王 冠,辛 倩,馬麗娟,王陽陽,姚 文,朱鑫鈺,任非凡

金川礦區(qū)表土金屬空間污染特征及磁學響應

王 冠1,辛 倩1,馬麗娟2,王陽陽1,姚 文1,朱鑫鈺1,任非凡3*

(1.上海理工大學環(huán)境與建筑學院,上海 200093；2.華東理工大學資源環(huán)境與工程學院,上海 200237；3.同濟大學地下建筑與工程系,上海 200092)

采集金川銅鎳礦區(qū)及周邊表層土壤樣品26個,基于環(huán)境磁學方法對樣品開展了金屬元素(Cu、Ni、Cr、Fe、Sr、Ti、Pb和Mn)的含量分析及相關分析,采用單因子污染指數(shù)和內梅羅污染指數(shù)評價方法對研究區(qū)域表土金屬污染狀況進行評價.研究區(qū)域表土磁學特征與金屬元素含量呈明顯空間分布差異,體現(xiàn)為:礦區(qū)源地>加工區(qū)域>繁忙路段>門崗區(qū)域>其他區(qū)域;受Cu和Ni元素污染的土壤樣品為重度污染,Cr、Pb、Ti、Sr等金屬為輕度污染和中度污染;lf、SIRM、ARM和HIRM數(shù)值相對較高,表明研究區(qū)域亞鐵磁性礦物含量較高;研究區(qū)表層土壤樣品磁晶粒度特征以較粗的假單疇(PSD)和多疇(MD)顆粒為主導;相關分析結果表明Cu、Ni、Cr、Fe、Pb和Mn元素之間皆存在較好的相關性,其中Cu、Ni顯著(=0.91);lf和SIRM、ARM與各金屬的相關性較為突出(0.52￡￡0.78),表明磁參數(shù)可有效監(jiān)測城市表土重金屬污染狀況,快速圈定重金屬污染的區(qū)域與范圍,為城市表土污染監(jiān)測工作提供快速有效的數(shù)據(jù)支持.

礦區(qū)表土；環(huán)境磁學；重金屬污染；相關分析

隨著我國礦產資源開發(fā)和利用進程的加快,環(huán)境污染和自然災害問題日益加劇,其中采礦和冶煉引起的土壤重金屬污染問題尤為突出.金屬礦物會隨采礦過程暴露于外界環(huán)境,通過大氣顆粒物沉降作用和雨水滲濾等方式進入土壤表層.由于金屬富集效應,從而導致礦區(qū)周邊土壤鹽堿化,并干擾各種生物地球化學過程和物質循環(huán)過程[1-3],甚至通過食物鏈途徑對周邊居民健康造成嚴重危害,由此造成整個礦區(qū)周邊環(huán)境的土壤、水體和空氣污染,最終導致整個環(huán)境的生態(tài)系統(tǒng)呈現(xiàn)“亂碼”的不平衡狀態(tài)[4].

傳統(tǒng)的化學分析方法步驟冗雜、周期長,費用高,不易開展大范圍空間布點研究;而環(huán)境磁學作為一門介于地球物理學、磁學和環(huán)境科學的分析方法[5-6],其方便、快速、經濟、樣品用量少且無破壞性、無污染等特點使磁學手段近年來在城市顆粒物、土壤、植被等環(huán)境載體的污染監(jiān)測領域被廣泛應用[7-11].除自然界的有機或無機合成的磁性顆粒外,人類活動釋放的污染物質也是磁性顆粒的重要來源之一[12],如化石燃料高溫燃燒過程中可以生成球形的磁性顆粒,一旦釋放到環(huán)境中,會造成大氣飄塵、降塵和土壤中磁性明顯增強.此外,交通?工業(yè)生產等人為活動釋放的磁性顆粒物常伴隨著重金屬的共生和富集,從而使利用磁學技術半定量評價城市污染程度成為可能.國內外已有諸多學者采用磁學與地球化學手段相結合的方式開展了城市污染監(jiān)測評價、來源判別與空間分布特征等相關研究,取得了顯著的成果[13-17].如,閆海濤等[13]利用磁學方法對浙江省安吉縣梅溪發(fā)電廠附近的土壤剖面中粉煤灰垂向遷移特征進行了追蹤與探究,分辨出粉煤灰原位堆積、富集、遷移深度及未受污染土壤特征,且磁參數(shù)可用于追蹤粉煤灰在土壤剖面中的垂向遷移規(guī)律.趙宏等[14]對有色金屬礦區(qū)表層土壤進行研究,探討不同類型土壤的磁化率與Pb、Zn、Cd金屬的相關性,證實人為污染土壤具有特殊的磁化率特征,可根據(jù)磁化率特征快速掌握土壤重金屬污染狀況.Shamsollah等[15]針對伊朗西北部母質土壤利用磁化率表征重金屬含量特征變化,實現(xiàn)了磁化率對自然生態(tài)系統(tǒng)土壤中金屬濃度的半定量估計.沈明潔等[16]對北京東郊722個土壤垂向剖面的重金屬和磁學性質研究,發(fā)現(xiàn)各種磁學參數(shù)與土壤重金屬之間存在一定程度的相關性,表明磁指標可以作為這些重金屬污染的一種代用指標.段雪梅等[17]則利用磁學參數(shù)追蹤和指示重金屬污染、有機結合態(tài)和鐵錳氧化結合態(tài)重金屬的可行性,并證實了土壤中重金屬含量與磁化率、飽和等溫剩磁及非磁滯剩磁存在十分相似的垂向變化特征.

然而,已有研究主要集中在綜合城市的重金屬污染形貌特征、組分分析等方面;而對西北地區(qū)礦山周邊區(qū)域表層土壤的研究相對較少.甘肅省金昌市金川區(qū)是我國重要的礦產地之一,已探明礦產如鎳、銅、鉻、鈷等40多種.本文以金川銅鎳礦區(qū)表層土壤為研究對象,采用環(huán)境磁學和重金屬含量相結合的方式,探討金川銅鎳礦區(qū)磁性特征和重金屬含量的空間分布特征及兩者相關性,探索金川銅鎳礦區(qū)表層土壤重金屬污染磁學指示的可行性,并建立磁學診斷模型對污染狀況進行評估,以期為當?shù)赝寥乐亟饘俦O(jiān)測和治理提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

金川銅鎳礦區(qū)位于甘肅省金昌市區(qū)西南方向,呈由南向北傾斜走勢,海拔高度為1500～1800m,東經101°29￠～102°34￠,北緯38°～39°,屬溫帶大陸性氣候,常年風大頻率高,夏秋季節(jié)以東南風為主,冬春季節(jié)以西北風為主[18].金川銅鎳礦床鎳元素的儲量占全國總儲量的63.9%,是世界第三,中國第一大巖漿型銅鎳礦床.其因巖體小,礦化率高(48.4%)聞名于世[19].國內外許多學者對其系統(tǒng)性研究,表明金川銅鎳礦區(qū)除磁黃鐵礦、鎳黃鐵礦、黃銅礦等,尚有豐富的鈷、銻等稀貴有色金屬礦產[20-21].

1.2 樣品采集與制備

以金川銅鎳礦區(qū)及市區(qū)周邊環(huán)境為研究區(qū)域(圖1).為了最大程度保證土壤樣品的代表性,特選取門崗區(qū)域(1～16),加工區(qū)域(17～19),繁忙路段(20～23)和礦區(qū)源地(24～26)作為樣品采集區(qū)域(表1).針對城市表層土壤研究,其采樣深度多選擇在0～5cm[14-15,2,22-27,],本研究結合研究區(qū)域地質特征[34]及研究區(qū)實際情況選擇0～3cm為本研究表土采樣深度,系統(tǒng)采集具有代表性的表層土壤樣品26個,每個樣點土壤分析樣品均由多點采集混合而成.

圖1 采樣點示意

表1 表層土壤采樣點信息

1.3 測試方法

1.3.1 磁學參數(shù)測試 將表土樣品風干后除去石子、樹葉、頭發(fā)等雜質,搗碎過2mm尼龍篩后稱取4.0g左右的樣品,并用塑料薄膜包緊,裝入圓柱狀磁學專用聚乙烯樣品盒中壓實密封.所有樣品利用Bartington公司的MS2型磁化率儀測定低頻磁化率(lf)、高頻磁化率(hf),并計算頻率磁化率(fd%=[lf–hf]/lf)′100.使用交變退磁儀Molspin D2000測定非磁滯剩磁(ARM),并計算非磁滯剩磁磁化率(ARM).等溫剩磁(IRM)使用MMPM10強磁儀和Argico JR6旋轉磁力儀測量,首先獲得1T磁場下的IRM記為飽和等溫剩磁(SIRM),并測得反磁場中的IRM (-100mT和-300mT).根據(jù) SIRM和IRM結果計算獲得硬磁(HIRM),以及SIRM/lf、ARM/SIRM和ARM/lf等比值參數(shù).所有磁學測定均在華東師范大學河口海岸科學研究院環(huán)境磁學國家重點實驗室完成.

式中: mass代表樣品質量,g.

1.3.2 金屬含量測定 稱取約0.05g表土樣品置于消解管內,使用石墨消解儀進行消解.選用硝酸(HNO35mL)、鹽酸(HCL 5mL)、氫氟酸(HF 5mL)和高氯酸(HCLO43mL)多元酸消解法.石墨消解儀溫度設置為180℃,加蓋加熱密閉消解管2h左右.待液體呈澄清透明的淡黃色液體后,關閉儀器開關.使用余溫去蓋趕酸, ,待液體溫度降至25℃,使用1%的稀硝酸定容至50mL待測.消解時設置空白樣和GSD-9沉積物標樣進行質量保障和控制.最后,使用ICP-OES (Perkin Elmer SCIEX,Optima 8000)測試樣品的金屬元素含量.待實驗結束之后,分別將各金屬元素的含量測試數(shù)據(jù)(mg/L)與其密度大小(g/cm3)結合運算統(tǒng)一轉化成質量分數(shù)比值(g/kg)

2 結果分析

2.1 表層土壤磁性空間變化特征

已有研究表明,磁學參數(shù)能夠反映土壤中磁性礦物的種類、含量和粒度,并據(jù)以分析鑒別磁性顆粒的組成和特征[24-26].其中,磁化率的大小與其所含磁性礦物的類型、濃度和晶粒大小有關,反映樣品中亞鐵磁性礦物的富集程度.lf的變化范圍為(92.51～ 2399.01)×10-8m3/kg,其均值為485.27×10-8m3/kg (表2).SIRM的變化范圍為(16221.71～1759096.45)× 10-5Am2/kg,均值為235780.23×10-5Am2/kg,二者均顯示為高值,指示了金川銅鎳礦區(qū)周邊環(huán)境的表土磁性礦物含量較高.fd%均值為5.95%,接近于6%,說明樣品中磁性顆粒物中存在一定量的超順磁性顆粒SP(Supperparamagnetic Particles),但粒徑接近于0.02μm的SP顆粒物含量較少,普遍大于該粒徑,屬于假單疇PSD顆粒和多疇MD顆粒范圍.HIRM變化范圍為(69.36～126893.66)×10-5Am2/kg,均值為8257.20×10-5Am2/kg,表明研究區(qū)域樣品亞鐵磁性礦物顆粒占主導地位,同時含有一定量的不完整反鐵磁性礦物顆粒.ARM變化范圍為(228.70～ 16446.67)×10-8Am2/kg,均值為2464.85×10-8Am2/kg,相較SIRM值偏小,說明表土磁性粒子以PSD亞鐵磁性礦物為主.比值參數(shù)ARM/lf對1～10μm之間的磁性礦物顆粒反映尤為靈敏,數(shù)值大小與鐵磁性礦物的粒徑大小成反比[28-30];其變化范圍為1.64～ 14.33,均值為3.46;ARM/SIRM波動范圍為(0.01～ 0.02)×10-3m/A,均值為0.01,表明樣品中含有較多粗粒組分的磁性礦物.

圖2為金川銅鎳礦區(qū)表土壤磁學參數(shù)空間分布圖.由圖可知,所有土壤樣品的磁學參數(shù)最高值大多集中在礦區(qū)源地.lf、SIRM和ARM在某種程度上主要反應磁性礦物含量,研究區(qū)域內lf的空間差異性較大,出現(xiàn)4個明顯峰值,SIRM和ARM空間變化特征與lf呈現(xiàn)相似變化趨勢,高值主要落在位于下風向的礦區(qū)源地以及交通繁忙路段,金屬加工區(qū)ARM/lf空間差異性相對較小,門崗區(qū)域lf相對較低,且空間變化相對較小,整體表現(xiàn)為:礦區(qū)源地>加工區(qū)域>交通繁忙路段>外圈門崗>其他區(qū)域.

表2 樣品環(huán)境磁學特征

由Dearing圖(圖3a)可知[31-32],金川銅鎳礦區(qū)土壤表層樣品的fd%和ARM/SIRM落在PSD和MD的范圍,其可以在半定量化水平上指示磁性礦物顆粒粒徑的大小.且SP顆粒體積分數(shù)極大部分小于50%.同時, King- plot圖(圖3b)[33]結果顯示,金川銅鎳礦區(qū)表土樣品均位于1～5μm區(qū)間,以粒徑較粗的PSD和MD磁性顆粒為主.

圖3 表層土壤的Dearing圖和King圖

2.2 表層土壤重金屬質量分數(shù)及污染評價

表3 表土金屬質量分數(shù)統(tǒng)計分析結果

由表3可知,金川銅鎳礦區(qū)表土樣品重金屬含量總體較高,均超過背景值,其中Cu和Ni的含量最高,其平均含量分別為2501和2773mg/kg,超出背景值約100倍和33倍.與此同時,其余4種金屬(Cr、Zn、Pb、Sr)元素質量分數(shù)超出背景值1～5倍.而Cu和Ni金屬元素的高含量極可能與礦區(qū)主要盛產銅鎳礦石這一因素存在密切聯(lián)系[27].其次,對比發(fā)現(xiàn),Cr、Cu、Ni、Fe、Mn、Pb、Sr、Ti、Zn和V金屬含量平均值皆大于中值,且分別是背景值的1,101, 33,1,1,5,2,1,3和1倍,分布趨勢呈現(xiàn)為Cu>Ni>Pb> Zn>Sr>Cr>Mn>Fe>V.在土壤中富集程度最為突出的元素為Cu和Ni,其他元素富集程度相對較輕.

由圖4可知,研究區(qū)域表土金屬空間分布特征整體呈現(xiàn)礦區(qū)源地>加工區(qū)域>繁忙路段>門崗區(qū)域>其他區(qū)域,與磁學空間變化特征一致.如Cu、Ni、Cr元素在空間分布特征表現(xiàn)為:遠離礦區(qū)源地且位于上風向的門崗區(qū)域,這3種金屬含量相對較低;加工區(qū)域及繁忙路段則呈明顯上升趨勢,最終在位于下風向的金屬加工區(qū)域出現(xiàn)極大值;Zn、Mn、Fe、Pb、Ti和V的空間分布特征不同于Cu和Ni,極大值遠離礦區(qū)源地,落在礦區(qū)外圈.造成這該特征的可能原因是,該礦區(qū)主要以Cu和Ni作為特色礦產,Cu、Ni和Cr元素含量在礦區(qū)源地均出現(xiàn)高值,隨著與礦區(qū)源地距離增加,三者數(shù)值呈現(xiàn)相對下降的趨勢.Zn、Mn和Fe元素含量高值主要集中在靠近街道的門崗區(qū)域,其他區(qū)域的含量相對降低;Pb、Ti和V元素的高值主要出現(xiàn)在輸送密集,車間聚集的加工區(qū)域,并隨著與加工區(qū)域距離的增加而降低.綜合分析,本研究中重金屬元素含量及空間分布特征受自然環(huán)境因素及人為因素共同作用.

為進一步探討人類活動對該區(qū)域金屬元素含量的影響,本研究采用目前重金屬污染評價中應用最為廣泛的評價方法——單因子指數(shù)評價法和內梅羅綜合指數(shù)評價法對該地區(qū)的重金屬污染狀況進行分析評價.其等級劃分標準如表4所示.

表4 單因子污染指數(shù)和內梅羅污染指數(shù)評價標準

注:P代表單因子污染指數(shù),綜合代表內梅羅污染綜合指數(shù).

銅鎳礦區(qū)周邊土壤金屬污染指數(shù)結果見表5.以單因子污染指數(shù)(P)為評價指標,由表5可知,該研究區(qū)域的主要污染元素為Cu和Ni(50.42<P<438.40, 8.26<P<158.89);Cr、Fe、Mn、Ti、Sr和Pb等元素的P值相對較小.由此可見,該礦區(qū)周邊表層土壤受Cu和Ni污染較為嚴重.其中采礦及加工區(qū)域屬于重度污染;而Cr、Fe、Mn、Ti、Sr和Pb的污染程度相對較輕,位于礦區(qū)外圈靠近市區(qū)的門崗區(qū)域,其表土重金屬污染指數(shù)介于輕度污染至中度污染之間.總體空間分布特征表現(xiàn)為礦區(qū)源地>加工區(qū)域>繁忙路段>門崗區(qū)域.

相較于單因子污染指數(shù)法,內梅羅綜合指數(shù)法既能突出重金屬污染程度,又避免了其他主觀因素的影響.內梅羅綜合指數(shù)法評價結果表明,研究區(qū)域Cu、Ni和Pb金屬在空間分布上為重度污染(綜合>3.0);Cr、Fe、Mn、Ti和Sr的綜合值相對較小,但大多程度上介于尚清潔(警戒線)與中度污染之間(0.7<綜合￡3.0).與單因子污染指數(shù)法評價結果相同.

綜上所述,研究區(qū)域表土金屬污染空間變化趨勢為礦區(qū)源地>加工區(qū)域>繁忙路段>門崗區(qū)域>其他區(qū)域.其中Cu、Ni和Pb污染相對較重,表明金川銅鎳礦區(qū)表土金屬污染與工業(yè)活動(金屬冶煉、礦山爆破、燃料燃燒)和交通因素有很大關聯(lián).

表5 礦區(qū)表層土壤重金屬污染指數(shù)

注:P代表單因子污染指數(shù);綜合代表內梅羅污染綜合指數(shù).

3 重金屬污染磁參數(shù)指示討論

對于磁學和重金屬的相關性研究較多[7-10,35],其中χlf?SIRM等磁學參數(shù)與重金屬元素含量呈現(xiàn)較好的正相關性,但存在地域因素和元素屬性差異,二者之間的相關性存在區(qū)域差異性.為進一步探討礦區(qū)表土磁學參數(shù)對重金屬污染的指示,本文運用SPSS22.0軟件對該研究區(qū)磁參數(shù)和金屬元素關系進行探討分析,結果如表6所示.lf、ARM和SIRM等磁學參數(shù)與元素Cr、Cu、Ni含量顯著相關(0.56￡￡0.78),表明亞鐵磁性礦物與這些重金屬元素存在一定的關聯(lián).此外,ARM/lf、ARM/lf、SIRM/lf和磁疇相關的比值參數(shù)與元素Cr、Cu、Ni呈正相關性(0.51￡￡0.61),表明金川銅鎳礦區(qū)表土樣品大多含PSD與MD亞鐵磁性礦物顆粒.同時,亞鐵磁性礦物含量與金屬元素含量呈現(xiàn)相似的空間變化特征.

與此同時,Fe元素亦與lf、SIRM呈現(xiàn)較好的相關性(0.52￡￡0.78).而Mn、Pb、Ti、V、Zn與lf、ARM、SIRM之間在0.05水平上呈現(xiàn)顯著相關,進一步顯示了亞鐵磁性礦物濃度和金屬元素含量關系密切,表明指示磁性礦物含量的磁學參數(shù)在一定程度上能很好地指示礦區(qū)表土的重金屬污染狀況.

表6 磁學參數(shù)與各金屬元素的Spearman相關系數(shù)(n=26)

注: **表示在0.01水平(雙側)上顯著相關; *表示在0.05水平(雙側)上顯著相關.

綜上分析,除了礦山開鑿、爆破等因素引起的;極可能主要與人類活動因素有關.例如,交通排放也會導致環(huán)境中重金屬含量增加,輪胎與地面的摩擦、剎車片等零件的磨損,道路鋪設和輔助設施的氧化等;此外,車流密度及人流密度較大,外加地理位置特殊,這使行駛車輛的零件磨損更為嚴重,產生的金屬顆粒隨著氣流的停滯沉積下來富集在土壤表層.

4 結論

4.1 金川銅鎳礦區(qū)周邊表土磁性特征及重金屬含量呈現(xiàn)相似的空間分布特征,磁參數(shù)和Cu,Ni等金屬峰值主要落在位于下風向的礦區(qū)源地以及交通繁忙路段.二者空間分布特征具體表現(xiàn)為:礦區(qū)源地>加工區(qū)域>交通繁忙路段>外圈門崗>其他區(qū)域.

4.2 結合Dearing圖和King-plot圖得出,金川銅鎳礦區(qū)周邊環(huán)境表土樣品的磁晶粒度特征是以假單疇PSD亞鐵磁性顆粒居多,其次為多疇MD磁性顆粒.

4.3 研究區(qū)域表土磁性礦物含量和重金屬含量空間分布特征表明該地區(qū)受人為污染影響較大,除受礦山開鑿及爆破產生的帶有礦物的氣流排至地表沉積和運輸過程中灑落遺留的效應外,還與人流密度、車流量、剎車片磨損外等因素有關.

4.4 金川銅鎳礦區(qū)表土的Cr、Cu、Ni元素與lf存在顯著的正相關性(0.52￡￡0.91),表明指示磁性礦物含量的磁學參數(shù)在一定程度上能夠很好地指示該地區(qū)表土的重金屬污染狀況.

4.5 采用單因子污染指數(shù)(8.26<P<158.89)和內梅羅污染指數(shù)評價法(綜合>0.42)對研究區(qū)域表層土壤污染程度進行評價分析,兩種評價方法均顯示出該區(qū)域表層土壤存在一定程度的重金屬污染.

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Spatial pollution characteristics and magnetic response of surface soil heavy metals in Jinchuan mining area.

WANG Guan1, XIN Qian1, MA Li-juan2, WANG Yang-yang1, YAO Wen1, ZHU Xin-yu1, REN Fei-fan3*

(1.School of Environment and Architecture, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China；2.School of Resources, Environment and Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China；3.Department of Geotechnical Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China)., 2021,41(9)：4211～4220

26surface soil samples were collected from the Jinchuan mine area. Environmental magnetism and heavy metal element (Cu, Ni, Cr, Fe, Sr, Ti, Pb and Mn) content analysis were related analysis on the samples, and carried out by using single factor pollution index and Nemero pollution index evaluation methods to evaluate the heavy metal pollution degree. The magnetic characteristics of the surface soil and the content of heavy metal elements showed obvious spatial distribution differences: mine area> outer processing area> high traffic section> gate area> other areas. The samples were contaminated up to100% by Cu and Ni, showing the high levels of pollution. While metal pollution of Cr, Pb, Ti, and Sr was between the warning line and moderate pollution. Then, the values ofl?SIRM、ARMand HIRM were relatively high, indicating that the content of magnetic mineral particles was extremely high, and the magnetic particles were dominated by ferrimagnetic mineral types. The magnetic grain size characteristics of the surface soil samples were dominated by coarser pseudo-monodomain (PSD) and multi-domain (MD) particles. Correlation analysis results were shown that there was an excellent correlation between Cu、Ni、Cr、Fe、Pb and Mn, especially, the correlation of Cu、Ni was excellent (=0.91) among them.lf, SIRM, andARMhad an excellent correlation with various metals(0.52￡￡0.78), it showed that the heavy metal pollution of urban surface soil was effectively monitored by magnetic parameters, quickly delineating the area and scope of heavy metal pollution, and providing rapid and effective data support for urban surface soil pollution monitoring.

mine surface soil；environmental magnetism；heavy metal pollution；correlation analysis

X53

A

1000-6923(2021)09-4211-10

王 冠(1981-),女,陜西咸陽人,副教授,博士,主要從事環(huán)境磁學及城市污染研究.發(fā)表論文20余篇.

2021-02-01

國家自然科學基金資助項目(41874077)

* 責任作者, 副教授, feifan_ren@#edu.cn