劉貴軍，錢文凱，李蘇輝

(清華大學能源與動力工程系，北京 100084)

富氧燃燒能夠極大地提高碳減排效率.近年來，國際上提出了應用富氧燃燒的燃氣輪機循環(huán)[1]和超臨界CO2燃氣輪機循環(huán)[2-3]，通過提高燃燒室來流的CO2濃度，降低N2含量，在提高碳捕捉效率的同時，還可以降低NOx排放.但是富氧燃燒要求提高空氣中的O2濃度以穩(wěn)定火焰，這就使得燃料和富氧空氣在燃燒室預混段混合時易發(fā)生自點火，進而引起回火或掛火，影響燃氣輪機穩(wěn)定運行[4].因此，研究燃料與富氧空氣混合過程的自點火現(xiàn)象和火焰穩(wěn)定機理有重要意義.

傳統(tǒng)的自點火研究多在均勻組分場、均勻溫度場等條件下開展[5-6]，側重于著火的化學反應動力學過程.但燃料與空氣混合過程中的自點火是受流動與化學反應耦合作用影響的，特別是在湍流條件下，湍流輸運影響組分場和溫度場，進而影響自點火的發(fā)生和后續(xù)火焰的傳播與穩(wěn)定[7].近年來，國際上逐漸開展了燃料混合過程中的自點火研究，在流動對自點火的作用機理、火焰抬升高度預測和火焰穩(wěn)定機理等方面取得了一定進展.

Deng 等[8]采用數(shù)值模擬研究了二甲醚射流在協(xié)流空氣中自點火火焰的穩(wěn)定機理，發(fā)現(xiàn)當協(xié)流溫度較高時，局部流動速度與火焰?zhèn)鞑ニ俣戎g的平衡是主要的火焰穩(wěn)定機理；而當協(xié)流溫度較低時，自點火化學反應動力學是主要的火焰穩(wěn)定機理.

在火焰?zhèn)鞑シ€(wěn)定方面，Wu 等[9]發(fā)現(xiàn)對于湍流射流火焰，當火焰抬升高度變大時，火焰穩(wěn)定機理更偏向于火焰?zhèn)鞑?Cabra[10]通過實驗指出，射流火焰抬升高度隨射流速度和協(xié)流速度的增加而增加，并在較低協(xié)流速度下與Gautam[11]得出的預混火焰抬升高度關系式擬合良好.Bradley 等[12]通過實驗建立了傳統(tǒng)射流火焰高度和抬升高度的數(shù)據(jù)庫，涵蓋了6 種不同的燃料和流動狀態(tài)，并通過數(shù)學建模定義了一個新的參數(shù)U，給出了火焰高度和抬升高度的關系.

在自點火動力學穩(wěn)定方面，Chung 等[13-14]指出層流射流在高溫空氣中自點火形成的抬升火焰類似于MILD 燃燒，且抬升高度隨射流速度與化學當量均勻混合物自點火延遲時間平方的乘積成正比.Reuter等[15]同樣指出二甲醚射流在協(xié)流空氣中自點火抬升高度與自點火時間有很大關系.Williams 等[16]發(fā)現(xiàn)，基于燃料射流-空氣協(xié)流流動時間計算出的點火時間遵循Arrhenius 關系式，這說明自點火對火焰穩(wěn)定起著重要作用.Masri 等[17]通過概率密度函數(shù)方法也證實了自點火的產(chǎn)生對火焰穩(wěn)定機理的重要作用.

但Oldenhof 等[18]發(fā)現(xiàn)自點火抬升高度在不同Re 數(shù)下隨射流速度呈不同的變化趨勢，并指出湍流對自點火的產(chǎn)生具有重要作用.Markides 等[19]和Echekki 等[20]也通過實驗驗證了這一結論.因此，在湍流輸運-自點火動力學耦合的情況下，上述兩種火焰穩(wěn)定機理都存在局限性.Li 等[21]進一步在湍流混合時間和自點火時間相當?shù)那闆r下，基于湍流大尺度混合模型對自點火抬升火焰高度預測模型進行了修正，預測效果良好.

上述研究初步揭示了自點火非預混射流火焰的穩(wěn)定機理，以及湍流混合、火焰?zhèn)鞑ヒ约白渣c火化學反應動力學對抬升高度的影響機制，但目前尚無在富氧條件下的相關研究報道.在富氧條件下，針對傳統(tǒng)射流火焰的研究發(fā)現(xiàn)，氧氣含量對火焰穩(wěn)定性有重要影響，增加氧氣含量可以提高火焰穩(wěn)定性，降低火焰抬升高度[22-23].然而，這些研究都是針對傳統(tǒng)射流火焰，自點火條件下富氧射流火焰的穩(wěn)定機理還未被研究.因此，本文開展富氧條件下的自點火抬升火焰穩(wěn)定機理研究，通過高溫自點火實驗系統(tǒng)，探究火焰抬升高度隨射流速度的變化規(guī)律.

1 實驗系統(tǒng)及測量方法

高溫自點火實驗系統(tǒng)由空氣供應系統(tǒng)、燃料供應系統(tǒng)、尾氣排放系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集與控制系統(tǒng)和雙層石英管實驗段組成，如圖1 所示.

圖1 高溫自點火實驗系統(tǒng)Fig.1 High temperature autoignition experimental system

燃料供應系統(tǒng)通過熱式質量流量控制器(Bronkhost EL-flow)提供燃料和稀釋氣體的混合物，流量控制器最大流量為1 000 L/min，誤差為0.1%FS.燃料為 C2H2(99.9%純度)，稀釋氣體為 N2(99.9%純度).數(shù)據(jù)采集與控制系統(tǒng)由NI 機箱和NI 板卡組成，可以采集熱電偶溫度信息、各控制器中質量流量信息，并通過模擬電流信號控制流量.

圖2(a)展示了實驗段部分的剖面圖和實物圖，該實驗段由整流段和反應段組成.乙炔通過內(nèi)徑為4.93 mm、外徑為6.35 mm 的燃料噴射管向上注入雙層抽真空的石英管，石英管內(nèi)部直徑 25 mm，長0.6 m，可屏蔽外界對抬升火焰的影響.富氧空氣從整流段底部進入，對燃料管加熱后經(jīng)擾流板產(chǎn)生湍流，在石英管中與燃料混合發(fā)生自點火.圖2(b)是在無燃料通入、高溫空氣流速保持20 m/s 的工況下測量得到的石英管內(nèi)部溫度沿軸向的分布情況，在0～30 cm 的范圍內(nèi)管內(nèi)溫度下降不超過12 ℃.同時，為了防止熱損失對自點火過程產(chǎn)生影響，實驗段中除石英管外的區(qū)域都被包裹了保溫材料，因此可以認為雙層抽真空石英管近似絕熱.

圖2 實驗段結構及溫度分布Fig.2 Experimental setup and its temperature distribution

在本次實驗中，通過熱式質量流量控制器控制常規(guī)空氣和氧氣(99.9%純度)的流量，使兩種氣體混合形成富氧空氣，協(xié)流速度保持20 m/s 恒定，對應雷諾數(shù)為6 260，加熱器處空氣溫度維持在570 ℃.在實驗開始前，通過持續(xù)1 h 的熱空氣通入使得實驗系統(tǒng)達到熱平衡狀態(tài).隨著氧氣含量的增加，理論火焰溫度的增幅逐漸減小，在氧氣體積分數(shù)為26%～31%時，綜合效益較高[4].因此，本實驗中富氧空氣中O2體積分數(shù)為25%.燃料稀釋氣體為N2，燃料摩爾分數(shù)及對應產(chǎn)生自點火的射流速度區(qū)間見表1.

表1 實驗參數(shù)Tab.1 Experimental parameters

此外，本次實驗采用數(shù)碼相機在黑暗的條件下拍攝火焰照片，用來確定火焰類型和抬升高度.MATLAB 軟件被用來對火焰照片進行后處理，通過尋找火焰軸線上亮度突變的位置，確定抬升火焰根部的位置，進而通過石英管旁刻度尺，可以確定燃料管口到火焰根部的距離，進而確定抬升高度.考慮相機拍攝像素畸變誤差、直尺讀數(shù)誤差，該方法測得抬升高度的誤差約為2%，可以接受.

2 結果與討論

2.1 自點火火焰類型

當燃料進入熱空氣時會發(fā)生自點火，通過改變?nèi)剂仙淞魉俣群腿剂舷♂尦潭?，常?guī)空氣和富氧空氣中都會獲得3 種火焰類型：附著火焰、帶有間歇點火的抬升火焰和抬升火焰.由數(shù)碼相機(佳能EOS 6D)拍攝到的火焰類型如圖3 所示，光圈f/1.8，感光度ISO為6 400，附著火焰關頭和帶有間歇點火的抬升火焰的曝光時間為0.1 s，抬升火焰的曝光時間為1 s.

圖3 自點火火焰類型Fig.3 Combustion modes of autoignition jet flame

固定燃料摩爾分數(shù)、固定氧氣含量的工況下，附著火焰常發(fā)生在較低燃料射流速度區(qū)域，火焰附著在燃料管口，呈明亮的黃色；當燃料射流速度進一步增加時，火焰會發(fā)生抬升，由黃色變?yōu)樗{色，抬升火焰上方會隨機出現(xiàn)間歇點火并伴有“噼里啪啦”的聲音；繼續(xù)增大燃料射流速度，間歇點火消失，轉變?yōu)榉€(wěn)定的微藍色抬升火焰.

2.2 自點火抬升高度

圖4 展示了常規(guī)空氣(氧氣體積分數(shù)φO2＝21%)和富氧空氣(氧氣體積分數(shù)φO2＝25%)兩種條件下發(fā)生自點火時形成的射流火焰的抬升高度HL隨燃料射流速度Ujet的變化情況.

圖4 自點火射流火焰抬升高度Fig.4 Lift-off height of autoignition jet flame

已知Ucoflow＝20 m/s，常規(guī)空氣條件下不同燃料摩爾分數(shù)(Xf)的自點火抬升火焰在燃料射流速度大于10 m/s 時即可發(fā)生.但是，在富氧空氣條件下，無論燃料摩爾分數(shù)取何值，只能在燃料射流速度大于20 m/s 的時候形成抬升火焰，低于此臨界值火焰就會附著在燃料管出口.從火焰?zhèn)鞑サ慕嵌葋砜矗斞鯕夂扛邥r，火焰?zhèn)鞑ニ俣入S之增大，更容易在較低射流速度下向上游傳播，形成附著火焰，因此需要更大的射流速度形成抬升火焰；從化學反應動力學的角度來看，火焰在高氧氣濃度下反應速率更高[24]，進而縮短自點火延遲時間，容易在近管口處發(fā)生自點火，造成火焰附著.

根據(jù)圖4 可知，抬升火焰的吹熄極限速度隨燃料摩爾分數(shù)增大而提升.且富氧條件下3 組數(shù)據(jù)的抬升火焰吹熄極限速度均大于常規(guī)氧氣條件.由此可知，在相同燃料摩爾分數(shù)和射流速度時，富氧條件下自點火火焰的抬升高度更低，火焰穩(wěn)定性更好.這是因為，在富氧條件下，化學反應速率更快、反應強度更大，更能抵抗吹熄，因此自點火抬升火焰的穩(wěn)定性更好[23].Merlo 等[22]針對傳統(tǒng)富氧火焰的研究發(fā)現(xiàn)氧濃度的增加可以降低火焰抬升高度，降低火焰高度波動，提高火焰穩(wěn)定性.

兩種氧氣濃度下火焰抬升高度均隨射流速度的增加而增加，圖4(a)中火焰抬升高度近似為線性增加，與文獻[10，14]的結果一致，但圖4(b)中火焰抬升高度在Ujet＝30 m/s 附近存在突增區(qū)域.為了更好地分析該區(qū)域形成的原因，本文將φO2＝25%，Xf＝0.36 工況下的火焰圖像按其隨射流速度的變化情況排列起來，如圖5 所示.

圖4(b)中的突增區(qū)域對應圖5 中火焰類型由“間歇點火＋抬升”變?yōu)椤疤钡男蛄袇^(qū)間.圖4(a)中Ujet處于10～15 m/s 的區(qū)間也存在一個較小的抬升高度突增區(qū)域，但該突增區(qū)域前的數(shù)據(jù)點更少，拍攝得到的火焰圖像表明該較小突增之前的火焰類型也是“間歇點火＋抬升”，在突增之后火焰類型變?yōu)椤疤?對于這種現(xiàn)象，Li 等[21]通過ICCD 相機拍攝的OH*化學熒光圖像對“間歇點火＋抬升”火焰形成機理進行了分析，結果表明間歇點火和抬升火焰之間存在一段無OH*區(qū)域，該區(qū)域未能發(fā)生燃燒反應，而是在更下游的區(qū)域發(fā)生了間歇點火.其原因可能是當燃料射流速度與空氣協(xié)流速度相差較小時，燃料和空氣之間的剪切混合效應較差，沒有充足的氧氣與燃料混合使之燃燒完全，未燃盡的燃料在下游接觸到新鮮的高溫空氣后被再次點燃.

圖5 富氧條件下火焰隨射流速度變化的圖像Fig.5 Images of oxygen-enriched flames with different jet velocities

此外，富氧空氣使得抬升火焰下游更容易形成間歇自點火，因此盡管燃料射流速度在不斷增加，火焰仍能較長時間保持“間歇點火＋抬升”狀態(tài)，因此火焰抬升高度在突增前緩慢增長.當燃料射流速度增大到一定程度，與空氣速度之差足夠大，燃料和空氣可以充分混合，火焰類型進而轉變?yōu)椤疤?，同時高氧氣導致射流火焰?zhèn)鞑ニ俣容^大，能夠與較高的射流速度平衡.此外，脫離了“間歇點火＋抬升”狀態(tài)后，射流速度提高時，射流的流動距離會明顯增大.這兩個因素共同作用，導致火焰抬升高度的突增.

2.3 自點火穩(wěn)定機理

在了解富氧條件下自點火射流火焰的抬升特性后，尚需進一步了解其內(nèi)在的穩(wěn)定機理.由前言部分的論述可知，對于自點火形成的射流抬升火焰，目前主要有3 種穩(wěn)定機理：化學反應動力學穩(wěn)定[14-15]、火焰?zhèn)鞑シ€(wěn)定[10-11]、湍流混合-化學反應耦合穩(wěn)定[20-21].因此，本文通過將富氧條件下自點火抬升高度數(shù)據(jù)與以上3 種穩(wěn)定機理對應的抬升高度預測模型擬合，對比分析得出影響富氧自點火抬升火焰穩(wěn)定性的主要因素.

化學反應動力學穩(wěn)定機理對應的抬升高度預測模型將反應物停留時間與化學反應時間相關聯(lián)，認為火焰根部的穩(wěn)定位置是反應物停留時間與自點火延遲時間平衡的結果.其表達式如方程(1)所示[15]，式中τign為化學當量的均勻混合物自點火延遲時間.忽略空氣在管中流動時的熱損失，絕熱條件下化學當量自點火混合物延遲時間τign,ad可以代替τign，并采用一次方的形式，τign,ad可由CHEMKIN-PRO 軟件中的均相反應器計算得到.

基于自點火化學反應動力學模型擬合得到的抬升高度如圖6 所示.為便于對比，文中給出了實驗數(shù)據(jù)的擬合線，可以看出，無論在何射流速度下，該模型中各數(shù)據(jù)點都距擬合線較遠，故該模型整體擬合情況較差.通過計算可知，富氧條件下τign,ad相比常規(guī)空氣條件下τign,ad的變化很小.而富氧條件下燃料射流速度較大，反應物停留時間大大縮短，無法與自點火時間平衡.且方程(1)的抬升高度模型是基于層流火焰自點火提出的，與本實驗中湍流自點火射流火焰性質差異較大.因此，基于自點火延遲時間與流動時間平衡的化學反應動力學模型無法對非預混射流火焰的抬升高度做出準確預測.

圖6 基于自點火化學反應動力學模型的抬升高度Fig.6 Lift-off height based on the autoignition-controlled model

由于燃料射流與空氣協(xié)流之間存在湍流混合作用，較高的燃料射流速度使得燃料與空氣間速度差變大，二者之間的剪切混合作用變大，故本文考慮采用預混火焰模型進行擬合.預混火焰模型認為當燃料射流與空氣協(xié)流混合較好時，火焰?zhèn)鞑ニ俣扰c反應物的流動速度之間的平衡對火焰的穩(wěn)定起到關鍵作用，決定了火焰根部的位置，即火焰抬升的高度.該模型表達式如方程(2)所示[11]，式中ρjet/ρcoflow為在初始溫度(570 ℃)下燃料射流與空氣協(xié)流的密度比，vjet為初始溫度下燃料射流運動學黏度，SL，st表示化學當量下的層流火焰速度，由CHEMKIN-PRO 軟件中一維層流預混火焰模型計算得到.

基于預混火焰模型擬合得到的抬升高度如圖7所示.結合擬合直線可以看出，當燃料射流速度較低時，數(shù)據(jù)點的擬合比較分散，但隨著燃料射流速度的增加，經(jīng)過抬升高度突增區(qū)后，數(shù)據(jù)點的擬合情況變好.這說明預混火焰模型更適用于高速燃料射流工況.這是因為燃料射流速度較高時，燃料射流與空氣協(xié)流之間的速度差增大，二者的剪切效應增強，促進了燃料與空氣的混合，從而使得射流火焰表現(xiàn)出預混火焰的特性.此外，富氧條件下火焰?zhèn)鞑ニ俣茸兇螅沟没鹧鎮(zhèn)鞑ニ俣扰c同樣較大的局部流動速度形成平衡，從而實現(xiàn)射流火焰抬升高度的準確預測.

圖7 基于預混火焰模型的抬升高度Fig.7 Lift-off height based on the premixed flame model

圖6 和圖7 表明，在高速射流時，燃料和空氣湍流混合較好，火焰?zhèn)鞑ニ俣扰c局部流動速度的平衡決定了射流火焰的抬升高度和穩(wěn)定；但在低速射流時，無論是自點火動力學模型還是預混火焰模型擬合效果都比較差.這說明在低速時，湍流混合作用較差，火焰的抬升高度不是由單一的自點火化學反應動力學或火焰?zhèn)鞑ブ鲗?，要想較好地預測火焰抬升高度，需要將湍流混合與化學反應耦合的作用考慮進來.

對于湍流混合-化學反應耦合穩(wěn)定機理，其代表模型是Li 等基于湍流大尺度混合模型[25]提出的自點火-湍流大尺度混合模型[21].湍流大尺度混合模型常用于預測常規(guī)射流火焰的抬升高度，Li 等通過修正使其適用于預測自點火射流火焰的抬升高度.湍流大尺度混合模型的表達式如方程(3)所示[25]，Li 等將化學反應時間 τchem替換為絕熱自點火延遲時間τign,ad，修正后的自點火-湍流大尺度混合模型的表達式如方程(4)所示[21].由方程(4)可知，該模型下火焰抬升高度與混合時間的倒數(shù)及絕熱自點火延遲時間成正相關，即火焰抬升高度同時受自點火化學反應動力學和湍流混合兩者的作用.

式中：dj為燃料噴口直徑；αst為化學當量下燃料/空氣混合物的熱擴散系數(shù)；Yf,o是摻混燃料射流混合物中的燃料質量分數(shù)；Yf,st是摻混燃料射流混合物在化學當量下的燃料質量分數(shù).其中，τchem用αst/(SL2,st)衡量，τmix用dj/Ujet衡量.

基于自點火-湍流大尺度混合模型的抬升高度情況如圖8 所示.該模型燃料射流速度較低時，數(shù)據(jù)點擬合情況很好；但隨著燃料射流速度的增加，抬升高度突增區(qū)域之后數(shù)據(jù)點的分布非常分散，擬合效果較差.這說明自點火-湍流大尺度混合模型適用于較低Ujet區(qū)域，此時湍流混合時間與自點火時間相近，湍流混合和化學反應耦合強度較高.而在較高Ujet區(qū)域，湍流混合時間很短，湍流混合和化學反應耦合強度較低，此時該模型的準確性較差.因此，當燃料射流速度較低時，湍流混合和自點火化學反應動力學共同決定射流火焰的抬升高度.

圖8 基于自點火-湍流大尺度混合模型的抬升高度Fig.8 Lift-off height based on the modified large-scale mixing model of autoignition

上述分析表明，對于富氧條件下自點火形成的非預混射流火焰，自點火-湍流大尺度混合模型在燃料射流速度較低時能夠較好地預測其抬升高度，而預混火焰模型在燃料射流速度較高時能夠較好地預測其抬升高度.這說明，當燃料射流速度較低時，湍流混合與自點火化學反應動力學共同決定火焰穩(wěn)定位置；當燃料射流速度較高時，火焰?zhèn)鞑ニ俣扰c局部流動速度的平衡是火焰穩(wěn)定的決定因素.

3 結論

本文研究了燃料射流在高溫富氧空氣協(xié)流中發(fā)生自點火后形成的射流火焰的火焰特性、抬升高度和穩(wěn)定機理.

(1) 相比于常規(guī)空氣，在相同燃料摩爾分數(shù)、相同射流速度下，富氧空氣中更容易形成自點火附著火焰，因此需要更高的射流速度才能形成抬升火焰，并且抬升高度更低，吹熄極限速度更大，火焰穩(wěn)定性更好.這是因為富氧條件下氧含量的提高增大了燃燒速度.

(2) 隨著燃料射流速度增加，火焰類型由“間歇點火＋抬升”轉變?yōu)椤疤睍r，富氧條件下自點火抬升高度會發(fā)生明顯突增，突增變化量遠大于常規(guī)空氣條件.這是因為富氧空氣使“間歇點火＋抬升”向“抬升”的轉變過程發(fā)生延遲，而燃料射流速度的進一步增加使火焰類型發(fā)生轉變，射流的流動距離增大，導致火焰抬升高度突增.

(3) 通過將實驗數(shù)據(jù)與預混火焰模型、自點火化學反應動力學模型、湍流大尺度混合模型以及自點火-湍流大尺度混合模型進行擬合，結果表明，當燃料射流速度較低時，湍流混合與自點火化學反應動力學共同決定火焰穩(wěn)定位置；當燃料射流速度較高時，火焰?zhèn)鞑ニ俣扰c局部流動速度的平衡是火焰穩(wěn)定的決定因素.