楊增強(qiáng)， 張琰卿

(陜西科技大學(xué) 文理學(xué)院， 陜西 西安 710021)

0 引言

隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步,阿秒(as)脈沖技術(shù)逐漸成為人們研究原子分子尺度電子超快動(dòng)力學(xué)的強(qiáng)有力手段[1-3].一般而言，絕大多數(shù)研究都是將一束阿秒XUV脈沖和一束紅外(IR)飛秒脈沖激光組合，共同作用到研究對象上,觀察它們和系統(tǒng)作用后的動(dòng)力學(xué)變化；其中,XUV 脈沖作為泵浦光用于觸發(fā)原子分子系統(tǒng)的激發(fā)、躍遷、電離等原子分子物理系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)過程；而IR光用來探測后續(xù)過程的變化.通過連續(xù)調(diào)節(jié)IR光和阿秒XUV脈沖之間的延遲時(shí)間,可以得到隨著延遲時(shí)間連續(xù)變化的光電子譜、離子譜、或者XUV光吸收譜，并從中獲取研究體系的飛秒乃至阿秒時(shí)間分辨的動(dòng)力學(xué)信息.這些手段已被廣泛應(yīng)用于觀測原子分子中時(shí)間分辨的電子隧穿過程、原子外殼層電子的運(yùn)動(dòng)、原子內(nèi)殼層電子的Auger衰變,以及精密測量電子的電離時(shí)刻、原子分子激發(fā)態(tài)的弛豫時(shí)間等[4-12].阿秒瞬態(tài)XUV光吸收譜這種手段不需要很高強(qiáng)度的激光，不關(guān)注原子分子是否電離，并且這種探測手段具有極高的效率，由于其潛在的優(yōu)勢和手段，最近，阿秒瞬態(tài)XUV光吸收譜已經(jīng)成為人們關(guān)注的研究熱點(diǎn)[5-9].

近年來，人們對于阿秒XUV光吸收譜已經(jīng)做了大量的工作.大量研究表明，原子的阿秒瞬態(tài)XUV光吸收譜隨著XUV脈沖和IR激光之間的延遲時(shí)間發(fā)生周期性變化，并且IR光的強(qiáng)度也嚴(yán)重影響吸收譜的特征[6,9,13].當(dāng)IR光和XUV脈沖重疊時(shí)，吸收譜中主吸收線呈現(xiàn)出明顯的移位、分裂和加寬等現(xiàn)象[5-8]；在主吸收線兩側(cè)還出現(xiàn)了明顯的新吸收邊帶，并且出現(xiàn)了多通道干涉現(xiàn)象[6,7]；理論和實(shí)驗(yàn)研究都甚至觀測到了一些IR光亞周期動(dòng)力學(xué)的特征[8].根據(jù)量子力學(xué)測不準(zhǔn)原理，時(shí)間上極短的單個(gè)阿秒XUV脈沖將具有非常寬的頻譜，因此當(dāng)它與原子相互作用時(shí)，可以通過不同的量子通道同時(shí)激發(fā)和電離多個(gè)電子，人們已經(jīng)開始利用阿秒XUV光吸收譜技術(shù)研究一些復(fù)雜體系的量子動(dòng)力學(xué)[14,15].

然而,對于原子XUV光吸收譜的理解和解釋,多數(shù)文章采用強(qiáng)場近似模型或者完全求解雙電子三維含時(shí)薛定諤方程來實(shí)現(xiàn)，前者忽略了離子庫侖場對電離電子的長程吸引作用，后者涉及到千核-萬核甚至更大規(guī)模的并行計(jì)算，是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，這對于直觀理解和闡述超快過程背后的物理機(jī)制，有些不便.

本文將采用三能級系統(tǒng)模型，能夠顯著減小計(jì)算所需的內(nèi)存和時(shí)間,同時(shí)正確反映系統(tǒng)的基本物理過程.基于三能級系統(tǒng)，研究XUV光吸收譜主吸收線兩側(cè)吸收邊帶的特點(diǎn)和不同，考察探測光IR脈沖強(qiáng)度改變，研究原子光吸收譜的變化特點(diǎn).考察IR激光對于原子態(tài)耦合強(qiáng)度的變化，如何影響主吸收線和吸收邊帶的變化.

1 理論模型與計(jì)算方法

在偶極近似和長度規(guī)范下,原子在激光場中的動(dòng)力學(xué)行為可以用含時(shí)薛定諤方程來描述[16,17][除非特別說明,本文均采用原子單位(a.u.)].

(1)

(2)

|t-td|≤1.375τL

(3)

式(2)、(3)中：EX0和EL0分別是XUV 和IR激光的電場幅值；ωX和ωL分別是XUV 和IR激光的中心頻率；τX和τL分別是兩束激光的脈沖寬度(FWHM)；td表示兩束脈沖之間的延遲時(shí)間,并且當(dāng)td為正時(shí)表示IR激光滯后于XUV激光.

首先，通過數(shù)值求解He原子的定態(tài)薛定諤方程[18,19]，就可以得到原子的能級結(jié)構(gòu)和本征態(tài)的波函數(shù)；通過歸一化后的波函數(shù)，可以得到本征態(tài)之間的躍遷矩陣元.為了更加直觀的理解物理過程，本研究只考慮三個(gè)能級：基態(tài)|1s〉，激發(fā)態(tài)|2p〉和|2s〉，在考慮三能級系統(tǒng)中，本文分別用態(tài)|1〉，|2〉，|3〉表示三個(gè)能級(如圖1(a)所示).根據(jù)宇稱守恒原理，基態(tài)|1〉和激發(fā)態(tài)|2〉之間是允許電偶極躍遷的，|1〉和|2〉之間的偶極躍遷是禁戒的，|2〉和|3〉之間又是允許偶極躍遷的.對于He原子|1〉和|2〉之間的能級間隔 ，Δ12=21.01 eV,|3〉比|2〉的能級略低，二者的能級間隔Δ23=0.82 eV；三個(gè)態(tài)之間的偶極矩陣元分別是D12=0.38 a.u.和D23=2.72 a.u..為了對比分析XUV光吸收譜的特點(diǎn)，本研究還會(huì)用到圖1(b)所示的三能級模型，相比于圖1(a)，只是將激發(fā)態(tài)|3〉進(jìn)行了上移，其他都沒有變化.

(a)原子三能級模型，其中態(tài)|1〉和|2〉之間的能級間隔Δ12=21.01 eV，|3〉比|2〉的能級略低，二者的能級間隔Δ23=0.82 eV (b)原子三能級模型，其中態(tài)|1〉和|2〉之間的能級間隔Δ12=21.01 eV，|3〉比|2〉的能級略高，二者的能級間隔Δ23=0.82 eV圖1 三能級系統(tǒng)示意圖

當(dāng)原子和阿秒XUV脈沖作用時(shí)候，由于XUV脈沖持續(xù)時(shí)間較短，其光子能量范圍完全覆蓋三能級系統(tǒng)的原子能級，由于受到宇稱守恒規(guī)律限制，處于基態(tài)的電子吸收一個(gè)XUV光子時(shí)，就只能從偶宇稱的基態(tài)|1〉躍遷到奇宇稱的激發(fā)態(tài)|2〉，但是不能到達(dá)同樣是偶宇稱的激發(fā)態(tài)|3〉；但是當(dāng)具有一定延遲時(shí)間的紅外(IR) 超短激光作用于原子時(shí)，電子就會(huì)在兩個(gè)激發(fā)態(tài)|2〉和|3〉之間產(chǎn)生躍遷，所以此時(shí)系統(tǒng)的含時(shí)波函數(shù)可以表示為三個(gè)本征態(tài)的線性疊加

Ψ(t)=C1(t)e-ε1t|1〉+C2(t)e-ε2t|2〉+

C3(t)e-ε3t|3〉

(4)

式(4)中：ε1,ε2,ε3分別是態(tài)|1〉，|2〉和|3〉所對應(yīng)的能量.將(4)式帶入(1)式，化簡處理，就可以得到關(guān)于波函數(shù)展開系數(shù)的微分方程

(5)

式(5)中：H21和H32分別是H12和h23的復(fù)共軛；結(jié)合三能級模型，可以給出

H12=-e-iΔ12tD12EX(t)

(6)

H23=-e-iΔ23tD23EL(t)

(7)

假定初始時(shí)刻，原子系統(tǒng)只有基態(tài)有電子布局，其他態(tài)都沒有電子布局；將該微分方程組(5)結(jié)合初始條件進(jìn)行計(jì)算，就可以得到(4)式中的展開系數(shù)，從而進(jìn)一步計(jì)算得到三能級原子系統(tǒng)的含時(shí)波函數(shù)Ψ(t)，然后進(jìn)一步計(jì)算系統(tǒng)的含時(shí)偶極矩：

(8)

將含時(shí)偶極矩d(t)和外場E(t)分別進(jìn)行快速傅立葉(FFT)變換處理：

(9)

(10)

式(10)中：α是精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)，當(dāng)光吸收界面為正值時(shí)，表示原子吸收光子；反之原子釋放出光子.

2 結(jié)果與分析

2.1 基于三能級系統(tǒng)的原子XUV光吸收譜

首先，本文計(jì)算了基于三能級模型He原子的XUV光吸收譜.在計(jì)算中XUV脈沖的強(qiáng)度為1010W/cm2，脈沖寬度 (半高全寬FWHM)τX為500 as，光子中心頻率ωX為21 eV，使得基態(tài)|1〉和激發(fā)態(tài)|2〉滿足單光子共振條件.當(dāng)加上一束強(qiáng)度為1×1012W/cm2，脈沖寬度(FWHM)τL為8 fs，波長為800 nm的IR激光，計(jì)算所得原子的光吸收譜如圖2所示.

圖2 基于三能級系統(tǒng)的He原子XUV光吸收譜(橫軸為時(shí)間延遲(Time delay)，縱軸為光子能量(Photon energy))

當(dāng)XUV激光和IR激光之間的延遲時(shí)間(Time delay)為負(fù)值時(shí)，即IR激光超前于XUV激光作用于原子；當(dāng)時(shí)間延遲(Time delay)小于-5飛秒(fs)時(shí)，IR激光完全超前于XUV脈沖，并且二者沒有重疊，顯然IR激光對XUV光吸收譜基本沒有影響,在瞬態(tài)光吸收譜中也只出現(xiàn)電子從基態(tài)|1〉和激發(fā)態(tài)|2〉之間躍遷對應(yīng)的吸收線(對應(yīng)21.06 eV)，和單束XUV脈沖與原子作用時(shí)的情形相同，這條共振線呈現(xiàn)對稱結(jié)構(gòu)即所謂的洛侖茲線型[6,7].在延遲時(shí)間大于-5 fs、小于8 fs時(shí)，即兩束脈沖有重疊的時(shí)候，可以明顯地看到IR光對原子瞬態(tài)光吸收譜的影響；吸收譜中對應(yīng)的吸收線對兩束脈沖的延遲時(shí)間有很強(qiáng)的依賴,在主吸收線兩側(cè)出現(xiàn)了相對應(yīng)的吸收邊帶(圖2所示|2〉±2ωL)，|3〉±ωL),并隨延遲時(shí)間出現(xiàn)周期性結(jié)構(gòu)，主要由于多通道、多光子導(dǎo)致的量子干涉效應(yīng)[7]；由于系統(tǒng)宇稱守恒限制，圖中沒有出現(xiàn)|2〉±ωL對應(yīng)的吸收邊帶[8].在兩束脈沖重疊區(qū)域，主吸收線出現(xiàn)了明顯的加寬、分裂、能級移位現(xiàn)象，這一現(xiàn)象表明系統(tǒng)在IR光作用時(shí)，原子態(tài)|2〉和|3〉之間出現(xiàn)了明顯的耦合.當(dāng)時(shí)間延遲大于8 fs時(shí)，XUV脈沖完全超前于IR激光，并且二者完全沒有重疊，光吸收譜呈現(xiàn)出了不同于前面兩種情況的新特點(diǎn)，|3〉±ωL對應(yīng)的吸收邊帶逐漸消失，只有|2〉±2ωL結(jié)構(gòu)依然存在，反映出兩種吸收邊帶不同的產(chǎn)生機(jī)制；并且在主吸收線兩側(cè)出現(xiàn)了逐漸靠近主吸收線的條紋結(jié)構(gòu)[5].本研究結(jié)果和之前的實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果完全一致，這充分說明了三能級系統(tǒng)簡化描述阿秒XUV光吸收譜的可行性[8].

2.2 不同三能級系統(tǒng)對原子XUV光吸收譜的影響

通過上面的計(jì)算，當(dāng)XUV脈沖和IR光重疊時(shí)，在主吸收線兩側(cè)出現(xiàn)了新的吸收邊帶；但是主吸收線兩側(cè)對應(yīng)的吸收邊帶不是對稱的(如圖2所示，|2〉±2ωL,|3〉±ωL).為了分析這一現(xiàn)象的成因，下面將重新選取了不同構(gòu)型的三能級系統(tǒng)(圖1(b)所示).在兩種構(gòu)型下，態(tài)|1〉和|2〉之間的能級間隔保持不變，態(tài)|2〉和|3〉之間能級間隔也保持不變，但是圖1(b)中態(tài)|3〉比|2〉位置高，其他所有參數(shù)都和圖1(a)保持一致.

在圖3計(jì)算中，為了容易觀測邊帶結(jié)構(gòu)，本研究將IR脈沖強(qiáng)度增加到5×1010W/cm2，其他激光參數(shù)都保持不變.圖3(a)和(c)分別就是基于兩種不同三能級構(gòu)型(見圖1(a)和(b))的XUV光吸收譜，相對于圖2的計(jì)算結(jié)果，IR光強(qiáng)度的增加，使得原子態(tài)的耦合強(qiáng)度增加，吸收邊帶的強(qiáng)度增加了；基于兩種不同構(gòu)型三能級系統(tǒng)的XUV吸收譜體現(xiàn)出了相似的特點(diǎn)；但是吸收邊帶的強(qiáng)度發(fā)生了對調(diào)，很明顯吸收邊帶的不對稱源于原子構(gòu)型的特點(diǎn).

圖3(b)和(d)是基于圖3(a)和(c)的FFT頻譜分析圖，顯然，各吸收邊帶都呈現(xiàn)出3.1 eV的傅立葉頻率，這剛好是2ωL,這和之前的實(shí)驗(yàn)觀測都是一致的[8]；但是不同吸收邊帶對應(yīng)的傅立葉頻率強(qiáng)度是不同的，這也反應(yīng)了IR光對原子態(tài)之間的耦合程度和吸收邊帶的物理機(jī)制差異.

(a)基于三能級模型圖1(a)的阿秒XUV光吸收譜 (b)對圖(a)沿著時(shí)間延遲軸的快速傅立葉變換(FFT)頻譜分析圖 (c)基于三能級模型圖1(b)的阿秒XUV光吸收譜 (d)對圖(c)沿著時(shí)間延遲軸的快速傅立葉變換(FFT)頻譜分析圖圖3 原子的XUV光吸收譜和頻譜分析圖

為了分析吸收譜中吸收邊帶干涉機(jī)制和受IR光強(qiáng)度變化的影響，圖4給出了基于圖1(a)三能級系統(tǒng)光吸收譜的快速傅立葉變換(FFT)頻譜分析.隨著IR激光強(qiáng)度的增加，所有吸收邊帶對應(yīng)傅立葉變換頻率強(qiáng)度都逐漸增加，這表明了光吸收譜干涉強(qiáng)的增加.但是吸收邊帶|3〉±ωL對應(yīng)的FFT頻率強(qiáng)度隨著IR光強(qiáng)度增加基本呈現(xiàn)線性的增加狀態(tài)，而|2〉±2ωL對應(yīng)的FFT頻率隨著IR光強(qiáng)度增加變化表現(xiàn)出另外一種變化趨勢.這些都表明了XUV光吸收譜中不同吸收邊帶來源于不同的電子物理過程.

圖4 FFT頻率強(qiáng)度隨IR脈沖強(qiáng)度的變化關(guān)系

2.3 IR激光強(qiáng)度對于XUV光吸收譜的影響

為了進(jìn)一步考察紅外激光強(qiáng)度對He原子XUV光吸收譜的影響，本文將基于圖1(a)三能級系統(tǒng)，固定XUV光保持不變，IR脈沖滯后于XUV脈沖2.5 fs與原子系統(tǒng)相互作用，通過改變IR光的強(qiáng)度，研究紅外光強(qiáng)度變化引起原子XUV光吸收譜的變化規(guī)律.

圖5(a)是只有XUV脈沖作用時(shí)候的光吸收譜，很明顯只有一個(gè)主吸收線(對應(yīng)態(tài)|1〉→|2〉的躍遷過程)對應(yīng)的峰(21.06 eV)，并且是很規(guī)則的洛侖茲線型[20]，主峰兩側(cè)沒有其他任何其他多光子吸收過程對應(yīng)的邊帶結(jié)構(gòu).

圖5(b)給出了原子XUV吸收譜隨著IR光強(qiáng)度增加的變化關(guān)系.隨著IR光強(qiáng)度的增加，主吸收線出現(xiàn)了明顯的加寬、移位和分裂；可以很明顯看出隨著IR光強(qiáng)度的增加，主吸收線的分裂逐漸變大，并且會(huì)出現(xiàn)多分裂現(xiàn)象；吸收邊帶|3〉±ωL和|2〉±2ωL隨著IR光強(qiáng)度增加分別向高能和低能方向有所偏移；這些現(xiàn)象說明，隨著IR光強(qiáng)度增加，激發(fā)態(tài)|2〉和|3〉之間的耦合程度變得越來越強(qiáng).

圖5(c)是當(dāng)IR光強(qiáng)度為2×1013W/cm2，延遲時(shí)間為2.5 fs時(shí)的光吸收譜，除了主吸收線對應(yīng)的主峰意外，高能和低能兩側(cè)分別出現(xiàn)了不同的邊帶結(jié)構(gòu).

(a)只有單束XUV脈沖作用時(shí)的原子XUV光吸收譜，其中橫軸為光吸收截面 (b)原子的XUV光吸收譜隨IR光強(qiáng)度的變化關(guān)系圖，在計(jì)算中XUV脈沖和IR光之間的時(shí)間延定為2.5 fs，橫軸為IR光強(qiáng)度 (c)當(dāng)IR光強(qiáng)度為2×1013 W/cm2、延遲時(shí)間為2.5 fs時(shí)的原子XUV光吸收譜，此時(shí)對應(yīng)XUV脈沖稍超前于IR光，但兩者也有重疊圖5 原子的XUV光吸收譜隨紅外(IR)光強(qiáng)度的變化

為了更加清晰的理解物理圖像，圖6給出了原子在幾個(gè)特定紅外激光驅(qū)動(dòng)下的XUV光吸收譜.隨著激光強(qiáng)度改變，吸收譜線的主峰(21.06 eV)對應(yīng)的線型會(huì)發(fā)生明顯的改變，從洛侖茲線型到Fano線型，并且出現(xiàn)了反Fano線型[9,12]；同時(shí)，還可以觀察到，在某些強(qiáng)度IR光作用下，原子光吸收譜中的吸收線出現(xiàn)了明顯的負(fù)值，這表明在特定激光強(qiáng)度下，由于IR光的作用，可以很明顯的改變原子中電子的動(dòng)力學(xué)行為，出現(xiàn)了光發(fā)射的情況，這一現(xiàn)象表明通過改變IR光的強(qiáng)度，可以在一定程度上調(diào)控原子的XUV光吸收動(dòng)力學(xué).這些都和實(shí)驗(yàn)觀測[20]是一致的.同時(shí)隨著IR激光強(qiáng)度增加，可以很明顯的看出，主吸收峰兩側(cè)的邊帶結(jié)構(gòu)，有很明顯的移位現(xiàn)象，不同的吸收邊帶移位的規(guī)律是不一致的，與態(tài)|2〉相關(guān)的吸收邊帶都向低能方向移動(dòng)，而與態(tài)|3〉相關(guān)的吸收邊帶都向高能方向移動(dòng)，這體現(xiàn)了IR激光對激發(fā)態(tài)|2〉和|3〉的耦合強(qiáng)度的增加，導(dǎo)致“Stark”移位逐漸增加.

圖6 原子的XUV光吸收譜(該圖對應(yīng)于圖5(b)的幾個(gè)特定參數(shù)，IR激光強(qiáng)度如圖所示，其中的插圖是局部放大圖)

3 結(jié)論

本文基于三能級系統(tǒng)模型，通過數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程,研究了He原子的阿秒XUV光吸收譜.研究結(jié)果表明：當(dāng)具有一定延遲時(shí)間的紅外(IR) 超短脈沖激光作用與He原子時(shí)，原子的極紫外(XUV) 光吸收譜呈現(xiàn)出不同的特點(diǎn).當(dāng)IR光超前于XUV脈沖作用于原子系統(tǒng)時(shí)，XUV光吸收譜不會(huì)發(fā)生明顯的改變，和單個(gè)XUV脈沖作用時(shí)基本保持一致；這表明超前的IR光不能有效調(diào)控原子的XUV光吸收過程.當(dāng)IR光和XUV脈沖重疊時(shí)，由于IR光對激發(fā)態(tài)的不同耦合，光吸收譜中主吸收線會(huì)隨著兩束脈沖之間延遲時(shí)間而呈現(xiàn)出不同的特點(diǎn)，主吸收線出現(xiàn)了能級加寬、分裂、移位等現(xiàn)象；由于多光子過程，主吸收線兩側(cè)同時(shí)出現(xiàn)了新的吸收邊帶；多光子過程導(dǎo)致的不同通道干涉機(jī)制，使得吸收邊帶隨著時(shí)間延遲也出現(xiàn)了周期性結(jié)構(gòu).當(dāng)IR光完全滯后于XUV脈沖的時(shí)候，原子的XUV光吸收譜又表現(xiàn)出不同于前面兩種情況的新特點(diǎn).

本研究通過變換三能級構(gòu)型，發(fā)現(xiàn)阿秒XUV光吸收譜主吸收線兩側(cè)的吸收邊帶強(qiáng)度的不對稱來源于系統(tǒng)自身構(gòu)型特點(diǎn)；通過改變IR激光的強(qiáng)度，研究了吸收譜的頻譜變化特點(diǎn)，發(fā)現(xiàn)傅立葉頻率隨著IR光的強(qiáng)度增加都呈現(xiàn)出不同程度的變化，從而表明不同態(tài)之間耦合強(qiáng)度的變化特點(diǎn).同時(shí)，在固定XUV脈沖不變，兩束脈沖延遲時(shí)間固定，保證XUV脈沖稍超前于IR光，但二者也有重疊時(shí)，逐漸提高IR激光的強(qiáng)度，逐漸改變系統(tǒng)激發(fā)態(tài)之間的耦合程度，XUV光吸收譜主吸收線的分裂、移位和加寬會(huì)逐漸增加；同時(shí)與不同激發(fā)態(tài)關(guān)聯(lián)的吸收邊帶也會(huì)體現(xiàn)出不同程度，不同特點(diǎn)的移位情況.這些研究對于實(shí)驗(yàn)上控制和操縱原子的阿秒XUV光吸收譜具有一定的參考價(jià)值和指導(dǎo)意義.