洪昌壽,徐雅潔,王琨婷,呂 聰,尚 璇,汪 弘*,蘭 明

(1.南華大學(xué) 資源環(huán)境與安全工程學(xué)院,湖南 衡陽(yáng) 421001;2.湖南省鈾尾礦庫(kù)退役治理技術(shù)工程技術(shù)研究中心,湖南 衡陽(yáng) 421001;3.鈾礦冶放射性控制技術(shù)湖南省工程研究中心,湖南 衡陽(yáng) 421001)

0 引 言

我國(guó)是一個(gè)礦業(yè)大國(guó)，而礦產(chǎn)資源分布與地震帶分布具有高度重合性，國(guó)內(nèi)鈾尾礦庫(kù)大部分處于地震帶區(qū)域。在長(zhǎng)達(dá)千年的時(shí)間尺度內(nèi)，鈾尾礦庫(kù)可能面臨突發(fā)極端地震的威脅，導(dǎo)致灘面發(fā)生破裂變形，從而造成氡的異常釋放。氡是一種極易擴(kuò)散的天然放射性惰性氣體，長(zhǎng)期吸入過(guò)量的氡將對(duì)人類(lèi)的健康產(chǎn)生巨大危害。以南方某大型鈾尾礦庫(kù)為例，該庫(kù)地處瀏陽(yáng)——衡陽(yáng)——永州斷裂帶區(qū)域的湘江衡陽(yáng)段上游，庫(kù)區(qū)四季分明、降雨充沛；該鈾尾礦庫(kù)為重大放射性污染源。為此，如何保證鈾尾礦庫(kù)灘面在地震與降雨條件下的安全穩(wěn)定以及防止氡的異常釋放已成為亟需解決的重大問(wèn)題。

眾多國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究了環(huán)境因素和覆土物理參數(shù)對(duì)于降低鈾廢石或尾礦氡析出率的效果，如：杜興勝[1]選擇了紅土、腐殖質(zhì)和煤渣等三種覆蓋材料，研究覆蓋密度、厚度與鈾廢石氡析出率之間的定量關(guān)系。葉勇軍[2]等人探究了體積含水率對(duì)氡析出率的影響規(guī)律，結(jié)果表明隨著土壤體積含水率的增加，氡析出率先上升達(dá)到峰值后下降。李向陽(yáng)[3]等人探究了砂巖型鈾礦巖氡析出率與低頻振動(dòng)頻率變化和溫度變化之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)從控制溫度入手更容易控制氡析出率。C.Ferry[4]以及G.L.Leoni[5]等人得出尾礦通常采用低滲透性、低放射性且穩(wěn)定的材料(如土壤)來(lái)覆蓋以減少釋放至大氣中的氡，從理論和實(shí)驗(yàn)研究了覆蓋物的性質(zhì)如厚度、孔隙度、滲透性等對(duì)降低氡析出率效果的影響、覆蓋效果的計(jì)算模擬、覆蓋厚度的確定方法等。A.D.K.Tareen[6]等人研究了地震前土壤氡析出率的異常變化，首次提出利用箱線圖和監(jiān)測(cè)氡析出率異常變化實(shí)現(xiàn)地震預(yù)測(cè)。婁亞龍[7]等人基于GEO-Studio軟件中的SLOPE/W和SEEP/W模塊對(duì)我國(guó)南方某鈾尾礦庫(kù)壩體的地震穩(wěn)定性進(jìn)行了數(shù)值模擬研究。袁勁帆[8]等人利用自制的雙向水平振動(dòng)氡析出測(cè)試裝置，研究了單向低頻振動(dòng)對(duì)鈾尾礦庫(kù)灘面氡析出影響。劉艷[9]等人利用自制的模擬灘面覆土層氡析出試驗(yàn)裝置，研究了長(zhǎng)期高溫作用下鈾尾礦庫(kù)覆土層控氡性能的變化特征。

綜上所述，國(guó)內(nèi)外多聚焦于研究特定物理參數(shù)對(duì)鈾尾礦氡析出率的影響等問(wèn)題，雖然地震條件下鈾尾礦壩安全穩(wěn)定、單向低頻振動(dòng)與長(zhǎng)期高溫條件下鈾尾礦庫(kù)灘面覆土層氡析出方面也有學(xué)者開(kāi)展過(guò)有意義的研究工作，然而針對(duì)鈾尾庫(kù)灘面在雙向低頻振動(dòng)下不同含水狀態(tài)的覆土控氡效果研究尚屬空白。

1 氡析出計(jì)算基本理論

為分析鈾尾礦覆蓋粘土后的降氡效率，假定鈾尾礦庫(kù)灘面無(wú)滲流情形。那么，鈾尾礦庫(kù)灘面即可視為有限厚板狀射氣體(覆土層)與半無(wú)限大射氣體(鈾尾礦層，實(shí)為有限厚，可等效為半無(wú)限大情形)的結(jié)合[10]。

運(yùn)用等時(shí)間間隔法測(cè)量鈾尾礦庫(kù)灘面覆土層表面析出的氡在集氡空間內(nèi)累積體積活度，進(jìn)而根據(jù)下式(1)近似計(jì)算氡析出率[11]。

式中：J—氡析出率，Bq/(m2·s)；V—集氡空間的體積，m3；S—集氡空間的底面積，m2；Δt—累積集氡時(shí)間，s；ΔC—Δt時(shí)間內(nèi)的氡濃度增量，Bq/m3。

在本研究中，為減小誤差，將第一組累積氡濃度測(cè)值均舍棄，結(jié)合后續(xù)氡濃度測(cè)值與累積時(shí)間的擬合直線，易知ΔC與Δt的近似比值，代入式(1)即可獲知試樣的表面氡析出率。

此外，由于室內(nèi)實(shí)驗(yàn)條件所限，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中所測(cè)得裸露鈾的表面尾砂氡析出率遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)限值0.74 Bq/(m2·s)。為此，以降氡效率η(%)表征覆土的控氡效果，如下式所示：

式中：J1—裸露鈾尾砂的表面氡析出率，Bq/(m2·s)；J2—覆土后的表面氡析出率，Bq/(m2·s)。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 實(shí)驗(yàn)原材料

本研究所需的實(shí)驗(yàn)原材料主要為鈾尾砂與本地紅土，均就地取材。已有研究表明，紅土控氡效果較好[12]。其中，所選取的鈾尾砂的鐳含量為8.51×103Bq/kg，具體參數(shù)分別如表1～表3所示。實(shí)驗(yàn)前，采用常宏101-0型烘干箱在110 ℃溫度下對(duì)所取的本地紅土進(jìn)行連續(xù)24h烘干處理。

表1 鈾尾砂樣品的礦物主要化學(xué)成分Table 1 Main chemical mineral components of the chosen uranium tailings sample %

表2 鈾尾砂樣品的主要物理性能參數(shù)Table 2 Main parameters of physical properties of the chosen uranium tailings sample

表3 鈾尾砂樣品的顆粒粒徑及質(zhì)量分布Table 3 The particle size and mass concentration distribution of the chosen uranium tailings sample

采用上述鈾尾砂，并以干燥紅土輔以特定量的水，制備三種覆土含水狀態(tài)各異的鈾尾礦庫(kù)灘面覆土層試樣，分別模擬干旱(含水率為0%)、自然狀態(tài)(含水率6.12%)以及強(qiáng)降雨(含水率18.87%，達(dá)飽和態(tài))氣候條件下的覆土情形。

2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

本研究所采用的實(shí)驗(yàn)裝置為自行研制的激振組合氡析出試驗(yàn)裝置(如圖1所示)，主要由三大模塊組成，主體為裝樣與集氡模塊，左側(cè)為測(cè)氡模塊，右側(cè)為激振模塊。

1—試樣罐；2—試樣罐頂蓋；3—刻度標(biāo)尺；4—覆土層；5—鈾尾砂層；6—導(dǎo)軌底座平臺(tái)；7—激振器；8—傳動(dòng)桿；9—壓電式傳感器；10—功率放大器；11—掃頻信號(hào)發(fā)生器；12—RAD7測(cè)氡儀；13—測(cè)氡儀進(jìn)氣口；14—測(cè)氡儀出氣口；15—干燥管；16—流量閥；17—進(jìn)氣管；18—出氣管；19—濾塵器。圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Diagrammatic sketch of the experimental installation

其中，裝樣與集氡模塊包含：試樣罐(1)、試樣罐頂蓋(2)、刻度標(biāo)尺(3)、覆土層(4)與鈾尾砂層(5)。需要指出的是，為減小實(shí)驗(yàn)過(guò)程中試樣與試樣罐內(nèi)側(cè)產(chǎn)生的邊壁效應(yīng)，本實(shí)驗(yàn)中所用的試樣罐內(nèi)壁已做打磨處理，使其表面粗糙。

激振模塊包含：含導(dǎo)軌底座平臺(tái)(6)、激振器(7)、傳動(dòng)桿(8)、壓電式傳感器(9)、功率放大器(10)與掃頻信號(hào)發(fā)生器(11)；

測(cè)氡模塊包含：RAD7測(cè)氡儀(12)、測(cè)氡儀進(jìn)氣口(13)、測(cè)氡儀出氣口(14)、干燥管(15)、流量閥(16)、進(jìn)氣管(17)、出氣管(18)與濾塵器(19)。

2.3 實(shí)驗(yàn)步驟

1)實(shí)驗(yàn)前的準(zhǔn)備。采用聚乙烯樹(shù)脂管連接好干燥管和RAD7測(cè)氡儀，先測(cè)量實(shí)驗(yàn)室本底氡濃度，再開(kāi)啟RAD7測(cè)氡儀自帶的凈化(Purge)功能，凈化RAD7測(cè)氡儀內(nèi)部集氡腔。

2)鈾尾砂高度的確定。鋪設(shè)適量鈾尾砂至試樣罐內(nèi)，將RAD7測(cè)氡儀的進(jìn)、出氣管口同試樣罐相應(yīng)位置相連；開(kāi)啟RAD7測(cè)氡儀對(duì)集氡空間內(nèi)的氡濃度進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測(cè)，周期(Cycle)為30 min，連續(xù)監(jiān)測(cè)(Recycle)為16次，導(dǎo)出測(cè)氡儀數(shù)據(jù)后，根據(jù)式(1)計(jì)算鈾尾砂的表面氡析出率。通過(guò)多次測(cè)試實(shí)驗(yàn)，從試樣罐外壁刻度標(biāo)尺，發(fā)現(xiàn)鈾尾砂高度鋪至12 cm時(shí)氡析出率較穩(wěn)定，故本研究鋪設(shè)的鈾尾砂高度取該值。

3)覆土層的鋪設(shè)。按實(shí)驗(yàn)需求，分別將前述所準(zhǔn)備3種含水狀態(tài)下的覆土材料鋪平至試樣罐內(nèi)的鈾尾砂之上，并將其壓實(shí)至松散堆積高度的85%，確保無(wú)大孔隙或裂隙；靜置一段時(shí)間后，扣上密封蓋對(duì)集氡空間內(nèi)的氡濃度進(jìn)行連續(xù)測(cè)量，周期30 min，連續(xù)監(jiān)測(cè)16次，每組實(shí)驗(yàn)導(dǎo)出測(cè)氡儀數(shù)據(jù)后根據(jù)公式計(jì)算得氡析出率；每組實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，即對(duì)RAD7測(cè)氡儀進(jìn)行凈化，而后在原覆土層之上逐次增鋪0.1 m的同種含水率覆土，重復(fù)實(shí)驗(yàn)，直到降氡效率不低于50%；其間，通過(guò)刻度標(biāo)尺觀察并記錄各覆土情形前后尾砂層與覆土層的高度。

4)激振實(shí)驗(yàn)。通過(guò)調(diào)節(jié)激振模塊的信號(hào)發(fā)生器設(shè)定不同頻率，并調(diào)節(jié)功率放大器以穩(wěn)定同一振幅。根據(jù)大量統(tǒng)計(jì)分析，地震波分量加速度的震動(dòng)能量基本分布在20 Hz以?xún)?nèi)[13]，因此本研究所選激振模式為雙向(前后、左右)振動(dòng)，激振頻率分別為0、10、15和20 Hz(5 Hz激振頻率下無(wú)明顯實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，故未選擇該頻率開(kāi)展激振實(shí)驗(yàn))，而每次激振時(shí)長(zhǎng)為60 s。激振器所產(chǎn)生的激振力通過(guò)傳動(dòng)桿傳遞至試樣罐及其內(nèi)試樣；激振實(shí)驗(yàn)后靜置一段時(shí)間，其后扣上集氡空間密封蓋，采用RAD7測(cè)氡儀連續(xù)監(jiān)測(cè)集氡空間內(nèi)累積氡濃度，再結(jié)合式(1)、式(2)分別計(jì)算各情形下的尾砂或覆土表面氡析出率與降氡效率。

3 結(jié)果與討論

3.1 激振前實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

對(duì)于高度為12 cm且不鋪設(shè)覆土層的裸露鈾尾砂，其氡析出率為0.157 Bq/(m2·s)。圖2～圖4分別給出的是鋪設(shè)上述高度鈾尾砂的情形下，3種含水狀態(tài)覆土層表面氡析出率隨著覆土厚度的變化曲線。

圖2 干燥狀態(tài)(含水率0%)覆土表面氡析出率隨其厚度的變化曲線Fig.2 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus its height (water content: 0%)

結(jié)合式(2)，由圖2可知，干燥覆土表面氡析出率隨著覆土厚度的增加，呈現(xiàn)先緩降、后略升(接近于單調(diào)遞減)的趨勢(shì)，降氡效率η由3.5 cm厚度覆土?xí)r的39.49%升至5 cm厚度覆土?xí)r的54.14%。由圖3可知，自然狀態(tài)覆土表面氡析出率隨著覆土厚度的增加而平緩降低，降氡效率η由3 cm厚度覆土?xí)r的43.31%升至6 cm厚度覆土?xí)r的54.78%。由圖4可知，飽和狀態(tài)覆土表面氡析出率隨著覆土厚度的增加而急劇降低，降氡效率η由3 cm厚度覆土?xí)r的29.30%升至6 cm厚度覆土?xí)r的85.35%。

圖3 自然狀態(tài)(含水率6.12%)覆土表面氡析出率隨其厚度的變化曲線Fig.3 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus its height (water content: 6.12%)

圖4 飽和狀態(tài)(含水率18.87%)覆土表面氡析出率隨其厚度的變化曲線Fig.4 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus its height (water content: 18.87%)

3.2 激振后實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

由圖2～圖4所知，當(dāng)覆土厚度為5 cm時(shí)，干燥、自然、飽和含水狀態(tài)的降氡效率η分別為54.14%、50.32%、60.51%，均大于50%。為此，針對(duì)三種含水情形，均選取5 cm作為開(kāi)展激振實(shí)驗(yàn)的覆土厚度。同時(shí)，鈾尾砂高度仍為12 cm。圖5～圖7分別給出的是鋪設(shè)上述高度鈾尾砂與覆土層的情形下，3種含水狀態(tài)覆土表面氡析出率隨著激振頻率的變化曲線。

圖5 干燥狀態(tài)(含水率0%)覆土表面氡析出率隨激振頻率的變化曲線Fig.5 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus vibration frequency (water content: 0%)

圖6 自然狀態(tài)(含水率6.12%)覆土表面氡析出率隨激振頻率的變化曲線Fig.6 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus vibration frequency (water content: 6.12%)

圖7 飽和狀態(tài)(含水率18.87%)覆土表面氡析出率隨激振頻率的變化曲線Fig.7 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus vibration frequency (water content: 18.87%)

由圖5可知，隨著激振頻率的增大，干燥狀態(tài)覆土表面氡析出率先升高后下降，在10 Hz附近達(dá)到不小于0.135 Bq/(m2·s)的峰值。其中，相較于未施加激振的情形，各激振頻率作用下覆土表面氡析出率的增長(zhǎng)率分別為87.50%、77.78%與50%。由此可知，低頻振動(dòng)對(duì)干燥狀態(tài)覆土控氡效果的影響較為明顯。

由圖6可知，隨著激振頻率的增大，自然狀態(tài)下覆土表面氡析出率先升高后下降，在10 Hz時(shí)達(dá)到峰值0.089 Bq/(m2·s)。其中，相較于未施加激振的情形，各激振頻率作用下覆土表面氡析出率的增長(zhǎng)率分別為14.10%、5.13%與-2.56%。由此可知，低頻振動(dòng)對(duì)自然狀態(tài)覆土控氡效果的影響較弱。

由圖7可知，隨著激振頻率的增大，飽和狀態(tài)覆土表面氡析出率先升高后下降，在15 Hz附近達(dá)到峰值0.118 Bq/(m2·s)。其中，相較于未施加激振的情形，各激振頻率作用下覆土表面氡析出率的增長(zhǎng)率分別為38.71%、90.32%與74.19%。由此可知，低頻振動(dòng)對(duì)飽和狀態(tài)覆土控氡效果的影響較明顯。

綜上所述，無(wú)論針對(duì)何種含水狀態(tài)，激振頻率約為10 Hz時(shí)，覆土表面氡析出率均達(dá)到峰值，且激振作用對(duì)覆土控氡效果的影響程度表現(xiàn)為：干燥狀態(tài)>飽和狀態(tài)>自然狀態(tài)；在激振頻率為15 Hz時(shí)，激振作用對(duì)覆土控氡效果的影響程度表現(xiàn)為：飽和狀態(tài)>干燥狀態(tài)>自然狀態(tài)；在激振頻率為20 Hz時(shí)，激振作用對(duì)覆土控氡效果的影響程度表現(xiàn)為：飽和狀態(tài)>干燥狀態(tài)>自然狀態(tài)。綜合來(lái)看，低頻振動(dòng)對(duì)不同含水狀態(tài)覆土的控氡效果影響程度表現(xiàn)為：飽和狀態(tài)>干燥狀態(tài)>自然狀態(tài)。

究其原因，是由于從干燥狀態(tài)至飽和狀態(tài)，覆土含水率不斷增加，水膜粘結(jié)力與覆土粘聚力均呈現(xiàn)先增后減的趨勢(shì)，而覆土內(nèi)摩擦角則不斷減小，造成不同含水狀態(tài)下覆土強(qiáng)度損失存在差異，總體表現(xiàn)為其抗剪強(qiáng)度亦呈現(xiàn)先增大、后減小的變化趨勢(shì)，且飽和狀態(tài)下的抗剪強(qiáng)度明顯會(huì)小于干燥狀態(tài)[14-15]。而覆土抗剪強(qiáng)度越低，則越易發(fā)生變形破壞[16]。覆土層的變形破壞，必然會(huì)增加氡的運(yùn)移通道，從而更利于氡的釋放[10]。

4 結(jié) 論

本研究基于自制激振組合氡析出試驗(yàn)裝置，制備了干燥、自然與飽和三種含水狀態(tài)下的鈾尾礦庫(kù)灘面覆土層，分別鋪設(shè)至12 cm厚的鈾尾砂之上，開(kāi)展了低頻振動(dòng)下鈾尾礦庫(kù)灘面覆土層氡析出的實(shí)驗(yàn)，獲得結(jié)論如下：

1)不論覆土為何種含水狀態(tài)，基本呈現(xiàn)出降氡效率隨覆土厚度增加而增加的趨勢(shì)，尤其當(dāng)覆土厚度為5cm時(shí)，干燥、自然、飽和含水狀態(tài)的降氡效率均大于50%。

2)在覆土層為干燥或自然含水狀態(tài)下，激振頻率約為10 Hz時(shí)，覆土表面氡析出率均達(dá)到峰值；而飽和狀態(tài)時(shí)覆土表面氡析出率達(dá)到峰值的頻率為15 Hz。

3)針對(duì)不同含水狀態(tài)的覆土，低頻振動(dòng)對(duì)其控氡效果影響程度表現(xiàn)為：飽和狀態(tài)>干燥狀態(tài)>自然狀態(tài)。