李璐瀅，師正，譚涌波，汪海潮，林曉彤

（南京信息工程大學氣象災害教育部重點實驗室/氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實驗室/氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心/中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室，江蘇 南京210044）

1 引言

大量的觀測與試驗研究證明，雷暴云起電的主要機制是非感應起電機制，即當過冷水存在，大小冰相粒子碰撞而發(fā)生的電荷轉移機制[1-6]，因此雷暴云的冰晶在起、放電過程中有著重要的影響。Lal等[7]認為冰晶直徑的增加有利于閃電的發(fā)生，但粒徑超過23～25μm的冰晶反而抑制了放電。Zheng等[8]通過日本冬季雷暴的觀測發(fā)現(xiàn)，伴隨著弱雷達回波的反極性電荷結構主要是由零度層以上雪和冰晶之間的起電過程引起的。Ouyang等[9]通過WRF模式探討了霰粒密度對電荷結構的影響，結果表明隨著霰密度的增加，主正電荷區(qū)減弱，負的非感應起電率降低。冰相粒子的垂直分布也是通過直接影響非感應起電率，從而導致了雷暴云內電荷結構、放電特征及閃電頻次出現(xiàn)顯著變化[10-15]。實際上，冰相粒子的分布特征與核化過程息息相關，準確地描述冰晶核化方式更有利于提高大氣放電與云內動力微物理過程聯(lián)系的認知。

在冰云的相關研究中發(fā)現(xiàn)，冰晶粒子的形成途徑主要是同質核化與異質核化[16-20]。目前，對同質核化過程的研究認為，在環(huán)境溫度低于-37°C且相對濕度較高的條件下，可溶性氣溶膠作為云凝結核，參與過冷水的凍結形成冰晶[21]。而異質核化機制相對較復雜，如凝結凍結核化、接觸核化、浸潤核化、沉積核化等，多種氣溶膠可活化為冰核，如黑碳、礦物粉塵、細菌等[16,22-25]，所以仍然存在較多的爭議。例如，凝結凍結和浸潤核化之間的界限似乎并不明確[26-27]；沉積核化可能是由于粒子表面孔隙中水的凝結而形成冰晶，而這應屬于凝結凍結核化機制[28]；黑碳難以通過浸潤核化對冰晶的生成造成影響[29]。

近年來，隨著對冰核的觀測試驗和數(shù)值模式工作的展開，冰核參數(shù)化方案也趨于全面和復雜。例如早期研究認為冰核主要受到溫濕條件的限制，往往采用活化溫度或飽和度對冰核濃度進行計算[30]，而后的研究發(fā)現(xiàn)不同類型的氣溶膠作為冰核時具有不同的活性[31]，例如Phillips等[32]認為氣溶膠組分及氣溶膠表面積應考慮進核化方案中。Ervens等[33]的方案同樣肯定了冰核粒子表面特性的影響。DeMott等[34]發(fā)現(xiàn)大于0.5μm的氣溶膠更具有轉化為冰核的活性，并提出了與氣溶膠有關的計算冰核參數(shù)化公式。這些方案主要為應用于大尺度天氣和氣候數(shù)值模式開發(fā)，適用于云模式的方案較少，且大部分采用參數(shù)化的方法，冰晶的產生或是只與溫度和過飽和度有關，或是未鏈接氣溶膠濃度、具體化學組分，模擬結果仍然與真實冰晶分布存在一定差距。此外，大部分研究僅限于核化過程對降水、云物理屬性等方面的影響，少數(shù)涉及雷暴云電過程的研究也尚未從冰晶具體核化途徑出發(fā)，詳細探討氣溶膠與雷暴云間具體云物理過程的聯(lián)系。因此，為了更全面地了解氣溶膠具體作用于雷暴云的內在機理，本研究對原有冰晶核化方案進行改良，更換為Diehl等[35]異質核化方案，用于研究雷暴云的起電過程。該方案基于較新實驗結果和云氣塊模型，包含了典型的三類異質核化過程，同時考慮了冰核組分、各類冰核活化率等因素，能更真實地反映冰晶分布特征。利用該核化方案，本研究在已有的二維雷暴云起、放電模式中，通過對比不同異質核化途徑下云內冰相粒子分布的差異，探討不同異質核化過程影響雷暴云電過程的具體物理機制。

2 數(shù)值模式介紹

本研究采用譚涌波等[13,36-38]改進的二維積云模式，其中包含了雷暴云起、放電參數(shù)化方案。積云模式以云滴、雨滴、冰晶、霰、雹的混合比與數(shù)濃度為預報量，計算了云物理特征量、凝結蒸發(fā)過程、凍結融化過程等。耦合的雷暴云起電參數(shù)化方案中，主要考慮了非感應起電與感應起電過程。其中非感應起電采用的是Gardiner-Pereyra方案，描述了冰晶與霰粒子的碰撞導致電荷轉移[39]；感應起電則采用Ziegler等[40]參數(shù)化方案，描述了霰、雹分別與云滴碰撞分離導致的電荷轉移。

為深入分析冰晶異質核化過程，研究中選取Diehl等[35]的異質核化方案，涉及接觸核化，浸潤核化和沉積核化，用于取代原Fletcher[30]實驗室測得的冰核活化經驗公式，同時耦合氣溶膠作為冰核模塊，討論雷暴云微物理過程與電過程對不同冰晶異質核化過程的響應。下面對所采用的新型冰晶核化方案進行簡要描述。

2.1 異質核化方案的改進

2.1.1 接觸核化方案

接觸凍結核化通常是指干燥的氣溶膠顆粒與液滴碰并凍結的過程。因此方案中重點考慮以下三點：(1)環(huán)境溫度低于凍結溫度；(2)冰核與過冷液滴相互碰并；(3)作為冰核的氣溶膠粒子為干燥狀態(tài)。不同類型的冰核對應不同的凍結臨界溫度，詳見文獻[35]，此處不再贅述。當環(huán)境溫度低于閾值時，假設過冷液滴與冰核碰撞，發(fā)生接觸凍結核化：

其中，Nc代表凍結生成冰晶的數(shù)濃度，F(xiàn)INc是氣溶膠活化為可接觸凍結的冰核的百分數(shù)，Nliq為可與冰核碰撞的液滴數(shù)濃度，T為云內溫度，單位為℃，ac和bc為無量綱參數(shù)，具體數(shù)值參考表1。需要注意的是，該方案僅在1≤(ac T+bc)≤0條件下成立。冰核組分設置為：32%的污染物顆粒、24%的長石、14%的伊利石、12%的高嶺石。

表1 接觸核化參數(shù)公式

2.1.2 凝結凍結和浸潤核化方案

研究表明，浸潤凍結溫度與水成物粒子體積呈反比[41]。根據(jù)Diehl等[35]的描述，當達到啟動溫度時，浸潤凍結核化率為：

其中，Ni代表在溫度T下生成的冰晶數(shù)濃度，mice是浸入液滴中冰核的質量，F(xiàn)INi是氣溶膠活化為可浸潤凍結的冰核的百分數(shù)，K(T)為冰核溫度譜：

這里，nact是在溫度T下單位質量活化冰核的數(shù)濃度，ai和bi為無量綱參數(shù)，具體數(shù)值參考表2。當環(huán)境溫度降至最低溫度以下，核化率限制為最低溫度下的固定值。該方案中冰核組分與接觸核化方案一致。

表2 浸潤核化參數(shù)公式

凝結凍結過程與浸潤凍結類似，都是通過冰核浸入過冷液滴觸發(fā)凍結[42]，所以實際上方程(2)和(3)已經隱含了凝結凍結過程。

2.1.3 沉積核化方案

Diehl等[23]的研究表明，冰面過飽和度的增加可有效提高冰核活化率。在方案中，沉積核化發(fā)生的條件為：(1)存在不參與接觸凍結過程的活化冰核；(2)環(huán)境溫度與冰面過飽和度達到閾值。沉積核化的計算公式：

其中，Nd代表沉積核化生成的冰晶數(shù)濃度，Naerd是氣溶膠活化為可沉積凍結的冰核數(shù)濃度，sice為冰過飽和度，ad和b d為無量綱參數(shù)，具體數(shù)值參考表3。由于沉積凍結方案中沒有高嶺石和污染物顆粒的參數(shù)化方程，所以將冰核組分設置為：32%的沙塵、24%的長石、14%的伊利石、12%的生物氣溶膠。

表3 沉積核化參數(shù)公式

2.2 初始背景場簡介

研究選擇山地弱雷暴作為背景，其初始探測場的溫濕層結曲線和垂直風廓線見圖1(見下頁)。濕熱泡位于模擬域中心高度1 km的格點上，溫度擾動為3.5 K，濕度擾動為60%。模擬域范圍為76 km×20 km，分辨率為250 m×250 m。模擬時間為80 min，時間步長為2 s，地面氣溶膠背景選取污染的大氣環(huán)境，初始數(shù)濃度設置為1000 cm-3。研究中共設置三組模擬實驗，接觸方案僅包含接觸核化過程，浸潤方案包含了凝結凍結和浸潤核化過程，沉積方案僅包含沉積核化過程。此外，模式中還考慮了同質核化過程，并設置同一初始云凝結核濃度，因此三種方案的同質凍結過程一致，下文不再討論。

圖1 試驗個例的環(huán)境溫濕層結(a)和垂直風廓線(b)

3 模式結果與分析

3.1 冰相粒子空間分布的變化

不同核化過程控制初始冰晶的生成，從而在冰晶的分布高度與溫度區(qū)間顯示出較大的差異。圖2給出了冰晶數(shù)濃度和比含水量隨時間的變化。通過對比可發(fā)現(xiàn)，接觸核化生成的冰晶數(shù)濃度和比含水量是最小的，主要集中在相對較高的溫度范圍(-20.0～-13.8°C)，且持續(xù)生成的時間較短，只在24～37 min期間數(shù)濃度能夠達到1×105kg-1，40 min后冰晶主要通過同質核化產生。這主要是由于初期液態(tài)水主要分布在高溫區(qū)，只有小部分氣溶膠能活化并轉化為冰晶。之后的降水、淞附等過程不斷消耗云中液滴，由于冰核粒徑較小，即使借助上升氣流，也難以與其他大的水成物粒子競爭云水，這些因素進一步降低了發(fā)生接觸核化的概率。浸潤核化方案中，相對較大的冰核活化溫度區(qū)間有效地促進了冰晶的發(fā)展，冰晶顯現(xiàn)出較廣泛的垂直分布。隨著冰晶大量的產生，貝吉隆過程不斷加強，促進了液滴的蒸發(fā)，使冰晶的質量得到進一步的增長。所以在最初的發(fā)展中，冰晶的比含水量就超過3 g/kg。當雷暴云進入成熟階段，冰核活化釋放大量的潛熱，旺盛的上升氣流將冰晶向云頂-40°C以上的溫度層輸送，數(shù)濃度最高達到了6.87×106kg-1。對于沉積核化方案，由于受到冰面過飽和度和活化溫度的雙重限制，個例中直到25 min才有冰晶產生。盡管冰晶的最大比含水量不到3 g/kg，其數(shù)濃度仍然能達到106kg-1，這證明沉積核化主要作用在低溫區(qū)(-20℃以上)，是中高層小冰晶的重要生成途徑之一。三個方案下冰晶分布的對比足以表明，浸潤核化是最重要的異質核化方式。這與之前的研究結果相吻合[42-45]。

圖2 冰晶比含水量與數(shù)濃度的時空分布

為了進一步探討核化過程分別對冰相粒子的貢獻，分別統(tǒng)計了三個方案下冰晶異質核化率(圖3)，接觸凍結核化效率最低，該核化過程產生的冰晶主要分布在雷暴云的中下層3～5 km，4.8 km處核化率最高，同時也是浸潤核化最活躍的高度。不過，浸潤核的活化率遠高于接觸核，浸潤核化生成的冰晶質量比接觸核化高出兩個量級，且凍結高度從4 km延伸至9 km。而沉積核化的凍結高度更高，在7.4 km處達到最大。也就是說，-20～-40°C是異質核化效率最高的溫度區(qū)間，過低的溫度環(huán)境反而不利于異質核化的發(fā)展。

圖3 冰晶異質核化率的垂直分布

霰粒子的生成依賴于冰晶的轉化，而云水則是霰粒子增長的重要來源之一，所以不同核化方案中霰的分布取決于冰晶和云水條件，模擬結果如圖4所示。所有個例的霰粒最初都在-20°C附近產生，其中沉積核化個例生成的霰粒比含水量和數(shù)濃度最大，發(fā)展最旺盛。在溫度相對較高的過冷區(qū)，霰粒子由于比含水量較大(最大比含水量為26.2 g/kg)而迅速降落。當下沉至2 km高度仍有部分質量較小的霰粒(約為5×104kg-1)流向云頂，與同質核化共同貢獻了云頂?shù)啮钡纳L。接觸核化方案中的冰晶轉化量較小(表4，為5.65×10-3g/kg)，僅為沉積方案(1.71×10-2g/kg)的0.33倍，不過接觸核化過程主要發(fā)生在液態(tài)水含量相對較高的過冷區(qū)，霰粒與過冷液滴的碰撞效率反而提高了，所以生成的霰略少于沉積方案，最大比含水量也能達到7.97 g/kg。而浸潤核化中霰粒主要集中在0～-20°C，最大比含水量僅為7.58 g/kg，是三個方案里分布范圍最小的。這主要是由于在浸潤核化過程消耗了大量的云水，同時削弱了水汽的向上輸入，抑制了高層霰的增長。所以，盡管接觸核化能通過提前釋放潛熱，增加對流云過冷區(qū)的不穩(wěn)定能量，使上升氣流得到加強，也難以形成利于霰粒增長的環(huán)境。

表4 霰粒源匯項

圖4 霰比含水量與數(shù)濃度的時空分布

綜上所述，浸潤核的活化溫度范圍較廣，有利于冰晶的大量產生，該過程大量消耗云水，抑制了隨后霰的增長。沉積核化主要貢獻了低溫區(qū)冰晶，而云中層仍存在豐富水汽與液水，顯著提高了霰收集云滴的效率，表現(xiàn)為極高的霰比含水量。接觸核活化率為三者最低，盡管該個例下冰晶的生成量最少，但云水環(huán)境足以滿足霰粒增長的條件。也就是說，接觸核化以最少的冰晶生成量顯著地改變了云中水成物粒子的分布。這些結論表明，不同異質核化方式在雷暴云的電過程中可能產生相當大的影響。

3.2 雷暴云起電特征與電荷結構

冰晶與霰作為主要的荷電的粒子，由不同異質核化過程導致的冰相粒子微物理特征變化可能顯著影響起電過程。圖5為冰晶最大非感應起電率隨時間的變化。接觸與浸潤核化方案的非感應起電于22 min左右開始發(fā)生，而沉積方案由于冰晶與霰的生成稍晚，直至30 min才開始出現(xiàn)電荷分離。此外，由于所有個例中的冰晶粒子主要分布在-20°C以上區(qū)域，所以最大非感應起電率位于-20～-40°C，與冰晶分布的中心區(qū)域重合。其中沉積方案低溫區(qū)的非感應起電率最高，達到了1401.80 pc/(m3·s)。而浸潤方案中，可與冰晶碰撞的霰主要分布在0～-20°C溫區(qū)，所以在高于反轉溫度(-15°C)區(qū)域的冰晶所攜帶負電荷量為三者最高。接觸核化生成的冰晶較少，非感應起電率主要依賴同質核化形成的冰晶，所以該方案下的起電并不強。

圖5 最大非感應起電率隨時間的變化

雷暴云的電荷結構主要是冰相粒子在空間里相互碰撞的結果，所以三種方案的電荷結構均呈現(xiàn)出不同的特點(圖6)?？傮w上來看，電荷結構均由較復雜的三極性發(fā)展為偶極性，但隨著冰晶分布高度的增加，次正電荷區(qū)出現(xiàn)不同程度的減弱，主正電荷區(qū)明顯抬高。在云內電荷分離的初始階段，接觸方案與浸潤方案的電荷結構呈反偶極性，主電荷區(qū)主要位于3～6 km高度，隨后，在次正電荷區(qū)下出現(xiàn)了小范圍的負電荷團(約-0.5 nC/(m2·s))。對比該時刻的冰晶分布(圖2a、2b)發(fā)現(xiàn)，這與異核化冰晶的形成高度相吻合，該高度層的環(huán)境溫度高于反轉溫度，使異質核化生成的冰晶顯負電。較于接觸方案，浸潤方案形成的冰晶數(shù)濃度更高，次正電荷區(qū)更弱，小范圍的負電荷團更強。隨著雷暴進入旺盛期，冰晶大量生成釋放潛熱，云體溫度進一步降低，在上升氣流的幫助下，三個方案下的主正電荷區(qū)均突破了-40°C溫度層，其中浸潤方案與沉積方案的主正電荷區(qū)分別在38 min和42 min達到9.5 km高度。對于浸潤方案，其冰晶分布范圍較廣，數(shù)濃度相對較高，而霰粒集中在5 km以下，導致云體中部本是荷負電的霰粒應聚集的區(qū)域，出現(xiàn)了超過0.5 nC/(m2·s)的正電荷團(冰晶)。而接觸方案與沉積方案中，底部的次正電荷區(qū)在該階段就已經消散，電荷結構提前演變?yōu)榕紭O性。雖然兩個方案的電荷結構發(fā)展類似，但成因完全相反。接觸方案的對流相對較弱，霰粒更早地降落至反轉溫度層高度以下，形成次正電荷區(qū)，隨著霰粒降落至地面，次正電荷區(qū)消失。反觀沉積方案，冰晶主要在-20°C形成，旺盛的上升氣流不斷地將冰晶向云頂輸送，所以只有位于-20°C附近的霰粒能與冰晶碰撞起電(圖5c)，直接導致了次正電荷區(qū)范圍的縮小，電荷量的減弱。此外，霰的下落速度本就比冰晶更快，中層充沛的云水促使霰?？焖僭鲩L，進一步增加了霰的下落速度，大幅度降低了霰與冰晶碰撞的概率，從而造成了次正電荷區(qū)的消失。也就是說，不同異質核化生成的冰晶對空間電荷結構的影響主要體現(xiàn)在次正電荷區(qū)上。接觸方案生成的次正電荷區(qū)持續(xù)時間更長，分布更廣，浸潤方案次之，沉積方案最小。這與王夢旖等[15]對大氣冰核譜在雷暴云電過程的研究結果類似。

圖6 三種方案下空間電荷結構分布

4 結論

研究通過改變異質核化方案進行敏感性試驗，重點分析了三種異質核化過程對冰相粒子的發(fā)展在雷暴云起電過程中的影響。

(1)不同異質核化過程在雷暴云內有效高度存在差異。接觸核化生成的冰晶量最少，僅對雷暴云中下層3～5 km處的冰晶有貢獻，所以霰粒子數(shù)濃度并不高，但優(yōu)良的云水條件足以使霰粒充分增長；浸潤核化是最重要的異質核化方式，冰晶分布更廣泛，4.8 km處核化率最高，但大量的冰晶消耗了云水，抑制了霰的生長，導致較小的比含水量；沉積核化主要影響了云砧處的冰晶，而云中層仍存在豐富水汽與液水，顯著提高了霰收集云滴的效率，表現(xiàn)為極高的霰比含水量。

(2)冰相粒子的分布差異直接影響了雷暴云非感應起電過程，從而表現(xiàn)出不同的電荷結構。總體上來看，電荷結構均由較復雜的三極性發(fā)展為偶極性。隨著冰相粒子的分布在接觸方案、浸潤方案和沉積方案里依次升高，最大非感應起電率也依次增加，主正電荷區(qū)依次升高，但較高與較低的冰晶分布高度都不利于維持次正電荷區(qū)，反而使其更快地消散。

本研究通過加入具體的異質核化過程，提高了模式的模擬能力，進一步揭示了氣溶膠作為不同冰核影響雷暴云微物理、起電過程的物理機制。由于文章篇幅的限制，本文只給出一類污染氣溶膠作為具有代表性的模擬結果，所以在未來的工作中，我們將進一步探討其它環(huán)境背景下不同類型冰核對雷暴云放電行為的影響。

致謝：感謝中國氣象科學研究院胡志晉研究員提供了本文所采用的積雨云微物理框架。