李長園，夏曉彬，楊仲田，劉宇辰，張志宏，王建華，蔡 軍，胡繼峰

(1.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049； 2.中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800； 3.中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

硼資源豐富，價(jià)格便宜，天然硼主要有兩種穩(wěn)定的同位素硼-10和硼-11，其熱中子吸收截面為752 b，其中硼-10為383 7 b，硼-11為0.005 b。硼-10吸收中子后產(chǎn)生的α射線和平均能量為0.5 MeV的γ射線均很容易被屏蔽，同時(shí)沒有大的剩余感生放射性[1]，因此，硼是一種較為理想的中子吸收材料。硼晶體單質(zhì)和碳化硼等化合物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，耐腐蝕，熔點(diǎn)高，硬度高[2-3]，但材料可塑性差，變形加工難度大[4]，因此，在屏蔽應(yīng)用中常選擇以其它材料作為基體組合制成復(fù)合材料以改善材料韌性和可塑性，降低材料制備難度，如鉛硼聚乙烯、含硼纖維以及以金屬為基體的碳化硼復(fù)合材料。采用金屬作為基體材料可使用的環(huán)境溫度和輻射強(qiáng)度相對較高，且一般不會產(chǎn)生可燃?xì)怏w，研究中常用的金屬基體有鎳、鈦、鐵、銅、鋁等[5-7]。其中金屬鋁材質(zhì)輕，韌性好，成本低廉，密度(2.7 g/cm3)與硼單質(zhì)和碳化硼接近，兩種材質(zhì)的粉體可以較容易地實(shí)現(xiàn)均勻混合，同時(shí)可以避免材料凝結(jié)過程中的沉降問題。硼鋁復(fù)合中子屏蔽材料因其材質(zhì)均勻，材料致密度高，力學(xué)性能好，耐高溫[8-10]，耐輻射[11]，制備工藝相對簡單且原材料價(jià)格低廉等諸多優(yōu)點(diǎn)被國內(nèi)外學(xué)者廣泛研究，目前，該材料已在部分反應(yīng)堆乏燃料貯存和轉(zhuǎn)運(yùn)中的中子屏蔽中有所應(yīng)用。隨著研究的深入，硼鋁復(fù)合材料有望在艦船、潛艇、海上浮動核電站、空間堆等對空間和重量均有著嚴(yán)格限制的反應(yīng)堆中子屏蔽中得到更加廣泛的應(yīng)用，這將極大地縮小反應(yīng)堆屏蔽體的體積和重量，有利于解決特殊環(huán)境下反應(yīng)堆應(yīng)用過程中的中子屏蔽問題，對國防和民用均有著重要的意義。本文采用理論公式、MCNP軟件模擬、實(shí)驗(yàn)測量等多種方法對硼鋁復(fù)合材料的熱中子屏蔽性能進(jìn)行了評估分析。

1 材料中子屏蔽性能評估

1.1 理論計(jì)算

中子與屏蔽材料主要發(fā)生散射慢化和吸收兩種作用，中子在屏蔽材料中的減弱遵循指數(shù)衰減規(guī)律[12]：

N=N0e-Σx

(1)

式中，N/N0為中子透射率，無量綱；x為材料厚度，cm；Σ為材料中子宏觀分出截面，cm-1。

中子宏觀分出截面是評價(jià)材料中子屏蔽性能的重要參數(shù)，既可以通過理論計(jì)算，又可以通過實(shí)驗(yàn)測量。材料的中子宏觀分出截面主要取決于材料的中子微觀反應(yīng)截面和密度，中子宏觀分出截面的理論公式為：

(2)

式中，ρ為材料密度，單位為g/cm3；σ為中子微觀反應(yīng)截面，單位為b；10B核素的熱中子吸收截面為3 837 b，11B核素的熱中子吸收截面為0.005 b，Al元素的熱中子吸收截面為1.685 2 b，C元素的熱中子吸收截面為0.004 b[13]；NA為阿伏伽德羅常數(shù)，取值為6.023×1023/mol；M為核素的原子量(摩爾質(zhì)量)，單位為u (g/mol)。

當(dāng)硼或碳化硼的含量超過50 wt%時(shí)，硼鋁復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)性能變得極不穩(wěn)定，市場上成熟的硼鋁復(fù)合材料硼或碳化硼的含量均在50 wt%以下。根據(jù)上述中子宏觀分出截面的理論公式(2)計(jì)算給出不同硼鋁配比的B4C/Al和B/Al的熱中子宏觀分出截面，具體數(shù)據(jù)列于表1。根據(jù)材料熱中子宏觀分出截面計(jì)算硼含量為10 wt%、20 wt%、30 wt%、40 wt%、50 wt%的B/Al復(fù)合材料的熱中子10倍衰減厚度分別為0.187 cm、0.096 cm、0.065 cm、0.049 cm、0.040 cm，B4C/Al復(fù)合材料的熱中子10倍衰減厚度分別為0.241 cm、0.122 cm、0.083 cm、0.063 cm、0.051 cm。對于中子吸收材料(硼單質(zhì)或碳化硼)和鋁基體材料含量相同的硼鋁復(fù)合材料，B/Al中B-10核素的含量高于B4C/Al，其中子屏蔽性能也因此高于B4C/Al，具體計(jì)算數(shù)據(jù)比較列于表1。

表1 硼鋁復(fù)合材料的熱中子宏觀分出截面

1.2 中子仿真裝置實(shí)驗(yàn)測量

實(shí)驗(yàn)采用中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所建成的國內(nèi)首臺15 MeV電子直線加速器(LINAC)驅(qū)動的光中子仿真裝置對硼鋁復(fù)合材料中子吸收性能進(jìn)行測量評估，該裝置電子能量最高為15 MeV，脈沖寬度為3 ns～3 μs可調(diào)，脈沖頻率為1～266 Hz可調(diào)，平均脈沖電流最大為0.5 mA，最大功率為7.5 kW，最大中子總產(chǎn)額約為1.2×1011n/s，飛行路徑5 m處測量點(diǎn)的中子通量最高約為104n/(s·cm2)，裝置采用EJ公司生產(chǎn)的型號為EJ426HD2的6LiF(ZnS)閃爍體作為中子探測器，該探測器直徑為50 mm，厚度為0.5 mm，慢中子探測效率約為72%。為降低周圍環(huán)境本底的影響，探測器除探頭方向外其他區(qū)域均采用10 cm厚的鉛塊和20 cm厚的含硼聚乙烯(硼含量10wt%)屏蔽。此次測量使用的光中子仿真裝置的中子能量范圍為2×10-9～5×10-4MeV[14-15]，能量峰值為10-8～2×10-7MeV，位于熱中子區(qū)域，具體見圖1測量點(diǎn)裝置初始能譜。每個(gè)樣品測量累計(jì)中子注量約為1.43×106n/cm2。

探測器與光中子靶的距離為5.8 m，測量樣品位于靶和探測器中間位置。實(shí)驗(yàn)測量選取的硼鋁復(fù)合材料為B4C含量為31wt%的B4C/Al復(fù)合材料，材料尺寸為寬度11 cm×11 cm的正方形板材，厚度分別為1.5 mm和3.6 mm。具體測量結(jié)果如圖1所示。中間不放樣品時(shí)所測能譜為測量點(diǎn)裝置初始能譜；中間放置12.8 cm厚度的含硼聚乙烯(硼含量8 wt%)屏蔽體時(shí)所測能譜為測量點(diǎn)本底能譜。對于能量小于10-7MeV的熱中子，B4C/Al復(fù)合材料吸收性能十分優(yōu)異，厚度1.5 mm的材料可吸收掉90%以上的熱中子，厚度3.6 mm的材料可將熱中子吸收至本底水平。隨著中子能量的升高，B4C/Al復(fù)合材料的中子吸收性能下降，對于能量高于10-5MeV的超熱中子，材料吸收效果并不理想，因此，對于超熱中子、中能中子和快中子，需要首先采用富氫材料通過彈性散射將中子慢化成熱中子，再使用硼鋁復(fù)合材料對熱中子進(jìn)行吸收，硼鋁復(fù)合材料在中子屏蔽中一般應(yīng)放在慢化材料的外側(cè)，在硼鋁復(fù)合材料外側(cè)再采用一定厚度的鋼、鉛等重金屬材料屏蔽二次γ射線。

受電子直線加速器四周散射產(chǎn)生的中子影響，探測器周圍中子本底處于較高水平，對厚度為3.6 mm的B4C/Al復(fù)合材料的中子屏蔽性能的測量，部分能量區(qū)域甚至低于本底水平，但不能簡單認(rèn)為是3.6 mm厚度的B4C/Al(B4C含量為31 wt%)對該能量段中子的吸收性能優(yōu)于12.8 cm厚度的含硼聚乙烯(硼含量8 wt%)，因?yàn)榫垡蚁χ凶泳哂泻芎玫穆饔?，中子在被含硼聚乙烯吸收的同時(shí)，部分能量稍高的超熱中子也會被慢化成能量更低的熱中子，對部分低能區(qū)域的中子進(jìn)行了補(bǔ)充。對于低能中子的材料屏蔽性能的測量用測量值減去本底值作為測量結(jié)果可能存在較大誤差。因此，將采用基于蒙特卡羅方法的MCNP程序開展模擬計(jì)算，進(jìn)一步評估B4C/Al復(fù)合材料的中子屏蔽性能。

圖1 B4C/Al復(fù)合材料中子屏蔽吸收性能測量

1.3 MCNP模擬與實(shí)驗(yàn)測量對比

MCNP程序是一款基于蒙特卡羅方法的三維幾何輸運(yùn)程序，該程序是由美國Los Alamos實(shí)驗(yàn)室研制的一款多功能蒙特卡羅中子-光子輸運(yùn)程序，可用于計(jì)算中子、光子、電子或耦合中子/光子/電子輸運(yùn)問題[16-18]，程序計(jì)算中所使用的數(shù)據(jù)庫為ENDF/B-VII。

模擬選取圖1中測量點(diǎn)裝置的初始中子能譜作為輸入卡的源中子譜。模擬計(jì)算時(shí)將B4C/Al復(fù)合材料視為由硼、碳、鋁三種元素組成的一種分子材料。厚度為1.5 mm的B4C(31wt.%)/Al復(fù)合材料模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量對比如圖2(a)所示，其中實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)未扣減本底。能量為0.025 3 eV的熱中子透射穿過1.5 mm厚B4C(31 wt%)/Al的比例測量值扣除本底后為1.75%，模擬計(jì)算值為1.19%，利用公式(1)換算成材料的熱中子宏觀分出截面實(shí)驗(yàn)測量和模擬計(jì)算分別為26.97 cm-1和29.54 cm-1，與表1中的理論計(jì)算數(shù)據(jù)吻合較好。在整個(gè)能量區(qū)間透射穿過1.5 mm厚B4C(31 wt%)/Al的中子，測量值平均為模擬計(jì)算值的1.44倍，測量值扣除本底后與模擬計(jì)算值比較接近，平均為模擬計(jì)算值的1.05倍。在能量峰10-8～2×10-7MeV區(qū)間，測量值扣除本底后平均為模擬計(jì)算值的1.38倍。測量值大于模擬計(jì)算值的一個(gè)重要原因是測試樣品B4C(31 wt%)/Al復(fù)合材料采用粉末冶金法制成，即將碳化硼與鋁金屬粉體通過機(jī)械攪拌均勻混合后，在高溫環(huán)境下通過高壓壓制而成，制備過程中B4C并未熔化，而是以幾十微米的粉體顆粒的形式彌散于鋁基體中，其主要熱中子吸收核素B-10在復(fù)合材料中分布的均勻性對材料中子吸收性能產(chǎn)生一定影響。

圖2(b)為3.6 mm厚B4C(31 wt%)/Al復(fù)合材料對應(yīng)的中子透射率模擬計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)的對比，其中實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)未扣減本底。當(dāng)B4C(31 wt%)/Al材料厚度為3.6 mm時(shí)，能量小于2×10-6MeV的中子均被吸收至本底水平以下，受本底影響，該能量段的模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量差別較大。3.6 mm厚B4C(31 wt%)/Al復(fù)合材料對能量大于10-5MeV的中子吸收效果并不明顯，能量大于10-5MeV中子受環(huán)境本底影響較小，模擬計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)比較吻合。

2 總結(jié)

硼鋁復(fù)合材料熱中子吸收性能十分優(yōu)異，通過對硼鋁復(fù)合材料的中子屏蔽性能計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測量，總結(jié)如下：

1)相同配比的硼鋁復(fù)合材料，材料密度相同時(shí)，B/Al對熱中子的吸收性能高于B4C/Al；

2)當(dāng)中子吸收材料(硼單質(zhì)或碳化硼)達(dá)到30 wt%時(shí)，B4C/Al的熱中子宏觀分出截面為27.80 cm-1，B/Al的熱中子宏觀分出截面為35.52 cm-1，兩種復(fù)合材料的熱中子10倍衰減厚度均小于0.1 cm；

圖2 MCNP程序計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)對比

3)硼鋁復(fù)合材料對能量低于10-7MeV的中子吸收性能十分優(yōu)異，1.5 mm厚度的B4C(31 wt%)/Al可吸收掉98%以上的熱中子。隨著中子能量的升高，材料的中子吸收性能逐漸下降，對于能量大于10-5MeV的中子屏蔽需要在硼鋁復(fù)合材料前方設(shè)置中子慢化材料；

4)B4C以粉體顆粒的形式分布于鋁基體中，其熱中子吸收核素B-10在材料中分布的均勻性對B4C/Al復(fù)合材料熱中子吸收性能的實(shí)際測量值存在一定影響。