時(shí)敬濤, 李 軍， 徐中凱, 單 達(dá), 李 純, 羅施中,陳 龍, 王體宏, 李劍新

(1.中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東青島266580； 2.中石油燃料油有限責(zé)任公司研究院,北京100195；3.北京化工大學(xué)生命科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,北京100292)

瀝青的黏彈性模型又稱流變模型，本構(gòu)方程等[1-2],能夠準(zhǔn)確預(yù)測(cè)瀝青的黏彈響應(yīng)，如計(jì)算瀝青的零剪切黏度、描述瀝青蠕變規(guī)律[1]。瀝青的黏彈性模型主要分為非線性模型與線性模型2類。主要包括經(jīng)驗(yàn)代數(shù)模型和各種黏彈性原件構(gòu)建的機(jī)械原件模型[1]。經(jīng)驗(yàn)代數(shù)模型有CAM模型[1-2]、Laukkanen[3]等建立的瀝青玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度附近的模量模型、NikhilSaboo[4]等建立的瀝青黏度模型等。機(jī)械原件模型以虎克彈簧、牛頓黏壺和分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)黏壺為基本原件，以3類原件進(jìn)行串聯(lián)、并聯(lián)和混聯(lián)組成各種代表不同黏彈特性的模型[5-6]，吳強(qiáng)等[7]使用2S2P1D模型描述環(huán)氧瀝青黏彈行為，根據(jù)模型預(yù)測(cè)瀝青的結(jié)構(gòu)，Merbouh[8]使用經(jīng)典模型說(shuō)明瀝青受到熱循環(huán)下的損傷程度，Xu等[9-12]用模型描述混合料性能，Sun等[13]使用2S2P1D模型聯(lián)立BBR與DSR試驗(yàn)，單麗巖等[2,14]使用廣義Maxwell模型建立25 ℃的普適模型。筆者利用動(dòng)態(tài)剪切流變儀測(cè)定瀝青在多種加載條件下的黏彈性，建立動(dòng)態(tài)和靜態(tài)加載條件下的機(jī)械原件模型，考察普適模型的構(gòu)建。

1 材料、方法與模型

1.1 材料與方法

以中石油遼河石化有限公司生產(chǎn)的遼河90#瀝青(簡(jiǎn)稱瀝青A)和中國(guó)石油燃料油有限責(zé)任公司生產(chǎn)的瑪波90#瀝青(簡(jiǎn)稱瀝青B)作為基質(zhì)瀝青。2種瀝青的性能見(jiàn)表1。瀝青流變性能測(cè)試采用動(dòng)態(tài)剪切試驗(yàn)來(lái)完成，所用儀器為奧地利安東帕公司生產(chǎn)的MCR302型動(dòng)態(tài)剪切流變儀，包括0～52 ℃的頻率掃描試驗(yàn)和蠕變?cè)囼?yàn)。其中測(cè)試溫度為30 ℃以下時(shí)使用8 mm轉(zhuǎn)子測(cè)定，溫度大于30 ℃時(shí)選用25 mm轉(zhuǎn)子測(cè)定，使用Matlab軟件對(duì)測(cè)試數(shù)據(jù)進(jìn)行處理。試驗(yàn)參數(shù)如表2所示。

表1 瀝青基本性能

表2 瀝青流變性能測(cè)試及參數(shù)

1.2 模 型

流變模型見(jiàn)圖1。

圖1 流變模型

1.2.1 經(jīng)典模型

經(jīng)典模型如圖1(a)所示。n=1時(shí)為熟知的Burgers模型；n>1時(shí)為Voigt模型(又稱廣義Kelvin模型)。頻率掃描過(guò)程中，該模型的剪切模量為

(1)

(2)

(3)

蠕變過(guò)程中，先加載持續(xù)時(shí)間為t0的恒力，t0后卸載。

加載過(guò)程中，瀝青的應(yīng)變公式為

(4)

卸載過(guò)程中，瀝青的應(yīng)變公式為

(5)

式中，ε為應(yīng)變；σ0為恒應(yīng)力；t為時(shí)間。

1.2.2 分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型

分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型見(jiàn)圖1(b)。模型中的黏壺為Abel黏壺，是使用Riemann-Liouville定義的分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)算子代替黏壺中的導(dǎo)數(shù)算子所得[15-17]。該模型為1SnA1D模型(S表示彈簧；A表示Abel黏壺；D表示黏壺Dashpot)。此模型的剪切模量為

(6)

(7)

(8)

式中，0

蠕變過(guò)程中，先加載恒力持續(xù)時(shí)間為t0，t0后卸載。

加載過(guò)程中，瀝青的應(yīng)變公式為

(9)

卸載過(guò)程中，瀝青的應(yīng)變公式為

(10)

式中，Γ為伽馬函數(shù)。

2 結(jié)果分析

2.1 動(dòng)態(tài)加載下的模型

選取0、10、20、30、40、46和52 ℃下的頻率掃描試驗(yàn)結(jié)果，根據(jù)Emmanuel Chailleux[18]所描述的方法，以30 ℃為基準(zhǔn)溫度繪制主曲線。完整的主曲線包括動(dòng)態(tài)剪切模量的絕對(duì)值(簡(jiǎn)稱模量)和相位角兩條曲線。結(jié)果見(jiàn)圖2。使用經(jīng)典模型對(duì)主曲線進(jìn)行擬合?？梢钥闯觯?jīng)典模型在擬合時(shí)，Burgers模型不能完美擬合主曲線，增加參數(shù)個(gè)數(shù)擬合效果變好。但相位角擬合結(jié)果出現(xiàn)非常大的波動(dòng)，即便將n增加到20，依然不能消除波動(dòng)。這意味著主曲線不適于使用經(jīng)典模型進(jìn)行描述。

圖2 經(jīng)典模型對(duì)頻率掃描試驗(yàn)的擬合結(jié)果

使用1SnA1D模型擬合主曲線，結(jié)果如圖3所示?？梢钥闯觯瑢?duì)于分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型，擬合結(jié)果無(wú)波動(dòng)。1S1A1D模型只在某些區(qū)域有較好的擬合效果，當(dāng)Abel黏壺個(gè)數(shù)達(dá)到2個(gè)時(shí)，擬合效果非常好，再增加元件個(gè)數(shù)無(wú)意義。因此對(duì)基質(zhì)瀝青的流變行為的描述，應(yīng)該使用分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型。

圖3 分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型對(duì)頻率掃描試驗(yàn)的擬合結(jié)果

2.2 靜態(tài)加載下的模型

選取瀝青A在0、10、20、30、40、46和52 ℃下的蠕變恢復(fù)試驗(yàn)，瀝青加載25 s后卸力，結(jié)果見(jiàn)圖4?？梢钥闯?，瀝青A在0 ℃有非常大的形變恢復(fù)率，隨著溫度的升高，形變恢復(fù)率減小(圖5)。使用這些結(jié)果進(jìn)行擬合。經(jīng)典模型擬合結(jié)果見(jiàn)圖4，Burgers模型與試驗(yàn)值略有出入。增加原件個(gè)數(shù)，將Burgers模型變?yōu)閂oigt模型，擬合效果非常好。再增加原件個(gè)數(shù)不能使擬合效果增加。因此應(yīng)當(dāng)使用Voigt(n=2) 模型來(lái)描述瀝青的靜態(tài)蠕變行為。

圖4 溫度為0 ℃時(shí)不同模型蠕變?cè)囼?yàn)的擬合結(jié)果

使用Voigt模型對(duì)瀝青各個(gè)溫度下的蠕變行為擬合，均有非常好的擬合效果。由圖5看出，在更高的溫度下，瀝青幾乎無(wú)形變恢復(fù)，表現(xiàn)出牛頓流體的性質(zhì)，此時(shí)如果將模型彈性原件參數(shù)設(shè)置為無(wú)彈性的，依然可以使用Voigt模型進(jìn)行描述。

圖5 Voigt模型對(duì)不同溫度下蠕變?cè)囼?yàn)的擬合結(jié)果

瀝青Voigt模型不同溫度下的原件參數(shù)及其擬合R2見(jiàn)表3。通過(guò)分析可得，其參數(shù)與溫度遵循阿侖尼烏茲方程。為了圖形簡(jiǎn)明，僅將溫度倒數(shù)與瀝青A的參數(shù)E0和η0的對(duì)數(shù)值作圖，結(jié)果見(jiàn)圖6。

圖6 Voigt模型參數(shù)對(duì)數(shù)值與溫度的倒數(shù)的回歸分析

表3 蠕變?cè)囼?yàn)建立的Voigt模型參數(shù)及回歸系數(shù)R2

表4為使用1S2A1D模型所建立的瀝青A本構(gòu)方程的部分參數(shù)。雖然1S2A1D模型有較好的擬合效果，但是其參數(shù)無(wú)規(guī)律。僅僅是數(shù)學(xué)上有較好的描述，不同溫度下參數(shù)無(wú)統(tǒng)一性,且其蠕變表達(dá)式中的伽馬函數(shù)給計(jì)算帶來(lái)困難，因此不宜使用該模型描述瀝青蠕變行為。

表4 分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型部分參數(shù)

由此建立瀝青不同溫度下蠕變過(guò)程中黏彈模型,即參數(shù)與溫度滿足阿侖尼烏茲關(guān)系的Voigt模型。

2.3 普適模型的建立

使用頻率掃描(稱之為動(dòng)態(tài)試驗(yàn))建立動(dòng)態(tài)條件下的模型，不能應(yīng)用于蠕變?cè)囼?yàn)(稱之為靜態(tài)試驗(yàn))；靜態(tài)試驗(yàn)下使用經(jīng)典模型描述，該模型不能用于動(dòng)態(tài)試驗(yàn)。目前并無(wú)一種能夠同時(shí)滿足動(dòng)態(tài)試驗(yàn)和靜態(tài)試驗(yàn)的普適模型。李蓬[19]使用經(jīng)典模型中間頻率下的瀝青模量。Shan等[2]等建立的經(jīng)典模型在25 ℃時(shí)具有普適性，但是相位角主曲線存在波動(dòng)，且無(wú)寬溫度下普適性分析。Wu等[7]使用分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)描述瀝青黏彈性能，并未使用分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型描述瀝青蠕變性能。目前研究集中在單一響應(yīng)下建立模型。

由于經(jīng)典模型在描述瀝青主曲線時(shí)有波動(dòng)，筆者選取分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)1S2A1D模型進(jìn)行擬合。建立不同溫度下的主曲線，采用Shan[2]等的方法，對(duì)各個(gè)溫度動(dòng)靜態(tài)試驗(yàn)的結(jié)果同時(shí)進(jìn)行擬合，使用Matlab非線性回歸擬合優(yōu)化結(jié)果。

對(duì)0 ℃下的瀝青動(dòng)態(tài)試驗(yàn)與靜態(tài)試驗(yàn)進(jìn)行擬合。動(dòng)態(tài)條件下與靜態(tài)條件下所需要的某些模型參數(shù)一般相差幾個(gè)數(shù)量級(jí)，選取0 ℃下的一種擬合結(jié)果(圖7)，瀝青52 ℃下的擬合結(jié)果見(jiàn)圖8。對(duì)比圖7、8可以看出，圖7的擬合效果比較差。圖7中，1S2A1D模型不能同時(shí)對(duì)3者進(jìn)行描述，且增加模型元件個(gè)數(shù)不能很好解決這個(gè)問(wèn)題。

圖7 瀝青0 ℃下普適黏彈模型擬合結(jié)果

圖8 瀝青52 ℃下普適黏彈模型擬合結(jié)果

圖8中1S2A1D模型能同時(shí)滿足瀝青的模量、相位角及蠕變行為?？梢宰鳛?2 ℃下該基質(zhì)瀝青的一種普適模型。

本文中所選用的瀝青在0 ℃下難以建立普適本構(gòu)方程，在52 ℃下可以建立普適的本構(gòu)方程。

2.4 模型普適性討論

瀝青是熱流變簡(jiǎn)單材料[1]，其滿足時(shí)溫等效原理(TTSP)。針對(duì)瀝青的TTSP性質(zhì)，以T0為參考溫度，平移其他溫度下的剪切模量，組成以T0為基準(zhǔn)溫度的主曲線，平移量即位移因子。這意味著以T′為參考溫度所建立主曲線，與T0為參考溫度所建立的主曲線形狀等是完全相同的[9]，僅僅是所對(duì)應(yīng)頻率不同。即

G3(ω)=G*(ω′),

(11)

ω=ω′α.

(12)

式中，α為位移因子；G*為剪切模量。

(13)

(14)

(15)

(16)

可以看出，滿足TTSP的Voigt模型，不同溫度下動(dòng)態(tài)模型參數(shù)E不發(fā)生變化，這與實(shí)際靜態(tài)試驗(yàn)結(jié)果是相違背的：同時(shí)滿足瀝青在50 ℃下動(dòng)靜態(tài)試驗(yàn)的模型，當(dāng)溫度變?yōu)?5 ℃時(shí)，動(dòng)態(tài)試驗(yàn)的結(jié)果要求在E0不發(fā)生改變，而靜態(tài)試驗(yàn)要求瀝青參數(shù)E0變大，二者的矛盾導(dǎo)致該模型僅僅在50 ℃附近有普適性，其他溫度段則無(wú)普適性。

(17)

(18)

(19)

(20)

即滿足TTSP的1S2A1D模型，在不同溫度下，動(dòng)態(tài)試驗(yàn)建立的模型參數(shù)E與r不發(fā)生變化，這與實(shí)際靜態(tài)試驗(yàn)結(jié)果也是相違背的。因此分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型僅僅在某溫度段下存在普適性，其他溫度段不存在普適性。

3 結(jié) 論

(1)在動(dòng)態(tài)加載條件下，瀝青的流變行為可用分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型描述，但是經(jīng)典模型在描述瀝青相位角主曲線時(shí)的波動(dòng)不能消除。

(2)在靜態(tài)蠕變條件下，瀝青的黏彈特性可用其參數(shù)滿足阿侖尼烏茲方程的經(jīng)典模型描述，但是分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型參數(shù)對(duì)瀝青黏彈特性的描述無(wú)規(guī)律。

(3)瀝青僅僅在某一溫度下，存在適用于動(dòng)靜態(tài)試驗(yàn)的分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)普適模型，而在其他溫度下黏彈特性描述模型不具有普適性。