碳酸鹽礦物定年和定溫技術(shù)及其在川中古隆起油氣成藏研究中的應(yīng)用

沈安江，趙文智，胡安平，王慧，梁峰，王永生

（1.中國(guó)石油杭州地質(zhì)研究院，杭州 310023；2.中國(guó)石油天然氣集團(tuán)有限公司碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310023；3.中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083）

0 引言

油氣成藏地質(zhì)過程重建是油氣勘探與評(píng)價(jià)面臨的瓶頸技術(shù)難題之一，尤其是中國(guó)疊合盆地下構(gòu)造層古老海相碳酸鹽巖跨構(gòu)造期油氣成藏地質(zhì)過程重建，油氣成藏時(shí)間的確定是重建成藏地質(zhì)過程的關(guān)鍵。前人常用地質(zhì)綜合分析法、包裹體均一溫度法、成巖礦物同位素定年法和油氣產(chǎn)物（瀝青、原油、天然氣）直接定年法確定油氣成藏時(shí)間。

地質(zhì)綜合分析法[1-4]主要基于構(gòu)造-埋藏史、盆地?zé)崾泛腿﹂]形成時(shí)間分析烴源巖生排烴時(shí)間和油氣成藏期次。包裹體均一溫度法[5-9]主要基于烴類包裹體捕獲溫度確定油氣成藏溫度，再結(jié)合盆地構(gòu)造-埋藏史和熱史分析油氣成藏時(shí)間和期次，雖為目前很流行和有效的成藏分析方法，但仍存在局限性。由于烴類包裹體中有機(jī)質(zhì)的不穩(wěn)定，測(cè)得的均一溫度可靠性差，而氣液兩相鹽水包裹體具有較高的穩(wěn)定性，測(cè)得的均一溫度可靠性高；因此，通常用氣液兩相鹽水包裹體均一溫度代替烴類包裹體捕獲的溫度，這就要求烴類包裹體與氣液兩相鹽水包裹體是共生的或同期形成的；但有些油氣儲(chǔ)集層的成巖礦物缺乏烴類包裹體，或很難在同一成巖礦物中找到共生的烴類包裹體和氣液兩相鹽水包裹體。利用地質(zhì)綜合分析法、包裹體均一溫度法反演油氣成藏時(shí)間需要建立目的層系可靠的古地溫史和埋藏史曲線，但往往因地層剝蝕厚度、構(gòu)造運(yùn)動(dòng)等認(rèn)識(shí)的分歧存在諸多不確定性，而且同一均一溫度在古地溫史和埋藏史曲線上可能對(duì)應(yīng)多個(gè)成藏時(shí)間，進(jìn)一步增加了這種不確定性。成巖礦物同位素定年法[10-13]已見報(bào)道的有伊利石 K（Ar）-Ar、鋯石 U-Pb同位素定年確定油氣成藏時(shí)間和期次，但主要適用于碎屑巖和火成巖油氣藏，不適用于碳酸鹽巖油氣藏。油氣產(chǎn)物（瀝青、原油）直接定年法[14-18]雖然可用于定量分析油氣生成和裂解時(shí)間，但由于存在油氣運(yùn)移與改造過程中 Re-Os同位素體系發(fā)生重置的可能性，Re-Os同位素年齡的地質(zhì)含義還存在分歧，且 Re-Os定年對(duì)樣品的要求很高，檢測(cè)成功率低。

近幾年開發(fā)的碳酸鹽礦物激光原位 U-Pb同位素測(cè)年技術(shù)[19-20]、團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫技術(shù)[21-22]為中國(guó)疊合盆地下構(gòu)造層古老海相碳酸鹽巖油氣成藏時(shí)間的確定提供了解決方案。該技術(shù)的核心是通過瀝青與碳酸鹽礦物成巖序列的建立、含烴類包裹體碳酸鹽礦物 U-Pb同位素年齡和Δ47溫度的測(cè)定，綜合分析烴類充注和原油裂解時(shí)間、烴類包裹體捕獲溫度和時(shí)間，重建油氣成藏地質(zhì)過程。該技術(shù)使絕對(duì)年齡坐標(biāo)系下油氣成藏史分析成為可能，解決了因古地溫史和埋藏史認(rèn)識(shí)差異帶來的油氣成藏時(shí)間多解性問題。本文以川中古隆起震旦系燈影組氣藏成藏地質(zhì)過程重建為例，闡述碳酸鹽礦物激光原位U-Pb同位素測(cè)年和團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫技術(shù)在中國(guó)古老海相碳酸鹽巖跨構(gòu)造期油氣成藏地質(zhì)過程重建中的應(yīng)用。

1 地質(zhì)背景

震旦系燈影組是四川盆地非常重要的勘探層系，四川盆地中部（簡(jiǎn)稱川中）地區(qū)發(fā)現(xiàn)了近萬億立方米的儲(chǔ)量規(guī)模，烴源被認(rèn)為主要來自下寒武統(tǒng)筇竹寺組黑色泥巖[23]，成藏地質(zhì)過程重建是勘探領(lǐng)域拓展和評(píng)價(jià)的關(guān)鍵。燈影組儲(chǔ)集層主要發(fā)育在燈二段和燈四段，巖性以微生物白云巖為主，局部重結(jié)晶為粉晶和細(xì)晶白云巖，儲(chǔ)集空間以藻格架孔和溶蝕孔洞為主[24]，溶蝕孔洞中發(fā)育多期白云石及瀝青，白云石晶體含液態(tài)和氣態(tài)烴類包裹體，這為基于含烴類包裹體白云石礦物 U-Pb同位素測(cè)年、團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫確定燈影組氣藏成藏時(shí)間和期次奠定了基礎(chǔ)。

1.1 川中古隆起構(gòu)造演化史

加里東期古隆起自燈影組沉積以來，經(jīng)歷了 5期構(gòu)造演化階段[25]：①加里東旋回早期，發(fā)生桐灣Ⅰ幕和桐灣Ⅱ幕兩期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)，分別導(dǎo)致燈二段和燈四段的抬升和剝蝕，燈影組底的埋深達(dá)到1 500 m；②加里東旋回中晚期，寒武紀(jì)—奧陶紀(jì)發(fā)生了3次超覆沉積與3次隆升剝蝕，分別為興凱運(yùn)動(dòng)、郁南運(yùn)動(dòng)和都勻運(yùn)動(dòng)，志留紀(jì)末期的廣西運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致川中加里東古隆起整體抬升剝蝕，燈影組底的埋深達(dá)到3 500 m；③海西期，泥盆系—石炭系整體隆升剝蝕，石炭紀(jì)末受云南運(yùn)動(dòng)影響，川中進(jìn)一步遭受剝蝕，燈影組底的埋深回返至2 000 m，二疊紀(jì)川中主體處于沉降沉積期，燈影組底的埋深再次達(dá)到3 500 m；④印支—燕山期，中晚三疊世之交的印支中期運(yùn)動(dòng)完成了川中古隆起由海相向陸相沉積的轉(zhuǎn)換，上覆中生代陸相沉積使燈影組底的埋深達(dá)到近7 000 m；⑤喜馬拉雅期，古隆起東段的高石梯—龍女寺相對(duì)穩(wěn)定，燈影組底的埋深近 6 000 m，而古隆起西段的樂山—資陽(yáng)強(qiáng)烈褶皺抬升，燈影組底的埋深近3 000 m。

1.2 川中古隆起燈影組古地溫史

前人應(yīng)用多種古溫標(biāo)方法重建了川中隆起區(qū)的熱史并結(jié)合沉積埋藏史獲得了燈影組的溫度史（見圖1）[26-28]，表明燈影組的溫度在距今300～400 Ma存在一個(gè)地溫明顯降低的過程，應(yīng)該與海西期的構(gòu)造抬升有關(guān)，早白堊世末期達(dá)到最高溫度，隨后由于晚燕山—喜馬拉雅構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的抬升，溫度逐漸降低。安岳氣田始終處于古地溫最高的地區(qū)。川中古隆起震旦系燈影組構(gòu)造-埋藏史和古地溫史控制了燈影組氣藏的成藏史[29-30]。

圖1 川中地區(qū)自震旦紀(jì)以來典型井地層溫度演化曲線

2 實(shí)驗(yàn)樣品和方法

2.1 樣品準(zhǔn)備

選擇孔洞發(fā)育且充填有碳酸鹽成巖礦物、原油或?yàn)r青的樣品，確保碳酸鹽成巖礦物含烴類包裹體，碳酸鹽成巖礦物和瀝青之間易于建立成巖序列，并按以下步驟制樣。

①將樣品切成直徑約1.5～2.5 cm、厚約0.8 cm的圓柱體，沿切面兩邊做成2個(gè)平行樣。

②其中1個(gè)平行樣制作厚100 μm的薄片A和厚30 μm的薄片B，另1個(gè)平行樣制作厚100 μm的薄片C，殘留實(shí)體樣備用制粉末樣。

③對(duì)薄片A、B、C進(jìn)行鏡下特征觀察，明確巖石學(xué)特征的相似性，確保在薄片A、B、C和殘留實(shí)體樣品中易于找到同期同產(chǎn)狀的碳酸鹽成巖礦物。薄片 A鏡下烴類包裹體特征研究，宿主礦物年齡代表烴類包裹體捕獲的年齡。薄片B鏡下觀察，建立瀝青與碳酸鹽成巖礦物成巖序列，找到與薄片C同期同產(chǎn)狀的碳酸鹽成巖礦物，用于激光原位U-Pb同位素測(cè)年。薄片C鏡下觀察，找到與薄片A宿主礦物同期同產(chǎn)狀的碳酸鹽成巖礦物，用于激光U-Pb同位素測(cè)年。

④對(duì)薄片C中與薄片A宿主礦物、薄片B與瀝青伴生碳酸鹽成巖礦物同期同產(chǎn)狀的碳酸鹽成巖礦物，應(yīng)用激光原位U-Pb同位素測(cè)年技術(shù)測(cè)定其年齡。

⑤殘留實(shí)體樣鏡下觀察，找到與薄片A宿主礦物同期同產(chǎn)狀的碳酸鹽成巖礦物，鉆取10 mg粉末樣品，應(yīng)用團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫技術(shù)測(cè)定粉末樣品的Δ47溫度。

2.2 激光原位U-Pb同位素測(cè)年技術(shù)

雖然烴類包裹體個(gè)體較?。?～5 μm），但并非為直接用于檢測(cè)的對(duì)象，而是通過烴類包裹體找到用于年齡測(cè)定的宿主礦物，所以在顯微鏡下找到烴類包裹體、研究烴類包裹體的豐度非常重要，包裹體的大小對(duì)研究工作沒有實(shí)質(zhì)性的影響。

理論上，直接測(cè)定宿主礦物年齡代表烴類包裹體的捕獲時(shí)間是最可靠的，一個(gè)年齡數(shù)據(jù)大約需要對(duì)宿主礦物打30～50個(gè)激光點(diǎn)，檢測(cè)時(shí)激光束打到烴類包裹體會(huì)產(chǎn)生數(shù)據(jù)拐點(diǎn)，所以含烴類包裹體宿主礦物數(shù)據(jù)拐點(diǎn)過多，難以獲得可靠的年齡數(shù)據(jù)。本文的解決方案是在對(duì)含烴類包裹體宿主礦物詳細(xì)的礦物巖相學(xué)觀察基礎(chǔ)上，找到與含烴類包裹體宿主礦物對(duì)應(yīng)的不含烴類包裹體的白云石礦物（主要為細(xì)中晶白云石、粗晶白云石和鞍狀白云石），用該白云石礦物的年齡代表宿主礦物年齡，將大大提高年齡數(shù)據(jù)的可靠性。對(duì)粒徑較小的白云石礦物，挑選多個(gè)同期的白云石礦物進(jìn)行激光打點(diǎn)。故顯微鏡下烴類包裹體特征和分布、宿主礦物巖相學(xué)研究和對(duì)比是獲取可靠年齡數(shù)據(jù)的關(guān)鍵。

檢測(cè)前先用激光剝蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（LA-ICP-MS）對(duì)樣品進(jìn)行微量和稀土元素激光面掃成像分析，尤其是238U、206Pb、207Pb、208Pb的含量，幫助我們判斷樣品是否同期和適合激光原位 U-Pb同位素定年。激光系統(tǒng)工作條件是輸出能量3 J/cm2，剝蝕束斑直徑視結(jié)構(gòu)組分大小和U的含量選擇100～300 μm（U含量高，束斑直徑可減?。?，剝蝕頻率10 Hz。裝入樣品靶后，氣體連續(xù)沖洗樣品池約2 h，除去樣品池和氣路中可能存在的普通Pb。采樣方式為單點(diǎn)剝蝕，單點(diǎn)分析時(shí)間為3 min，單點(diǎn)剝蝕之前對(duì)樣品點(diǎn)預(yù)剝蝕2 s以消除表面Pb污染。信號(hào)較高的238U使用法拉第杯接收，信號(hào)較低的207Pb、206Pb、208Pb、232Th、204Pb（+204Hg）、202Hg用離子計(jì)數(shù)器接收，超低238U含量的信號(hào)用IC5接收。在聯(lián)接激光之前必須用Pb、Th、U的混合測(cè)試液對(duì)質(zhì)譜儀Nu Plasma Ⅱ進(jìn)行質(zhì)量標(biāo)定和杯結(jié)構(gòu)、透鏡參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。連接激光之后采用對(duì)NIST612線掃描的方式調(diào)節(jié)儀器參數(shù)，使儀器靈敏度最高。

數(shù)據(jù)處理可以在線或離線完成，先使用Paton等[31]的Iolite 3.6軟件處理原始數(shù)據(jù)，以獲得相應(yīng)的同位素比值，后在Ludwig等[32]的Isoplot 3.0軟件上完成諧和圖繪制及年齡計(jì)算。

2.3 團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫技術(shù)

團(tuán)簇同位素（Δ47）是近十幾年新興的一種同位素地球化學(xué)指標(biāo)，被廣泛應(yīng)用于古溫度重建和成巖流體示蹤研究。其測(cè)試方法較傳統(tǒng)穩(wěn)定同位素復(fù)雜，主要分為 CO2提純和測(cè)試兩部分。CO2提純是在不銹鋼提純前處理線上進(jìn)行的，主要包括以下步驟：①取10 mg粉末樣品溶解于3.5 mL的超濃度磷酸（105%）中30～40 min，析出的CO2氣體用液氮（約-280 ℃）冷凝在U形管中，再用-90 ℃甲醇替換液氮，使U形管中的CO2氣體從水中分離；②將析出的CO2氣體置于-30 ℃甲醇的PorpakTM中，除去其中的有機(jī)質(zhì)氣體雜質(zhì)，此過程需在下一個(gè)U形管中放置液氮（約-280 ℃）以防止氣體回流被二次污染，整個(gè)過程需30～40 min。提純后的CO2氣體用液氮（約-280 ℃）轉(zhuǎn)移至氣體密閉塞中，備上機(jī)測(cè)試。

本文研究對(duì)提純后的 CO2氣體進(jìn)行測(cè)試的儀器是Thermo MAT-253質(zhì)譜儀，運(yùn)用雙路進(jìn)氣法，實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部標(biāo)樣氣體與測(cè)試的CO2氣體交替測(cè)試14次，離子束強(qiáng)度為12 000 mV。質(zhì)譜儀離子束背景校正運(yùn)用PBL法進(jìn)行校正。測(cè)試得出的Δ47值根據(jù)Hunting等[33]的標(biāo)準(zhǔn)化方法進(jìn)行數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化，標(biāo)準(zhǔn)化后的Δ47初始值運(yùn)用Dennis等[34]提出的團(tuán)簇同位素實(shí)驗(yàn)室之間的二氧化碳?xì)怏w平衡轉(zhuǎn)換標(biāo)尺進(jìn)行轉(zhuǎn)換，以便于各個(gè)實(shí)驗(yàn)室之間數(shù)據(jù)對(duì)比。需要說明的是，本次團(tuán)簇同位素測(cè)試的邁阿密大學(xué)穩(wěn)定同位素實(shí)驗(yàn)室（SIL）的 CDES是基于1 000 ℃、50 ℃和25 ℃的加熱平衡氣結(jié)果構(gòu)成的，平均20～30 d校正一次，詳細(xì)的測(cè)試和處理流程請(qǐng)參照 Murray等[35]的文章。最后測(cè)試和處理后的Δ47值對(duì)應(yīng)的溫度用Swart等[36]提出的經(jīng)驗(yàn)公式進(jìn)行計(jì)算。

3 燈影組烴類包裹體和瀝青特征

3.1 樣品特征和產(chǎn)狀

本文用于含烴類包裹體宿主礦物測(cè)年和測(cè)溫的樣品來自高石6井燈二段（取樣深度5 363.04 m）、高石1井燈四段（取樣深度4 985.00 m）、磨溪22井燈二段（取樣深度5 418.70 m、5 416.90 m）、磨溪9井燈二段（取樣深度5 422.10 m）、峨邊先鋒剖面燈二段、南江楊壩剖面燈二段、旺昌鼓城剖面燈二段，共切制了15個(gè)樣品的平行樣45個(gè)薄片。

燈影組白云巖儲(chǔ)集層溶蝕孔洞中普遍充填了不同期次的白云石膠結(jié)物、瀝青和石英等熱液礦物，雖然單個(gè)溶蝕孔洞的膠結(jié)序列不完整，但在大量巖石薄片觀察的基礎(chǔ)上，根據(jù)不同期次膠結(jié)物間的相互接觸關(guān)系可以建立起完整的成巖序列，從孔洞邊緣向中央依次充填放射狀白云石膠結(jié)物→葉片狀白云石膠結(jié)物→細(xì)中晶白云石膠結(jié)物→粗晶白云石膠結(jié)物→鞍狀白云石膠結(jié)物→石英等熱液礦物（見圖2）。

圖2 四川盆地?zé)粲敖M含包裹體宿主礦物、白云石膠結(jié)物與伴生瀝青的特征及產(chǎn)狀

3.2 包裹體特征與分布

要找到足夠數(shù)量又能滿足測(cè)年和測(cè)溫需求的含烴類包裹體宿主礦物是十分困難的，用包裹體過于富集的宿主礦物直接測(cè)年難以獲取可靠的年齡數(shù)據(jù)，需要制作大量薄片開展顯微鏡下觀察，找到與宿主礦物相對(duì)應(yīng)的不含包裹體的礦物用于測(cè)年，這也是需要制作平行樣、切制平行薄片的原因。烴類包裹體特征和分布的顯微鏡下觀察在中國(guó)石油碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。

除放射狀白云石膠結(jié)物外，其余 4期白云石膠結(jié)物和石英均含有豐富的包裹體。除葉片狀白云石膠結(jié)物的包裹體為氣液兩相鹽水包裹體外（見圖3a），細(xì)中晶白云石膠結(jié)物、粗晶白云石膠結(jié)物、鞍狀白云石膠結(jié)物和石英宿主礦物的包裹體既有氣液兩相鹽水包裹體，也有烴類包裹體。烴類包裹體經(jīng)激光拉曼光譜檢測(cè)，成分主要為甲烷。裂縫中充填的細(xì)中晶白云石膠結(jié)物、粗晶白云石膠結(jié)物和鞍狀白云石膠結(jié)物也含有豐富的氣液兩相鹽水包裹體和烴類包裹體。

鏡下觀察揭示白云石膠結(jié)物中含液態(tài)和氣態(tài)兩種烴類包裹體。液態(tài)烴類包裹體分兩類：①單偏光下呈無色—淺黃色、紫外光下發(fā)黃綠色熒光的烴類包裹體，主要見于細(xì)中晶白云石膠結(jié)物中（見圖3b—圖3d），代表中低成熟度的烴類包裹體；②單偏光下呈淺黃色、紫外光下發(fā)亮黃綠色熒光的烴類包裹體，主要見于粗晶白云石膠結(jié)物中（見圖3e、圖3f），代表中高成熟度的烴類包裹體。氣態(tài)烴類包裹體單偏光下呈黑色、紫外光下無熒光，主要見于鞍狀白云石膠結(jié)物（見圖3g、圖3h）和石英宿主礦物（見圖3i）中，代表高過成熟的烴類包裹體。這些烴類包裹體個(gè)體較小（2～5 μm），形狀以次圓狀和不規(guī)則狀為主，具有原生烴類包裹體的特征，經(jīng)激光拉曼光譜檢測(cè)（見圖3g—圖3i），氣態(tài)烴類包裹體的成分為CH4，宿主礦物U-Pb同位素年齡和團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度能夠代表烴類包裹體的捕獲年齡和溫度。

圖3 川中古隆起燈影組白云石和石英晶體中包裹體特征

3.3 瀝青與白云石膠結(jié)物成巖序列

顯微鏡下對(duì)薄片B進(jìn)行瀝青、白云石膠結(jié)物特征和分布研究，建立白云石膠結(jié)物與瀝青之間的成巖序列。瀝青有兩種產(chǎn)狀：①呈薄膜狀游離于孔隙中（見圖2g、圖2h），主要與原油的氧化有關(guān)[37]；②呈斑塊狀?yuàn)A持于兩期白云石之間（見圖2d、圖2e、圖2i），主要與原油的裂解有關(guān)[38]?？锥粗谐涮畹陌自剖z結(jié)物雖然期次較多，但與瀝青伴生的白云石膠結(jié)物主要有細(xì)中晶白云石、粗晶白云石和鞍狀白云石。

薄膜狀游離于孔隙中的瀝青（見圖2g②、圖2h②）主要與細(xì)中晶白云石和粗晶白云石伴生。根據(jù)瀝青與白云石的產(chǎn)狀和相互交割關(guān)系，烴類充注和原油氧化時(shí)間晚于細(xì)中晶白云石（見圖2g①）充填的時(shí)間。細(xì)晶白云石晶體周緣、細(xì)晶白云石構(gòu)成的晶間孔內(nèi)均見有瀝青薄膜。同時(shí)，烴類充注和原油氧化時(shí)間應(yīng)早于粗晶白云石（見圖2h③）充填的時(shí)間。

斑塊狀瀝青有兩種產(chǎn)狀：①夾持于兩期粗晶白云石之間的瀝青（見圖2i②），烴類充注和原油裂解時(shí)間介于第1期粗晶白云石膠結(jié)物（見圖2i①）和第2期粗晶白云石膠結(jié)物（見圖2i③）之間；②與粗晶白云石、鞍狀白云石和石英伴生的瀝青（見圖2d、圖2e），原油裂解時(shí)間晚于鞍狀白云石的充填時(shí)間。因圖2d和圖2e揭示石英發(fā)生溶蝕形成港灣狀的邊緣，瀝青充注于港灣狀的溶孔中，原油的裂解晚于石英形成的時(shí)間；同時(shí)，從石英和鞍狀白云石的揭觸關(guān)系分析，鞍狀白云石形成時(shí)間早于石英，故可以確定原油裂解的時(shí)間晚于鞍狀白云石的充填時(shí)間。

瀝青與白云石膠結(jié)物成巖序列的建立，為川中古隆起燈影組氣藏基于白云石礦物定年的油氣充注和原油氧化或裂解時(shí)間的確定奠定了基礎(chǔ)。

4 燈影組氣藏成藏地質(zhì)過程重建

4.1 白云石宿主礦物U-Pb同位素年齡

顯微鏡下薄片觀察已揭示孔洞充填物的成巖序列為放射狀白云石膠結(jié)物→葉片狀白云石膠結(jié)物→細(xì)中晶白云石膠結(jié)物→粗晶白云石膠結(jié)物→鞍狀白云石膠結(jié)物→石英等熱液礦物，烴類包裹體主要分布于細(xì)中晶白云石、粗晶白云石、鞍狀白云石和石英中。同時(shí)利用薄片A和薄片C，在顯微鏡下開展宿主礦物的礦物巖相學(xué)研究和類比，尋找適合開展激光原位U-Pb同位素測(cè)年的細(xì)中晶白云石、粗晶白云石和鞍狀白云石。白云石礦物激光原位 U-Pb同位素測(cè)年在中國(guó)石油集團(tuán)碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室LA-ICPMS上完成，超低U含量樣品在澳大利亞昆士蘭大學(xué) LA-MC-ICPMS上檢測(cè)（見圖4）。

圖4 白云石礦物激光原位U-Pb同位素年齡

細(xì)中晶白云石測(cè)得（482±14）Ma、（472±21）Ma、（468±12）Ma和（416±23）Ma共 4個(gè)年齡數(shù)據(jù)（見圖4a—圖4d），從含烴類包裹體宿主礦物的礦物巖相學(xué)分析，（416±23）Ma代表富含烴類包裹體的宿主礦物年齡，同時(shí)也代表油主成藏期烴類包裹體捕獲的年齡，但筇竹寺組烴源巖開始生排烴時(shí)間可以向前推進(jìn)到（482±14）Ma（見圖5）。

粗晶白云石測(cè)得（248±27）Ma、（246.3±1.5）Ma、（216.4±7.7）Ma共3個(gè)年齡數(shù)據(jù)（見圖4e—圖4g），從宿主礦物的礦物巖相學(xué)分析，（248±27）Ma、（246.3±1.5）Ma代表富含液態(tài)烴類包裹體的宿主礦物年齡，同時(shí)也代表油主成藏期烴類包裹體捕獲的年齡，但生排烴時(shí)間可以一直持續(xù)到（216.4±7.7）Ma（見圖5）。

鞍狀白云石測(cè)得（115±69）Ma和（41±10）Ma共2個(gè)年齡數(shù)據(jù)（見圖4h、圖4i），從宿主礦物的礦物巖相學(xué)分析，代表富含氣態(tài)烴包裹體的宿主礦物年齡，雖然年齡跨度和誤差較大，但代表了燕山—喜馬拉雅期非常年輕的年齡和氣藏形成時(shí)間（見圖5）。

圖5 川中古隆起燈影組氣藏基于含烴包裹體宿主礦物年齡、團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度約束成藏史重建

4.2 白云石宿主礦物Δ47溫度

利用殘留的巖心樣品，找到與薄片A中含烴類包裹體宿主礦物對(duì)應(yīng)的區(qū)域，用牙鉆或微鉆摳取 10 mg細(xì)中晶白云石、粗晶白云石和鞍狀白云石粉末樣品，用于團(tuán)簇同位素測(cè)溫。粉末樣品的鉆取在中國(guó)石油集團(tuán)碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成，團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫在邁阿密大學(xué)穩(wěn)定同位素實(shí)驗(yàn)室（SIL）Thermo MAT-253質(zhì)譜儀上完成。測(cè)試數(shù)據(jù)見表1。

表1 燈影組含烴類包裹體宿主礦物團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度

總的來說，細(xì)中晶白云石的團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度低于粗晶白云石的團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度，粗晶白云石的團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度低于鞍狀白云石的團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度，與白云石宿主礦物中賦存的烴類包裹體相態(tài)及成熟度具有很高的一致性。

4.3 油氣成藏地質(zhì)過程重建

基于含烴類包裹體宿主礦物年齡、團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度和基于與瀝青伴生白云石礦物年齡、成巖序列的建立，綜合分析川中古隆起燈影組氣藏的成藏地質(zhì)過程。首先，在川中古隆起區(qū)域地質(zhì)背景、構(gòu)造運(yùn)動(dòng)、大地?zé)崃魈卣髡J(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上，通過本文白云石膠結(jié)物測(cè)得的 U-Pb同位素年齡和團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度對(duì)埋藏深度的約束，建立絕對(duì)年齡坐標(biāo)系下古地溫史和埋藏史歸一曲線，為川中古隆起燈影組氣藏成藏史重建提供關(guān)鍵圖件。通過重建得出川中古隆起燈影組氣藏經(jīng)歷了志留紀(jì)末的石油聚集、二疊紀(jì)末—早三疊世的石油聚集、燕山—喜馬拉雅期天然氣聚集這3個(gè)成藏期。

4.3.1 志留紀(jì)末的石油聚集

以年齡（416±23）Ma、團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度84～120 ℃為代表的志留紀(jì)末的石油聚集，燈影組底的埋深達(dá)到3 500 m（見圖5），減去燈影組近1 000 m的厚度，寒武系筇竹寺組此時(shí)的埋深達(dá)到2 500 m，地層溫度達(dá)到70～100 ℃，恰好處于生烴高峰期。燈影組與筇竹寺組近1 000 m的埋深差異是導(dǎo)致宿主礦物Δ47溫度（84～120 ℃）整體高于烴源巖生烴高峰期溫度（70～100 ℃）的主要原因。從與含烴類包裹體宿主礦物同期的細(xì)中晶白云石的年齡分析，筇竹寺組烴源巖的初始生烴時(shí)間至少可以提前到距今約（482±14）Ma，此時(shí)的埋深約1 100 m，地層溫度為40～50 ℃。同樣，Δ47溫度小于100 ℃的宿主礦物，烴類包裹體的捕獲溫度不代表生烴高峰期的溫度，初始生烴時(shí)間可以提早到奧陶紀(jì)。泥盆系—石炭系整體隆升剝蝕使筇竹寺組烴源巖的埋深回返至1 000 m，此時(shí)的地層溫度為30～40 ℃，生烴終止。

瀝青與伴生碳酸鹽礦物成巖序列和年齡測(cè)定進(jìn)一步揭示川中古隆起第1次原油充注和氧化時(shí)間發(fā)生在距今（468±12）Ma和（416±23）Ma之間。以距今（468±12）Ma（中奧陶世）為代表的細(xì)晶白云石的沉淀，標(biāo)志著筇竹寺組烴源巖開始進(jìn)入生排烴和石油充注期。以距今（416±23）Ma（晚志留世末）為代表的粗晶白云石的沉淀，標(biāo)志著生排烴高峰期和成藏高峰期的結(jié)束，原油氧化除形成薄膜狀游離于溶蝕孔洞中的瀝青外，還為粗晶白云石的沉淀提供了空間。這期原油充注顯然與筇竹寺組烴源巖在寒武紀(jì)—志留紀(jì)的持續(xù)埋藏有關(guān)，生烴停滯和原油氧化與志留紀(jì)末期的廣西運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致川中加里東古隆起整體抬升剝蝕有關(guān)。

4.3.2 二疊紀(jì)末—早三疊世的石油聚集

以年齡（248±27）Ma 和（246.3±1.5）Ma、團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度 105～180 ℃為代表的二疊紀(jì)末—早三疊世的石油聚集，燈影組底的埋深重新回到3 500 m，筇竹寺組烴源巖再次進(jìn)入生烴高峰，生排烴可一直持續(xù)到距今（216.4±7.7）Ma（中晚三疊世之交），燈影組底的最大埋深可達(dá)4 500 m，地層溫度可達(dá)160 ℃，筇竹寺組烴源巖的最大埋深達(dá) 3 500 m，地層溫度達(dá)125 ℃。中晚三疊世之交的印支運(yùn)動(dòng)完成了川中古隆起由海相向陸相沉積的轉(zhuǎn)換，也完成了筇竹寺組烴源巖由生油向生氣的轉(zhuǎn)換。

瀝青與伴生碳酸鹽礦物成巖序列和年齡測(cè)定進(jìn)一步揭示川中古隆起第2次原油充注和裂解時(shí)間發(fā)生在距今（246.3±1.5）Ma和（216.4±7.7）Ma之間，形成斑塊狀分布于溶蝕孔洞中的瀝青。從第1次原油氧化時(shí)間距今（416±23）Ma到第2次原油充注時(shí)間距今（246.3±1.5）Ma的間隔顯然與泥盆紀(jì)—石炭紀(jì)整體處于隆升剝蝕階段有關(guān)。石炭紀(jì)末開始的快速埋深使筇竹寺組烴源巖再次進(jìn)入生排烴和油氣充注期。以距今（246.3±1.5）Ma（早三疊世）為代表的粗晶白云石的沉淀標(biāo)志著筇竹寺組烴源巖再次進(jìn)入生排烴和石油充注期。以距今（216.4±7.7）Ma（晚三疊世）為代表的粗晶白云石的沉淀標(biāo)志著生排烴高峰期和成藏高峰期的結(jié)束。原油裂解除形成充填于孔洞中的斑塊狀瀝青外，還為粗晶白云石的沉淀提供了空間。中晚三疊世之交的印支運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致川中古隆起由海相向陸相沉積的轉(zhuǎn)換，上覆中生代巨厚陸相沉積使燈影組底的埋深迅速達(dá)到近7 000 m，這是第2期成藏的原油發(fā)生裂解的主要原因。

4.3.3 燕山—喜馬拉雅期天然氣聚集

以年齡（115±69）Ma和（41±10）Ma、團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度 200～220 ℃為代表的燕山—喜馬拉雅期天然氣聚集，燈影組底的埋深達(dá)到4 500 m，并因上覆中新生代快速的陸相沉積，燈影組底的埋深迅速達(dá)到7 000 m，地層溫度達(dá)到160～200 ℃，筇竹寺組烴源巖的最大埋深也達(dá)到了6 000 m，地層溫度達(dá)到170 ℃，故天然氣源主要來自二疊紀(jì)末—早三疊世石油聚集成藏的原油的裂解，其次是筇竹寺組烴源巖在高—過成熟階段直接生氣。石英是溶蝕孔洞中的最后一期充填物，雖然沒有年齡數(shù)據(jù)，但肯定晚于最后一期粗晶鞍狀白云石的形成時(shí)間，包裹體均一溫度可以達(dá)到200～220 ℃，而且含富甲烷氣體的包裹體，這說明從晚三疊世開始，供氣是一個(gè)持續(xù)的過程，主成藏期為燕山期，但可持續(xù)到喜馬拉雅期，而且喜馬拉雅運(yùn)動(dòng)還使先存氣藏發(fā)生調(diào)整和次生氣藏的形成。

薄片中還能見到瀝青、粗晶白云石、鞍狀白云石和石英伴生的現(xiàn)象，可以確定原油裂解的時(shí)間晚于鞍狀白云石的充填時(shí)間。鞍狀白云石測(cè)得（115±69）Ma和（41±10）Ma兩個(gè)年齡，雖然年齡跨度較大，但代表了燕山—喜馬拉雅期的年齡。除威遠(yuǎn)—資陽(yáng)地區(qū)喜馬拉雅期形成的構(gòu)造導(dǎo)致震旦系埋深在3 000 m左右外，總體埋深為6 000～7 000 m，處于高過成熟烴源巖干酪根生氣和原油裂解生氣階段，導(dǎo)致燕山—喜馬拉雅期以氣的充注為主，這期瀝青的存在揭示原油的裂解可以一直持續(xù)到喜馬拉雅期。粗晶白云石和鞍狀白云石的Δ47溫度普遍高于同期地層溫度約 20 ℃，與熱液成因有關(guān)。

4.4 討論

前人應(yīng)用地質(zhì)綜合分析法、包裹體均一溫度法和古隆起及圈閉形成時(shí)間法重建川中地區(qū)燈影組氣藏的成藏史，雖然取得很多認(rèn)識(shí)，但仍存在較大的分歧。羅冰等[39]、楊躍明等[40]認(rèn)為燈影組氣藏的成藏史可分為奧陶紀(jì)—志留紀(jì)末的初次生油階段，二疊紀(jì)—中三疊世的再次生油階段，晚三疊世開始的古油藏裂解階段，晚侏羅世—白堊紀(jì)生氣高峰期階段。劉樹根等[41]認(rèn)為燈影組油藏形成于志留紀(jì)末和早中二疊世，三疊紀(jì)末處于二次生油高峰期，古氣藏形成于燕山期。王國(guó)芝等[42]認(rèn)為燈影組油藏形成于二疊紀(jì)—三疊紀(jì)末期，古油藏裂解和天然氣充注發(fā)生于燕山期—喜馬拉雅期。汪澤成等[43]認(rèn)為燈影組油藏形成于二疊紀(jì)—中三疊世，但主要成藏期為中晚三疊世，氣藏形成于晚三疊世—白堊紀(jì)。孫瑋等[44-45]認(rèn)為古油藏形成于三疊紀(jì)—早侏羅世，侏羅紀(jì)以后原油裂解成天然氣。上述觀點(diǎn)主要是基于地質(zhì)認(rèn)識(shí)做出成藏期次的判斷，油的成藏有1期和2期的分歧，成藏時(shí)間也有分歧，氣的成藏均認(rèn)為只有 1期，但有成藏時(shí)間上的分歧。成藏時(shí)間和期次上的分歧是由地質(zhì)認(rèn)識(shí)的不同產(chǎn)生的。

本文提出的川中古隆起燈影組氣藏成藏地質(zhì)認(rèn)識(shí)雖然與前人存在差異，但在碳酸鹽成巖礦物定年定溫的基礎(chǔ)上，基于烴類包裹體捕獲時(shí)間、烴類包裹體捕獲溫度、烴類充注和原油裂解時(shí)間分析重建的川中古隆起燈影組氣藏成藏史相互印證，研究區(qū)的構(gòu)造-埋藏史、盆地?zé)崾?、烴源巖生烴史綜合分析也強(qiáng)烈支持本文的觀點(diǎn)，揭示定年、定溫技術(shù)在古老海相碳酸鹽巖油氣成藏地質(zhì)過程重建中的可靠性和適用性。

4個(gè)關(guān)鍵點(diǎn)決定了應(yīng)用激光原位U-Pb同位素測(cè)年技術(shù)和團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫技術(shù)重建油氣成藏地質(zhì)過程的效果：①顯微鏡下烴類包裹體特征和分布研究，包括液態(tài)和氣態(tài)原生烴類包裹體的確定，烴類包裹體的豐度和分布樣式；②含烴類包裹體宿主礦物礦物相研究，找到與宿主礦物同期的不含或少含烴類包裹體的碳酸鹽礦物用于測(cè)年和測(cè)溫，這也是需要制作平行樣，切制平行薄片的原因；③顯微鏡下瀝青與碳酸鹽成巖礦物成巖序列的建立；④目的層系基于U-Pb同位素年齡和團(tuán)簇同位素（Δ47）溫度對(duì)埋藏深度約束的古地溫史和埋藏史歸一曲線的建立。

5 結(jié)論

應(yīng)用激光原位U-Pb同位素測(cè)年技術(shù)、團(tuán)簇同位素（Δ47）測(cè)溫技術(shù)和基于瀝青與伴生碳酸鹽礦物年齡、成巖序列的建立，實(shí)現(xiàn)了絕對(duì)年齡坐標(biāo)系下燈影組氣藏成藏時(shí)間和期次的重建，解決了多解性的難題，對(duì)成藏地質(zhì)過程的重建更加精細(xì)，為油氣成藏史研究提供了新的技術(shù)手段。川中古隆起燈影組經(jīng)歷3期成藏，第1期石油成藏高峰期為志留紀(jì)末，但烴源巖供烴是個(gè)持續(xù)的過程，最早可以提前到早中奧陶世，這可能是很多學(xué)者認(rèn)為奧陶紀(jì)—志留紀(jì)成藏的主要原因；第2期石油成藏高峰期為二疊紀(jì)末—早三疊世，持續(xù)供烴時(shí)間可以推遲到中晚三疊世之交；第3期天然氣成藏高峰期為燕山期，但可以持續(xù)到喜馬拉雅期。