余小權(quán)

（中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都610213）

0 引言

美國(guó)三哩島核電廠事故過(guò)程中，反應(yīng)堆壓力容器上部不可凝氣體的積聚對(duì)電廠安全造成了重大威脅。燃料元件的主要成分包括鋯氧化物，在發(fā)生燃料包殼破損的嚴(yán)重事故下，鋯—水反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生大量的氫氣，最終由于氫氣燃燒造成了約0.2 MPa的峰值壓力，對(duì)安全殼內(nèi)的設(shè)備造成了破壞并直接威脅到安全殼的完整性。

在嚴(yán)重事故下，氫氣燃燒爆炸是造成核電廠安全殼失效的主要原因之一。當(dāng)安全殼內(nèi)的氫氣濃度達(dá)到一定比例時(shí)，在外界條件（例如，溫度、壓力、氧氣濃度等）適合的情況下，可能會(huì)發(fā)生氫氣迅速燃燒或爆炸，從而造成與安全有關(guān)的設(shè)備和系統(tǒng)的局部損壞，甚至損壞安全殼的結(jié)構(gòu)，造成大量的放射性物質(zhì)進(jìn)入環(huán)境。因此，在核電站的設(shè)計(jì)中設(shè)置完善的安全殼消氫系統(tǒng)、特別是嚴(yán)重事故情況下的消氫措施，是保證反應(yīng)堆安全的一個(gè)重要方面。

本文調(diào)研了核電廠常用的除氫方法，并對(duì)除氫方法的特點(diǎn)進(jìn)行分析，從而為核電廠除氫系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供參考。

1 核電行業(yè)除氫主要工藝

核電站內(nèi)有關(guān)氫氣緩解措施的目標(biāo)主要是防止安全殼結(jié)構(gòu)的失效從而防止不可控的放射性物質(zhì)釋放。在嚴(yán)重事故進(jìn)程中或者事故后長(zhǎng)期階段里，氫氣燃燒可能會(huì)威脅安全殼的完整性和封閉性，除非特定的設(shè)計(jì)可以防止基礎(chǔ)設(shè)備不會(huì)受到氫氣燃燒的影響。

氫氣控制系統(tǒng)的第一個(gè)作用是防止可燃混合氣體的形成。不同的措施都可以實(shí)現(xiàn)這個(gè)要求，這里最有效的方式就是通過(guò)惰化限制氧氣濃度，建立惰化的安全殼氣氛。利用安全殼內(nèi)的空氣通過(guò)自然對(duì)流混合和稀釋氫氣在許多安全殼內(nèi)也十分有效。催化復(fù)合器提供了消除氫氣的方式，有助于維持安全殼內(nèi)不可燃的環(huán)境，而且長(zhǎng)遠(yuǎn)考慮，水輻照分解產(chǎn)生的H2/O2還需要催化復(fù)合器來(lái)消除[1-3]。氫氣控制系統(tǒng)的另一個(gè)作用是在達(dá)到可燃極限時(shí)，可以防止出現(xiàn)更危險(xiǎn)的氫氣濃度，這時(shí)點(diǎn)火器是一種可以快速響應(yīng)的方式來(lái)較快的消除氫氣。此外在氫氣釋放源附近進(jìn)行局部注射惰性氣體也可以降低可燃?xì)怏w爆炸的可能性。

目前氫氣控制措施如圖1所示。主要的氫氣控制措施可以分為如下兩種基本情況：

圖1 應(yīng)對(duì)氫氣風(fēng)險(xiǎn)的不同策略和措施

（1）通過(guò)安全殼惰化防止可燃混合氣體的形成；

（2）通過(guò)限制局部氫氣濃度緩解燃燒帶來(lái)的后果。

2 氧氣濃度控制

對(duì)于氫風(fēng)險(xiǎn)而言，首要考慮的是安全殼內(nèi)氫氣的燃燒會(huì)產(chǎn)生巨大的壓力，從而威脅到安全殼的完整性。因此對(duì)小體積安全殼，創(chuàng)造一個(gè)貧氧的氣氛來(lái)防止可燃?xì)怏w燃燒爆炸是很有必要的。

2.1 事故預(yù)惰化

現(xiàn)有設(shè)計(jì)的核電站中，早期的沸水堆MARK I和MARK II型安全殼以及最新的ESBWR安全殼都具有體積小的特點(diǎn)。為防止氫氣燃燒造成安全殼超壓失效，這些安全殼都要求在核電站正常運(yùn)行期間保持惰化。美國(guó)聯(lián)邦法規(guī)CFR 50.44規(guī)定所有Mark I和Mark II沸水堆安全殼都必須維持惰化的環(huán)境，即安全殼內(nèi)氧氣濃度保持在4%以下。

安全殼惰化可以通過(guò)惰性氣體（如N2和CO2）替換封閉安全殼內(nèi)的空氣來(lái)實(shí)現(xiàn)，這樣安全殼內(nèi)的氧氣濃度可以低于燃燒極限。惰化措施重要的方面是O2和N2濃度的比例，因此由于水蒸氣凝結(jié)導(dǎo)致的混合氣體組分的變化不會(huì)帶來(lái)問(wèn)題[8]。但是惰化措施需要設(shè)計(jì)完備的取樣、測(cè)量等系統(tǒng)來(lái)監(jiān)控O2濃度，而且值得注意的是在監(jiān)測(cè)O2濃度時(shí)要為抽樣所需要的時(shí)間延遲留出一定的安全裕度。惰化一般在核電站正常運(yùn)行之前進(jìn)行。由于CO2的腐蝕性，事故預(yù)惰化的惰化氣體多選用氮?dú)狻：穗娬菊＿\(yùn)行期間的預(yù)惰化措施作為一種非能動(dòng)的方式，已經(jīng)成為小體積安全殼抵抗氫風(fēng)險(xiǎn)的必要手段。大部分惰化相關(guān)的系統(tǒng)都不需要在事故期間主動(dòng)啟動(dòng)，因此這些系統(tǒng)設(shè)備僅僅需要通過(guò)普通的防火和安全認(rèn)證即可。事故預(yù)惰化措施可以在事故進(jìn)程中很好地保護(hù)安全殼預(yù)防氫氣燃燒或者爆炸的風(fēng)險(xiǎn)，但是在長(zhǎng)期上，惰化的方式不再能夠確保氫氣燃燒不會(huì)發(fā)生，因?yàn)榱炎儺a(chǎn)物的積累加強(qiáng)了抑壓水池或者干井地坑里面水的輻照分解。重要的是水輻照分解會(huì)積累較多的氧氣，所以安全殼內(nèi)有可能會(huì)形成可燃性混合氣體。因此，小型安全殼除去惰化的措施外還需要設(shè)計(jì)其他的措施來(lái)長(zhǎng)期持續(xù)的緩解氫氣風(fēng)險(xiǎn)。

惰化措施帶來(lái)的主要問(wèn)題是，正常運(yùn)行中安全殼內(nèi)的O2濃度不足以支持人的呼吸。因此預(yù)惰化安全殼內(nèi)設(shè)備的檢查、維護(hù)和修理都有一定的困難。比如為了維護(hù)檢修而在停堆前排出惰性氣體或者減少設(shè)備維護(hù)的頻率都會(huì)帶來(lái)很低的安全裕度，而且惰化措施需要較大的經(jīng)濟(jì)成本，特別是停堆后或者進(jìn)入安全殼內(nèi)時(shí)需要排出惰性氣體。但是對(duì)于正常運(yùn)行期間大部分設(shè)備不需要經(jīng)常使用或者檢修的小型堆安全殼而言，惰化相比其他替代措施仍然是一種很好的抵抗氫風(fēng)險(xiǎn)措施。

2.2 真空

NuScale小型模塊化反應(yīng)堆設(shè)計(jì)了一個(gè)抽成真空的安全殼。正常運(yùn)行期間，NuScale的每個(gè)模塊都浸泡在水中，而且安全殼內(nèi)保持著隔熱的真空條件，這顯著減少了反應(yīng)堆壓力容器的熱量散失。深層的真空在任何條件下都可以促進(jìn)水蒸氣的凝結(jié)。真空條件降低了空氣濕度，從而減少了對(duì)金屬的腐蝕，有利于保證安全殼內(nèi)系統(tǒng)設(shè)備的功能長(zhǎng)期有效的發(fā)揮。通過(guò)排出空氣，安全殼內(nèi)的O2濃度幾乎為0，從而即使是在嚴(yán)重事故工況下，也可以消除氫氣燃燒的可能性。此外，NuScale的設(shè)計(jì)者認(rèn)為這種真空的安全殼還可以消除對(duì)氫氣催化復(fù)合器的要求。相對(duì)惰化，抽真空的措施有系統(tǒng)簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)，但是這種方式對(duì)安全殼等結(jié)構(gòu)的密封性以及承壓性能要求較高而且為維持安全殼內(nèi)的真空條件，還需要能動(dòng)的設(shè)備進(jìn)行支持。此外這種方式仍然缺少運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，相關(guān)設(shè)計(jì)的安全功能能否在事故條件下發(fā)揮作用仍有待考驗(yàn)。

3 長(zhǎng)期氫氣消除

事故發(fā)生后由于水輻照分解等反應(yīng)，氧氣會(huì)在安全殼內(nèi)逐漸積累。盡管伴隨著其他不可冷凝氣體（如H2、CO2等）的產(chǎn)生，氧氣濃度可能不升反降，但是仍然需要采取一定措施來(lái)應(yīng)對(duì)長(zhǎng)期的氧氣產(chǎn)生，即便是在惰化后的安全殼內(nèi)。這些系統(tǒng)甚至可以是能動(dòng)的系統(tǒng)，因?yàn)樗鼈兛梢栽谑鹿拾l(fā)生后的數(shù)日內(nèi)手動(dòng)啟動(dòng)。

事故發(fā)生后，可以在設(shè)計(jì)壓力范圍內(nèi)或是泄壓系統(tǒng)允許范圍向安全殼內(nèi)繼續(xù)注入更多的氮?dú)?，以防止氫氣燃燒。但是這種方式無(wú)法解決通風(fēng)管道內(nèi)氫氣燃燒或者爆炸的風(fēng)險(xiǎn)。這種事故發(fā)生后向安全殼內(nèi)充入氮?dú)獾拇胧?huì)增加安全殼內(nèi)的壓力，因此小型安全殼一般多設(shè)計(jì)了卸壓系統(tǒng)，保護(hù)安全殼防止超壓。氧氣和氫氣的消除主要可以通過(guò)氫氣復(fù)合器和點(diǎn)火器兩種手段實(shí)現(xiàn)。

3.1 氫氣復(fù)合器

早期的沸水堆安全殼設(shè)計(jì)中除去采取惰化手段外，還設(shè)計(jì)了在安全殼外工作的熱復(fù)合器（outsidecontainment thermal recombiner），這是一種能動(dòng)的催化復(fù)合器。

目前采用的氫氣復(fù)合器多為非能動(dòng)的，利用氧化反應(yīng)產(chǎn)生的熱量使氣體流動(dòng)，形成自然循環(huán)。非能動(dòng)氫氣復(fù)合器（PAR）不需要外界能量或者操作者干預(yù)，只需要將復(fù)合器安裝在安全殼內(nèi)合適的位置。催化復(fù)合器的應(yīng)用強(qiáng)化了氣流在安全殼隔間內(nèi)的對(duì)流，同時(shí)也加強(qiáng)了各氣體組分的混合。ESBWR中采用了PAR設(shè)計(jì)，它可以在事故發(fā)生后完全自動(dòng)的不需要任何干預(yù)的持續(xù)運(yùn)行72小時(shí)。而且發(fā)生LOCA的100天內(nèi)，所有的PAR組件都可以在事故后的惡劣環(huán)境下保持完全有效。雖然氫氣復(fù)合器有著非能動(dòng)的優(yōu)勢(shì)，但是催化復(fù)合器的氫氣移除能力是有限的，它容易受到傳質(zhì)限制，而且不能夠應(yīng)對(duì)較高的氫氣釋放速率。

3.2 點(diǎn)火器

主動(dòng)點(diǎn)火的理論依據(jù)和假設(shè)是嚴(yán)重事故下安全殼內(nèi)不可避免地存在隨機(jī)的點(diǎn)火源（如電火花、電纜等），與其如此，不如在氫氣“安全濃度”的范圍內(nèi)利用點(diǎn)火器主動(dòng)點(diǎn)燃?xì)錃?，使之緩慢燃燒，消除氫氣避免更?yán)重的氫氣爆炸發(fā)生，威脅安全殼完整性。目前較為成熟的點(diǎn)火器有火花塞式點(diǎn)火器（Glow-plug igniter）、電擊發(fā)式點(diǎn)火器（Spark igniter）、催化式點(diǎn)火器（Catalytic igniter）三種。直接點(diǎn)火相比復(fù)合器的主要優(yōu)點(diǎn)是可以應(yīng)對(duì)較快速率釋放的氫氣，但是點(diǎn)火器是一種能動(dòng)的方式，需要外部電源或者人為的干預(yù)。點(diǎn)火器還會(huì)造成局部的高溫高壓負(fù)荷。此外由于事故的多樣性帶來(lái)的氫氣分布不確定性，對(duì)于點(diǎn)火器的安裝位置和分布都需要做詳細(xì)的計(jì)算和分析。

4 通風(fēng)管道上的氫氣復(fù)合組件

通風(fēng)系統(tǒng)的管線上設(shè)有排氣風(fēng)扇以及安全相關(guān)的過(guò)濾器和輻射探測(cè)器等重要設(shè)備，通風(fēng)管道上面局部區(qū)域氫氣積累引起燃燒可能會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的放射性泄漏事故。由于通風(fēng)管道體積較小，無(wú)法安裝一般的氫氣復(fù)合器，因此設(shè)計(jì)了用于管道上的氫氣復(fù)合組件。這種組件實(shí)質(zhì)是氫氣復(fù)合器中表面包覆一層催化劑的平行金屬板。氫氣復(fù)合器中的平行金屬板在氫氧復(fù)合過(guò)程中起主要作用，其余部件主要起到支持和提供氣體流道的作用。通風(fēng)管道本身就提供了氣體流通的通道，因此可以將氫氣復(fù)合器簡(jiǎn)化，直接將其中的催化金屬板安裝在通風(fēng)管道的入口，用來(lái)消除排氣中殘留的氫氣或者氧氣，保護(hù)安全相關(guān)的放射性過(guò)濾和探測(cè)設(shè)備。

5 壓水堆一回路系統(tǒng)除氫

在壓水堆核電站一回路中添加氫的目的是與水輻照分解形成的氧基結(jié)合，從而限制水的輻照分解的后果和氧化劑的產(chǎn)生。在功率運(yùn)行狀態(tài)下一回路內(nèi)始終保持氫覆蓋，并保證有一個(gè)充分的還原環(huán)境。然則機(jī)組在進(jìn)行正常的氧化冷停堆過(guò)程中，因反應(yīng)堆需要開(kāi)口，為避免氫氧混合發(fā)生爆炸，需要首先除去氫氣，將主回路的溶解氫含量降到規(guī)范值以下。

寧德核電N2號(hào)機(jī)組于2014年2月26日開(kāi)始整治性小修時(shí)，RCV002BA（容控箱）氮覆蓋時(shí)主回路溶解氫約35mL/kg，如此高含量溶解氫，導(dǎo)致機(jī)組降溫降壓時(shí)溶解氫下降緩慢。若通過(guò)PZR汽腔吹掃和RCV002BA氮吹掃，每小時(shí)僅能降低主回路溶解氫0.1 mL/kg，根據(jù)測(cè)算需要60余小時(shí)機(jī)組才能滿足機(jī)組下行參數(shù)要求。為此，經(jīng)討論該電廠決定試用H2O2除氫法以提高除氫效率。

最終的實(shí)踐結(jié)果表時(shí)，H2O2除氫法能夠應(yīng)用在壓水堆核電機(jī)組下行階段，能夠優(yōu)化機(jī)組下行操作模式，且風(fēng)險(xiǎn)可控。

6 結(jié)論

前文主要調(diào)研總結(jié)了目前核電行業(yè)所采取的除氫工藝。針對(duì)安全殼較小的反應(yīng)堆，容易超壓，因此應(yīng)盡可能避免可燃?xì)怏w燃燒。通常采取惰化或者抽真空的方式控制安全殼內(nèi)氧氣濃度低于燃燒極限。惰化措施在任何事故發(fā)生時(shí)都能很好地降低甚至消除氫氣燃燒的可能性。目前事故預(yù)惰化方式已經(jīng)廣泛地應(yīng)用在了商運(yùn)的沸水堆安全殼中，有著成熟的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)。抽真空方式相比惰化有著強(qiáng)化水蒸氣凝結(jié)，減少反應(yīng)堆壓力容器熱損失等優(yōu)點(diǎn)。但該種方式對(duì)安全殼耐壓性能等有較高的要求，而且正在運(yùn)行的核電站中尚未有采取這種措施，缺少運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)。對(duì)于長(zhǎng)期的氫氣消除，氫氣復(fù)合器作為一種非能動(dòng)的方式可以很好地緩解事故后水輻照分解長(zhǎng)期產(chǎn)生的氫氣和氧氣?？傊?，結(jié)合沸水堆的相關(guān)技術(shù)設(shè)計(jì)，事故預(yù)惰化結(jié)合非能動(dòng)氫氣復(fù)合器是小型安全殼對(duì)抗氫風(fēng)險(xiǎn)一種很好的方式。