鄭志堅, 張志賓, 熊國宣, 何飛強, 李著堯

(東華理工大學(xué) 核資源與環(huán)境國家重點實驗室，江西 南昌 330013)

我國工業(yè)化的快速發(fā)展對環(huán)境產(chǎn)生巨大污染，其中細(xì)顆粒(0.1～10 μm)污染已成為全球最嚴(yán)重國家之一，對人體產(chǎn)生很大危害(何國錦等,2008;程朋根等,2015;劉樹博等,2018)。目前我國工業(yè)尾氣除塵基本采用旋風(fēng)、靜電和濾袋等傳統(tǒng)技術(shù)，對細(xì)顆粒物脫除效率較低。雖然發(fā)達(dá)國家的細(xì)顆粒減排技術(shù)很多(Ehrlich et al.,2007)，但對我國現(xiàn)階段大規(guī)模工業(yè)源顆粒減排有經(jīng)濟實用性的很少。因此要支撐我國工業(yè)與環(huán)境可持續(xù)發(fā)展，必須從經(jīng)濟性出發(fā)兼顧先進(jìn)性，自主開發(fā)工業(yè)源細(xì)顆粒物治理新技術(shù)。細(xì)顆粒物跟隨工業(yè)尾氣排放到環(huán)境中，而尾氣一般溫度較高，具有余熱，研究結(jié)果表明(蔣習(xí)梅等,2017)，截至2015年底我國余熱資源利用率僅為43%，大量中低品位余熱被浪費。因此欲提高細(xì)顆粒脫除效率，可充分利用工業(yè)尾氣余熱，開發(fā)出一種新型的脫除方法。工業(yè)尾氣排放同時，工業(yè)生產(chǎn)中也產(chǎn)生大量常溫廢水(20 ℃，不含可揮發(fā)性物質(zhì))，基于此，利用工業(yè)尾氣與廢水之間熱力學(xué)勢差，使其相互接觸，廢水在溫差驅(qū)動下蒸發(fā)，產(chǎn)生的水蒸氣進(jìn)入氣相，則廢氣成為高溫含濕氣體，將此高溫含濕氣體再次與常溫廢水接觸，由于廢氣與廢水具有濕度差，水蒸氣冷凝給細(xì)顆粒施加擴散泳力而脅迫其朝廢水表面運動被脫除。該方法是利用廢氣與廢水之間的熱力學(xué)勢差，構(gòu)建內(nèi)源性推動力(擴散泳力)的以廢治廢分離技術(shù)，是最有前景的一類技術(shù)方向。為此構(gòu)建了一種氣液交叉流陣列(gas-liquid cross-flowing array，GLCA)(圖1A)(Zheng et al.,2017,2018)。GLCA中廢水通過水平多孔分布板供水，在重力作用下流經(jīng)導(dǎo)流線陣列表面形成連續(xù)穩(wěn)定液相界面流動液膜柱群，比表面積可高達(dá)500 m2/m3。尾氣橫掠液膜柱群，每個液膜柱都作為獨立顆粒脫除單元(圖1B)。GLCA中氣液兩相均為連續(xù)相，流動產(chǎn)生規(guī)整密集交織的氣液界面結(jié)構(gòu)(無霧沫、無氣泡)，液膜柱面光滑連續(xù)從外部看類似于直立列管束(圖1C)；相比于大多數(shù)除塵技術(shù)，GLCA具有自清潔表面，顆粒一旦被液膜柱表面捕集，進(jìn)入液相，隨廢水處理流程在相應(yīng)下游單元被處理；同時氣體橫掠液膜柱群表面時，顆粒不僅會在布朗擴散、重力、攔截、慣性碰撞、熱泳力等機理作用下被脫除，也將受到擴散泳力朝液膜柱表面產(chǎn)生定向移動而被脫除，可以大大提高脫除效率，且能耗都較低。對于GLCA，其基本結(jié)構(gòu)已經(jīng)有具體介紹(Zheng et al.,2017,2018)，并運用顆粒軌跡法研究了顆粒脫除機理，但是其機理模型較為復(fù)雜，且計算量大。基于此，通過在邊界層內(nèi)建立傳質(zhì)微分方程，并引入流函數(shù)概念，分析顆粒脫除原理和效率，模型和計算都更為簡便，從而使GLCA實現(xiàn)工業(yè)運用具有理論基礎(chǔ)。

圖1 氣液交叉流結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 GLCA system dc為液膜柱直徑；u0為入口氣體速度；a為相鄰液柱膜軸線距離

1 模型建立

GLCA中濕分冷凝帶動細(xì)顆粒定向運動而被脫除，需要建立一個機理模型，為顆粒脫除過程提供分析基礎(chǔ)。本研究以單液膜柱邊界層內(nèi)微元段為研究對象，建立細(xì)顆粒傳質(zhì)微分方程，從而得到GLCA中水蒸氣冷凝脅迫細(xì)顆粒運動而被脫除的效率預(yù)測模型。

1.1 單液膜柱細(xì)顆粒脫除模型

含濕尾氣橫掠GLCA中第n(n≥1)排液膜柱，氣流主體水蒸氣濃度高于液膜柱表面而形成水蒸氣濃度邊界層(圖2)。水蒸氣由邊界層外沿向液膜柱表面擴散，帶動細(xì)顆粒運動，這種現(xiàn)象被稱為擴散泳(Whitmore et al.,1976)。Waldmann等(1966)給出細(xì)顆粒的擴散泳速度ud為(m/s)：

圖2 邊界層內(nèi)微元段顆粒脫除模型示意圖Fig.2 Diagram of particle removal in boundary layer Rc為液膜柱半徑；θ為角度；δ為邊界層厚度；ψ為流函數(shù)

(1)

式中，xa、xv分別為空氣、水蒸氣摩爾分率，Dv為水蒸氣布朗擴散系數(shù)(m2/s)，σ為擴散滑移系數(shù)。細(xì)顆粒在擴散泳力作用下傳質(zhì)通量J(個·m-2s-1)：

J=udc

(2)

式中，c為顆粒濃度(個/m3)。氣體繞流液膜柱，r方向細(xì)顆粒擴散遠(yuǎn)大于θ方向擴散，因此忽略θ方向的擴散，使用流函數(shù)ψ(m3/s)表示的傳質(zhì)微分方程為：

(3)

對式(3)從液膜柱表面到邊界層外沿積分：

(4)

式中，δ(θ)為水蒸氣濃度邊界層厚度(mm)，Rc為液膜柱半徑(mm)。代入邊界條件：

r=Rc，當(dāng)c=0;r=δ(θ)，當(dāng)c=c0，?c/?r=0

(5)

式中，c0為氣體入口側(cè)顆粒濃度，方程(4)可簡化為：

(6)

式(6)中等號左側(cè)積分部分為邊界層外沿對流至氣液界面細(xì)顆粒總量M(kg/s)，即：

(7)

(6)式右側(cè)代表微元段內(nèi)擴散泳力作用細(xì)顆粒被氣液界面吸收量，即(6)式滿足微元段內(nèi)細(xì)顆粒質(zhì)量守恒。使用無因次化量：

(8)

代入式(1)，式(6)可寫為：

(9)

式中，Pev為水蒸氣佩克列數(shù)(Pev=u0dc/Dv)，邊界層內(nèi)水蒸氣濃度分布為(Friedlander,1957)：

(10)

式中，xv-0、xv-w分別為氣體入口處和液膜柱表面水蒸氣摩爾分率。將式(10)代入式(9)得：

(11)

對于氣體橫掠GLCA，無因次流函數(shù)為(Lee et al.,2007)：

(12)

式中，α(α=Rc/(a-Rc))為GLCA阻塞比，a為液膜柱陣列間橫向間距(mm)；Ku為Kuwabara動力學(xué)因子(Ku=-(lnα)/2-3/4+α-α2/4)。將(12)式代入(7)式得無因次細(xì)顆粒脫除總量M′：

(13)

結(jié)合式(11)、(13)得：

(14)

(15)

氣體橫掠液膜柱陣列分離角可表達(dá)為氣體Re數(shù)(Re=ρdcu0/μ)的函數(shù)(Wu et al.,2004)：

θs=95.7+267.1Re-1/2-625.9Re-1+

1046.6Re-3/2

(16)

假設(shè)來流氣體中顆粒分布均勻，對于單液膜柱來流氣體中細(xì)顆粒總量(無因次量)為：

(17)

則單液膜柱脫除細(xì)顆粒效率為：

(18)

隨著氣體橫掠液膜柱，發(fā)生傳熱傳質(zhì)，xv不斷發(fā)生變化，則E為xv的函數(shù)，可依據(jù)每一個液膜柱脫濕量求得。

1.2 單液膜柱脫濕模型

單液膜柱微元段內(nèi)從邊界層外沿對流至液膜柱表面水蒸氣量dMv等于微元段內(nèi)水蒸氣擴散量，即：

(19)

聯(lián)立式(10)、(19)，則水蒸氣冷凝總量Mv為：

(20)

聯(lián)立式(13)、(20)可得：

(21)

氣體經(jīng)過單液膜柱減少的水蒸氣量ΔH(kg/kg)為：

(22)

式中，絕對濕度H與xv關(guān)系為：

xv=(H/18)/(H/18+1/29)

(23)

結(jié)合式(18)、(22)可得E與ΔH關(guān)系為：

(24)

1.3 GLCA細(xì)顆粒脫除模型

如圖1B所示規(guī)則排布的液膜柱分離群，ΔH由上至下依次進(jìn)行逐排計算得到，從而得GLCA水蒸氣脫除量ΔHGLCA，由式(24)得GLCA細(xì)顆粒脫除效率EGLCA：

(25)

式中，ΔHGLCA為液膜柱排數(shù)n的函數(shù)，因此EGLCA也為n的隱函數(shù)。

2 水蒸氣冷凝脅迫細(xì)顆粒脫除實驗

圖3為GLCA脫除細(xì)顆粒實驗裝置，由三個部分組成：含濕含塵尾氣發(fā)生裝置、GLCA、檢測系統(tǒng)。含濕含塵尾氣發(fā)生裝置由鼓風(fēng)機、空氣加熱器、蒸汽發(fā)生器、細(xì)顆粒發(fā)生裝置構(gòu)成，風(fēng)機提供氣流，蒸汽發(fā)生器中產(chǎn)生蒸汽與氣流混合，經(jīng)空氣加熱器加熱形成一定溫度的含濕氣體，同時采用Palas RBG 2000裝置向氣流中加入細(xì)顆粒模擬含濕含塵尾氣進(jìn)入GLCA，入口氣體中顆粒粒徑分布如圖4所示。GLCA由半徑為1.05 mm導(dǎo)流線垂直穿過上、下兩塊相距0.5 m的多孔板(孔半徑1.5 mm)，組成正三角形布置的20(列)×100(排)陣列，水槽向多孔分布板供水(用清潔水代替無揮發(fā)性物質(zhì)污水，采用AC-5L工業(yè)冷凍機將其溫度恒定20 ℃)，在導(dǎo)流線表面形成穩(wěn)定液相流動，GLCA內(nèi)設(shè)置采樣孔，進(jìn)行溫濕度、顆粒濃度檢測。溫濕度采用Dwyer RHT-D-LCD溫濕度變送器檢測，顆粒濃度由Palas welas Digital 2000進(jìn)行在線檢測。實驗在常壓下進(jìn)行，氣體入口流速恒定為1.02 m/s(Re=72.2)，氣體和循環(huán)水流量分別恒定為180 m3/h、5 m3/h，通過改變氣體入口溫濕度來測量不同工況下GLCA顆粒脫除效率。

圖3 水蒸氣冷凝脅迫細(xì)顆粒脫除實驗流程圖Fig.3 Schematic diagram of GLCA experimental set-up

圖4 GLCA入口氣體中顆粒粒徑分布Fig.4 Measured particles size distribution at the inlet of a GLCA

3 結(jié)果與討論

GLCA中細(xì)顆粒(0.1～10 μm)會在擴散泳力、布朗擴散、慣性碰撞、攔截、重力、熱泳力作用下表現(xiàn)出不同動力學(xué)特性而被脫除，各種機制單獨作用時、單液膜柱顆粒脫除效率分別記為：Ed、ED、EI、ER、EG、ET。表1給出不同機制單獨作用下纖維除塵器中單纖維顆粒脫除效率，GLCA與纖維除塵器具有類似幾何機構(gòu)和流動特性，因此單液膜柱與單纖維顆粒理論脫除效率表達(dá)形式上一致。根據(jù)表1表達(dá)式，結(jié)合GLCA運行及設(shè)計參數(shù)，計算第一排液膜柱在不同機理作用下脫除效率(圖5)。由圖5可知當(dāng)顆粒粒徑為0.1～5 μm，擴散泳力作用下效率比其他機理作用效率高幾個數(shù)量級，即擴散泳力為主要機理，其他機理可忽略，且擴散泳力作用與粒徑無關(guān)；當(dāng)顆粒粒徑為5～10 μm，慣性碰撞作用顯著增強，此時慣性碰撞和擴散泳力為主要機理。

表1 各種機制單獨作用時顆粒脫除效率理論表達(dá)式Table 1 Theoretical expressions of the removal efficiency for particles under different removal mechanisms

圖5 交叉流陣列中各種作用機理對PM2.5的理論脫除效率Fig.5 Particle removal efficiency with different mechanisms

因此氣體橫掠GLCA，對于粒徑為0.1～10 μm顆粒，擴散泳力與慣性碰撞為主要機理，結(jié)合式(25)與慣性碰撞效率方程，計算GLCA總顆粒脫除效率Et：

Et=EGLCA+1-(1-EI)n

(26)

圖6給出不同氣液溫差下GLCA顆粒脫除效率Et與粒徑關(guān)系。由圖6a知，當(dāng)入口氣體溫度Tg-in為50 ℃，相對濕度φg-in為0.57，水溫恒定為20 ℃，脫除效率隨著液膜柱排數(shù)增加而增加，對于粒徑為0.1～5 μm顆粒，100排GLCA顆粒脫除效率約為24%，對于粒徑為5～10 μm顆粒，100排脫除效率從24%增加至約40%，即隨粒徑增大，脫除效率迅速增加；圖6b與圖6a有相同濕度梯度，不同溫度梯度，此時入口氣體溫度Tg-in增加至90 ℃，水溫恒定為20 ℃，為了維持與圖6a中具有相同的濕度梯度，相對濕度φg-in相應(yīng)變化為0.1，此時顆粒脫除效率與圖6a中工況下幾乎沒有變化，說明溫度梯度對效率影響較??；圖6c與圖6b有相同溫度梯度，不同濕度梯度，此時入口氣體溫度Tg-in恒定為90 ℃，水溫恒定為20 ℃，只是將相對濕度φg-in由0.1增加至0.6，對于粒徑為0.1～5 μm顆粒，100排GLCA脫除效率約為69%，對于粒徑為5～10 μm顆粒，100排效率從69%增加至約85%，因此通過增加濕度梯度，水蒸氣冷凝脅迫顆粒脫除效率會顯著增加。不同工況下脫除效率隨粒徑變化的實驗值與理論值較為吻合。

圖6 不同氣液溫差下GLCA顆粒脫除效率Fig.6 Theoretical and experimental results of particle removal efficiency by a GLCA with different temperature and vapor gradients

圖7給出GLCA中顆粒脫除效率EGLCA與水蒸氣冷凝量的關(guān)系，由圖7可知顆粒理論脫除效率與水蒸氣冷凝量成正比，水蒸氣冷凝量越大效率越高，且與粒徑無關(guān)，是因為擴散泳力作用下效率與粒徑無關(guān)。當(dāng)顆粒粒徑為2 μm時，實驗值與理論值較為吻合，隨著顆粒粒徑增大(dp=5,10 μm)，實驗值越來越高于理論值，是由于慣性碰撞作用增強，與圖5、6描述吻合。因此欲實現(xiàn)GLCA高效率脫除細(xì)顆粒，尤其是粒徑為0.1～5 μm顆粒，通過增加氣液兩相濕度差，即增加可冷凝水蒸氣量，脫除效率將成線性增加，當(dāng)濕度脫除量為0.5 kg/kg，脫除效率(dp=2 μm)約為80%，進(jìn)一步增加水蒸氣冷凝量，效率可達(dá)到90%以上。這為GLCA放大和工程設(shè)計提供理論依據(jù)，因此GLCA具有非常好的運用前景，是一個值得開發(fā)的技術(shù)方向。

圖7 GLCA中水蒸氣冷凝量與顆粒脫除效率關(guān)系Fig.7 Relationship between the moisture removal amount and particle removal efficiency

4 結(jié)論

(1)利用廢氣廢水熱力學(xué)勢差構(gòu)建交叉流陣列脫除細(xì)顆粒新方法，指出水蒸氣冷凝脅迫顆粒向氣液界面運動可大大提高顆粒脫除效率，該法具有經(jīng)濟性和實用性，是一個值得開發(fā)的技術(shù)方向。

(2)通過對邊界層內(nèi)微元段建立傳質(zhì)微分方程，得出尾氣橫掠交叉流陣列擴散泳力作用下細(xì)顆粒脫除理論表達(dá)式。當(dāng)入口氣體溫度Tg-in為90 ℃，相對濕度φg-in為0.6，水溫Tw為20 ℃，氣體雷諾數(shù)Re為72.2,對于粒徑為0.1～5 μm顆粒，100排交叉流陣列脫除效率約為69%，對于粒徑為5～10 μm顆粒，脫除效率增加至約85%。

(3)交叉流陣列中，當(dāng)顆粒粒徑為0.1～5 μm，擴散泳力為主要脫除機理，且顆粒脫除效率正比于水蒸氣冷凝量，水蒸氣冷凝量越大，顆粒脫除效率越高；當(dāng)粒徑為5～10 μm，擴散泳力和慣性碰撞為主要機理。