羅曼

摘? 要：核燃料元件是核電站核島的重要組成部分。在核電站運(yùn)行過程中，燃料棒經(jīng)常會(huì)出現(xiàn)破損，其破口大小是核電站能否安全運(yùn)行的重要指標(biāo)之一。由于目前的理論判據(jù)不足以判斷破口情況，因此需要對(duì)相關(guān)內(nèi)容進(jìn)行調(diào)查研究，探究一回路放化水平與燃料棒破口大小的關(guān)系。通過調(diào)研發(fā)現(xiàn)，國(guó)內(nèi)外曾經(jīng)對(duì)相關(guān)課題都做過大量詳細(xì)深入的研究，但研究?jī)H限于估算燃料棒破損數(shù)量，而破口大小與位置的判定目前還未有可靠的研究成果。對(duì)一回路放化數(shù)據(jù)做詳細(xì)研究，可進(jìn)一步對(duì)燃料破損情況做定性定量分析，可對(duì)核電站的在線監(jiān)測(cè)和熱室內(nèi)無(wú)損檢測(cè)工作提供科學(xué)依據(jù)。

關(guān)鍵詞：燃料棒? 冷卻劑? 放化數(shù)據(jù)? 破口

中圖分類號(hào)：TL364.3? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A文章編號(hào)：1672-3791（2021）04（a）-0086-05

The Relationship between Defect Sizes of Failed Rods and Measured Coolant Activities in PWR

LUO Man

（China Institute of Atomic Energy， Beijing， 102413? China）

Abstract： The fuel rods are important part of the nuclear reactor. During the operation of nuclear power plants， fuel rods are often damaged， and the size of the break is one of the important indicators of the safe of nuclear power plants. Since the current experience are not sufficient to judge the break size， it is necessary to investigate and study the relationship between the level of primary circuit radioactivity and the break size of the fuel rod. A detailed study of the coolant radiochemical data can further qualitative and quantitative analysis of fuel damage， and can provide a scientific basis for on-line monitoring of nuclear power plants and non-destructive testing in the hot cell.

Key Words： Fuel rods;Coolant;Radiochemical data;Breach

核燃料元件是反應(yīng)堆的重要組成部分。燃料棒包殼管在堆內(nèi)使用時(shí)要面臨高溫、中子輻照、表面高速水介質(zhì)沖刷、芯塊包殼相互作用以及內(nèi)部裂變產(chǎn)物腐蝕等情況。這些因素都有可能使包殼產(chǎn)生缺陷或使原有缺陷擴(kuò)展，造成潛在危害[1]。

中國(guó)原子能科學(xué)研究院反應(yīng)堆材料輻照后檢驗(yàn)研究室有著豐富的核燃料元件輻照后檢驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)，尤其是破損燃料棒的無(wú)損及金相檢驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)[2-5]。在相關(guān)輻照后檢驗(yàn)的基礎(chǔ)上，試圖整理出一回路放化水平與燃料棒破口大小的關(guān)系。但是，由于理論判據(jù)不足以給出破口情況，因此需要對(duì)相關(guān)內(nèi)容進(jìn)行調(diào)查研究，探究一回路放化水平與燃料棒破口大小的關(guān)系。通過調(diào)研發(fā)現(xiàn)，國(guó)內(nèi)外曾經(jīng)對(duì)相關(guān)課題都做過大量詳細(xì)深入的研究，但研究?jī)H限于估算燃料棒破損數(shù)量，而破口大小與位置的判定目前還未有可靠的研究成果。當(dāng)有大量的核電站運(yùn)行數(shù)據(jù)時(shí)，可根據(jù)一回路放化水平對(duì)燃料破損情況做定性定量分析，這可對(duì)我國(guó)今后核電站的在線監(jiān)測(cè)和熱室內(nèi)無(wú)損檢測(cè)工作提供科學(xué)依據(jù)。

1? 國(guó)外研究情況

K.H.Hwang、K.J.Lee[6]對(duì)正常運(yùn)行狀態(tài)下的壓水堆冷卻劑系統(tǒng)和化容系統(tǒng)中的129I和137Cs的活性進(jìn)行了建模計(jì)算（重水堆堆型）。對(duì)破損燃料棒的源項(xiàng)釋放、化容系統(tǒng)以及硼和水補(bǔ)給系統(tǒng)帶來(lái)的影響，以及不同核素的逃脫率系數(shù)等方面計(jì)算出的結(jié)果與美國(guó)和法國(guó)壓水堆的實(shí)際運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)做對(duì)比，結(jié)果表明，計(jì)算結(jié)果與實(shí)際運(yùn)行結(jié)果相符。

B.J.Lewis、A.El-jaby等人[7]對(duì)在反應(yīng)堆運(yùn)行過程中由于燃料組件破損而釋放出的裂變氣體的計(jì)算方法做了改進(jìn)。用STAR（穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)的活度釋放）程序計(jì)算模型，模型中的參數(shù)使用在chalk river實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)得出，該實(shí)驗(yàn)在研究堆中對(duì)具有自然和人工傷的破損燃料棒進(jìn)行了研究。研究表明，STAR程序?qū)τ谏逃煤穗娬局幸恍┢瓶谇闆r可以進(jìn)行很好的計(jì)算。

在1989年9月，EPRI發(fā)布了一份名為《估算失效燃料棒數(shù)量和破口尺寸的方法》的研究報(bào)告。該研究發(fā)展了燃料失效的經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，通過測(cè)量壓水堆冷卻劑中碘的放射性活度、沸水堆中的尾氣活度以及沸水堆中I的放射性活度來(lái)預(yù)測(cè)燃料棒的失效數(shù)量。燃料棒失效經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷妮斎胧侨剂习舻尼尫怕剩撫尫怕适怯扇剂习翎尫诺暮怂鼗疃鹊睦碚摻?jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ投鴣?lái)。燃料棒理論模型的泄漏率和系數(shù)是由所收集的冷卻劑和尾氣活度決定的。在這個(gè)項(xiàng)目中，這些數(shù)據(jù)是由數(shù)個(gè)放入已知失效棒束的反應(yīng)堆得來(lái)的。當(dāng)失效燃料棒功率達(dá)到堆芯平均功率或者破損尺寸較小時(shí)，經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ涂奢^好地估算燃料棒破損數(shù)。當(dāng)破損燃料棒功率高或破損尺寸很大，經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ退愠龅钠茡p數(shù)量偏高。該報(bào)告說明了分析模型的發(fā)展、數(shù)據(jù)分析、分析模型和放射性活度的匹配結(jié)果、經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷陌l(fā)展前景。當(dāng)分析I的活度時(shí)，CHIRON模型只適用于反應(yīng)堆以100%功率穩(wěn)定運(yùn)行20天之后的失效情況。

在法國(guó)壓水堆中，MERLIN程序[8]用來(lái)計(jì)算每天的放射化學(xué)測(cè)量并且估計(jì)存在的破損數(shù)量。在CANDU堆中，用STAR程序來(lái)計(jì)算冷卻劑放射性活度對(duì)燃料破損進(jìn)行在線測(cè)量[7-9]。CAAP程序用韓國(guó)壓水堆的冷卻劑放化數(shù)據(jù)來(lái)計(jì)算破損燃料棒的數(shù)量、破損程度和位置[10]。在俄羅斯VVER反應(yīng)堆中，TIMS程序用來(lái)進(jìn)行裂變產(chǎn)物釋放的源項(xiàng)計(jì)算和估計(jì)破損燃料棒的數(shù)量和破口類型[11]。近期，基于機(jī)械代碼RTOP-CA，一個(gè)新的專家系統(tǒng)被用于VVER反應(yīng)堆中通過一回路冷卻劑放化數(shù)據(jù)來(lái)對(duì)燃料元件失效進(jìn)行分析[12-14]。

匈牙利波克什核電站[15]屬前蘇聯(lián)設(shè)計(jì)的VVER400系列壓水堆，在該核電的4號(hào)機(jī)組測(cè)量了前8個(gè)循環(huán)的冷卻劑放射性活度。其中前3循環(huán)的活度很低，131I活度為103 Bq，這是由于燃料棒表面在加工制造時(shí)有污染物。在第4循環(huán)放射性活度極大增加到105 Bq。核素濃度峰值是由于降功率后新的換料引起的，可以推測(cè)此時(shí)燃料棒出現(xiàn)泄漏或者在堆芯中有游離的U。計(jì)算結(jié)果表明，高放射性活度主要是由于在第4～6循環(huán)和第8循環(huán)破損的燃料棒和第7循環(huán)中的表面沾污的源項(xiàng)。這些計(jì)算結(jié)果和測(cè)量結(jié)果相符。Zoltan Hozer同時(shí)用改進(jìn)后的RING程序計(jì)算出了燃料棒破損數(shù)量，并且利用此程序得出了與實(shí)際測(cè)量值相符的停堆時(shí)的131I活度峰。

2? 國(guó)內(nèi)研究情況

1986年，清華大學(xué)核能技術(shù)研究所劉原中[16]針對(duì)輕水堆一回路一體化布置和分置式布置兩種不同的布置方式，推導(dǎo)了一回路中放射性核素濃度的計(jì)算方法并用FORTRAN編制了計(jì)算機(jī)程序。

中國(guó)輻射防護(hù)研究院的趙楊軍、顧志杰[17]對(duì)核素在反應(yīng)堆內(nèi)部的產(chǎn)生、轉(zhuǎn)移和釋放過程進(jìn)行了分析研究，利用ORIGEN2程序?qū)Ψ匠踢M(jìn)行求解，對(duì)核電廠流出物進(jìn)行了放射性源項(xiàng)計(jì)算。同時(shí)，對(duì)秦山二期核電廠常規(guī)運(yùn)行工況下氣載流出物釋放源項(xiàng)進(jìn)行了計(jì)算。ORINGE2程序是美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)出來(lái)用來(lái)可計(jì)算核燃料循環(huán)過程中放射性物質(zhì)的積累、衰變和各種處理過程，給出核素的組成、放射性活度、衰變熱、化學(xué)毒性等特性的計(jì)算機(jī)程序。

周靜、宮權(quán)、邱海峰[18]分析了裂變產(chǎn)物從產(chǎn)生到一回路冷卻劑中達(dá)到平衡需要經(jīng)歷的階段，采用ORIGEN-S程序?qū)χ饕怂氐亩研痉e存量進(jìn)行計(jì)算，并以典型壓水堆核電站為例進(jìn)行了計(jì)算與驗(yàn)證。

張少東、張永興[19]采用ORIGEN2程序完成了堆芯燃料元件的方程求解，用MGALES程序以及GALE程序?qū)核岩?、二回路放射性核素濃度值及向環(huán)境的釋放量進(jìn)行求解，給出了正常運(yùn)行工況下氣載放射性物質(zhì)向環(huán)境的釋放量。

呂煒楓、熊軍、唐邵華[20]分析了包殼破損情況下裂變產(chǎn)物從燃料芯塊向冷卻劑的釋放機(jī)理，建立了裂變產(chǎn)物從燃料芯塊向冷卻劑的釋放量的計(jì)算模型，采用CPR1000機(jī)型的設(shè)計(jì)參數(shù)對(duì)燃料包殼破損率、包殼破損尺寸和燃耗開展敏感性分析。包殼破損尺寸對(duì)裂變產(chǎn)物釋放的影響較大，燃耗和包殼破損率對(duì)裂變產(chǎn)物釋放影響較小。在包殼破口尺寸為34 ?m時(shí)，采用建立的計(jì)算模型計(jì)算所得部分核素的等效逃脫率系數(shù)與AP1000設(shè)計(jì)控制文件中給出的逃脫率系數(shù)極為接近。

陳彭、張應(yīng)超、季松濤等人[21]通過分別建立裂變氣體釋放模型、燃料元件溫度場(chǎng)計(jì)算模型、破損燃料棒根數(shù)計(jì)算模型、破口泄露系數(shù)模型、破損燃料棒燃耗計(jì)算模型開發(fā)了FUDAC-1燃料棒破損在線檢測(cè)系統(tǒng)。同時(shí)，對(duì)大亞灣核電站2臺(tái)壓水堆進(jìn)行了跟蹤測(cè)試，計(jì)算出了破損燃料棒根數(shù)，但精度還有待進(jìn)一步完善。

姜士勇[22]通過計(jì)算一根核孔料元件棒長(zhǎng)期運(yùn)行3 000 h后出現(xiàn)針孔破損（破損面積為0.125 mm2）后在某動(dòng)力堆載熱劑中的氣體放射性濃度、安全殼空氣中出現(xiàn)的裂變氣體及其衰變產(chǎn)物的放射性濃度，并和國(guó)家規(guī)定的工作場(chǎng)所的在空氣中最大允許濃度做比較，最后找出了在不超過最大允許濃度（MPC）的限制下，燃料元件的總破損面積、棒數(shù)與允許泄露之間的關(guān)系。

景福庭、陳炳德、楊洪潤(rùn)等人[23]基于法國(guó)原子能委員會(huì)（CEA）開發(fā)的一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)計(jì)算程序PROFIP5，針對(duì)壓水堆燃料組件進(jìn)行各種燃料棒溫度和破口尺寸下裂變產(chǎn)物釋放的計(jì)算，分析各種因素對(duì)放射性裂變產(chǎn)物釋放的影響。經(jīng)計(jì)算得出，燃料棒中心溫度低于1 000 ℃時(shí)，裂變產(chǎn)物的釋放份額與溫度無(wú)關(guān);高于1 000 ℃時(shí)，裂變產(chǎn)物的釋放份額與溫度密切相關(guān)。裂變產(chǎn)物由氣隙釋放到一回路的過程存在如下規(guī)律：破口尺寸越大，釋放份額越大。但對(duì)于133Xe，由于衰變常數(shù)相對(duì)很小，破口尺寸影響不明顯，133Xe還會(huì)受到母核的影響，隨破口尺寸變大釋放份額存在略微降低的現(xiàn)象。

中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院的李蘭、楊洪潤(rùn)[24]以燃料元件破損后裂變產(chǎn)物向冷卻劑釋放的理論為基礎(chǔ)，開發(fā)了一種通過分析反應(yīng)堆冷卻劑中裂變產(chǎn)物放射性活度估算破損燃料元件的數(shù)量、破損尺寸和位置的方法，所用程序?yàn)镃EA開發(fā)的在法國(guó)壓水堆核電站燃料組件試驗(yàn)和運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)反饋的基礎(chǔ)上進(jìn)行研制并經(jīng)過驗(yàn)證的裂變產(chǎn)物和錒系元素源項(xiàng)計(jì)算程序，可以模擬裂變產(chǎn)物在燃料內(nèi)的產(chǎn)生、逃脫、通過破損包殼向一回路冷卻劑遷移過程以及在冷卻劑系統(tǒng)中的行為。PROFIP本身不是破損燃料診斷分析程序，其是為了建立破損燃料棒特征和一回路比活度之間的現(xiàn)實(shí)相關(guān)性而開發(fā)的。他們選取大亞灣核電站1號(hào)機(jī)組第2循環(huán)的運(yùn)行數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，停堆后的實(shí)測(cè)結(jié)果與診斷分析結(jié)果非常接近。

我國(guó)目前的研究?jī)H限于源項(xiàng)計(jì)算，計(jì)算所用系數(shù)均為采用國(guó)外研究成果，所用軟件幾乎都由國(guó)外開發(fā)。中國(guó)原子能科學(xué)研究院以及成都核動(dòng)力院在熱室內(nèi)針對(duì)破損燃料棒破口大小的無(wú)損檢測(cè)及水池中在線監(jiān)測(cè)方面均有研究，但無(wú)法查到相關(guān)的研究報(bào)告，學(xué)術(shù)論文并無(wú)圖表說明，因此無(wú)法知曉我國(guó)的研發(fā)情況。

3? 結(jié)語(yǔ)

國(guó)外曾經(jīng)對(duì)相關(guān)問題做過大量詳細(xì)深入的研究，通過大量實(shí)驗(yàn)確定燃料棒間隙的逃逸系數(shù)并針對(duì)各個(gè)堆型開發(fā)了在線監(jiān)測(cè)軟件。但研究?jī)H限于估算燃料棒破損數(shù)量，而破口大小與位置的判定目前還未有可靠的研究成果，基本按照表1、2進(jìn)行判定。

參考文獻(xiàn)

[1] 單陳瑜，賈運(yùn)倉(cāng)，呂煒楓，等.壓水堆燃料元件包殼破損在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)研制[J].核動(dòng)力工程，2016，37（6）：

80-85.

[2] 附程，湯琪.激光測(cè)徑技術(shù)在核反應(yīng)堆燃料棒輻照后檢驗(yàn)中的應(yīng)用研究[J].科技資訊，2017（13）：

210-214.

[3] 湯琪，王華才，附程，等.秦山一期核電廠乏燃料棒包殼外表面氧化膜內(nèi)應(yīng)力研究[J].核動(dòng)力工程，2017，38（S1）：105-109.

[4] 錢進(jìn)，卞偉，郭麗娜，等.國(guó)產(chǎn)壓水堆核電站40GWd/tU乏燃料棒金相檢驗(yàn)[J].原子能科學(xué)技術(shù)，2018，52（3）：420-426.

[5] 顏田玉，李顯華，解含.303熱室的輻射防護(hù)管理[J].科技資訊，2017（18）：110-112.

[6] hwang kh，lee kj. Modeling the activity of 129I and 137Cs in the primary coolant and CVCS resin of an operating PWR[J].Journal of nuclear materials， 2006，350（1-2）：153-162.

[7] B.J. Lewis，A. El-jaby，J. Higgs，et al. A model for predicting coolant activity behaviour for fuel-failure monitoring analysis[J]. Journal of Nuclear Materials，2007，366（1-2）：37-51.

[8] A. Tigeras， M. Bachet，H. Catalette， et al. Pwr iodine speciation and behaviour under normal primary coolant conditions： an analysis of thermodynamic calculation， sensibility evaluations and npp feedback[J].Progress in Nuclear Energy，2011，53（5）：504-515.

[9] A. El-Jaby， B.J. Lewis，W.T. Thompson，et al. A general model for predicting coolant activity behaviour for fuel-failure monitoring analysis[J]. Journal of Nuclear Materials，2010，399（1）：87-100.

[10] Moon-Hyun Chun， Nam-Il Tak， Sang-Kun Lee. Development of a computer code to estimate the fuel rod failure using primaty coolant activities of operating PWRS[J].Annals of Nuclear Energy， 1998，25（10）：753-763.

[11] M.Asadollahzadeh Goudarzi， Kh.Rezaee Ebrahim Saraee，A R. Tabesh， et al. Calculation of the activity of fission products in the primary coolant of the eastern-type pressurized water reactor（VVer1000-V446） of the Bushehr nuclear power plant at normal full power operational condition[J]. Progress in nuclear energy， 2015，81：123-126.

[12] Likhanskii V V， Evdokimov I A， Sorokin A A， et al. WWER expert system for fuel failure analysis using data on primary coolant activity[C]//LWR Fuel Performance Meeting. San Francisco， 2007：1067.

[13] Ivanov N A， Likhanskii V V， Sorokin A A， et al. Determination of the effective hydraulic diameter of a defect in VVER-400 RK-3 fuel-element cladding[J]. Atomic Energy，2013，113（4）：265-270.

[14] Likhanskii V V， Evdokimov I A，Aliev T N， et al. Corrosion model for Zirconium-Niobium Alloys in pressurized water reactors[J].Atomic Energy， 2014，116（3）：186-193.

[15] Zoltan Hozer. Simulation of leaking fuel rods in a VVER reactor[J].Annals of Nuclear Energy 2014，70：122-129.

[16] 劉原中.輕水堆一回路中放射性核素濃度的計(jì)算方法及計(jì)算機(jī)程序[J].輻射防護(hù)，1986，6（6）：409-424.

[17] 趙楊軍，顧志杰.核電廠常規(guī)運(yùn)行工況下放射性惰性氣體和碘的釋放源項(xiàng)計(jì)算[J].輻射防護(hù)，2010，30（4）：226-231.

[18] 周靜，宮權(quán)，邱海峰.壓水堆核電廠裂變產(chǎn)物源項(xiàng)計(jì)算方法研究[J].核科學(xué)與工程，2014，34（4）：469-474.

[19] 張少東，張永興.壓水堆核電站常規(guī)運(yùn)行工況下氣載放射性物質(zhì)釋放源項(xiàng)的計(jì)算[J].輻射防護(hù)，1995，

15（6）：448-447.

[20] 呂煒楓，熊軍，唐邵華.破損燃料組件中裂變產(chǎn)物向冷卻劑釋放量計(jì)算[J].核動(dòng)力工程，2013，34（S2）：

23-26.

[21] 陳彭，張應(yīng)超，季松濤，等.核電站燃料棒破損在線探測(cè)系統(tǒng)研制[J].原子能科學(xué)技術(shù)，2005，39（z1）：

131-135.

[22] 姜士勇.安全殼空氣中放射性與燃材元件破損的關(guān)系[J].蘇州大學(xué)學(xué)報(bào)，1988，4（2）：202-209.

[23] 景福庭，陳炳德，楊洪潤(rùn)，等.放射性裂變產(chǎn)物由燃料芯塊釋放到一回路的影響因素研究[J].核動(dòng)力工程，2013，34（2）：79-82.

[24] 李蘭，楊洪潤(rùn).壓水堆核電廠燃料元件破損診斷方法[J].核動(dòng)力工程，2008，34（4）：135-139.

[25] 朱欣欣，章安龍，王鑫，等.壓水堆核電站乏燃料元件γ掃描測(cè)量[J].原子能科學(xué)技術(shù)，2019，53（5）：

893-898.

[26] 樊一軍，賈昊鵬，唐楊，等.研究堆破損乏燃料元件快速排查技術(shù)研究[J].核動(dòng)力工程，2018，39（3）：45-47.

[27] 錢進(jìn)，郭一帆，王鑫，等.破損燃料棒二次氫化行為觀察與分析[J].原子能科學(xué)技術(shù)，2020，54（8）：

1487-1493.

[28] 胡威.CAND堆通過冷卻劑133Xe濃度趨勢(shì)查找破損燃料棒[J].核科學(xué)與工程，2020，40（2）：349-352.