宋培圓,張 亮,楊慎華,李朝陽,彭永臻

生物膜強化推流式顆粒污泥自養(yǎng)脫氮反應(yīng)器啟動

宋培圓,張 亮*,楊慎華,李朝陽,彭永臻

(北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與生命學(xué)部,城鎮(zhèn)污水深度處理與資源化利用國家工程實驗室,北京 100124)

提出了一種推流式一體化短程硝化厭氧氨氧化顆粒污泥反應(yīng)器的強化啟動策略.第1步,在推流式反應(yīng)器內(nèi)接種活性污泥并投加固定生物膜填料,通過逐漸提高進水氨氮濃度和曝氣量并控制溶解氧在0.2mg/L以下,自養(yǎng)脫氮反應(yīng)器成功啟動并穩(wěn)定運行,總無機氮去除負(fù)荷達1.7kgN/(m3·d).運行期間生物膜逐漸生長、成熟并出現(xiàn)脫落,同時懸浮污泥出現(xiàn)紅色顆粒.第2步,填料填充比從20%降低至0,系統(tǒng)的總無機氮去除負(fù)荷短暫下降至0.85kgN/(m3·d),平均污泥粒徑從270μm降低至163μm.但系統(tǒng)脫氮負(fù)荷隨著曝氣量的增加可迅速恢復(fù),且平均污泥粒徑逐漸增加至195μm.結(jié)果表明,推流式反應(yīng)器中懸浮絮體污泥與顆粒污泥可穩(wěn)定存在,且懸浮污泥系統(tǒng)的脫氮負(fù)荷可達1.5kgN/(m3·d),與固定生物膜-活性污泥系統(tǒng)相當(dāng).本研究為推流式厭氧氨氧化顆粒污泥工藝的啟動提供了可行的方案.

一體化短程硝化厭氧氨氧化；推流式；顆粒污泥；固定生物膜-活性污泥系統(tǒng)

一體化短程硝化-厭氧氨氧化(SPNA)工藝是一種新型生物脫氮技術(shù).在SPNA工藝運行過程中,氨氧化細(xì)菌(AOB)利用氧氣將部分NH4+氧化為NO2-.同時,厭氧氨氧化細(xì)菌(AnAOB)將剩余的NH4+和NO2-轉(zhuǎn)化為氮氣,進而實現(xiàn)將NH4+從污水中去除的目的[1].該工藝與傳統(tǒng)的硝化反硝化工藝相比,具有節(jié)能降耗的優(yōu)點,理論上可節(jié)省62.5%的曝氣量,不消耗有機碳源,減少了剩余污泥產(chǎn)量[2-3].

在SPNA工藝的實際應(yīng)用中,顆粒污泥可有效強化工藝啟動并提高運行穩(wěn)定性.首先,顆粒污泥的分層結(jié)構(gòu)允許多種生化過程并存[4],其內(nèi)部形成的缺氧環(huán)境可以為AnAOB的生長提供有利條件.其次,顆粒污泥具有良好的沉降性能,能夠進一步強化AnAOB在系統(tǒng)內(nèi)的持留[5-9],使得生長速度較慢,倍增時間長的AnAOB得到有效富集[10].另外,顆粒污泥的細(xì)胞密度明顯高于絮體,高度聚集的AnAOB允許群體感應(yīng)機制發(fā)揮作用[11],從而獲得高的氮去除率和抗沖擊性[3,6],有利于SPNA工藝的穩(wěn)定運行.

目前SPNA顆粒污泥工藝在實際污水處理中得到成功應(yīng)用,工藝形式包括升流式厭氧污泥床反應(yīng)器(UASB)[6,12-13]、膨脹顆粒污泥床反應(yīng)器(EGSB)[9,14-16]、完全混合式反應(yīng)器(CSTR)工藝內(nèi)置沉淀池等.以上工藝形式通過水力篩選[17]等方式,篩選得到粒徑和沉速較大的顆粒污泥,從而實現(xiàn)工藝的啟動.然而,實際的污水處理工藝主要以推流式為主.較于SBR和UASB等工藝形式,推流式工藝缺乏形成顆粒污泥的有利條件,加之推流式工藝中存在額外干擾影響污泥沉降的因素[18],不利于顆粒污泥的持留.因此,在推流式工藝中啟動SPNA顆粒污泥雖存在應(yīng)用價值,但是缺乏有效的啟動控制策略[19],從而限制了SPNA顆粒污泥在實際污水處理系統(tǒng)改造中的應(yīng)用.

近期的研究發(fā)現(xiàn),顆粒污泥可以通過生物膜的脫落而形成,從而在推流式反應(yīng)器中強化AnAOB的富集[20-22].其中,Yang等[23]發(fā)現(xiàn)在長期運行的活性污泥生物膜復(fù)合式反應(yīng)器中存在顆粒污泥,且顆粒污泥中AnAOB的相對豐度高于絮體與生物膜,導(dǎo)致懸浮污泥中的AnAOB豐度的貢獻率可達到51%.因此,通過生物膜輔助實現(xiàn)推流式工藝中厭氧氨氧化顆粒污泥的形成具有理論可行性.生物膜強化可有效縮短推流式顆粒污泥系統(tǒng)的啟動時間,提高顆?；潭?另一方面,填料可以重復(fù)利用,降低成本.但是針對生物膜強化推流式SPNA顆粒污泥工藝啟動的研究非常有限.該工藝的去除負(fù)荷是否可達到與復(fù)合式工藝相當(dāng)?shù)乃?以及推流式顆粒污泥系統(tǒng)長期的運行穩(wěn)定性仍有待于試驗研究.

本研究基于推流式反應(yīng)器,接種固定生物膜填料成功啟動SPNA工藝,利用固定填料上生物膜的脫落,強化SPNA顆粒污泥的形成,然后逐漸降低填料填充比,考察反應(yīng)器在懸浮污泥狀態(tài)下運行的脫氮性能和污泥特征,旨在為推流式SPNA脫氮工藝的改造提供參考.

1 材料與方法

1.1 接種污泥與填料

本試驗接種的活性污泥與填料均來自運行400d左右的固定生物膜-懸浮污泥(IFAS)反應(yīng)器[23],該反應(yīng)器以SPNA工藝長期處理高氨氮廢水,接種時其總無機氮去除負(fù)荷為0.27kgN/(m3·d),NO3--N生成比例(ΔNO3--N/ΔNH4+-N)為28%.其中活性污泥濃度為2500mg/L,污泥沉降性良好.填料為立方體聚氨酯海綿,邊長1.5cm,孔徑0.5mm,比表面積400m2/m3,密度40kg/m3,通過填料架固定在反應(yīng)器內(nèi),方便對填料進行更換和移除等操作.填料總填充比為反應(yīng)器有效體積的20%.

1.2 進水水質(zhì)

采用合成廢水作為進水.在自來水中投加碳酸氫氨(NH4HCO3)和碳酸氫鈉(NaHCO3)溶液,同時以體積比為10%的比例添加生活污水,為微生物生長提供必要的微量元素[20].進水的平均COD為40mg/L,NH4+-N濃度為380～560mg/L,NO2--N和NO3--N濃度均小于3mg/L.穩(wěn)定運行階段的反應(yīng)器pH值維持在7.6～8.0,溫度為(29±2) ℃,通過控制曝氣量使反應(yīng)器內(nèi)溶解氧(DO)濃度小于0.15mg/L.控制進水氨氮負(fù)荷同時維持出水NH4+濃度穩(wěn)定,為了避免過曝氣現(xiàn)象,整個試驗期間出水NH4+濃度不低于20mg/L,以強化對NOB的控制[24]

1.3 試驗裝置與運行

推流式反應(yīng)器由有機玻璃制成,有效容積為46L(圖1).反應(yīng)器分為4個隔室,每個隔室都設(shè)攪拌器(IKA,德國)進行連續(xù)攪拌,同時隔室底部設(shè)有直徑15cm的曝氣盤通過曝氣泵進行曝氣,曝氣量由轉(zhuǎn)子流量計控制.反應(yīng)器的混合液進入有效容積為30L的沉淀池進行泥水分離,濃縮污泥回流比100%.通過蠕動泵(蘭格,中國)控制反應(yīng)器進水水量與污泥回流量.

反應(yīng)器運行220d,運行分為3個階段:階段Ⅰ(1～82d)——啟動階段.接種活性污泥并投加填料.逐漸增加進水NH4+-N濃度由380mg/L提高至560mg/L;水力停留時間(HRT)由10h縮短至6h.污泥濃度由2400mg/L增長至3600mg/L.階段II(83～ 148d)——穩(wěn)定階段.維持進水NH4+-N濃度為560mg/L,HRT為6h,系統(tǒng)穩(wěn)定運行.污泥濃度由3600mg/L增加至4800mg/L.階段III(149～220d)——降低填料填充比階段.每3d移除1/6填料,逐漸降低反應(yīng)器內(nèi)固定填料填充比由20%至0.此后系統(tǒng)維持純懸浮污泥狀態(tài)運行,污泥沉降性能良好,SVI= 60mL/g.

1.4 分析項目與方法

每天取進出水水樣過濾,并進行檢測,其中NH4+-N采用納氏試劑分光光度法;NO2--N采用N-(1奈基)-乙二胺分光光度法;NO3--N采用麝香草酚法;pH值、DO、溫度采用便攜式檢測儀(WTW Muti3420,德國)檢測;懸浮污泥濃度通過全自動水分灰分分析儀(prepASH 340,瑞士)測定;生物膜經(jīng)超聲洗脫后,采用標(biāo)準(zhǔn)重量法測定污泥濃度;活性污泥的粒徑分布采用激光粒度儀(Microtrac S3500Analyzer system, 美國)進行檢測.

圖1 推流式SPNA反應(yīng)器示意

2 結(jié)果與討論

2.1 推流式系統(tǒng)中SPNA的啟動及脫氮性能的變化

試驗期間反應(yīng)器脫氮負(fù)荷及出水水質(zhì)變化如圖2所示.階段I為啟動階段(1～82d),初始進水NH4+-N濃度為380mg/L,進水C/N為0.07～0.10.該階段出水NH4+-N濃度維持在30～100mg/L,較高的進出水NH4+-N濃度有利于控制NOB的活性[25-28],出水NO2--N濃度穩(wěn)定在1mg/L左右.提高進水NH4+-N濃度至560mg/L,水力停留時間從10h縮短至6h,相應(yīng)地將曝氣量由0.3L/min提高至1.0L/min,系統(tǒng)總無機氮去除率可維持在80%左右,總無機氮去除負(fù)荷由0.4kgN/(m3·d)逐漸升高至2.0kgN/(m3·d),出水NO3--N生成比例由22%逐漸下降至11%. SPNA工藝成功啟動且較為穩(wěn)定,說明接種適量懸浮污泥并投加固定填料可迅速啟動SPNA工藝[23].階段II為顆粒污泥形成階段(83～148d),維持HRT在7h,此階段出水NH4+-N濃度為30～70mg/L.但出水NO2--N濃度為2～12mg/L,較第一階段出現(xiàn)積累,此時系統(tǒng)總無機氮去除負(fù)荷受到限制,總無機氮去除負(fù)荷穩(wěn)定在1.7kgN/(m3·d),NO3--N生成比例為10%～12%,總無機氮去除率達80%,系統(tǒng)達到了穩(wěn)定運行狀態(tài).

圖2 推流式SPNA反應(yīng)器脫氮性能的變化

階段Ⅲ為推流式顆粒污泥系統(tǒng)啟動及穩(wěn)定階段(149～220d).首先,在降低填料填充比階段(149～ 168d),填料填充比由20%逐漸降低為0.曝氣量為1.0L/min,出水NH4+濃度以及NO3-生成比例均呈現(xiàn)上升趨勢,但是出水NO2--N濃度下降至1mg/L.該階段隨著填料填充比的降低,總無機氮去除負(fù)荷由1.7kgN/(m3·d)下降至0.85kgN/(m3·d),同時NO3--N生成比例逐漸由10%增加至13%.生物膜對總無機氮去除有顯著作用.后續(xù)為懸浮污泥運行階段(169～ 220d),曝氣量不變的條件下,出水NH4+-N濃度增加至250mg/L.隨后逐漸增加曝氣量由1L/min至1.75L/min,在此過程中,反應(yīng)器內(nèi)的溶解氧濃度未超過0.20mg/L,出水NH4+-N濃度下降至30mg/L,出水NO2--N濃度基本保持在1mg/L以下,總無機氮去除負(fù)荷逐漸恢復(fù)至1.5kgN/(m3·d).結(jié)果表明,在復(fù)合式反應(yīng)器中,生物膜去除后系統(tǒng)的總無機氮去除負(fù)荷下降50%.但隨著曝氣量的提高,僅懸浮污泥運行仍可以維持良好的一體化自養(yǎng)脫氮性能,可達復(fù)合式系統(tǒng)的88%.

2.2 推流式反應(yīng)器中生物膜與懸浮污泥的污泥形態(tài)

推流式反應(yīng)器在啟動階段生物膜逐漸生長,生物量從9.5mg/cm3增加至19.2mg/cm3,生物膜填料由棕黃色逐漸變?yōu)榇u紅色(圖3),而且填料表面開始出現(xiàn)顆粒狀聚集體(0.2～1mm粒徑).隨著顆粒聚集體數(shù)量增加,生物膜表面從光滑狀態(tài)逐漸變得粗糙,最后填料完全被生物膜包裹.生物膜厚度不斷增加,外層的生物膜容易受到擾動而脫落.反應(yīng)器內(nèi)懸浮污泥的顏色也從開始的暗黃色逐漸變?yōu)榇u紅色,混合液污泥濃度增加至5000mg/L,平均粒徑增加至270μm.填料上脫落下來的生物膜有助于懸浮污泥系統(tǒng)中顆粒污泥的形成,這與以往在IFAS反應(yīng)器中的研究類似.Yang等[23]的研究表明,相比于小型絮體(<200μm),生物膜和大型絮體(>200μm)都具有較高的微生物豐度,呈現(xiàn)出相似的群落結(jié)構(gòu).通過對污泥形態(tài)的對比,顆粒污泥源自于生物膜脫落的可能性更高.另外,生物膜的脫落和粒徑的增加在時間上存在重疊性.這些結(jié)果說明顆粒污泥大概率是來自于生物膜的脫落,生物膜與懸浮污泥形態(tài)復(fù)雜,在復(fù)合式污泥系統(tǒng)中,不僅僅存在生物膜和絮體污泥,還存在顆粒污泥[20,29].

在無生物膜的活性污泥反應(yīng)器運行階段(169～ 220d),對懸浮污泥粒徑變化進行檢測,粒徑變化如圖4所示.活性污泥平均粒徑分別為163,172,185, 195μm,最終穩(wěn)定在200μm左右.分布在0～100μm粒徑的比例由16.8%下降至10.9%;100～500μm的比例由55.6%上升至62.6%.以上結(jié)果表明,懸浮污泥運行狀態(tài)下的污泥有進一步形成顆粒的趨勢.在此階段下,污泥粒徑增加,系統(tǒng)脫氮性能逐漸穩(wěn)定,成功實現(xiàn)了推流式SPNA絮體顆粒污泥系統(tǒng)的自養(yǎng)脫氮.

圖3 生物膜形態(tài)變化

圖4 無生物膜運行階段下,懸浮污泥粒徑分布

為平均粒徑

2.3 推流式SPNA絮體/顆粒污泥反應(yīng)器啟動的機理

顆粒污泥工藝一般在SBR反應(yīng)器中實現(xiàn),基于沉降速度進行篩選是主要的驅(qū)動力,交替饑餓處理和剪切力等措施也有促進作用[30].推流式反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)與SBR不同,基于沉降速度的篩選和交替饑餓處理等措施難以應(yīng)用[31].即使推流式反應(yīng)器沉淀池中的沉降時間與SBR相同,由于出水在連續(xù)流動狀態(tài)下,顆粒的沉降效果也會被影響[18].因此推流式反應(yīng)器中形成顆粒所需的時間較長,往往需要接種外源顆粒污泥[31].本試驗在啟動階段接種SPNA懸浮污泥并投加生物膜填料后,成功啟動SPNA工藝.總無機氮去除負(fù)荷由0.4kgN/(m3·d)增加至1.7kgN/ (m3·d).在此過程中,由于生物膜具有空間結(jié)構(gòu),內(nèi)部的厭氧環(huán)境使得基于發(fā)酵功能的微生物逐漸富集并可能釋放氣體,降低生物膜的粘附性能,從而導(dǎo)致生物膜脫落,促進顆粒的形成.另外,生物膜表面有明顯的紅色聚集體,這可能是由于AnAOB傾向于聚集態(tài)生長,而生物膜較長的污泥齡也為厭氧氨氧化聚集體形成提供了有利條件.

即使懸浮污泥運行階段中固定填料被全部移除,反應(yīng)器內(nèi)混合液的顆粒污泥也可以使得懸浮污泥系統(tǒng)維持較高的脫氮負(fù)荷——可達原有系統(tǒng)的85%～90%.試驗結(jié)果印證了以往IFAS反應(yīng)器研究中得到的結(jié)論.首先,懸浮顆粒(>0.2mm)內(nèi)的AnAOB豐度遠(yuǎn)高于絮體,接近于生物膜,導(dǎo)致懸浮污泥中AnAOB豐度較高[23].其次,IFAS系統(tǒng)中存在AnAOB的冗余,因此移除生物膜后,懸浮污泥中AOB與AnAOB的協(xié)同作用,也可確保較高的總無機氮去除率和總無機氮去除負(fù)荷.需要指出的是,推流式SPNA絮體/顆粒污泥系統(tǒng)通過提高曝氣量使得反應(yīng)器總無機氮去除負(fù)荷與復(fù)合式污泥系統(tǒng)基本持平,但是NO3--N生成比例由10%逐漸升高至13%,說明反應(yīng)器內(nèi)的NOB可能出現(xiàn)了增殖.此過程反應(yīng)器內(nèi)的DO沒有明顯升高,但需氧量增加,因此生物膜移除后微生物的相互作用關(guān)系仍有待于進一步研究.

在推流式反應(yīng)器中,AnAOB可以在懸浮污泥中富集,但長期以來一直被忽視[23].推流式工藝通常在重力沉淀池內(nèi)進行固液分離.蠕動泵可能會壓碎并損壞回流污泥中的顆粒[32-33],從而限制顆粒污泥粒徑的進一步增長.但是本試驗中推流式反應(yīng)器的顆粒污泥穩(wěn)定存在且粒徑增加,可能與anammox顆粒的特殊性質(zhì)有關(guān).現(xiàn)有研究中對anammox顆粒的形成機理不如好氧顆粒的形成機理清楚,雖然基于沉降速度的篩選和交替饑餓處理等措施確實增加了系統(tǒng)中的造粒程度[34],但是anammox顆粒的形成并不完全依賴于基于沉降速度的篩選.例如,MBR可以完全保留微生物,因此不存在基于沉降速度的篩選,但anammox顆粒可以在MBR中維持較長時間(375d)[35].

2.4 工藝優(yōu)勢與未來研究方向

本試驗通過固定生物膜強化短程硝化厭氧氨氧化顆粒的快速形成.推流式SPNA絮體/顆粒污泥的運行方式相較于推流式IFAS系統(tǒng),在總無機氮去除負(fù)荷稍有下降(12%)、NO3--N生成比例略微升高的情況下,總體運行效果良好,同時有著更低的出水NO2--N濃度、沉淀池污泥產(chǎn)氣上浮現(xiàn)象得到緩解,減少了污泥流失.更重要的是,推流式SPNA絮體/顆粒污泥反應(yīng)器節(jié)省了填料,不會出現(xiàn)填料老化、堵塞等問題,運行管理更加簡便.本試驗為推流式SPNA顆粒污泥工藝的啟動提供了可行的策略:在單個推流式反應(yīng)器中接種固定填料,隨著生物膜的生長、成熟以及脫落,可實現(xiàn)推流式顆粒污泥工藝的啟動.將攜帶成熟生物膜的固定填料接種到其它推流式反應(yīng)器中可以強化顆粒污泥工藝的快速啟動(圖5),固定填料也得到了重復(fù)利用.在節(jié)約了反應(yīng)器啟動時間的前提下更具有經(jīng)濟效益,同時可以實現(xiàn)良好的脫氮效果.

圖5 生物膜強化啟動推流式SPNA顆粒污泥反應(yīng)器示意

盡管如此,推流式SPNA顆粒污泥反應(yīng)器依然存在一些問題有待解決.(1)顆?；潭缺欢x為以顆粒形式存在的污泥百分比,在以往的研究中并沒有被明確的量化[31].對于SPNA工藝,絮體和顆粒的共存有可能發(fā)揮出與IFAS系統(tǒng)相同的優(yōu)勢[36].應(yīng)進一步優(yōu)化絮體與顆粒污泥的比值.(2)AnAOB的快速接種:本試驗中固定填料的脫落都是自發(fā)行為,是否可以主動控制生物膜脫落,從而縮短推流式反應(yīng)器的啟動時間還有待進一步研究.(3)顆粒的長期穩(wěn)定性和持留:推流式反應(yīng)器成功在純懸浮污泥狀態(tài)下運行,實現(xiàn)了SPNA顆粒污泥系統(tǒng)的啟動.但是SPNA顆粒污泥在推流式系統(tǒng)中是否可以維持長期穩(wěn)定仍需要繼續(xù)觀察.

3 結(jié)論

3.1 長期運行的推流式固定生物膜系統(tǒng)可以通過成熟生物膜的脫落實現(xiàn)顆粒污泥的形成.懸浮污泥的平均粒徑可達195μm.

3.2 推流式SPNA絮體/顆粒復(fù)合工藝,在生物膜填料被全部移除后,仍然可以達到良好的脫氮效果.推流式SPNA絮體/顆粒污泥系統(tǒng)的總無機氮去除負(fù)荷為1.5kgN/(m3·d),可達IFAS工藝的88%,但出水NO3--N生成比例有升高趨勢.

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Start-up of biofilm enhanced granular sludge process for autotrophic nitrogen removal in a plug-flow reactor.

SONG Pei-yuan, ZHANG Liang*, YANG Shen-hua, LI Zhao-yang, PENG Yong-zhen

(National Engineering Laboratory for Urban Sewage Treatment and Resource Utilization, Department of Environment and Life, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2021,41(6)：2595～2601

In this study, a novel start-up strategy for single-stage partial nitritation-anammox (SPNA) process was developed in a plug-flow granular sludge reactor. The activated sludge inoculum and biofilm-fixing carriers were simultaneously added into reactor firstly to start up as integrated fixed-film activated sludge (IFAS) process with ammonium input. Under low dissolved oxygen (DO) concentration of <0.2mg/L, the influent ammonium concentration and aeration rate gradually increased until the autotrophic nitrogen removal system performance was stable and a total inorganic nitrogen removal rate around 1.7kgN/(m3·d) was achieved. As the biofilm was formed, matured, and detached repeatedly during the start-up period, red-brown granules were observed in mixed suspended sludge liquid. Then the media filling ratio was adjusted from 20% to 0%, resulting in a temporary decrease of granular size from 270μm to 163μm and total inorganic nitrogen removal rate to 0.85kgN/(m3·d). However, the removal performance was rapidly recovered following the increment of aeration and the average sludge particle size gradually increased by 195μm.The experimental results showed that flocs and particles could be stable co-existed in the SPNA reactor, and the final loading rate of 1.5kgN/(m3·d) could be achieved, which was comparable to that in IFAS mode. Therefore, the start-up method reported could be an effective pathway to fulfill high-rate autotrophic nitrogen removal in plug-flow granular sludge systems.

SPNA；plug-flow；granular sludge；IFAS

X703.1

A

1000-6923(2021)06-2595-07

2020-10-28

國家自然科學(xué)基金資助項目(51978007,21777005);北京市科技計劃項目(Z181100005518003)

* 責(zé)任作者, 教授, zliang@bjut.edu.cn

宋培圓(1996-),男,河北石家莊人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要研究方向為污水生物膜法自養(yǎng)脫氮.