金 濤，孫 宇，張志鵬，吳 耀，宋紀(jì)高，李俊杰，羅遠(yuǎn)攀，裴 敏，曾 波

(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院四川省退役治理工程實(shí)驗(yàn)室，成都 610005)

核設(shè)施流出物及環(huán)境監(jiān)測(cè)經(jīng)常涉及某一介質(zhì)中總放射性測(cè)量或者某一介質(zhì)中某一核素活度濃度測(cè)量，經(jīng)常要用到低本底α、β測(cè)量?jī)x，由于低本底α、β測(cè)量?jī)x具有一定本底計(jì)數(shù)率，因而存在探測(cè)下限，當(dāng)凈計(jì)數(shù)率低于探測(cè)下限時(shí)，則認(rèn)為樣品沒(méi)有放射性。由于探測(cè)下限的限制，阻礙我們對(duì)更低水平放射性活度濃度的測(cè)量，為此本文從理論出發(fā)對(duì)低本底α、β測(cè)量?jī)x探測(cè)下限的計(jì)算公式進(jìn)行了優(yōu)化。

判斷限和探測(cè)限的概念最早由Curie[1]于1968年提出，并通過(guò)假設(shè)計(jì)數(shù)服從泊松分布和高斯分布的情況下推導(dǎo)凈計(jì)數(shù)形式的探測(cè)限LD：

(1)

式中，NB為本底計(jì)數(shù)。

1986年Brodsky[2]在本底計(jì)數(shù)近乎為0的情況下將公式(1)中2.71修正為3，該公式即使準(zhǔn)確也存在局限性(即本底計(jì)數(shù)近乎為0)，事實(shí)上該公式存在問(wèn)題，即：當(dāng)本底計(jì)數(shù)近乎為0的情況下，判斷限LC為一個(gè)大于0小于1的很小的數(shù)，則小于判斷限LC的總計(jì)數(shù)只能為0，假設(shè)總計(jì)數(shù)服從泊松分布，則總計(jì)數(shù)的平均值為3時(shí)，總計(jì)數(shù)率的隨機(jī)數(shù)低于判斷限(即總計(jì)數(shù)等于0)的概率為e-3，接近0.05。但當(dāng)總計(jì)數(shù)平均值為3的情況下，易知總計(jì)數(shù)是不符合泊松分布，該修正是存在一定問(wèn)題的。1999年國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)發(fā)布RSG 1.2報(bào)告[3]，報(bào)告中推薦的探測(cè)下限公式如下：

(2)

式中，LD為活度形式的探測(cè)下限，Bq；F為探測(cè)效率、回收率相關(guān)的轉(zhuǎn)換因子；nb為本底計(jì)數(shù)率，cps；ts為樣品測(cè)量時(shí)間，s；tB為本底測(cè)量時(shí)間，s。2000年國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)化組織(ISO)發(fā)布ISO 11929.1標(biāo)準(zhǔn)[4]，該標(biāo)準(zhǔn)給出的計(jì)數(shù)率形式的探測(cè)下限如下：

(3)

式中，LD為探測(cè)限，cpm；ts為樣品測(cè)量時(shí)間，min；tb為本底測(cè)量時(shí)間，min；ρb為本底計(jì)數(shù)率，cpm；k1-α為分位數(shù)，k1-β為分位數(shù)。

Strom、Rigaud[5-6]分別于2001年和2003年開(kāi)展研究，證明公式(1)和公式(2)存在一定缺陷，不能很好地應(yīng)用。2004 年美國(guó)發(fā)布的NUREG-1576報(bào)告[7]給出了計(jì)數(shù)形式的探測(cè)下限公式：

(4)

(3)式給出的計(jì)數(shù)率形式的探測(cè)下限公式，方程兩邊乘以ts，很容易得到計(jì)數(shù)形式的探測(cè)下限，即(4)式。

吳志華等[8]在《原子核物理實(shí)驗(yàn)方法》一書(shū)中給出探測(cè)下限公式，與Curie給出的探測(cè)下限公式大同小異，具體如下：

(5)

當(dāng)k=1.645時(shí)，(5)式與Curie推導(dǎo)的(1)式一樣。

2006年國(guó)防科技工業(yè)委員會(huì)發(fā)布了EJ/T 1204.1《電離輻射測(cè)量探測(cè)限和判斷閾的確定 第一部分：忽略樣品處理影響的計(jì)數(shù)測(cè)量》[9]，該標(biāo)準(zhǔn)給出的探測(cè)下限的公式與ISO 11929.1標(biāo)準(zhǔn)完全一致。

2013年韓學(xué)壘[10]在《環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)中的探測(cè)下限及優(yōu)化探討》一文中給出了低本底測(cè)量環(huán)境下的計(jì)數(shù)率形式的探測(cè)下限公式，與(2)式在參數(shù)上略有差異，基本形式相同：

(6)

國(guó)內(nèi)外給出的探測(cè)下限公式并沒(méi)有統(tǒng)一，下面給出一種新的凈計(jì)數(shù)率形式的探測(cè)下限公式及其推導(dǎo)過(guò)程，并對(duì)該式和上文的(3)式進(jìn)行修正，并給出修正系數(shù)。

1 推導(dǎo)過(guò)程

1.1 判斷閾

根據(jù)統(tǒng)計(jì)假設(shè)檢驗(yàn)的方法，我們首先可以假設(shè)樣品是否具有放射性，比如：

容易知道隨機(jī)數(shù)nn近似滿足正態(tài)分布，那么統(tǒng)計(jì)量(nn-ρn)/σ1近似滿足標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布。我們先認(rèn)為假設(shè)H0是成立的，也就是說(shuō)樣品沒(méi)有放射性。根據(jù)分位數(shù)的定義，如圖1所示，服從標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布的隨機(jī)變量(nn-ρn)/σ1大于kα的概率為α值，α是一個(gè)很小的數(shù)，比如0.05、0.025等等，根據(jù)“小概率事件在一次試驗(yàn)中幾乎不可能發(fā)生”的原則，如果統(tǒng)計(jì)量(nn-ρn)/σ1在一次實(shí)驗(yàn)中大于kα，那么原假設(shè)H0不成立，選擇被擇假設(shè)，則認(rèn)為樣品具有放射性。這就是說(shuō)當(dāng)統(tǒng)計(jì)量nn大于LC=kασ1，樣品認(rèn)為是有放射性的。否則，認(rèn)為樣品沒(méi)有放射性，因此將LC成為判斷限。換句話說(shuō)，當(dāng)凈計(jì)數(shù)率nn大于判斷限，則認(rèn)為樣品具有放射性，否則認(rèn)為沒(méi)有放射性。

圖1 k分位數(shù)Fig.1 k Quantile

1.2 探測(cè)下限

另外，我們可以先假設(shè)樣品具有放射性，例如：

根據(jù)判斷閾的定義，如果某次試驗(yàn)中隨機(jī)數(shù)nn小于判斷閾LC，則樣品沒(méi)有放射性。此時(shí)定義“nn小于判斷閾LC”為一個(gè)新的事件。當(dāng)“nn小于判斷閾LC”事件發(fā)生的的概率小于或等于一個(gè)小概率值β值時(shí)，根據(jù)“小概率事件在一次試驗(yàn)中幾乎不可能發(fā)生”的原則，可以判定樣品具有放射性。也就是說(shuō)如果滿足公式(7)，則樣品具有放射性。但是這種判斷是可能犯第二類錯(cuò)誤的，而犯第二類錯(cuò)誤的概率應(yīng)小于等于小概率值β值。公式(8)與公式(9)等價(jià)于公式(7)：

(7)

(8)

ρn≥LC+kβσ2=kασ1+kβσ2

(9)

1.3 推導(dǎo)過(guò)程

在正常情況下，本底是未知的，為方便起見(jiàn)，假設(shè)Nn為凈計(jì)數(shù)，Ns為樣品計(jì)數(shù)，Nb為本底計(jì)數(shù)，nn為凈計(jì)數(shù)率，ns為樣品計(jì)數(shù)率，nb為本底計(jì)數(shù)率,ts為樣品測(cè)量時(shí)間,tb為本底測(cè)量時(shí)間,ρs為樣品計(jì)數(shù)率平均值,ρb為本底計(jì)數(shù)率平均值,ρn為凈計(jì)數(shù)率的平均值。則：

Nn=Ns-Nb

(10)

(11)

(12)

Ns和Nb服從泊松分布,所以：

(13)

(14)

(15)

(16)

(17)

由上可知，如果(9)式滿足，則樣品具有放射性。我們可以得到：

(18)

移項(xiàng)，開(kāi)方，整理，可得：

(19)

(20)

(20)式中LD為探測(cè)下限。當(dāng)凈計(jì)數(shù)率的平均值為L(zhǎng)D時(shí)，犯第二類錯(cuò)誤的概率值等于小概率β值(即標(biāo)稱β值)。

2 修正系數(shù)

為了確認(rèn)公式(3)和公式(20)的準(zhǔn)確性，我們計(jì)算了相應(yīng)探測(cè)下限犯第二類錯(cuò)誤的實(shí)際概率值。在沒(méi)有近似地情況下，已經(jīng)發(fā)生衰變的放射性原子核數(shù)服從二項(xiàng)分布。當(dāng)凈計(jì)數(shù)率的平均值等于探測(cè)器凈計(jì)數(shù)率的探測(cè)下限時(shí)，凈計(jì)數(shù)率的隨機(jī)數(shù)低于判斷閾的概率即為犯第二類錯(cuò)誤的概率值，為方便起見(jiàn)，公式(20)和公式(3)分別用公式(21)和公式(22)表示：

(21)

(22)

公式(21)用到的分位數(shù)為kα(或kβ)，公式(22)用到分位數(shù)為k1-α(或k1-β)，由于國(guó)內(nèi)、國(guó)外對(duì)分位數(shù)的定義不同，在給定α或β的情況下，實(shí)際上分位數(shù)kα(或kβ)與k1-α(或k1-β)是相等的。公式(21)和公式(22)對(duì)應(yīng)的判斷閾值分別是公式(23)和公式(24)：

(23)

(24)

衰變了的放射性原子核數(shù)的判斷閾值LCN為：

(25)

式中，η為儀器的探測(cè)效率。

(26)

式中，λ為衰變常量,N0為初始時(shí)刻的放射性原子核的數(shù)目，t為衰變時(shí)間，A為t時(shí)刻的放射性活度。

(27)

我們已經(jīng)明確當(dāng)凈計(jì)數(shù)率的平均值是凈計(jì)數(shù)率的探測(cè)下限時(shí)，凈計(jì)數(shù)率的隨機(jī)數(shù)低于判斷閾值的概率值是犯第二類錯(cuò)誤概率值，即當(dāng)凈計(jì)數(shù)率的平均值是凈計(jì)數(shù)率的探測(cè)下限時(shí)，在給定探測(cè)時(shí)間內(nèi)衰變的放射性原子核數(shù)的隨機(jī)數(shù)低于衰變了放射性原子核數(shù)形式的判斷閾值的概率是犯第二類錯(cuò)誤概率值，所以我們可以得到犯第二類錯(cuò)誤的真實(shí)概率值βreal：

(28)

根據(jù)文獻(xiàn)[8]可知：

p=1-e-λts

(29)

我們以正常的分位數(shù)1.645、1.96、2.33為例，排列組合有9種情況，如表1所示。

表1 分位數(shù)組合Tab.1 Quantile combination

以低本底α、β測(cè)量?jī)x測(cè)量I-131為例，假設(shè)ts和tb滿足(30)式，k可取1/60、1/50、1/40、1/30、1/20、1/10、1/5、1/2，1。以低本底α、β測(cè)量?jī)x測(cè)量I-131為例，探測(cè)效率為60%(2π)，本底計(jì)數(shù)率從0.01到1 cps變化，步長(zhǎng)0.01 cps。本底測(cè)量時(shí)間從10分鐘到24小時(shí)變化，步長(zhǎng)為1分鐘。則

ts=k×tb

(30)

可以算出犯第二類錯(cuò)誤實(shí)際概率值如表2所示。β1max是基于公式(21)算出的實(shí)際犯第二類錯(cuò)誤的概率值的最大值。β2max是基于公式(22)算出的實(shí)際犯第二類錯(cuò)誤的概率值的最大值，通過(guò)分析表2中的數(shù)據(jù)，可以發(fā)現(xiàn)實(shí)際犯第二類錯(cuò)誤的最大概率值在大多數(shù)情況下比標(biāo)稱值0.05小1到2個(gè)數(shù)量級(jí)。在大部分實(shí)際探測(cè)需求中，我們并不需要這么低的誤判概率，所以我們引入修正系數(shù)cor1和cor2對(duì)探測(cè)下限公式進(jìn)行修正，使犯第二類錯(cuò)誤的概率值趨近并略小于標(biāo)稱值，如(31)式和(32)式所示。

(31)

(32)

表2 實(shí)際犯第二類錯(cuò)誤的概率值βrealTab.2 Actual probability value of making type II errors

1.961.6451/601/501/401/301/201/101/51/215.0×10-21.6×10-28.3×10-31.4×10-28.1×10-31.3×10-27.9×10-31.3×10-27.7×10-31.4×10-28.2×10-31.2×10-26.5×10-37.6×10-35.0×10-34.4×10-33.3×10-31.3×10-38.5×10-41.961.961/601/501/401/301/201/101/51/212.5×10-23.2×10-33.2×10-33.0×10-33.0×10-32.9×10-32.9×10-32.8×10-32.8×10-33.0×10-33.0×10-33.0×10-33.0×10-31.6×10-31.4×10-38.2×10-47.2×10-41.9×10-41.1×10-41.961.961/601/501/401/301/201/101/51/211.0×10-23.4×10-49.4×10-43.5×10-48.1×10-43.4×10-47.9×10-43.3×10-47.6×10-43.4×10-48.0×10-42.9×10-45.1×10-41.8×10-42.9×10-48.1×10-59.8×10-51.4×10-56.7×10-62.331.6451/601/501/401/301/201/101/51/215.0×10-21.5×10-24.3×10-31.4×10-24.2×10-31.4×10-24.2×10-31.4×10-24.3×10-31.5×10-24.1×10-31.2×10-24.4×10-38.4×10-33.6×10-33.9×10-32.7×10-32.2×10-31.4×10-32.331.961/601/501/401/301/201/101/51/212.5×10-23.2×10-31.5×10-33.2×10-31.4×10-33.1×10-31.4×10-33.0×10-31.5×10-33.20×10-31.4×10-32.7×10-31.4×10-31.8×10-31.0×10-37.3×10-45.5×10-43.4×10-41.9×10-42.332.331/601/501/401/301/201/101/51/211.0×10-23.8×10-43.8×10-43.7×10-43.7×10-43.6×10-43.6×10-43.5×10-43.9×10-43.8×10-43.3×10-43.3×10-43.1×10-42.2×10-42.0×10-47.5×10-56.9×10-52.7×10-51.4×10-5

通過(guò)計(jì)算，表3給出了kα=1.645，kβ=1.645時(shí)的修正系數(shù)cor1和cor2。

表3 修正系數(shù)Tab.3 Correction coefficient

如表3所示，引入的修正系數(shù)cor1和cor2小于等于0.78，即對(duì)探測(cè)下限的實(shí)際降低效果大于等于22%。以我們工作中常見(jiàn)的探測(cè)場(chǎng)景為例：

樣本探測(cè)時(shí)間ts=24 h；本底探測(cè)時(shí)間tb=24 h；kα=kβ=1.645(標(biāo)稱值0.05)；ρb=2.0 cpm；nb=1.995 cpm；ns=2.169 cpm；nn=0.174 cpm。

通過(guò)公式(21)、(22)可計(jì)算得到優(yōu)化前的探測(cè)下限LD1=0.177 cpm；LD2=0.178 cpm。而引入修正因子優(yōu)化后的探測(cè)下限降低為L(zhǎng)D1′=0.136 cpm；LD2′=0.137 cpm。顯然凈計(jì)數(shù)率nn=0.174 cpm小于優(yōu)化前的探測(cè)下限LD1和LD2，此計(jì)數(shù)率會(huì)被作為無(wú)效計(jì)數(shù)率處理，視為儀器未檢出放射性。但對(duì)應(yīng)于優(yōu)化后的探測(cè)下限公式，由于其大于優(yōu)化后的探測(cè)下限，此計(jì)數(shù)率會(huì)作為有效計(jì)數(shù)率參與后續(xù)計(jì)算，視為儀器檢出放射性。因此引入修正因子修正后，能夠明顯地降低探測(cè)下限，提高低本底α、β測(cè)量?jī)x使用性能。

3 結(jié)論

本文從不等式角度推導(dǎo)了凈計(jì)數(shù)率的探測(cè)下限，為驗(yàn)證公式的準(zhǔn)確性，可以計(jì)算探測(cè)下限對(duì)應(yīng)的實(shí)際犯第二類錯(cuò)誤的概率值，大多數(shù)情況下，實(shí)際犯第二類錯(cuò)誤的最大概率值比標(biāo)稱值小1到2個(gè)數(shù)量級(jí)，所以我們可以對(duì)探測(cè)下限進(jìn)行修正，給出一個(gè)合適的修正系數(shù)，通過(guò)計(jì)算發(fā)現(xiàn)，當(dāng)kα=1.645，kβ=1.645給出的修正系數(shù)可以使探測(cè)下限降低22%，而實(shí)際犯第二類錯(cuò)誤的最大概率值趨近并略小于標(biāo)稱犯第二類錯(cuò)誤概率值。