近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的研究人員設(shè)計制備出整體成型的碳納米復(fù)合催化材料，可用于連續(xù)式工況下高效催化轉(zhuǎn)化工業(yè)氣中高含量硫化氫。該研究為設(shè)計具有復(fù)雜反應(yīng)環(huán)境下的高活性脫硫納米碳催化劑提供了新思路。

據(jù)了解，該材料適用于高氧氣含量、高二氧化碳含量、高水汽含量等復(fù)雜工況條件下的硫化氫選擇氧化工藝，具有優(yōu)異的高附加值硫產(chǎn)物選擇性和反應(yīng)穩(wěn)定性。

目前廣泛采用的硫化氫選擇性氧化催化劑具有不耐水汽和雜質(zhì)氣等問題，導(dǎo)致催化劑的活性與穩(wěn)定性能較差，在連續(xù)式反應(yīng)工藝中該問題更為突出。因此，設(shè)計出一種在復(fù)雜條件下具有高催化活性、高硫選擇性、優(yōu)異抗雜質(zhì)氣體特性的針對連續(xù)式硫化氫選擇性氧化的催化劑，具有重要的應(yīng)用價值。

納米碳材料因其具有獨特的表面化學(xué)性質(zhì)和優(yōu)異的催化性能，在硫化氫選擇性氧化中獲得廣泛研究，但由于過度活潑的活性中心和反應(yīng)強放熱特征容易導(dǎo)致產(chǎn)物過度氧化成SOx。該研究團隊在前期工作的基礎(chǔ)上，對氮摻雜的整體式碳材料進行磷酸鹽表面修飾，在保證原有轉(zhuǎn)化率大于97%的基礎(chǔ)上，提高了產(chǎn)物的選擇性。

此外，該催化劑在包含雜質(zhì)氣的反應(yīng)氣氛中，仍能夠保持其優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。結(jié)合表征手段、動力學(xué)分析和理論計算，研究人員發(fā)現(xiàn)引入的磷基團與作為反應(yīng)活性中心的吡啶氮位點之間存在相互作用，這種作用能夠抑制氧氣分子在活性位點上的吸附和活性，從而避免了過度氧化的發(fā)生，并提高了產(chǎn)物選擇性。