì)提供了重要的理論參考。