商用壓水堆生產(chǎn)14C的技術(shù)可行性

徐 敏，張浩然，郭治鵬，程和平,易 璇

(中國核電工程有限公司，北京100840)

反應(yīng)堆生產(chǎn)的主要放射性核素有30多種，大部分是多用途同位素生產(chǎn)堆生產(chǎn)的[1]。出于安全性和經(jīng)濟(jì)性的考慮，商用堆生產(chǎn)同位素或放射性源，是在不影響反應(yīng)堆安全性的前提下，對(duì)反應(yīng)堆進(jìn)行適當(dāng)?shù)母脑?，?shí)現(xiàn)同位素或放射性源的生產(chǎn)。秦山核電站三期的60Co源生產(chǎn)線是成功案例之一[2-3]。國內(nèi)現(xiàn)有大量的商用反應(yīng)堆為商用堆同位素的規(guī)?；a(chǎn)提供了條件，只要在商用堆上進(jìn)行適當(dāng)?shù)耐凰厣a(chǎn)技術(shù)改造，就可以形成相當(dāng)?shù)纳a(chǎn)規(guī)模。

14C是碳的一種具有放射性的同位素，為β-衰變核素，半衰期5 730 a，被廣泛應(yīng)用于呼氣檢測和標(biāo)記化合物等醫(yī)療及生物醫(yī)藥行業(yè)，每年全球消耗量約7.4×1013Bq，具有可觀的市場經(jīng)濟(jì)效益，目前國際上只有俄羅斯能規(guī)?；a(chǎn)。本文使用改進(jìn)后的KASKAD程序包，以VVER型堆為研究對(duì)象，研究了輻照靶件生產(chǎn)14C核素的可行性。

1 輻照靶件

14N核素可以與中子發(fā)生(n，p)反應(yīng)，生成14C。不管是快中子和熱中子，(n，p)反應(yīng)的微觀截面非常小。與快中子(n，p)反應(yīng)截面相比，熱中子(n，p)反應(yīng)截面更大。在壓水堆中放置高純度的AlN粉末作為輻照靶件，由熱中子(n，p)反應(yīng)生成14C。由于堆芯中的空間有限，能夠放置靶件的位置較少，從目標(biāo)核素產(chǎn)額、堆芯中子注量率分布、靶件對(duì)堆芯的影響、靶件操作、靶件設(shè)計(jì)及制造工藝等多方面考慮，本文提出利用組件中導(dǎo)向管內(nèi)的空間生產(chǎn)14C。壓水堆組件中未放置控制棒導(dǎo)向管的管內(nèi)情況有2種：一種是裝入阻力塞；另一種是不裝入阻力塞，但導(dǎo)向管內(nèi)有冷卻劑，如VVER堆型。第1種情況下，放置靶件替換阻力塞對(duì)堆芯冷卻劑分布和流量沒有影響；第2種情況下，原先有冷卻劑，放置靶件后會(huì)一定程度減少旁通流量的份額，這對(duì)反應(yīng)堆堆芯的冷卻是有利的。計(jì)算結(jié)果表明，在VVER堆型中未放置控制棒的60組導(dǎo)向管中即使全部放置了靶件，旁通流量減少僅約0.3%，故放置靶件對(duì)堆芯影響甚微。

2 程序改進(jìn)

VVER堆型設(shè)計(jì)采用堆芯計(jì)算程序包KASKAD。KASKAD程序包是俄羅斯庫爾恰托夫研究院開發(fā)的，包括3維粗網(wǎng)堆芯計(jì)算程序BIPR-7A，多層2維細(xì)網(wǎng)計(jì)算程序PERMAK-A及組件計(jì)算程序TVS-M等[4]。由于靶件具有一定的中子吸收能力，會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)堆的物理參數(shù)和運(yùn)行狀態(tài)產(chǎn)生變化。在開展可行性分析、安全分析與評(píng)價(jià)及入堆靶件的輻照產(chǎn)能計(jì)算時(shí)，需要對(duì)KASKAD程序包進(jìn)行改造，在計(jì)算過程中需采用精確模型，考慮靶件在堆內(nèi)的裝載位置、堆芯功率分布、靶件所在位置的中子通量、靶件數(shù)量及運(yùn)行時(shí)間等多種參數(shù)。

利用TVS-M程序制作包含核素14N和15N在內(nèi)的常數(shù)數(shù)據(jù)庫。首先，從IAEA公開的44群核數(shù)據(jù)截面庫中獲取核素14N和15N的截面數(shù)據(jù)；其次，將這些數(shù)據(jù)添加到TVS-M的計(jì)算模塊中，并增加TVS-M程序的運(yùn)算變量以便傳遞靶件中14N和15N的相關(guān)信息。利用改造后的TVS-M程序，為BIPR和PERMAK程序提供考慮核素14N和15N影響的常數(shù)數(shù)據(jù)庫。

在BIPR和PERMAK程序中添加包括靶件數(shù)量、靶件在堆內(nèi)裝載位置、靶料成分參數(shù)、靶料長度、14N和15N的4群截面及燃耗修正系數(shù)等靶件信息的輸入文件，計(jì)算得到14C核素產(chǎn)量及其他堆芯物理參數(shù)。

通常，堆芯細(xì)網(wǎng)計(jì)算程序輸出的中子通量為柵元通量，而不是靶料所在空間的芯塊通量?？蓪?duì)堆芯細(xì)網(wǎng)程序進(jìn)行功能擴(kuò)展，輸出靶件所在空間的芯塊通量，精確計(jì)算14C產(chǎn)量。隨著14N發(fā)生(n，p)反應(yīng)，14N成分占比逐漸降低，還需考慮靶件的燃耗效應(yīng)。

3 可行性分析

在基準(zhǔn)燃料管理方案的堆芯裝載中布置輻照靶件，使用改造后的KASKAD程序包，分析研究靶件入堆對(duì)堆芯物理參數(shù)的影響，論證14C核素生產(chǎn)的技術(shù)可行性。

3.1 堆芯及靶件信息

VVER型堆芯共裝載163個(gè)燃料組件，表1列出了部分參數(shù)[5]。

表1 堆芯部分參數(shù)Tab.1Some parameters of core

14C輻照靶件中的輻照材料為高純度的AlN粉末。AlN粉末由天然的鋁和氮?dú)夥磻?yīng)產(chǎn)生，其中，14N，15N，Al的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均為天然豐度。粉末純度要求大于99%，穩(wěn)定碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于0.01%，氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)不低于32.5%，粉末粒度控制在0.007～0.1 mm。靶件放置在正常運(yùn)行的堆芯中長時(shí)間受中子輻照，便可生產(chǎn)14C。

3.2 計(jì)算分析

選擇某個(gè)壓水堆機(jī)組某循環(huán)堆芯裝載作為分析對(duì)象，在88組件以及其他對(duì)稱位置放置14C輻照靶件。圖1為裝載6個(gè)靶件的堆芯裝載圖(1/6區(qū)域)。

使用改造后的KASKAD程序包，對(duì)原方案和裝載靶件的方案分別進(jìn)行了核設(shè)計(jì)分析，計(jì)算了中子物理參數(shù)并進(jìn)行比較分析，論證靶件對(duì)堆芯物理參數(shù)的影響。燃耗計(jì)算在堆芯滿功率(HFP)、工作棒插入90%及其他控制棒全提的狀態(tài)下進(jìn)行，通過調(diào)整堆芯硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)來維持堆芯臨界狀態(tài)，循環(huán)壽期末臨界硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)設(shè)定為零。計(jì)算慢化劑溫度系數(shù)時(shí)的堆芯狀態(tài)是壽期初(BOL)、堆芯零功率(HZP)及所有控制棒提出堆芯(ARO) 3種條件[6]。裝載靶件前后的堆芯特性參數(shù)比較如表2所列。

圖1 裝載6個(gè)靶件的堆芯裝載圖(1/6區(qū)域)Fig.1 Cartogram of loading with six targets (1/6 sector)

表2 堆芯特性參數(shù)比較(6組靶件)Tab.2 Comparison of the characteristic parameters (six targets)

由表2可見，在同樣的堆芯裝載中，裝載6個(gè)14C靶件后，堆芯主要參數(shù)沒有明顯變化，且都滿足安全設(shè)計(jì)準(zhǔn)則，對(duì)安全分析沒有影響，即14C同位素的生產(chǎn)方案可在不影響反應(yīng)堆安全的前提下實(shí)現(xiàn)。

3.3 14C產(chǎn)額計(jì)算

利用查詢到的VVER堆內(nèi)的中子通量數(shù)據(jù)，結(jié)合14N的反應(yīng)截面，根據(jù)靶件所在位置的組件功率因子、靶件的幾何與成分及各循環(huán)的壽期長度等參數(shù)，使用簡化理論模型，計(jì)算出輻照靶件中14C總活度為9.44×1011Bq。根據(jù)程序的輸出文件，6個(gè)靶件經(jīng)過1個(gè)循環(huán)的輻照，靶件中的14C的總活度為9.48×1011Bq，與簡化理論模型的計(jì)算結(jié)果符合較好。

4 結(jié)論

本文以VVER堆型為研究對(duì)象，使用改造后的KASKAD程序包，在基準(zhǔn)燃料管理方案的堆芯裝載中布置了6個(gè)輻照靶件，針對(duì)輻照靶件生產(chǎn)14C進(jìn)行了可行性研究。研究結(jié)果表明，堆芯主要參數(shù)沒有明顯變化，各種堆芯安全參數(shù)均滿足設(shè)計(jì)限值，14C總活度約為9.48×1011Bq，與簡化理論模型結(jié)果符合較好，驗(yàn)證了對(duì)KASKAD程序適用性開發(fā)思路的正確性。

本文提出的在商用壓水堆中放置輻照靶件生產(chǎn)14C的思路，可以盡量減少改造對(duì)反應(yīng)堆的影響，證明了商用壓水堆生產(chǎn)14C的可行性，對(duì)商用堆開展同位素生產(chǎn)的理論分析具有借鑒意義。