榮 耀，連福龍，張道慶，黃少杰

(1.河南省核工業(yè)地質(zhì)局，河南 鄭州 450044；2.河南省核工業(yè)放射性核素檢測中心，河南 鄭州 450044)

60Co輻照裝置在農(nóng)業(yè)、滅菌、化工、醫(yī)學(xué)和工業(yè)等方面有著廣泛的應(yīng)用。早期建成的許多60Co輻照裝置服役時(shí)間長，房屋設(shè)施及控制系統(tǒng)老化；加之建造初期設(shè)計(jì)落后，安全性能不完善，存在許多安全隱患，需要逐步實(shí)施退役[1]。60Co輻照裝置的安全運(yùn)行及退役日益成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)，尤其是早期因管理處置不善造成源破損泄露的輻照裝置退役情況更受關(guān)注。由于此類裝置退役問題遺留時(shí)間久，污染鏈條長，導(dǎo)致退役處置措施非常復(fù)雜[2]。以河南某小型60Co源泄露輻照裝置退役為例，探討源破損泄露輻照裝置的退役處置措施，以期為相關(guān)工作提供借鑒。

1 退役裝置概況

河南某輻照廠的輻照室設(shè)計(jì)最大裝源4萬居里，主要用于輻照大蒜和中藥材。20世紀(jì)90年代末輻照室井內(nèi)有一顆鈷治療機(jī)放射源發(fā)生破裂，造成井水污染。該廠委托相關(guān)部門對(duì)破裂事故進(jìn)行處置，廢源被密封于鋼制小容器內(nèi)，污染的井水被排至輻照室外的蒸發(fā)池[3]。蒸發(fā)池水外泄，造成蒸發(fā)池附近局部區(qū)域和小塊菜園地土壤污染；去污產(chǎn)生的放射性土壤存置于蒸發(fā)池旁的2個(gè)磚砌廢土坑內(nèi)。該廠已對(duì)現(xiàn)有放射源進(jìn)行了倒源、裝運(yùn)和送貯工作。目前該廠蒸發(fā)池內(nèi)有污水、枯枝落葉與底泥混雜，蒸發(fā)池外局部區(qū)域土壤有60Co污染；輻照室內(nèi)儲(chǔ)源井底殘?jiān)⒕?、井臺(tái)地面等均有污染。故需對(duì)其進(jìn)行退役處置，以達(dá)到該廠地可以無限制開放使用的要求。

2 污染源分析

60Co核素半衰期為5.27 a，主要衰變方式為γ和β衰變，能量分別為Eβ=0.318 MeV(99.8%)；Eγ1=1.173 MeV(100%)，Eγ2=1.332 MeV(100%)，γ射線平均能量為1.25 MeV。

60Co源破損后，放射性鈷與井水接觸，再加上鈷源棒包殼表面存在的松散污染物，使井水、源架、源夾和源罐遭到污染。受污染的井水在首次事故處置中外泄，污染井臺(tái)附近地面及輻照室外局部土壤，并對(duì)周邊環(huán)境產(chǎn)生影響。

因該廠十多年的廢置停產(chǎn)，導(dǎo)致污染源核素在周邊環(huán)境中的遷移鏈條過長，對(duì)周邊影響復(fù)雜。本項(xiàng)目對(duì)污染源核素在環(huán)境中遷移的主要過程進(jìn)行了梳理，結(jié)果如圖1紅色箭頭所示。

圖1 污染源核素在環(huán)境中遷移的主要途徑及照射途徑

3 退役依據(jù)及監(jiān)測方法

3.1 源項(xiàng)調(diào)查工作方案

根據(jù)《γ輻照裝置退役》和《放射性同位素與射線裝置安全和防護(hù)條例》相關(guān)規(guī)定，此次小型60Co源泄露輻照裝置退役工作的起點(diǎn)是從60Co放射源移走之后，依次進(jìn)行現(xiàn)場源項(xiàng)調(diào)查、γ輻照裝置退役環(huán)境影響評(píng)價(jià)和退役處置工作。現(xiàn)場輻照裝置建筑物尚未拆除，退役存在的污染區(qū)域包括60Co污染的輻照室、地面殘?jiān)?、貯源井水、蒸發(fā)池池壁和底泥、周圍環(huán)境土壤、排污管道等[4-5]。本次工作源項(xiàng)調(diào)查及退役均按照國家已頒布的標(biāo)準(zhǔn)和國際通行標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行[6-15]。退役依據(jù)技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)見表1；監(jiān)測儀器及用途見表2；監(jiān)測項(xiàng)目及監(jiān)測方法見表3。

表1 監(jiān)測對(duì)象及退役依據(jù)技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)

表2 監(jiān)測儀器及用途

表3 監(jiān)測項(xiàng)目及監(jiān)測方法

3.2 放射性廢物分類

此次退役項(xiàng)目主要污染核素為60Co，依據(jù)《放射性廢物分類》執(zhí)行。

3.2.1 豁免水平和解控水平

含人工放射性核素固體物質(zhì)的豁免水平和解控水平見表4。

表4 含人工放射性核素固體物質(zhì)的豁免水平和解控水平

3.2.2 放射性廢物分類

極低水平放射性廢物的活度濃度下限值為解控水平(即0.1 Bq/g)，上限值一般為解控水平的10～100倍(即1～10 Bq/g)。

低水平放射性廢物的活度濃度下限值為極低水平放射性廢物活度濃度上限值(即10 Bq/g)，上限值為4×1011Bq/kg。

4 源項(xiàng)調(diào)查

4.1 γ輻射劑量率現(xiàn)場監(jiān)測結(jié)果

60Co輻照裝置γ輻射劑量率現(xiàn)場監(jiān)測共布點(diǎn)160個(gè)，現(xiàn)場監(jiān)測布點(diǎn)及熱點(diǎn)區(qū)域范圍如圖2所示。分析監(jiān)測數(shù)據(jù)可知：1)輻照室內(nèi)γ輻射周圍劑量當(dāng)量率為79～1 013 nSv/h，以輻照室和廢物坑為中心存在高值熱點(diǎn)(源架、廢物桶及排污口)，高值區(qū)域與排污口流向一致，呈東北向分布；2)室外土坑、蒸發(fā)池、菜園(蒜苗地)γ輻射周圍劑量當(dāng)量率為108～208 nSv/h(該值未扣除宇宙射線響應(yīng)值)，略高于當(dāng)?shù)靥烊惠椛浔镜姿?根據(jù)河南省生態(tài)環(huán)境廳2019年環(huán)境狀況公報(bào)，全省省轄市及濟(jì)源示范區(qū)的26個(gè)輻射環(huán)境質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測基站γ輻射空氣吸收劑量率連續(xù)監(jiān)測結(jié)果為58.19～202.12 nGy/h，平均為101.38±11.08 nGy/h)。調(diào)查發(fā)現(xiàn)廢水池旁電線桿附近存在明顯高值，分析認(rèn)為這是由于電線桿周圍區(qū)域?yàn)橥莸兀瑥U水池水曾受雨季影響漫出，放射性污染在洼地富集。

4.2 表面污染監(jiān)測結(jié)果

表面污染監(jiān)測現(xiàn)場共布點(diǎn)186個(gè)，分析監(jiān)測數(shù)據(jù)可知：輻照室地面表面污染水平為0.30～0.67 Bq/cm2，距地面0.5 m、1 m高度墻壁的表面污染水平分別為0.33～0.45 Bq/cm2和0.30～0.42 Bq/cm2；距地面0.5 m、1 m高度迷道墻壁的表面污染水平分別為0.31～0.46 Bq/cm2和0.33～0.45 Bq/cm2；輻照室防護(hù)門外大廳地面的表面污染水平為0.31～0.37 Bq/cm2；源架表面污染水平為1.73 Bq/cm2；源架配件表面污染水平為2.80 Bq/cm2。以上測量結(jié)果均含本底值。

除源架、源架配件之外，輻照室地面和墻壁、迷道地面和墻壁以及輻照室內(nèi)其他物件表面污染水平均滿足《γ輻照裝置退役》(HAD 401/07—2013)規(guī)定的表面污染解控要求水平(0.80 Bq/cm2)。

圖2 核能輻照廠γ輻射劑量率水平現(xiàn)場監(jiān)測點(diǎn)及熱點(diǎn)區(qū)域示意圖

4.3 廢水

現(xiàn)場采集蒸發(fā)池、儲(chǔ)源井水樣，送實(shí)驗(yàn)室檢測。從檢測結(jié)果可知，鈷源輻照室貯源井的中上層水及蒸發(fā)池廢水中的60Co活度濃度分別為0.13 Bq/L和0.24 Bq/L，可見貯源井的中上層水及蒸發(fā)池廢水滿足《γ輻照裝置退役》(HAD 401/07—2013)的排放要求(貯源井水向環(huán)境排放時(shí)，所含放射性污染物的活度濃度應(yīng)控制在10 Bq/L以下)；貯源井底層水中60Co活度濃度為60 Bq/L，不滿足排放要求。

4.4 土壤與蒸發(fā)池底泥

從廢土坑、菜園地周邊區(qū)域深度分層(表3)采集土壤樣品，送實(shí)驗(yàn)室分析，結(jié)果如圖3所示。

圖3 土壤中60Co比活度縱剖面圖

由圖3可知：1)土壤中60Co比活度為8.8～631 Bq/kg，部分區(qū)域不滿足《γ輻照裝置退役》(HAD 401/07—2013)規(guī)定的擬開放廠址土壤中剩余放射性核素活度要求限值(30 Bq/kg)；2)在廢土坑四周及菜園地區(qū)域，60Co比活度隨土壤深度的增加逐漸減小，均呈現(xiàn)出核素在淺層土壤中富集的現(xiàn)象；3)在廢土坑中心位置，60Co比活度隨土壤深度的增加先增大后減小，在中層深度出現(xiàn)極大值631 Bq/kg。監(jiān)測結(jié)果呈現(xiàn)的規(guī)律對(duì)現(xiàn)場土壤清挖工作具有指導(dǎo)意義。

蒸發(fā)池底泥中60Co的比活度為3 728.5～8 260.3 Bq/kg，貯源井排水管內(nèi)壁鐵銹中60Co的比活度為493.7 Bq/kg，依據(jù)《放射性廢物分類》，蒸發(fā)池底泥、排水管均屬于極低水平放射性廢物。依據(jù)中國環(huán)境百科全書選編本《核與輻射安全》，貯源井底層廢水、貯源井的中上層廢水和蒸發(fā)池廢水均屬于低放廢液(放射性活度濃度≤4×106Bq/L)。

綜上所述，結(jié)合現(xiàn)場源項(xiàng)調(diào)查結(jié)果和相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)現(xiàn)場放射性廢物量進(jìn)行估算，結(jié)果見表5。

4.5 源項(xiàng)調(diào)查方式

現(xiàn)場進(jìn)行γ輻射劑量率監(jiān)測時(shí)，遇到數(shù)個(gè)略高于當(dāng)?shù)靥烊惠椛浔镜姿降臒狳c(diǎn)。對(duì)其進(jìn)行現(xiàn)場清挖發(fā)現(xiàn)，表層土壤下面有部分耐火磚殘料，對(duì)γ輻射劑量率測量產(chǎn)生了較大干擾。因此認(rèn)為，γ輻射劑量率監(jiān)測只能作為普查手段之一，最終確定周邊污染范圍需依靠取樣后的實(shí)驗(yàn)室分析數(shù)據(jù)，即使是在γ輻射劑量率正常的地區(qū)，也需考慮污染源的下風(fēng)向地區(qū)被污染的可能性。周邊污染土壤處置需采用邊清挖、邊采樣送實(shí)驗(yàn)室分析的方式，以確保無遺漏地區(qū)。

表5 輻照廠退役項(xiàng)目放射性廢物量估算結(jié)果

5 退役實(shí)施

5.1 退役控制目標(biāo)

退役工作依據(jù)國家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行，控制目標(biāo)限值見表6。

表6 輻照廠退役項(xiàng)目控制目標(biāo)限值

5.2 退役實(shí)施措施

5.2.1 源架活度及所需屏蔽鐵罐厚度估算

退役源架由于之前放置破損源而受到了污染，放射性活度未知。將源架等效成一個(gè)點(diǎn)源，利用γ點(diǎn)源劑量率計(jì)算公式，對(duì)源架活度進(jìn)行估算[16]。

(1)

(2)

(3)

由上可知，源架活度估算公式為

(4)

將現(xiàn)場測量數(shù)據(jù)(離源架0.5 m處周圍劑量當(dāng)量率2.51 μSv/h，離源架1 m處周圍劑量當(dāng)量率1.01 μSv/h)代入公式(4)，根據(jù)防護(hù)最優(yōu)化原則，取計(jì)算放射性活度最大值作為設(shè)計(jì)屏蔽鐵罐厚度依據(jù)，即87 μCi。

根據(jù)《放射性物品安全運(yùn)輸規(guī)程》(GB 11806—2019)與《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871—2002)相關(guān)要求，容器表面的劑量當(dāng)量率應(yīng)小于2 mSv/h，距容器表面1 m處的劑量當(dāng)量率應(yīng)小于0.1 mSv/h。

各向同性點(diǎn)源γ射線減弱倍數(shù)K的計(jì)算公式為[17]58-98

(5)

式中：A—放射性核素點(diǎn)源活度，Bq；r—參考點(diǎn)到點(diǎn)源的距離，m；?！丈淞柯食?shù)，60Co的照射量率常數(shù)Γ為2.503×10-18C·m2/(kg·Bq·s)；1.4×105—時(shí)間單位換算與照射量到組織或器官吸收劑量換算之積，1.4×105≈38 J/C×3 600 s/h；q—居留因子，此處取1。

計(jì)算可得：距離源架0.5 m處所需減弱倍數(shù)K1=9×10-3；距離源架1 m處所需線減弱倍數(shù)K2=0.011。為保守估算，取較大值K2確定屏蔽鐵罐厚度。60Co γ射線的平均能量為1.25 Mev。查各向同性點(diǎn)源γ射線減弱K倍所需鋼鐵屏蔽層厚度表[17]209，可知減弱倍數(shù)K最小為1.5，此時(shí)所需鐵屏蔽層厚度為2.36 cm。根據(jù)輻射防護(hù)最優(yōu)化原則，考慮代價(jià)—效益分析，因減弱倍數(shù)K=1.5遠(yuǎn)大于K2=0.011，最終決定設(shè)計(jì)屏蔽鐵罐厚度為1.2 cm。將源架移入屏蔽鐵罐內(nèi)，實(shí)測容器表面最大劑量當(dāng)量率小于1 μSv/h，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于2 mSv/h，滿足防護(hù)與安全運(yùn)輸要求。

5.2.2 輻照室去污

將源架、源架不銹鋼管、室內(nèi)地面少量殘留鐵屑等廢物，裝入屏蔽鐵罐中，送至城市放射性廢物庫進(jìn)行貯存。清理輻照室內(nèi)的零散物件，對(duì)污染的物件進(jìn)行表面擦拭去污。對(duì)清理的物件、擦拭污染物，根據(jù)污染水平分類收集，分區(qū)存放；源室地面采取清掃、洗消等方法處置。

對(duì)貯源井池壁去污，首先利用高壓水槍進(jìn)行沖洗，然后采取刮鏟、專用化學(xué)試劑噴淋等方式進(jìn)行去污清洗。采用機(jī)械鏟除去污時(shí)，盡量做到成片鏟除水泥和瓷磚，減少粉塵，避免擴(kuò)大污染范圍。去污過程中邊去污、邊測量，直到達(dá)到解控要求。輻照室全部去污完成后，將房間的門封閉，以防二次污染。

5.2.3 污水處理

根據(jù)源項(xiàng)調(diào)查結(jié)果，貯源井的中上層水和蒸發(fā)池內(nèi)水的放射性活度均在排放限值以下，可直接排放。貯源井底層廢水中的60Co比活度超過排放限值10 Bq/L，不可直排。為避免在排放中上層井水過程中擾動(dòng)底層井水，抽水過程使用細(xì)口抽水管，并將抽水管口貼近水面，采用小功率潛水泵緩慢抽水。

在蒸發(fā)池、儲(chǔ)源井的中上層廢水轉(zhuǎn)運(yùn)排放前，用堿液調(diào)其pH為7～8，經(jīng)絮凝沉淀并澄清24 h后，由專用車輛轉(zhuǎn)運(yùn)至污水處理廠處理后達(dá)標(biāo)排放。蒸發(fā)池、儲(chǔ)源井廢水排放后，對(duì)蒸發(fā)池和儲(chǔ)源井進(jìn)行去污處理，清出蒸發(fā)池底泥，轉(zhuǎn)移至廢土坑中，自然晾干后，裝袋集中處置。蒸發(fā)池的池壁、池底去污主要采取洗消、鏟除法，去污產(chǎn)生的廢水、廢渣轉(zhuǎn)移至廢土坑中晾干后，連同坑中土壤一起清挖裝袋集中處置。

將貯源井底層廢水和殘?jiān)?，轉(zhuǎn)運(yùn)至室外進(jìn)行自然蒸發(fā)；將蒸干后的殘?jiān)b入屏蔽鐵罐，送至放射性廢物庫處理。使用過的塑料桶經(jīng)損毀后，裝極低放廢物袋，按環(huán)評(píng)處置。

蒸發(fā)池壁、池底及貯源井池經(jīng)洗消、刷鏟、清掃后表面污染水平大幅度下降，經(jīng)檢測其表面污染水平滿足《γ輻照裝置退役》(HAD 401/07—2013)的相關(guān)要求，可無限制開放使用。

5.2.4 廢物坑處置

污染土壤現(xiàn)場清挖工作，采取“分區(qū)管控、由遠(yuǎn)及近”的原則。土壤清挖工作采取邊清挖、邊檢測措施，每天對(duì)清挖后的地點(diǎn)進(jìn)行環(huán)境劑量率檢測，并取土壤樣品送實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行60Co比活度檢測。保守推薦此類污染土壤最小清挖深度為60 cm(圖3)，之后再根據(jù)實(shí)驗(yàn)室檢測結(jié)果，確定現(xiàn)場增加清挖深度或終止清挖。

清挖出的污染土壤裝入雙層防水編織袋，集中堆存于暫存庫，最終作為極低放固體廢物進(jìn)行近地表填埋處置?，F(xiàn)場清挖主要針對(duì)廢土坑及其周邊、菜園地、排水管周邊等區(qū)域的污染土壤。增加菜園地污染土壤清挖是由于在前期源項(xiàng)調(diào)查工作中，菜園地土壤表面環(huán)境劑量率及土壤中60Co比活度檢測均有異常，分析認(rèn)為是由蒸發(fā)池受降雨等影響造成池水外泄所引起的。

5.2.5 排水管及周邊去污

將排水管用機(jī)械切割法從地下取出，采用化學(xué)擦拭去污。對(duì)化學(xué)擦拭去污無效的排水管，采用切割法將排水管分截減容后，裝袋填埋處置。

6 工作人員所受劑量估算

退役過程中，工作人員所受輻射影響的途徑為γ外照射和空氣吸入內(nèi)照射。

6.1 γ外照射

根據(jù)源項(xiàng)調(diào)查時(shí)的γ輻射劑量率監(jiān)測結(jié)果可知，輻照室內(nèi)γ周圍劑量當(dāng)量率為79～1 013 nSv/h，源架、廢物桶及排污口為熱點(diǎn)。保守假設(shè)，在以上輻射水平偏高場所退役過程中，工作人員每天工作8 h，共工作3個(gè)月，工作人員所受的γ外照射計(jì)算公式為

Ec=DiT，

(6)

式中：Ec—整個(gè)退役過程中工作人員所受的γ輻射有效劑量，nSv；Di—i監(jiān)測點(diǎn)位的γ周圍劑量當(dāng)量率，保守考慮取1 013 nSv/h；T—退役過程所需時(shí)間，h。

根據(jù)式(6)，計(jì)算出工作人員在整個(gè)退役過程中受的γ外照射劑量為0.73 mSv。

6.2 空氣吸入內(nèi)照射

據(jù)源項(xiàng)調(diào)查結(jié)果，涉及的放射性核素為60Co。保守計(jì)算，取土壤中60Co放射性核素活度濃度最大值631 Bq/kg，評(píng)價(jià)工作人員在治理過程中所受到的吸入內(nèi)照射。

工作人員在去污治理過程中，可能會(huì)吸入含污染核素的再懸浮顆粒，工作人員吸入再懸浮顆粒所致的吸入內(nèi)照射劑量計(jì)算公式為

Dinh,i=C·DFinh,i·R·t，

(7)

式中：Dinh,i—吸入放射性核素i造成的吸入內(nèi)照射，mSv；C—空氣中核素的濃度，C=S×Ai，Bq/m3，它與載塵量和污染核素的活度濃度有關(guān)，其中S為載塵量，保守取IAEA安全系列叢書第44號(hào)(2005年)推薦的工作場所空氣中載塵量1.0×10-3g/m3，Ai為廠區(qū)廢物中核素i的活度濃度，Bq/g；DFinh,i—核素i的吸入內(nèi)照射劑量轉(zhuǎn)換因子(工作人員)，Sv/Bq，依據(jù)GB 18871—2002，取1.70×10-8Sv/Bq；R—為工作人員的年吸收空氣量，取8 000 m3/a；t—為退役場址的施工時(shí)間，取720 h。

根據(jù)式(7)，計(jì)算出退役過程中由于吸入造成的最大個(gè)人有效劑量為9.4×10-5mSv。

6.3 工作人員所受劑量

本項(xiàng)目退役過程中工作人員所受最大劑量為0.73 mSv，滿足退役實(shí)施過程中工作人員劑量約束值5 mSv的要求。

7 結(jié)論

在進(jìn)行現(xiàn)場源項(xiàng)調(diào)查時(shí)，γ輻射劑量率監(jiān)測只能作為普查手段之一，最終需依靠取樣后實(shí)驗(yàn)室的檢測數(shù)據(jù)判定周邊污染范圍。通過實(shí)施60Co源輻照裝置破損泄露后的源項(xiàng)調(diào)查、源架活度及所需屏蔽鐵罐厚度估算、輻照室去污、被污染水和土壤處置等程序，制定退役處置方案，退役治理效果符合相關(guān)法律法規(guī)要求。