趙博文，周存龍，趙廣輝，王效崗，王 濤

(1.太原科技大學(xué) 山西省冶金設(shè)備設(shè)計理論與技術(shù)重點實驗室，山西 太原030024;2.太原理工大學(xué) 機械與運載工程學(xué)院，山西 太原030024)

0 前言

鎂合金具有質(zhì)量輕、比強度高、比剛度高的優(yōu)點[1]，是電動汽車、高鐵、海上運輸、航空等行業(yè)[2]產(chǎn)品輕量化所需的關(guān)鍵材料；但由于其塑性、耐蝕性差[3-5]，易發(fā)生氧化及腐蝕等，嚴(yán)重影響了鎂合金的使役性能及應(yīng)用廣度。鋁合金材料與鎂合金固溶度較高，能作為改善鎂合金耐蝕性及加工塑性的增強覆層使用，與基層鎂合金在一定的復(fù)合成形方法下可以制得性能良好的鎂鋁層合板。鎂鋁層合板是一種兼具兩種合金優(yōu)點的新型復(fù)合材料，應(yīng)用前景廣闊[6]，在其制備技術(shù)中，軋制工藝因其方法簡單、生產(chǎn)效率高、晶粒細(xì)化效果好等優(yōu)點而被廣泛應(yīng)用。

鎂鋁層合板軋制復(fù)合工藝參數(shù)的設(shè)定較為復(fù)雜，如軋制壓下率、軋制溫度、軋制速度等參數(shù)均會影響層合板的成品質(zhì)量，因此需綜合考慮不同金屬的變形協(xié)調(diào)性、界面金屬化合物的生成機制、異種原子的擴散結(jié)合特點等因素的影響。本文從工藝參數(shù)方面入手，論述分析了鎂鋁層合板軋制復(fù)合工藝的研究現(xiàn)狀，并對其制備工藝難點及應(yīng)用難題進行了探討，為未來鎂鋁層合板制備技術(shù)的研究方向提供了一些參考。

1 鎂鋁層合板的軋制復(fù)合工藝

鎂、鋁板在軋制復(fù)合時，須使金屬表面在大變形壓力作用下發(fā)生破碎[7]，并通過板間機械結(jié)合點擠出的新鮮金屬的流動接觸形成牢固的冶金結(jié)合。但是由于鎂合金具有密排六方結(jié)構(gòu)，室溫下非基面滑移系的臨界剪切應(yīng)力遠(yuǎn)大于基面滑移系，因此冷軋復(fù)合的變形抗力大，難以實現(xiàn)較大變形；而溫度升高后(>230℃)，鎂合金的塑性變形機理轉(zhuǎn)變?yōu)殡S高溫攀移的Friedel-Escaig交滑移機制[6]，塑性變形能力得到大幅提高，軋制力需求較小，臨界壓下率(約40%[8])也低于冷軋法(約50%，60%～65%可得最佳結(jié)合強度[9])，因此層合板大多采用熱軋復(fù)合法。

1.1 組元設(shè)計與軋前處理

在設(shè)置熱軋復(fù)合工序時，需根據(jù)坯料特點、產(chǎn)品需求、軋機軋制能力及道次間變形力分配等問題對組元板材進行組元設(shè)計，并進行軋前處理。

熱軋復(fù)合總壓下率應(yīng)限定在一定范圍內(nèi)，否則會出現(xiàn)結(jié)合不牢或板型過差的問題，考慮到軋機的軋制能力，組合坯總厚度不能太小，否則會導(dǎo)致軋輥與板材的接觸弧變短[10]，變形壓力過大，造成軋機超負(fù)荷運行。層合板的組坯方式一般可分為“鋁/鎂/鋁”和“鎂/鋁”兩種，其中“鋁/鎂/鋁”三明治板適合采用傳統(tǒng)對稱熱軋，而“鎂/鋁”雙層板由于雙金屬的變形流動性差異，會在軋制出口處向一側(cè)側(cè)彎，適合采用“搓軋變形”的異步軋制提高軋制壓力及變形協(xié)調(diào)性。

除了組合坯總厚度外，組元板的相對厚度也會對層合板的結(jié)合效果、力學(xué)性能產(chǎn)生影響，在劉蒙[11-13]等人的研究中，層合板的力學(xué)性能會隨鎂層相對厚度的增加而提高，在板厚比(鎂：鋁)達(dá)到2.4時最佳，而層合板的層間失效強度、拉伸強度則會隨鋁層相對厚度的增加呈線性增加趨勢。在層合板的力學(xué)性能研究中[14-17]發(fā)現(xiàn)，層合板的最大拉深力隨鎂層厚度的增加而提高，其中板厚比為1∶7∶1的三明治板在200～230 ℃下的LDR(極限拉深比)可達(dá)到3.0，適用于筒形件的拉深成形；而提高鋁層的相對厚度后，層合板的失效強度、拉伸強度等隨之增強，適用于抗沖擊、抗拉伸的產(chǎn)品制造。

根據(jù)薄膜理論[18]及Y. H. Wu等人[7,19]的研究，由復(fù)合工藝所導(dǎo)致的板材表面氧化層破碎程度的差異同樣對層合板的界面結(jié)合強度具有相應(yīng)影響。因此，在熱軋復(fù)合前應(yīng)對組元板表面進行去氧化處理，通常步驟為：先機械打磨除去氧化層，再用試劑或超聲清洗去污。此外，由于坯料的原始加工狀態(tài)不同，在去氧化處理前應(yīng)對板材進行去應(yīng)力退火，鎂、鋁板常用的軋前退火工藝為：鎂合金300 ℃退火0.5 h，鋁合金350 ℃退火1 h。

1.2 軋制壓下率及道次

鎂鋁層合板復(fù)合成功的標(biāo)志為界面處形成金屬化合物層(IMCL)且結(jié)合強度達(dá)到一定程度[20]，否則層合板易發(fā)生分層失效。在熱軋復(fù)合時，隨累積壓下率的增大，板材表面的破碎程度增加，金屬發(fā)生接觸結(jié)合的面積增加，因此界面結(jié)合強度也隨之增強，但當(dāng)壓下率提高至一定程度后，結(jié)合強度的增加幅度會越來越小[21]，此時再增加變形量將會對板材板型造成影響，導(dǎo)致邊裂、彎曲、分層等問題。張建軍[22]在固定軋速(10 r/min)與溫度(400 ℃)后研究了改變壓下率對層合板的影響，發(fā)現(xiàn)總壓下率在40%時板材的綜合性能最好，在70%時極限拉伸強度最高，在30%～70%范圍內(nèi)軋制層合板的塑性有明顯的各向異性，即塑性變形量沿軋制方向>厚度方向>寬度方向，這種各向異性可通過交叉熱軋法[23]得到很好的改善。

IMCL是熱力耦合作用的產(chǎn)物，通常標(biāo)志著復(fù)合界面向冶金結(jié)合模式的轉(zhuǎn)化，其生成機理同樣受到軋制變形力的影響。聶慧慧[24]熱軋制備了單道次33%壓下率層合板A和四道次71%壓下率的層合板B，發(fā)現(xiàn)只有累積壓下率較高的多道次板出現(xiàn)了IMCL，并且多道次板的再結(jié)晶程度及力學(xué)性能更優(yōu)良(極限拉伸強度230 MPa、延伸率19%，如圖1所示)。張建軍[25]在研究中發(fā)現(xiàn)低壓下率層合板界面生成的是鎂、鋁固溶體，因此法向結(jié)合強度較低，而高壓下率的層合板界面則生成的是IMCL，這表明IMCL的生成需要足夠的累積變形量。在羅長增[26]的研究中，第一道次采用了低溫+大壓下率(350℃+40%壓下率)的方法，但結(jié)合界面并未向冶金結(jié)合模式轉(zhuǎn)化，即未出現(xiàn)IMCL，而在第二道次將溫度升至400 ℃軋制時，界面生成了尺寸穩(wěn)定、非連續(xù)態(tài)分布的IMCL，這表明IMCL的生成受到熱力與道次間變形力的共同影響。此外，鎂合金在多道次軋制復(fù)合時易產(chǎn)生邊裂，這同樣和熱力與道次間變形力的作用密不可分，鎂合金的邊裂機制[27]主要受軋制溫度的影響，即因溫度不足、非基面滑移系激活較少,導(dǎo)致板材塑性差；其次，鎂合金軋制邊裂的程度將隨單道次壓下率的減小而減小，隨著軋制變形的進行，鎂合金在熱軋過程中發(fā)生動態(tài)回復(fù)與再結(jié)晶[28]，塑性得到增強，軋制彈跳減小，此時裂紋的增加數(shù)量較少，更多的是已有裂紋的擴展。在趙鴻金[29]等人的研究中，減小單道次壓下率、提高軋制溫度可以有效降低鎂板的邊部損傷，提高結(jié)合強度，在多道次軋制時，單道次的壓下率不超過40%[30]為好。

圖1 33%壓下率板A、71%壓下率板B的拉伸性能和再結(jié)晶比例[24]

1.3 軋制溫度

軋制溫度是層合板熱軋復(fù)合中的重要工藝參數(shù)之一，其功效在于以熱能的形式激活金屬表面的原子，促進組元金屬的擴散結(jié)合，形成冶金結(jié)合界面，同時還可以促進板材在熱變形中的動態(tài)再結(jié)晶與晶粒細(xì)化，提高層合板的力學(xué)性能。鎂合金對溫度較為敏感，若軋制溫度不足，鎂合金的塑性差、原子激活程度低，界面難以向牢固的冶金結(jié)合模式轉(zhuǎn)化；而若是軋制溫度過高，則易發(fā)生結(jié)合界面的高溫氧化，氧化皮的存在將阻礙金屬在后續(xù)變形中的進一步擴散。軋制溫度在300 ℃以下時，鎂合金的邊裂現(xiàn)象嚴(yán)重；而在475 ℃以上[22]時，則會發(fā)生鎂鋁界面的燒蝕；在400～450 ℃范圍內(nèi)，鎂合金的變形塑性最好。

在其他參數(shù)固定的情況下，層合板的結(jié)合強度會隨軋制溫度的升高呈先增大后減小的趨勢，但結(jié)合強度達(dá)到峰值的最佳溫度并非定值，會隨壓下率、道次、軋速等參數(shù)的影響存在差異，例如劉子健[31]實驗所得最佳軋溫為350 ℃，而在張建軍[22]的實驗中，400 ℃軋制的層合板YS(屈服極限)、UTS(極限拉伸強度)和EL(延伸率)最佳；楊婷慧[32]采用單道次60%壓下率軋制時的最佳軋溫為400 ℃，界面結(jié)合強度可達(dá)65 MPa；杜天宇[33]采用45%壓下率軋制，結(jié)合強度在450 ℃時最高，可達(dá)72.57 MPa。軋制溫度對界面結(jié)合強度的影響主要表現(xiàn)在影響界面的結(jié)合與演化，結(jié)合界面冶金化的過程中會生成高硬度、高脆性、易形成裂紋源的IMCL[34]，IMCL的厚度會隨軋溫的升高逐漸增大[35]，過厚的IMCL將削弱層合板的界面結(jié)合效果。

1.4 軋制速率

軋制速率對鎂鋁層合板的影響主要從兩個方面體現(xiàn)：(1)由于軋輥和板材間的摩擦力的影響，提高軋速引起的溫度升高；(2)層合板在復(fù)合過程中的熱力耦合作用時效。在軋制復(fù)合中，適當(dāng)?shù)靥岣哕堉扑俾蕦⒁鹉Σ辽郎噩F(xiàn)象，促進鎂板的動態(tài)再結(jié)晶[36]，降低基面織構(gòu)，促進錐面織構(gòu)，增加非基面滑移系的開動量，進而提高鎂板塑性，但軋速過高會導(dǎo)致板材在軋輥摩擦力帶動下發(fā)生偏移和錯位；降低軋速可以使金屬的接觸變形更充分，但軋速過低會使層合板的溫降過大，造成復(fù)合界面擴散速度快的一側(cè)原子來不及補充，被空位占據(jù)，形成Kirkendall孔洞[37]缺陷，導(dǎo)致層合板結(jié)合強度的下降。

張建軍[22]在固定壓下率(40%)和溫度(400 ℃)的情況下研究了改變軋速對層合板的影響，發(fā)現(xiàn)層合板的切向結(jié)合強度在15 r/min時達(dá)到峰值，法向結(jié)合強度在20 r/min時達(dá)到峰值，兩者都隨軋速的增加呈先增大后減小的趨勢。在張亞娟[38]的研究中，層合板的軋制速率在8.13 m/min時性能最好，屈服強度為85.1 MPa，抗拉強度為97.6 MPa，伸長率達(dá)到44.3%。此外，張亞娟在鎂鋁層合板的應(yīng)力松弛試驗中發(fā)現(xiàn)，隨軋制速率的增加，層合板的應(yīng)力松弛速率加快，但對應(yīng)力松弛極限的影響不大，溫度對應(yīng)力松弛行為的影響較大，溫度越高，應(yīng)力松弛越快。

1.5 退火處理

退火處理屬于軋制復(fù)合三階段[39]中的擴散階段，其核心參數(shù)為退火溫度和退火時間。適當(dāng)?shù)耐嘶鹛幚砟艽龠M原子的擴散結(jié)合，提高板材的再結(jié)晶比例以及消除缺陷(空洞、破碎的氧化膜等)和殘余應(yīng)力等，但其最重要的作用在于影響IMCL的生成與尺寸形態(tài)，IMCL在尺寸較薄時與界面存在尺度效應(yīng)[22]，可以有效增強界面結(jié)合強度，防止界面分層。

張建軍[22]實驗測得在鎂鋁界面無相變下的最佳退火溫度為200 ℃；而付雪松[40]和A Macwan[41]則發(fā)現(xiàn)IMCL的退火生成溫度在250℃以上。聶慧慧[42]對400 ℃熱軋鎂鋁層合板進行了溫度200～400 ℃、時間1～4 h范圍的退火實驗，發(fā)現(xiàn)層合板在200 ℃退火1～4 h后性能最佳(極限拉伸強度223～240 MPa、延伸率21%～26%)，退火溫度超過400 ℃后產(chǎn)生的IMCL較厚，界面結(jié)合效果較差。郭偉朋[43]發(fā)現(xiàn)，退火溫度的升高對IMCL厚度的影響遠(yuǎn)大于退火時間延長的影響，IMCL的厚度隨退火溫度的升高顯著增長；而相同溫度下退火時間的延長只會使IMCL的厚度緩慢增長至穩(wěn)定值，IMCL的厚度隨退火時間增長的特性[44]可用拋物線規(guī)律來描述。

聶慧慧[45]400 ℃熱軋制備了壓下率為33%、48%和71%(分別記為33R、48R和71R)的鎂鋁層合板，并采用不同退火工藝處理，發(fā)現(xiàn)33R、48R軋制板未形成IMCL，而71R軋制板已形成IMCL；33R的所有退火板和48R+200℃退火板界面均無IMCL產(chǎn)生，而48R+300℃退火板和71R的所有退火板界面均已產(chǎn)生IMCL，其中低溫退火的48R+200℃和71R+200℃層合板力學(xué)性能較好，分析認(rèn)為，層合板壓下率較低時原子擴散程度較低，IMCL尚未形成，此時可通過擴散退火促進界面IMCL的產(chǎn)生；高壓下率的層合板在軋制態(tài)時就已產(chǎn)生IMCL，此時低溫退火形成的較薄的IMCL可以提高層合板的結(jié)合性能，較高的退火溫度反而易產(chǎn)生較厚的IMCL影響結(jié)合強度。

2 技術(shù)難點及研究進展

2.1 界面金屬化合物

熱軋復(fù)合鎂鋁層合板的界面IMCL一般存在兩種新相，即近鎂板側(cè)的Mg17Al12相和近鋁板側(cè)的Al3Mg2相[41]，通常Al3Mg2相比Mg17Al12相厚，這種差異是由于金屬原子的擴散能力不同造成的，在熱軋過程中鎂原子率先被激活，大量擴散到鋁層一側(cè)，與鋁原子接觸促發(fā)相變，抑制了鋁原子向鎂層一側(cè)的擴散，鋁原子的擴散程度不足，導(dǎo)致近鎂板側(cè)的Mg17Al12較薄且呈現(xiàn)鋸齒狀[46]。較厚的IMCL(劉智勇[8]的研究認(rèn)為在5 μm以上)易發(fā)生斷裂失效，在楊金亮[47]的研究中，拉伸強度超過110 MPa時IMCL將出現(xiàn)斷裂現(xiàn)象，先發(fā)生橫向斷裂，再逐漸形成縱向斷裂，并在拉伸強度超過160 MPa后完全斷裂，斷裂通常發(fā)生在近鋁板側(cè)的Al3Mg2脆性相[48]。H.H.Nie[49]采用EBSD和TEM技術(shù)表征了Mg/Mg17Al12、Mg17Al12/Al3Mg2和Al3Mg2/Al三種界面的取向如圖2所示，晶格錯配度范圍為0.64%～2.7%，可認(rèn)為是相干關(guān)系。

界面界面形貌PFFTHRTEMAl/Al3Mg2Al3Mg2/Mg17Al12Mg17Al12/Mg

鎂鋁層合板界面結(jié)合強度受界面IMCL的影響較大，IMCL的形成既可能發(fā)生在軋制過程中[49]，也可能發(fā)生在退火過程中[40,41,45]，還可能出現(xiàn)單相結(jié)合層的特殊情況，例如常海[50]采用ARB工藝(累積疊軋)制備Mg/Al層合板時，復(fù)合界面僅有Mg17Al12單相；J. H. Bae[51]在鑄軋制備鎂鋁層合板時，在變形過程生成了Mg17Al12單相，在退火過程生成了Al3Mg2單相，因此，IMCL的生成與厚度控制是目前的技術(shù)難點之一。根據(jù)聶慧慧[45]的研究，軋制復(fù)合過程中的累積壓下率較大時，IMCL會形成于軋制過程中，再通過低溫退火限制IMCL厚度的增長，可以得到性能優(yōu)良的層合板；而較小的累積壓下率軋制的層合板在軋制態(tài)和低溫退火態(tài)均未生成IMCL，在高溫退火時又易形成較厚的IMCL，因此結(jié)合可靠性不高。

2.2 金屬變形協(xié)調(diào)性

在軋制復(fù)合中，由鎂、鋁板的塑性差異引起的鎂板的軋制邊裂以及鋁板的堆積現(xiàn)象，是鎂鋁層合板的板型難題。異步軋制工藝可有效降低金屬復(fù)合所需軋制力和變形量，同時避免了層合板因金屬延伸率不同在出口處向硬質(zhì)合金一側(cè)的彎曲，是削弱鎂、鋁板塑性差異影響的方法之一。劉子健[31]和劉蒙[11]均采用異步軋制法制備了鎂鋁層合板，發(fā)現(xiàn)異步軋制可將鎂鋁層合板的臨界壓下率降至30%，并且搓軋區(qū)金屬變形劇烈，基板鎂合金的晶粒有明顯的細(xì)化、均勻化，在350 ℃、單道次38%壓下率下制得的層合板性能最佳，屈服強度可達(dá)153 MPa，抗拉強度230 MPa。王躍林[52]采用波紋輥軋制制備了鎂鋁層合板，這種方法與異步軋制的原理類似，即先通過“波紋輥+平輥”的方案在35%壓下率進行粗軋，使組元板在不同軋制壓力下發(fā)生塑性變形，再通過30%壓下率的平輥精軋?zhí)岣甙宀牡慕Y(jié)合強度與抗拉強度。

除異步和波紋輥軋制外，還可以通過調(diào)控組元板的塑性達(dá)到增強復(fù)合金屬變形協(xié)調(diào)性的目的，此類工藝包括固液鑄軋以及脈沖電流輔助等。固液鑄軋[53-54]即將覆層鋁合金熔成半固態(tài)漿料，利用模具緩慢覆至鎂合金表面，冷卻成形后再進行熱軋，這種方法可使鎂鋁在高溫下發(fā)生預(yù)復(fù)合，界面形成的α-Mg+Mg17Al12共晶組織層、Mg17Al12層及Al3Mg2層,如圖3所示,在后續(xù)熱軋中逐漸被軋碎、細(xì)化、分散，板材的變形協(xié)調(diào)性和結(jié)合強度因此得以提高。脈沖電流輔助工藝則是利用電致塑性效應(yīng)[55]使鎂合金的變形抗力迅速下降，提高加工塑性，減少邊裂的產(chǎn)生。彭治力[56]在采用電流輔助ARB工藝制備鎂鋁層合板時，發(fā)現(xiàn)電流的引入可以抑制界面IMCL隨軋制道次增加的增厚，同時加速鎂、鋁層的再結(jié)晶。

圖3 固液鑄軋法Al/Mg界面的顯微組織[53]

2.3 界面結(jié)合可靠性

為提高鎂鋁層合板的結(jié)合可靠性，防止發(fā)生分層失效，通常需要軋制復(fù)合的累積應(yīng)變超過臨界值[20]，傳統(tǒng)軋制工藝常采用提高軋制溫度的辦法減小變形抗力，但這種方法易導(dǎo)致鎂鋁界面的高溫氧化，而真空熱軋法又工序繁瑣，生產(chǎn)效率低，因此難以實現(xiàn)結(jié)合強度與平整板型的平衡。ARB工藝是一種有效提高鎂鋁層合板結(jié)合強度的方法，其優(yōu)點在于：層合板在循環(huán)軋制中的疊合界面為Al/Al界面，因此鎂板在軋制中的塑性變形量遠(yuǎn)低于鋁板，可以在較低溫度下實現(xiàn)更大的變形量，在趙田麗[57-60]等人的研究中，ARB工藝制備的鎂鋁層合板經(jīng)兩次循環(huán)后抗拉強度達(dá)到192.5 MPa，并且板材的晶粒細(xì)化效果明顯，在B. Zhang[61]的研究中，經(jīng)三次循環(huán)后的Al和AZ31層晶?？煞謩e減小至約0.5 μm和1.0 μm。

圖4a為直接軋出來的板，圖4b～圖4d分別是對軋板進行1次、2次、3次累積疊軋。ARB工藝雖然可以有效增強層合板的力學(xué)性能，但同樣存在缺點，例如隨著ARB工藝的循環(huán)次數(shù)的增加，鎂鋁界面逐漸從平直轉(zhuǎn)為“波浪”狀結(jié)構(gòu)，如圖4所示，并出現(xiàn)局部裂紋等。將對板材的后續(xù)加工性能造成影響，而羅長增[26]等人的研究則為鎂、鋁板的軋制復(fù)合提供了另一種升溫軋制的解決思路：即在軋制初期采用低溫加熱，配以合適的變形量破碎表面硬化層，使鎂、鋁板間形成一個緊密黏合的預(yù)復(fù)合界面，再通過提高軋制溫度實現(xiàn)較大的累積應(yīng)變，提高界面的結(jié)合可靠性。劉鵬濤[53]等人的固液鑄軋法與此原理類似，通過將半固態(tài)的鋁合金覆至鎂合金上，達(dá)到界面預(yù)復(fù)合的效果，界面處的IMCL在后續(xù)熱軋中被軋碎，可以限制局部裂紋的擴展并增強界面結(jié)合強度。

圖4 Mg/Al界面SEM像及EDS線掃描分析

3 結(jié)論

軋制復(fù)合工藝是目前鎂鋁層合板的主要制備工藝之一，通過該工藝制備的層合板性能優(yōu)良，應(yīng)用前景廣闊，但目前仍有幾點值得深入研究與提高：(1) 界面IMCL的形成與尺寸控制，IMCL對層合板的結(jié)合強度影響較大，現(xiàn)有研究對晶粒生長、位錯演化、位相關(guān)系等細(xì)觀解釋尚有不足，缺少分子動力學(xué)理論等微觀尺度的分析；(2)金屬變形協(xié)調(diào)性，鎂、鋁合金在大變形作用下的變形塑性差異較大，目前對于提高層合板變形協(xié)調(diào)性，改善板型缺陷的手段研究較為有限；(3)界面結(jié)合可靠性，層合板在加工應(yīng)用時受到應(yīng)力影響，界面結(jié)合強度不夠易發(fā)生分層，如何在不影響界面演化的基礎(chǔ)上提高結(jié)合可靠性，也是目前層合板的產(chǎn)品化亟待解決的問題之一。