雙尺度小火焰模型預(yù)測混合層火焰中PAHs的生成

蔡瑞鵬，羅?坤，金?臺，樊建人

雙尺度小火焰模型預(yù)測混合層火焰中PAHs的生成

蔡瑞鵬1，羅?坤1，金?臺2，樊建人1

(1. 浙江大學(xué)能源清潔利用國家重點(diǎn)實驗室，杭州 310027；2. 浙江大學(xué)航空航天學(xué)院，杭州 310027)

本文驗證了雙尺度過程變量小火焰方法在層流混合層火焰中的適用性，該方法通過增加額外的過程變量PAHs來提高傳統(tǒng)過程變量小火焰方法對多環(huán)芳烴的預(yù)測能力．通過與直接數(shù)值模擬結(jié)果的先驗和后驗對比，證明了該方法的優(yōu)越性．在后驗驗證中，由于對過程變量PAHs源項的偏低預(yù)測繼而導(dǎo)致了對多環(huán)芳烴組分峰值的預(yù)測偏低．通過分析直接數(shù)值模擬結(jié)果中的小火焰分支，推測過程變量PAHs源項的偏低預(yù)測是小火焰的多維性造成的．

雙尺度；過程變量；小火焰模型；多環(huán)芳烴

眾所周知，多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs)具有很強(qiáng)的致癌和致突變特性，對環(huán)境和人類健康有很大危害．同時，PAHs也是碳煙生成的重要前驅(qū)物．因此，需要研究燃燒過程中PAHs的生成特征，從而更好地控制PAHs和碳煙的生成．?dāng)?shù)值模擬方法能夠提供燃燒過程中PAHs生成的詳細(xì)信息，但是需要耦合非常詳細(xì)的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理(通常包含幾百種組分和幾千步反應(yīng))，極大地增加了計算成本．小火焰模型能夠把化學(xué)反應(yīng)的求解從流場的求解中解耦，極大地降低計算量．因此，使用小火焰模型預(yù)測燃燒過程中PAHs的生成具有很大的前景．

目前，已有一些研究使用小火焰模型預(yù)測PAHs的生成．Verhoeven等[1]使用小火焰生成流形(flamelet generated manifold，F(xiàn)GM)方法[2]預(yù)測了層流CH4伴隨流火焰中PAHs的生成．模擬和實驗結(jié)果的對比表明，PAHs生成的主要特征可以被預(yù)測，但是最大PAHs濃度的位置不能被很好預(yù)測．Mueller和Pitsch[3]模擬了天然氣湍流非預(yù)混火焰中碳煙的生成，且使用小火焰/過程變量(flamelet/progress variable，F(xiàn)PV)方法[4]預(yù)測PAHs的生成．在該FPV方法中，求解總包PAH的輸運(yùn)方程，從小火焰庫中插值得到該輸運(yùn)方程的源項，并使用求解得到的PAH質(zhì)量分?jǐn)?shù)對負(fù)源項進(jìn)行修正．結(jié)果表明，盡管模擬與實驗數(shù)據(jù)較吻合，但PAHs和碳煙的預(yù)測仍有很大提升空間．Xuan和Blanquart[5]發(fā)展了一個新的松弛方法來計算PAHs輸運(yùn)方程的源項，其不僅對負(fù)源項進(jìn)行修正，也對正源項進(jìn)行修正．他們使用該方法預(yù)測了乙烯湍流非預(yù)混合火焰中PAHs和碳煙的生成[6]，模擬結(jié)果證明了該方法的準(zhǔn)確性．但是，如果采用該方法預(yù)測較多PAHs組分，則需要求解非常多的PAHs輸運(yùn)方程，從而大幅度增加復(fù)雜性和計算成本．

在之前的工作中，筆者發(fā)展了一種雙尺度過程變量小火焰(dual-scale flamelet/progress variable，DS-FPV)方法[7]，其能夠顯著提高傳統(tǒng)FPV方法[8]預(yù)測PAHs生成的能力，且復(fù)雜性和計算成本并無較大增加．在該方法中，考慮到化學(xué)反應(yīng)的多尺度性質(zhì)，定義了額外的過程變量PAHs來描述燃燒過程中PAHs的生成．發(fā)展的DS-FPV方法通過與詳細(xì)化學(xué)(detailed chemistry，DC)模擬進(jìn)行對比，被證明可以準(zhǔn)確預(yù)測PAHs的生成．目前，該方法僅在相對簡單的對沖火焰中進(jìn)行了驗證，考慮到實際燃燒器相對復(fù)雜的幾何結(jié)構(gòu)，其適用性有待驗證．本文將在混合層火焰中進(jìn)一步驗證DS-FPV方法的性能．

1?數(shù)值方法

1.1?DC模擬

在DC模擬中，直接求解質(zhì)量、動量、總焓和組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)的控制方程以及氣體狀態(tài)方程，所求解方程的具體表達(dá)式可參考文獻(xiàn)[7]．

考慮到本文的研究后續(xù)將擴(kuò)展到煤粉燃燒的PAHs生成研究中，為了保證DS-FPV方法的可擴(kuò)展性，采用的燃料為揮發(fā)分組分混合物．揮發(fā)分中含有的組分為：H2(0.84%)，H2O(10.92%)，CO(6.37%)，CO2(4.06%)，CH4(9.68%)，C2H4(2.51%)，C2H6(2.51%)，C3H6(2.51%)，C3H8(1.25%)和C6H6(59.34%)[9]，各組分所占百分比為質(zhì)量百分比．本文采用Richter和Howard發(fā)展的經(jīng)過廣泛驗證的芳香烴化學(xué)反應(yīng)機(jī)理(158種組分和872步反應(yīng))[10]．本文主要研究4種具有代表性的PAHs組分，即苊(A2R5H2)，苊烯(A2R5)，蒽(A3)和菲(A3L)．考慮到采用詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的計算成本非常大，本文對二維混合層火焰進(jìn)行模擬，算例的設(shè)置如圖1所示．計算域的長和寬分別為80mm和40mm．燃料從計算域底部右側(cè)噴入，空氣從計算域底部左側(cè)噴出，入口速度的大小均為1m/s．燃料和空氣噴口的長度分別為15mm和25mm．在軸和軸方向的網(wǎng)格結(jié)點(diǎn)數(shù)為160×160，且均為拉伸網(wǎng)格．在軸方向，＝25mm附近區(qū)域的網(wǎng)格最?。辉谳S方向，入口處網(wǎng)格最小．在整個計算域中，最小網(wǎng)格尺寸為0.017mm，最大網(wǎng)格尺寸為0.8mm．DC模擬在開源軟件平臺OpenFOAM-v6[11]上進(jìn)行，使用reactingFoam求解器，計算時長約38000CPUh．

圖1?混合層算例設(shè)置示意

1.2?DS-FPV

小火焰模型假設(shè)流場中組分和熱量的擴(kuò)散主要沿著混合分?jǐn)?shù)梯度方向，在混合分?jǐn)?shù)等值面內(nèi)組分和熱量的擴(kuò)散可以忽略不計，因此流場中組分和溫度的分布滿足一維假設(shè)(混合分?jǐn)?shù)空間)，即流場中的火焰可以看作一維小火焰單元的集合．因此小火焰模型可以事先求解不同標(biāo)量耗散率下的小火焰單元，將化學(xué)反應(yīng)的求解從流場的求解中解耦，從而極大地降低使用詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理帶來的巨大計算量．如前文所述，傳統(tǒng)的FPV方法不能準(zhǔn)確預(yù)測燃燒過程中PAHs的生成，而DS-FPV方法能夠提高傳統(tǒng)FPV方法對PAHs生成的預(yù)測準(zhǔn)確度，兩種方法的不同點(diǎn)在于DS-FPV方法使用兩個過程變量和PAHs來分別描述流場中主要組分和溫度的演化以及PAHs的演化．DS-FPV方法的操作流程如下．首先，使用FlameMaster[12]求解不同當(dāng)量標(biāo)量耗散率下的小火焰方程．然后，將得到的小火焰解分別映射到參數(shù)變量混合分?jǐn)?shù)和過程變量以及和過程變量PAHs上，即生成小火焰庫＝(，)和＝(，PAHs)．其中，過程變量為組分CO2，H2O，CO和H2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)之和，過程變量PAHs為組分A2R5和A3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)之和．過程變量PAHs的定義過程如下：選擇所研究PAHs組分中的任意兩種的質(zhì)量分?jǐn)?shù)之和作為過程變量PAHs，結(jié)果發(fā)現(xiàn)A2R5和A3的組合能夠準(zhǔn)確地預(yù)測PAHs組分的生成．從化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的角度分析，這可能是因為A2R5和A2R5H2的生成密切相關(guān)，而A3和A3L的生成密切相關(guān)，故而A2R5和A3的演化能夠很好地代表所研究PAHs的演化．最后，求解參數(shù)變量混合分?jǐn)?shù)，過程變量和過程變量PAHs的輸運(yùn)方程，所求解方程的具體表達(dá)式可參考文獻(xiàn)[7]．求解上述方程過程中，需使用參數(shù)變量，和PAHs在小火焰庫中插值得到相關(guān)變量值，對于主要組分和溫度，＝(，)；對于PAHs，＝(，PAHs)．在本文中，小火焰庫(，)和(，PAHs)的大小均為101×85．

為了全面評價DS-FPV方法的性能，首先進(jìn)行先驗分析．在先驗中，小火焰庫參數(shù)變量混合分?jǐn)?shù)、過程變量和過程變量PAHs直接從DC結(jié)果中得到．然后根據(jù)，和PAHs在小火焰庫中插值得到所需熱物理量，并將其與DC結(jié)果進(jìn)行比較，來驗證小火焰庫的準(zhǔn)確性．其次，進(jìn)行后驗分析．在后驗中，小火焰庫參數(shù)變量混合分?jǐn)?shù)、過程變量和過程變量PAHs通過求解其輸運(yùn)方程得到，并使用求解得到的，和PAHs在小火焰庫中插值得到所需熱物理量．將后驗?zāi)M結(jié)果與DC結(jié)果進(jìn)行比較來進(jìn)一步驗證DS-FPV方法的準(zhǔn)確性．DS-FPV模擬在基于reactingFoam求解器開發(fā)的求解器DSFPVFoam上進(jìn)行．DC和DS-FPV模擬所用的求解器，除燃燒模塊外，其他模塊代碼均相同，且速度和壓力的耦合算法均采用PIMPLE算法．DS-FPV模擬所需時間約為120CPUh．DC和DS-FPV模擬所需CPUh差異巨大，是因為DC模擬花費(fèi)大量時間來計算化學(xué)反應(yīng)的積分源項(158種組分和872步反應(yīng))，而DS-FPV方法將化學(xué)反應(yīng)與流動解耦，可以事先計算化學(xué)反應(yīng)，繼而極大程度地降低計算成本．

2?結(jié)果與討論

2.1?小火焰方程分析

圖2是DC模擬結(jié)果溫度的云圖．圖中綠色實線為混合分?jǐn)?shù)梯度的流線，即每條綠色實線表示一個小火焰分支，每條小火焰分支左側(cè)和右側(cè)端點(diǎn)混合分?jǐn)?shù)的值分別為0和1；圖中紅色實線為組分A3質(zhì)量分?jǐn)?shù)的等值線，靠近燃料和空氣入口等值線的值較小，4條等值線的值從下往上依次是0.00024、0.00072、0.00120和0.00168．從圖中可以看出，A3生成的區(qū)域在靠近火焰中心的富燃側(cè)，且其他PAHs組分的分布規(guī)律和A3類似(圖中未展示)．PAHs組分的分布規(guī)律說明了采用兩個過程變量和PAHs來擴(kuò)展傳統(tǒng)FPV方法的必要性．兩個過程變量的作用分別為：過程變量來描述高溫區(qū)中主要組分的變化，即CO2，H2O，CO和H2的變化，且這些組分通常包含在傳統(tǒng)過程變量的定義中；過程變量PAHs用來描述靠近高溫區(qū)富燃側(cè)PAHs的變化，在該區(qū)域內(nèi)過程變量的變化較小故不適合作為描述PAHs變化的特征量．另一方面，從圖中也可以看出，綠線和紅線在流場中的絕大部分區(qū)域相互垂直，這說明A3的擴(kuò)散主要沿著混合分?jǐn)?shù)梯度方向.其他PAHs的等值線，如A3L、A2R5和A2R5H2，同樣在大部分區(qū)域與混合分?jǐn)?shù)梯度方向垂直(圖中無顯示)，定性證明了流場中PAHs的輸運(yùn)滿足一維假設(shè).

圖2?DC模擬結(jié)果溫度T的分布云圖

為了從定量上說明流場中PAHs的輸運(yùn)滿足一維假設(shè)，對圖2中的小火焰分支進(jìn)行分析．在劉易斯數(shù)等于1的假設(shè)下各組分的一維穩(wěn)態(tài)小火焰方程可以表示為

式中：c是標(biāo)量耗散率，其表示燃燒偏離穩(wěn)定狀態(tài)的程度[13]；是化學(xué)反應(yīng)引起的源項；r是氣體密度；Yi是組分i的質(zhì)量分?jǐn)?shù)．圖3為主要組分(H2O，CO2，H2和CO)和PAHs組分(A2R5，A3，A2R5H2和A3L)的一維穩(wěn)態(tài)小火焰方程分析結(jié)果，其中“項1”表示小火焰方程(1)中的第一項，“項2”表示小火焰方程(1)中的第二項，“總和”表示“項1”和“項2”之和，“零”表示縱坐標(biāo)為0的參考線．從圖中可以看出不管是對于主要組分(圖3中第一列)還是PAHs組分(圖3中第二列)，其在流場中的輸運(yùn)均可用近似用一維穩(wěn)態(tài)小火焰方程(1)描述，雖然黑色實線和黑色虛線之間在某些區(qū)域存在偏差．這些偏差的出現(xiàn)可能是由小火焰的多維性引起的，文獻(xiàn)[14-15]指出當(dāng)流場中混合分?jǐn)?shù)等值線和組分濃度等值線不平行程度增大時，小火焰的多維性將變得顯著．圖2中組分濃度等值線的拐點(diǎn)附近與混合分?jǐn)?shù)梯度不垂直，即與混合分?jǐn)?shù)等值線不平行，此處小火焰的多維性造成了圖3中的偏差．綜上所述，在定量和定性上均證明了流場中不管是主要組分還是PAHs組分的輸運(yùn)均近似滿足一維小火焰方程．

2.2?DS-FPV方法先驗分析

圖4為4種PAHs組分A2R5，A3，A2R5H2和A3L質(zhì)量分?jǐn)?shù)的FPV，DS-FPV先驗結(jié)果與DC模擬結(jié)果的對比，第一列為計算域高度＝30mm處的結(jié)果，第二列為計算域高度＝70mm處的結(jié)果．先驗分析的目的是驗證所選小火焰庫參數(shù)的合理性，檢驗過程變量PAHs是否能夠準(zhǔn)確地描述PAHs組分的變化．從圖4中可以看出，相比于傳統(tǒng)的FPV方法，由于DS-FPV方法使用了額外的過程變量PAHs，其能夠很好地預(yù)測PAHs的生成．為了保證DS-FPV方法在后驗中能夠準(zhǔn)確地預(yù)測PAHs的生成，過程變量PAHs的源項也需在先驗中被準(zhǔn)確預(yù)測．圖5為過程變量源項PAHs(即A2R5和A3的源項之和)的FPV，DS-FPV先驗結(jié)果與DC結(jié)果的對比，第一行為計算域高度＝30mm處的結(jié)果，第二行為計算域高度＝70mm處的結(jié)果．從圖中可以看出，對于組分A2R5的源項，DS-FPV與FPV相比更接近DC的結(jié)果．且FPV結(jié)果在部分區(qū)域與DC結(jié)果相比偏差較大，與之前對沖火焰[7]中FPV與DC結(jié)果較吻合的情況相反．這說明在本質(zhì)上過程變量PAHs更適合描述其源項的變化，雖然對于組分A3的源項，F(xiàn)PV優(yōu)于DS-FPV的先驗結(jié)果．

圖4 A2R5，A3，A2R5H2和A3L質(zhì)量分?jǐn)?shù)的FPV和DS-FPV先驗結(jié)果與DC模擬結(jié)果的對比

圖5 A2R5和A3源項FPV和DS-FPV先驗結(jié)果與DC結(jié)果的對比

2.3?DS-FPV方法后驗分析

圖6為A2R5、A3、A2R5H2和A3L質(zhì)量分?jǐn)?shù)的DS-FPV后驗結(jié)果與DC模擬結(jié)果的對比，第一列為計算域高度＝30mm處的結(jié)果，第二列為計算域高度＝70mm處的結(jié)果．從圖中可以看出，DS-FPV方法均低估了A2R5、A3、A2R5H2和A3L的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，這是由于過程變量PAHs的源項被低估，如圖5所示．在先驗分析中已證實FPV方法不能準(zhǔn)確預(yù)測PAHs的生成，故在本小節(jié)中未進(jìn)一步對FPV的后驗結(jié)果進(jìn)行分析．相比于對沖火焰[7]的結(jié)果，本文證明了DS-FPV方法在復(fù)雜構(gòu)型中的適用性，雖然過程變量PAHs源項被偏低預(yù)測．在以后的工作中，將驗證DS-FPV方法在湍流擴(kuò)散火焰中的適用性，并與碳煙生成模型耦合預(yù)測碳煙的生成．

圖6 A2R5、A3、A2R5H2和A3L質(zhì)量分?jǐn)?shù)的DS-FPV后驗?zāi)M結(jié)果與DC模擬結(jié)果的對比

3?結(jié)?論

本文將發(fā)展的DS-FPV方法應(yīng)用到混合層火焰中，并通過與DC模擬結(jié)果的先驗和后驗對比，證明了該方法在復(fù)雜構(gòu)型中的適用性．先驗結(jié)果表明，增加過程變量PAHs的DS-FPV方法相對于傳統(tǒng)的FPV方法，能夠很好地預(yù)測混合層火焰中PAHs的生成．由于DS-FPV方法對過程變量PAHs源項的預(yù)測偏低，導(dǎo)致在后驗結(jié)果中PAHs組分的峰值被偏低預(yù)測．通過分析DC結(jié)果中的小火焰分支，推測過程變量PAHs源項的偏低預(yù)測是小火焰的多維性造成的．

［1］ Verhoeven L M，de Andrade Oliveira M H，Lantz A，et al. A numerical and experimental study of polycyclic aromatic hydrocarbons in a laminar diffusion flame[J].，2013，34(1)：1819-1826.

［2］ van Oijen J A，Lammers F A，de Goey L P H. Modeling of complex premixed burner systems by using flamelet-generated manifolds[J].，2001，127(3)：2124-2134.

［3］ Mueller M E，Pitsch H. LES model for sooting turbulent nonpremixed flames[J].，2012，159(6)：2166-2180.

［4］ Ihme M，Pitsch H. Modeling of radiation and nitric oxide formation in turbulent nonpremixed flames using a flamelet/progress variable formulation[J].，2008，20(5)：055110.

［5］ Xuan Y，Blanquart G. A flamelet-basedanalysis on the chemistry tabulation of polycyclic aromatic hydrocarbons in non-premixed flames[J].，2014，161(6)：1516-1525.

［6］ Xuan Y，Blanquart G. Effects of aromatic chemistry-turbulence interactions on soot formation in a turbulent non-premixed flame[J].，2015，35(2)：1911-1919.

［7］ Cai R，Luo K，Gao Z，et al. Dual-scale flamelet/progress variable approach for prediction of polycyclic aromatic hydrocarbons formation under the condition of coal combustion[J].，2020，34(8)：10010-10018.

［8］ Pierce C D，Moin P. Progress-variable approach for large-eddy simulation of non-premixed turbulent combustion[J].，2004，504：73-97.

［9］ Muto M，Yuasa K，Kurose R. Numerical simulation of ignition in pulverized coal combustion with detailed chemical reaction mechanism[J].，2017，190：136-144.

［10］ Richter H，Howard J B. Formation and consumption of single-ring aromatic hydrocarbons and their precursors in premixed acetylene，ethylene and benzene flames[J].，2002，4(11)：2038-2055.

［11］ Weller H G，Tabor G，Jasak H，et al. A tensorial approach to computational continuum mechanics using object-oriented techniques[J].，1998，12(6)：620-631.

［12］ Pitsch H. FlameMaster：A C++ Computer Program for 0D Combustion and 1D Laminar Flame Calculations[EB/OL]. https://web.stanford.edu/group/pitsch/ FlameMaster.htm，2020-07-17.

［13］ Claramunt K，Consul R，Carbonell D，et al. Analysis of the laminar flamelet concept for nonpremixed laminar flames[J].，2006，145(4)：845-862.

［14］ Xu H，Hunger F，Vascellari M，et al. A consistent flamelet formulation for a reacting char particle considering curvature effects[J].，2013，160(11)：2540-2558.

［15］ Scholtissek A，Chan W L，Xu H，et al. A multi-scale asymptotic scaling and regime analysis of flamelet equations including tangential diffusion effects for laminar and turbulent flames[J].，2015，162(4)：1507-1529.

Dual-Scale Flamelet Model for Prediction of PAHs Formation in Mixing Layer Flame

Cai Ruipeng1，Luo Kun1，Jin Tai2，F(xiàn)an Jianren1

(1. State Key Laboratory of Clean Energy Utilization，Zhejiang University，Hangzhou 310027，China；2. School of Aeronautics and Astronautics，Zhejiang University，Hangzhou 310027，China)

In this paper，the applicability of the dual-scale flamelet/progress variable approach was verified in a combusting laminar mixing layer. In this approach，an additional progress variablePAHswas defined to improve the capability of the traditional flamelet/progress variable approach to predict the formation ofpolycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs). This approach was validated by comparing with the detailed chemistry simulation. In theanalysis，the mass factions of PAHs are under-predicted due to the under-prediction of the source term ofPAHs. By analyzing the flamelet in the results of detailed chemistry simulation，it is concluded that the under-prediction of the source term ofPAHsis caused by the multi-dimensional effect of flamelet.

dual-scale；progress variable；flamelet model；polycyclic aromatic hydrocarbons

TK16

A

1006-8740(2021)05-0501-06

10.11715/rskxjs.R202108019

2021-03-04．

國家重點(diǎn)研發(fā)計劃資助項目(2017YFB0601805).

蔡瑞鵬（1994—??），男，博士研究生，crp@zju.edu.cn.

羅?坤，男，博士，教授，zjulk@zju.edu.cn.

(責(zé)任編輯：武立有)