便攜式LaBr3(Ce)γ譜儀穩(wěn)譜技術(shù)研究

陳宸 吳桓

（重慶建安儀器有限責(zé)任公司技術(shù)中心 重慶 400060）

便攜式γ 譜儀主要工作在野外，經(jīng)常在溫度變化劇烈、測(cè)量時(shí)間較長(zhǎng)的環(huán)境下使用。因此譜儀系統(tǒng)的穩(wěn)定性和可靠性顯得尤為重要。影響譜漂的因素主要有以下兩個(gè)方面：一是便攜式γ 譜儀周圍環(huán)境（例如溫度）的變化，影響了閃爍體探測(cè)器發(fā)光衰減常數(shù)與光電倍增管的增益；二是儀器本身具有不穩(wěn)定性，如內(nèi)部使用了溫度敏感的元器件，使用時(shí)間過(guò)長(zhǎng)造成器件老化現(xiàn)象等。因此便攜式γ譜儀必須具備穩(wěn)譜功能。

迄今為止，核科技工作者已創(chuàng)建了諸多穩(wěn)譜技術(shù)和方法。Loska［1］利用能譜內(nèi)的兩個(gè)參考峰進(jìn)行穩(wěn)譜，通過(guò)改變?cè)鲆娣糯蟊稊?shù)對(duì)γ 譜儀系統(tǒng)進(jìn)行調(diào)節(jié)；吳永鵬等［2］利用天然本底中的K峰（1.46 MeV），U峰（1.76 MeV）以及Th峰（2.62 MeV）作為參考峰，通過(guò)數(shù)字電位器調(diào)節(jié)增益達(dá)到穩(wěn)譜的目的；張健雄等［3］建立了光電倍增管高壓與溫度關(guān)系曲線，根據(jù)當(dāng)前溫度調(diào)整高壓進(jìn)行粗調(diào)穩(wěn)譜，再利用天然本底中的特征峰進(jìn)行細(xì)調(diào)穩(wěn)譜；Samatov等［4］選用單一參考峰作為穩(wěn)譜依據(jù)，并結(jié)合線性放大器與模數(shù)轉(zhuǎn)換器（Analog to Digital Converter，ADC）電壓兩種調(diào)整方式進(jìn)行穩(wěn)譜；陳堅(jiān)禎等［5］采用241Am內(nèi)置源形成的等效γ 峰作為穩(wěn)譜的參考峰，根據(jù)參考峰位的偏差運(yùn)用數(shù)字比例積分微分（Proportion Integration Differentiation，PID）調(diào)整可編程增益放大器來(lái)穩(wěn)譜；敖奇、陳亮等［6?7］采用基于數(shù)字信號(hào)處理（Digital Signal Processing，DSP）的方法，對(duì)每個(gè)脈沖的幅度進(jìn)行校正，根據(jù)標(biāo)定好的參考峰與溫度的關(guān)系曲線，結(jié)合“計(jì)數(shù)加權(quán)校正”法和137Cs 產(chǎn)生的兩個(gè)參考峰進(jìn)行穩(wěn)譜；曾國(guó)強(qiáng)等［8］采用天然本底中的40K作為參考峰，利用面積積分法進(jìn)行尋峰，結(jié)合數(shù)字多道的現(xiàn)場(chǎng)可編程門(mén)陣列（Field Programmable Gate Array，F(xiàn)PGA）內(nèi)部自帶乘法器實(shí)現(xiàn)軟件增益調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)譜；李延鵬［9］根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得出了溫度變化量與譜儀放大倍數(shù)之間的規(guī)律曲線，再利用最小二乘法對(duì)此曲線進(jìn)行擬合，并建立溫度與放大倍數(shù)之間的數(shù)學(xué)模型來(lái)進(jìn)行穩(wěn)譜。

這些方法中，多數(shù)方法使用了參考峰作為穩(wěn)譜的依據(jù)。由于γ譜儀的溫漂特性會(huì)導(dǎo)致參考峰隨溫度而變化，因此一般需提前標(biāo)定好溫度與參考峰的關(guān)系曲線，同時(shí)當(dāng)溫度發(fā)生驟變時(shí)需停止測(cè)量或重新刻度，并且在穩(wěn)譜時(shí)出現(xiàn)的干擾核素可能會(huì)導(dǎo)致誤穩(wěn)譜以致后續(xù)的能譜分析得到錯(cuò)誤結(jié)果，以上諸多限制使便攜式γ 譜儀的應(yīng)用具有一定的局限性。為此，本課題提出了一種基于自定義的能譜關(guān)聯(lián)度的穩(wěn)譜方法，該公式可有效度量能譜之間的關(guān)聯(lián)性，并結(jié)合LaBr3（Ce）探測(cè)器自身本底的參考峰進(jìn)行穩(wěn)譜。

1 相關(guān)定義定理

為后面敘述穩(wěn)譜方法的方便，本文建立了相關(guān)的定義定理并進(jìn)行推導(dǎo)。

定義1：γ能譜向量

一個(gè)n道的γ 能譜可看做是一個(gè)隨時(shí)間變化的一維離散型隨機(jī)向量，定義為：

其中：n表示道址（如1 024道、2 048道等）；xi表示第i道的計(jì)數(shù)（1≤i≤n）。

定義2：γ能譜協(xié)方差

對(duì)任意兩個(gè) γ 能譜向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝與Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，其協(xié)方差公式定義為：

定義3：γ能譜標(biāo)準(zhǔn)差

對(duì)于γ能譜向量Spec=｛x1，x2，...，xn｝，其γ能譜標(biāo)準(zhǔn)差定義為：

定義4：γ能譜關(guān)聯(lián)度

對(duì)任意兩個(gè) γ 能譜向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝與Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，其能譜關(guān)聯(lián)度定義為：

γ 能譜關(guān)聯(lián)度可體現(xiàn)兩個(gè)γ 能譜向量的關(guān)聯(lián)程度，當(dāng)兩個(gè)γ能譜向量關(guān)聯(lián)程度越高，r值越大；兩個(gè)γ能譜向量關(guān)聯(lián)程度越低，r值越小。

定理1：

對(duì)任意兩個(gè) γ 能譜向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝與Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有|r(Spec1，Spec2)|≤ 1。

證明：將式（2）、（3）、（4）代入上述不等式進(jìn)行推導(dǎo)：

令ɑi=xi?ux，bi=yi?uy，則式（5）：

式（7）可看成關(guān)于x的一元二次方程，要滿足方程≥0，則必須保證Δ≤0，因此有：

因而式（5）、（6）得證，定理 1 證畢。由定理 1 可知，能譜關(guān)聯(lián)度越接近1，說(shuō)明兩個(gè)能譜間的關(guān)聯(lián)程度越高，表示兩個(gè)γ能譜的組成成分類似；能譜關(guān)聯(lián)度越接近?1，說(shuō)明兩個(gè)能譜間的關(guān)聯(lián)程度越低，表示兩個(gè)γ能譜的組成成分差異較大。

定理2：

在相同測(cè)量環(huán)境的條件下，不同采集時(shí)間采集得到的兩個(gè) γ能譜向量Spec1=｛x1，x2，...，xn｝和Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有r（Spec1，Spec2）≈1。

證明：譜儀系統(tǒng)因具有良好的積分線性，因此在相同測(cè)量環(huán)境下測(cè)量的每個(gè)道址的計(jì)數(shù)可近似看成隨時(shí)間成正比例變化。假設(shè)Spec1的能譜采集時(shí)間為t1，Spec2的能譜采集時(shí)間為t2，則有：

其中：1≤i≤n，t1＞0，t2＞0。將式（8）、（9）代入定義 4可推導(dǎo)出：

故定理2得證。由定理2可知，在相同測(cè)量環(huán)境下，能譜關(guān)聯(lián)度的計(jì)算具有與能譜采集時(shí)間無(wú)關(guān)的特性。因此在選擇穩(wěn)譜校正用的能譜時(shí)，可忽略能譜采集時(shí)間對(duì)計(jì)算能譜關(guān)聯(lián)度的影響。

定理3：

在相同測(cè)量環(huán)境且γ劑量率相對(duì)于本底較大的條件下，不同測(cè)量距離采集得到的兩個(gè)γ 能譜向量Spec1=｛x1，x2，...，xn｝和 Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有r（Spec1，Spec2）≈1。

證明：假設(shè)采集Spec1的能譜離放射源距離為d1，采集Spec2的能譜離放射源距離為d2。則在相同測(cè)量環(huán)境下，當(dāng)γ劑量率相對(duì)于本底較大時(shí)，可忽略本底對(duì)γ能譜的影響，根據(jù)γ劑量率與測(cè)量距離的平方成反比的特性，有：

其中：1≤i≤n，d1＞0，d2＞0。

將式（10）、（11）代入定義4，后續(xù)證明方式同定理2，因此定理3 得證。由定理3 可知，在相同測(cè)量環(huán)境且忽略本底對(duì)γ 能譜采集影響的條件下，能譜關(guān)聯(lián)度的計(jì)算具有與測(cè)量距離無(wú)關(guān)的特性。因此在選擇穩(wěn)譜校正用的能譜時(shí)，可調(diào)整適當(dāng)?shù)木嚯x使γ劑量率相對(duì)于本底較大時(shí)的一個(gè)測(cè)量值計(jì)算能譜關(guān)聯(lián)度。

2 穩(wěn)譜方法

2.1 參考峰確定

由于LaBr3（Ce）探測(cè)器晶體中含有少量的138La和227Ac雜質(zhì)，造成自身本底譜中含有晶體雜質(zhì)形成的 36 keV 特征峰［10］，同時(shí)因天然本底中含有40K 的1 460 keV特征峰，因此可將本底中含有的這兩個(gè)特征峰作為穩(wěn)譜使用的參考峰。圖1為在標(biāo)準(zhǔn)環(huán)境下（常溫20 ℃左右、無(wú)屏蔽、無(wú)干擾核素的環(huán)境），用LaBr3（Ce）探測(cè)器實(shí)測(cè)的1 024道的3 min本底譜。

為測(cè)試環(huán)境溫度對(duì)LaBr3（Ce）本底譜中參考峰的影響，實(shí)驗(yàn)選用配備3.81 cm×3.81 cm LaBr3（Ce）探測(cè)器和1 024 道多道的手持式核素識(shí)別儀進(jìn)行測(cè)試，在測(cè)試的過(guò)程中將穩(wěn)譜開(kāi)關(guān)關(guān)閉。

圖1 標(biāo)準(zhǔn)本底譜Fig.1 Standard background spectrum

在常溫中將儀器開(kāi)機(jī)后放入溫度箱，先將溫度箱升溫至50 ℃，然后按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱降溫至?30 ℃，每小時(shí)記錄下用二階導(dǎo)數(shù)法尋峰得到的參考峰的峰位，測(cè)試數(shù)據(jù)見(jiàn)表1。表1 中，能譜文件Back50為在50 ℃下測(cè)得的3 min 的本底譜，以此類推。

表1 參考峰隨溫度變化數(shù)據(jù)Table 1 Reference peak changes with temperature

由實(shí)驗(yàn)可知：特征峰會(huì)隨溫度變化發(fā)生漂移，并且在?30～50 ℃溫度范圍內(nèi)，采集的本底譜均可穩(wěn)定得到兩個(gè)特征峰（晶體雜質(zhì)形成的36 keV特征峰和天然本底譜中40K 的1 460 keV 特征峰）。因此在實(shí)際穩(wěn)譜過(guò)程中，可在全譜范圍內(nèi)利用尋峰算法找到這兩個(gè)特征峰作為參考峰進(jìn)行穩(wěn)譜校正，而不用事先標(biāo)定參考峰與溫度的關(guān)系曲線。但由于在譜儀實(shí)際使用過(guò)程中可能存在干擾核素，進(jìn)而造成穩(wěn)譜算法誤把干擾核素的特征峰作為穩(wěn)譜使用的參考峰而發(fā)生誤穩(wěn)譜，因此需提供一種用于判斷當(dāng)前能譜是否是本底譜的方法。

實(shí)驗(yàn)選取了241Am、133Ba、57Co、60Co、137Cs、152Eu、18F、131I、54Mn、22Na、226Ra、99mTc、232Th、238U 放射性核素（其中241Am、133Ba、57Co、60Co、137Cs、152Eu、54Mn、22Na為點(diǎn)源；18F、131I、226Ra、99mTc、232Th、238U 為青霉素瓶源）和實(shí)際測(cè)量的本底譜一共15 種類型的能譜，然后利用手持式核素識(shí)別儀采集得到對(duì)應(yīng)的能譜（根據(jù)定理2與定理3可知，由于能譜關(guān)聯(lián)度的計(jì)算具有與能譜采集時(shí)間和測(cè)量距離無(wú)關(guān)的特性，因此將能譜采集時(shí)間統(tǒng)一設(shè)置為3 min，且選擇適當(dāng)距離使γ劑量率高于本底 0.5 μSv?h?1）。圖 2 為依次采集的15種類型的能譜，然后分別與事先準(zhǔn)備的標(biāo)準(zhǔn)本底譜按定義4計(jì)算得到能譜關(guān)聯(lián)度。

從圖2可知，在采集時(shí)間為3 min，γ劑量率高于本底0.5 μSv?h?1時(shí)，存在干擾核素的能譜與標(biāo)準(zhǔn)本底譜的r值最大為0.68，說(shuō)明可通過(guò)能譜關(guān)聯(lián)度判斷出干擾核素的能譜與標(biāo)準(zhǔn)本底譜的組成成分差異較大；而采集的本底譜與標(biāo)準(zhǔn)本底譜r值為0.98，說(shuō)明兩者的組成成分類似，因此將能譜關(guān)聯(lián)度是否大于等于0.9 作為判斷當(dāng)前能譜是否是標(biāo)準(zhǔn)本底譜的依據(jù)。

2.2 流程概述

本穩(wěn)譜方法步驟如下：

1）將儀器開(kāi)機(jī)，進(jìn)入正常工作模式；

2）間隔一定時(shí)間T后，采集并存儲(chǔ)時(shí)間段T內(nèi)的能譜，記為“Spec”；

圖2 能譜數(shù)據(jù)和對(duì)應(yīng)的r值Fig.2 Spectrum and corresponding r values

3）對(duì)“Spec”能譜用二階導(dǎo)數(shù)法尋峰，若找到的特征峰個(gè)數(shù)當(dāng)且僅當(dāng)為2 時(shí)，記為P1與P2（P1為36 keV峰，P2為1 460 keV峰），然后利用脈沖幅度校正法［6?7］嘗試對(duì)能譜“Spec”進(jìn)行校正，記校正后能譜為“Stab”，轉(zhuǎn)步驟4）；否則，說(shuō)明存在干擾核素，重置時(shí)間T，并直接轉(zhuǎn)步驟2）；

4）按本文的定義4 計(jì)算校正能譜“Stab”與預(yù)存的標(biāo)準(zhǔn)本底譜“Back”的能譜關(guān)聯(lián)度（rStab，Back）；若（rStab，Back）≥0.9，說(shuō)明校正能譜與標(biāo)準(zhǔn)本底譜類似，將P1與P2作為正確參考峰，利用脈沖幅度校正法對(duì)以后采集的能譜進(jìn)行穩(wěn)譜校正，轉(zhuǎn)步驟5）；否則，說(shuō)明存在干擾核素，丟棄本次校正結(jié)果，重置時(shí)間T，直接轉(zhuǎn)步驟2）；

5）本次流程結(jié)束，重置時(shí)間T，轉(zhuǎn)步驟2）。由定理2可知，步驟2）中的穩(wěn)譜間隔時(shí)間T可任意指定，但為了克服能譜統(tǒng)計(jì)漲落對(duì)穩(wěn)譜的干擾，一般取T≥1 min。方法示意圖如圖3所示。

3 實(shí)驗(yàn)測(cè)試與討論

3.1 低溫漸變穩(wěn)譜測(cè)試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開(kāi)機(jī)后放入溫度箱，穩(wěn)定一段時(shí)間后按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱降溫至?30 ℃后并持續(xù)保持，每小時(shí)記錄參考峰的峰位。如圖 4 所示，其中圖 4（a）為 36 keV 參考峰，圖4（b）為1 460 keV參考峰。

3.2 低溫驟變穩(wěn)譜測(cè)試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開(kāi)機(jī)后放入溫度箱，然后將溫度箱按照50 ℃?h?1的溫變速率下調(diào)至?30 ℃后并持續(xù)保持，每小時(shí)記錄參考峰的峰位。如圖 5 所示，其中圖 5（a）為 36 keV 參考峰，圖 5（b）為1 460 keV參考峰。

圖3 穩(wěn)譜方法示意圖Fig.3 Schematic diagram of spectrum stabilization technique

3.3 高溫漸變穩(wěn)譜測(cè)試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開(kāi)機(jī)后放入溫度箱，穩(wěn)定一段時(shí)間后按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱升溫至50 ℃后并持續(xù)保持，每小時(shí)記錄參考峰的峰位。如圖6所示，其中圖6（a）為36 keV參考峰，圖6（b）為1 460 keV參考峰。

圖4 低溫漸變道址隨時(shí)間變化Fig.4 Low temperature gradient site changes with time

圖5 低溫驟變道址隨時(shí)間變化Fig.5 Low temperature sudden change track location changes with time

圖6 高溫漸變道址隨時(shí)間變化Fig.6 High temperature gradient location varies with time

3.4 高溫驟變穩(wěn)譜測(cè)試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開(kāi)機(jī)后放入溫度箱，然后將溫度箱按照50 ℃?h?1的溫變速率升溫至50 ℃后并持續(xù)保持，每小時(shí)記錄參考峰的峰位。如圖 7 所示 ，圖 7（a）為 36 keV 參考峰 ，圖 7（b）為1 460 keV參考峰。

圖7 高溫驟變道址隨時(shí)間變化Fig.7 High temperature sudden change track location changes with time

3.5 干擾核素穩(wěn)譜測(cè)試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開(kāi)機(jī)后放入溫度箱，將溫度箱升溫至50 ℃后穩(wěn)定一段時(shí)間，按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱降溫至?30 ℃后并持續(xù)保持，同時(shí)在降溫的過(guò)程中按照每小時(shí)前30 min加入干擾核素137Cs，后30 min 拿走干擾核素的規(guī)律進(jìn)行交替變換，并每小時(shí)記錄參考峰的峰位。如圖8 所示 ，其中圖 8（a）為 36 keV 參考峰 ，圖 8（b）為1 460 keV參考峰。

圖8 干擾核素道址隨時(shí)間變化Fig.8 Interfering nuclide location varies with time

3.6 討論

實(shí)驗(yàn)表明：在?30～50 ℃溫度范圍內(nèi)，本實(shí)驗(yàn)使用的穩(wěn)譜方法可確保參考峰的峰漂穩(wěn)定在±1 道以內(nèi)，無(wú)需事先標(biāo)定參考峰與溫度的關(guān)系曲線，可防止干擾核素的存在導(dǎo)致誤穩(wěn)譜的發(fā)生，并在溫變速率超過(guò)50 ℃?h?1的突變情況下亦可有效進(jìn)行穩(wěn)譜。

從實(shí)驗(yàn)分析可知，在高低溫驟變過(guò)程中，雖然儀器溫度發(fā)生突變，造成儀器的本底譜漂移程度較高、變化過(guò)快，但能譜的整體形狀并未發(fā)生明顯改變，根據(jù)能譜關(guān)聯(lián)度公式計(jì)算得到校正后的本底譜與標(biāo)準(zhǔn)本底譜r值大于閾值，可認(rèn)為具有類似的組成成分，因此可有效穩(wěn)譜。

在干擾核素實(shí)驗(yàn)中，由于加入了放射性核素，造成能譜的整體形狀較標(biāo)準(zhǔn)本底譜變化較大，計(jì)算得到的能譜關(guān)聯(lián)度小于閾值，因此不進(jìn)行穩(wěn)譜校正；在拿走干擾核素后，能譜形狀恢復(fù)至本底譜，計(jì)算得到的能譜關(guān)聯(lián)度大于閾值，因而可繼續(xù)有效穩(wěn)譜。

4 結(jié)語(yǔ)

便攜式LaBr3（Ce）γ 譜儀采用本實(shí)驗(yàn)介紹的穩(wěn)譜方法進(jìn)行穩(wěn)譜，相比傳統(tǒng)穩(wěn)譜方法，可避免對(duì)參考峰和溫度關(guān)系曲線進(jìn)行標(biāo)定，十分利于在野外溫度變化劇烈和周圍存在放射性核素的復(fù)雜環(huán)境下使用。該穩(wěn)譜技術(shù)已應(yīng)用于公司自主研制的同類型的核素識(shí)別儀產(chǎn)品中，在使用時(shí)均可使譜儀的峰漂穩(wěn)定保持在±1 道以內(nèi)，保證了后續(xù)γ 能譜分析和核素識(shí)別的可靠性。