電場作用下液滴的變形及庫侖分裂模式

王軍鋒，范志恒，王東保，陸帥全

（江蘇大學能源與動力工程學院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013）

電場作用下液液多相流的研究已廣泛應用于工業(yè)生產(chǎn)中。在化學工業(yè)如酯交換反應制備生物柴油過程中，通過施加電場能夠減小液滴尺寸以改變兩相的接觸面積，從而增強化學反應的傳熱傳質(zhì)效率[1-2]。在微型設(shè)備的液滴驅(qū)動方面，電場管控具有可控性強、能耗低、液滴分散性好等優(yōu)點[3]。相關(guān)工業(yè)應用過程中存在著電場引發(fā)的液滴變形及破碎現(xiàn)象。當對單個液滴施加電場作用時，庫侖力會增強液滴表面的不穩(wěn)定性，從而導致液滴發(fā)生變形及庫侖分裂。實際上，利用靜電場控制液滴的變形及分裂行為最早可以追溯到18 世紀末19 世紀初。早在1882 年，Rayleigh[4]通過理論分析得到了液滴發(fā)生庫侖分裂的臨界條件，但他并未提出液滴破碎的具體模式和行為演化過程。1964 年，Taylor[5]首先提出了泰勒錐模型，泰勒錐是一種典型的庫侖分裂模式。Jaworek等[6]根據(jù)射流的彎液面以及霧化液滴特性歸納出8種不同泰勒錐的庫侖分裂形態(tài)。泰勒錐的相關(guān)研究作為靜電噴霧的重要分支，廣泛應用于噴墨打印、靜電紡絲等領(lǐng)域[7-8]。

近年來，許多學者也致力于研究氣液系統(tǒng)中電流體動力學（EHD） 對氣泡行為的影響[9-11]。Zaghdoudi 等[11]對勻強電場作用下氣泡的生長行為進行了數(shù)值研究分析，發(fā)現(xiàn)了電應力能夠使氣泡在電場方向上變形并引起氣泡周圍的流體運動。Di Marco 等[12]研究了電場對氣泡脫離粒徑的影響，結(jié)果表明，氣泡的脫離及運動主要是介電泳力引起的。氣液兩相系統(tǒng)中的相關(guān)研究也為液液系統(tǒng)中的荷電液滴庫侖分裂過程提供了理論基礎(chǔ)。電場作用下液液兩相中液滴庫侖分裂的機理極其復雜，離散液滴在連續(xù)相液體中的破碎主要是液液兩相界面張力、黏性滯力及電應力共同作用的結(jié)果[13-15]。對于離散液滴庫侖分裂的研究主要從液滴破碎的臨界條件、液滴分裂過程以及相應破裂特征等方面展開[16]。研究者通過試驗探究和理論分析的方法對液液系統(tǒng)中離散液滴的庫侖分裂模式及行為演變過程開展相關(guān)研究，獲得了電場強度和液體特性等因素對單液滴荷電行為的初步影響規(guī)律。Eow 等[15,17]研究了油中水滴的庫侖分裂形態(tài)，當液滴變形率超過臨界值時，液滴界面處會沿電場方向形成突起的液錐，錐頂處形成微射流，破碎出更細小的液滴。

經(jīng)過對前人學者研究的分析總結(jié)，Raut等[18]概括出了單個懸浮液滴兩種最常見的庫侖分裂模式：尾部斷裂和尖端射流。Nishiwaki等[19]發(fā)現(xiàn)了聚合液滴在交流電場作用下的4種庫侖分裂模式，并給出了4種模式與不同介質(zhì)黏度比的關(guān)系。Deng等[20]探究了直流電場中硅油液滴的4種變形破碎模式，并得出場強越大、液滴粒徑越小，液滴傾斜旋轉(zhuǎn)角度越大的結(jié)論。Dubash等[21]觀察了勻強電場作用下被黏性絕緣流體包圍的相對無黏的導電液滴的緩慢變形，發(fā)現(xiàn)當電場強度進一步增大，液滴的破碎模式從尖端破碎轉(zhuǎn)換成了絲狀射流。Luo 等[22]利用高速攝影技術(shù)探究了含表面活性劑的水滴庫侖分裂特性，定量研究了液滴破碎的3個階段，重點分析了表面活性劑對液滴拉伸過程、連接位置和子液滴尺寸的影響。Li等[23]分析了電場強度和液滴尺寸對液滴形變的影響，得到了液滴達到穩(wěn)定變形狀態(tài)的時間與液體物性參數(shù)的關(guān)系。對電場作用下液液系統(tǒng)中的研究，較多集中在單個懸浮在連續(xù)相介質(zhì)中液滴的變形、破碎等動力學行為的分析，針對噴嘴處離散液滴在不同生長階段下的庫侖分裂演變行為特性研究較少，其相關(guān)機理未完全揭示。

本文主要研究了不同生長階段的荷電甲醇液滴在不混溶大豆油介質(zhì)中的庫侖分裂行為和具有時間分辨特性的演化規(guī)律。利用高速顯微成像技術(shù)精確捕捉了附著在噴嘴上單個液滴的變形、破碎等現(xiàn)象的形貌特征。根據(jù)液滴的荷電與力學特性定量分析了電場強度和不同生長階段液滴的粒徑對液滴變形及破碎的影響，得到了推壓變形、頂部破碎、頂部-邊端破碎、傘狀破碎等4 種特殊的變形及庫侖分裂模式。本研究旨在提供一些新穎而特殊的帶電液滴庫侖分裂的模式，以更好地探究電場對液-液體系中兩相分散強化作用的影響。

1 試驗裝置與方法

1.1 試驗裝置

采用靜電顯微高速攝像試驗系統(tǒng)拍攝直流電場作用下油中醇滴庫侖分裂特性的微觀圖像，試驗裝置如圖1 所示。試驗采用50mm×50mm×80mm 的有機玻璃容器，在容器底部置有一不銹鋼毛細管，其內(nèi)外徑分別為0.5mm 與0.8mm。大豆油（精煉一級）作為連續(xù)相介質(zhì)放置于容器內(nèi)部，其頂部固定有銅板，銅板與不銹鋼針頭頂端的距離為50mm。離散相甲醇液滴通過毛細管自容器底部注入，其粒徑由微流量注射泵以極小的流量（3mL/h）精確控制。毛細管針頭與高壓靜電發(fā)生器負極相連，玻璃容器上部的銅板接地，因此針板間形成了使液滴接觸荷電的非勻強電場區(qū)域。

圖1 荷電液滴顯微高速攝像試驗系統(tǒng)

使用Phantom V1611 型顯微高速數(shù)碼攝像機，配合12 倍變焦顯微鏡頭拍攝記錄針頭處液滴的變形及破碎特征。以5000 幀/s 的幀率精確捕捉不同生長階段的液滴在施加直流電場后的行為演變過程并儲存在計算機內(nèi)。高亮LED 片光源放置在高速數(shù)碼相機的對面用來確保在極短的曝光時間內(nèi)獲得辨識度較高的圖片，結(jié)合圖像處理軟件對得到的圖像進行特征提取。試驗控制在室溫20℃下進行，外加電壓在0～8kV，懸掛在針頭上的甲醇液滴的軸向粒徑范圍為0.7～2.5mm。試驗過程中采用的油醇物性參數(shù)見表1，其中兩相流體的界面張力由JYW-200B表面張力測試儀測得。

表1 試驗中所用介質(zhì)的物性參數(shù)

1.2 圖像處理及誤差分析

采用MATLAB 及imageJ 軟件對獲取的圖像進行處理，以采集圖片中液滴的相關(guān)參數(shù)。運用Otsu算法對圖像進行二值化處理以快速且精確地提取圖像邊緣，選擇合適的閾值，比較像素的灰度值與設(shè)定閾值的大小，將圖像中的液滴部分和背景部分區(qū)別開來。采用Canny 算法及bwmorph 函數(shù)進行液滴圖像的邊緣提取并完成邊緣細化，當像素值為1的點的個數(shù)變化小于取定的值時，就可以得到細化最終圖。對區(qū)域的邊界和該區(qū)域中包含的像素數(shù)進行相應計算，得到液滴的最大長寬比并由此批量計算液滴運動過程中的變形率。在破碎小液滴的粒徑統(tǒng)計分析過程中，首先對圖像進行高斯模糊及銳化處理，使液滴輪廓更加清晰，隨后對圖像進行二值化的分割，利用軟件的Process-Binary 工具對其進行孔洞填充和精細分割，最后設(shè)置尺寸范圍及圓度等參數(shù)獲得液滴的粒徑分布情況。根據(jù)圖像中液滴底部邊緣的灰度差異及分裂的位置來判斷液滴發(fā)生臨界傘狀破碎的時刻，從而精確定義液滴的臨界破碎長度。

試驗測量及基于圖像的數(shù)據(jù)處理具有不確定性，數(shù)據(jù)提取過程中存在相應的誤差。試驗中的主要變量包括電場強度和液滴粒徑可分別由高壓靜電發(fā)生器及微流量注射泵精確控制，通過高頻率的顯微變焦鏡頭捕捉到液滴荷電分裂的全貌，每組試驗間隔固定的時間以保證系統(tǒng)重新達到平衡穩(wěn)定狀態(tài)，因此試驗測量過程中的誤差相對較小。圖像處理過程中的誤差主要包括兩方面，其一為圖像的選取，如對破碎的小液滴進行粒徑統(tǒng)計分析時，母液滴頂部剛破碎出小液滴時其分布較為密集，且存在相互遮擋的情況，因此需要選取破碎小液滴相對彌散開來的圖片進行特征分析，通過多角度多次的測量可減小這一人為選擇的誤差。其二為圖像處理軟件測量過程的誤差，主要原因是對閾值的選擇與確定。選擇合適的閾值時首先將一個像素定義為起始像素，再根據(jù)相似性準則創(chuàng)建具有一定均勻性的空間區(qū)域。選取圖像輪廓時液滴的邊界誤差最大為±1像素，高速數(shù)碼相機拍攝得到的圖像分辨率約為每像素0.051mm，而液滴的尺寸介于0.7～2.5mm之間，經(jīng)計算得到其最大平均誤差在4.6%左右（2.1%～7.3%）。液滴發(fā)生臨界傘狀破碎前的長度范圍介于1.5～3.1mm之間，圖像處理過程中的平均誤差最大為2.5%左右（1.6%～3.4%）。通過邊緣細化和平滑處理，液滴的輪廓顯示得更加清楚，因此圖像處理軟件產(chǎn)生的誤差可以控制在3%以內(nèi)。

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 變形與分裂形式

試驗結(jié)果表明，直流電場作用下，電場強度以及液滴在不同生長階段粒徑的變化對針頭處液滴的變形和分裂形態(tài)有很大的影響。液滴由較低流量下的微流量注射泵穩(wěn)定在針頭頂端，在相當一段時間內(nèi)液滴得以維持穩(wěn)定狀態(tài)，因此液滴從平衡狀態(tài)到失穩(wěn)的現(xiàn)象主要是電場力Fe引起的。理論上，電場力Fe的大小取決于電場強度E，而電邦德數(shù)BoE可以用來表征電場力和毛細力的相對大小[24-25]。Fe、E、BoE計算方法見式(1)～式(3)。

式(1)[26]右側(cè)三部分分別表示庫侖力、介電泳力和電致伸縮力。式(2)中，V為外加電壓；r為噴嘴的外半徑；H為銅板到針管頂部的距離。式(3)中，εl為連續(xù)相流體的絕對介電常數(shù)；λ為兩相流體的界面張力。

在本文的試驗范圍內(nèi)，毛細管口微尺度醇滴的變形及破裂模式主要有4種，即推壓變形、頂部破碎、頂部-邊端破碎、傘狀破碎，如圖2(a)～(d)所示。針頭尖端到液滴頂部的距離d被用來表征液滴生長階段的尺寸。決定這4種模式的因素主要是電場強度和液滴在不同生長階段時的粒徑大小。當電場強度較低時，液滴在庫侖力及介電泳力作用下脫離針頭，在脫離過程中液滴同時受到針頭的推力以及連續(xù)相流體的浮升力和壓力，因此液滴呈橢球形向液體上方運動[27]。隨著液滴逐漸遠離毛細管，在表面張力作用下液滴緩慢恢復至球形。隨著電場強度進一步增大，液滴的推壓變形度也隨之增大，同時液滴的頂部形成了液錐，在錐頂分裂出更小尺寸的液滴，部分產(chǎn)生的小液滴也會在庫侖力的作用下發(fā)生二次分裂。在頂部-邊端破碎模式下，液滴首先在頂部破碎出一定數(shù)量的小液滴，隨后液滴的側(cè)邊也會斷裂出子液滴。這兩種破碎的原因有所不同，液滴頂部的破碎是由于電荷沿著電場方向遷移聚集，局部電荷量首先達到瑞利極限后形成的微射流，而液滴側(cè)邊的破碎則主要是由于荷電液滴受到流體表面的壓力及電場力共同作用下產(chǎn)生的尾部斷裂。當外加電場強度足夠大時，液滴的頂部產(chǎn)生了多股微射流，形成了數(shù)量更多的微小液滴，隨后液滴發(fā)生了傘狀破碎。與前3種模式不同的是，由于液滴的表面電荷密度及體電荷密度較大，液滴所受庫侖力較大，因此液滴的破碎程度更加劇烈，液滴主體被分裂成眾多粒徑不同的小液滴。值得注意的是，隨著電場強度的增大，液滴所受的庫侖力及介電泳力變大，液滴的脫離及運動速度加快。圖3為液滴所受電場力示意。εl和εm分別表示連續(xù)相流體和離散相液滴的介電常數(shù)，兩相流體介質(zhì)的電學性質(zhì)是決定介電泳力的重要因素。由于液滴與連有負高壓的針頭直接接觸，液滴整體帶負電性，表現(xiàn)為液滴的表面聚集有較多的負電荷。液滴表面電荷的存在受到針頭處電荷的排斥作用，使液滴相界面產(chǎn)生剪切應力，限制了液滴的進一步增長，各剪切應力形成的庫侖合力垂直指向于板狀電極，與介電泳力一同促進液滴的分離與運動。此外，電致伸縮效應同樣是由電介質(zhì)的極化引起的，但由于其作用比較微弱，可忽略不計[28]。

圖2 不同模式下液滴變形及分裂的時序演化過程

圖3 液滴所受電場力

2.2 低電場強度下液滴的變形

當電場強度較低時，液滴受到電場力的作用脫離針頭，脫離過程中液滴會發(fā)生不同程度的變形。液滴的變形率ψ受到電場強度和不同生長階段液滴在針頭軸向粒徑d的影響。其中ψ定義為脫離后液滴在針頭方向的軸向長度與徑向長度之比。液滴在脫離針頭時會產(chǎn)生一定程度的拉伸，因此在初始時刻液滴的變形率大于1。不同生長階段的液滴在同一電場強度下的變形率如圖4所示。液滴的粒徑較小時，相同電場強度下液滴的表面電荷密度最大，不同極性電荷會沿著電場方向聚集在液滴兩端，液滴在脫離針頭后在該方向發(fā)生拉伸變形，此時來自針頭的推力和連續(xù)相流體的壓力影響較小。隨著液滴遠離針頭，液滴在表面張力作用下逐漸恢復至球形。液滴的粒徑較大時，液滴受到的推壓效應更顯著，因此液滴呈壓扁的橢球形向液體上方運動。圖5 表示同一生長階段、不同電場強度下液滴的變形。對于初始粒徑為2mm 的液滴，液滴在不同電場強度下的變形模式一致，在施加電場后，液滴受到針頭的斥力加速脫離并向上運動。電場強度越大，液滴所獲得的初始動量越大，液滴受到連續(xù)相流體的壓力越大，荷電液滴達到最大變形度的時間越長，液滴的變形程度更加劇烈，此時液滴的表面張力和連續(xù)相流體的壓力保持平衡。

圖4 同一電場強度、不同生長階段液滴的變形

圖5 同一生長階段、不同電場強度液滴的變形

2.3 中高電場強度下液滴的頂部破碎

當電場強度超過某一臨界值時，在脫離針頭的過程中液滴的頂部同時也會發(fā)生尖端破碎。由于針頭軸向方向的電場強度相對較大，處于針頭軸中心線處的液滴頂部聚集有數(shù)量較多的自由電荷，在庫侖力的作用下這一部分最容易發(fā)生分裂現(xiàn)象。液滴頂部破碎得到微小液滴的粒徑和數(shù)量與電場強度及不同生長階段母液滴的尺寸有關(guān)。利用圖像分析軟件對破碎小液滴的圖片進行銳化及二值化處理，并自動提取小液滴的特征進行粒徑統(tǒng)計分析，多次測量取平均值，測量誤差在5%以內(nèi)。圖6 為同一電場強度、不同生長階段下液滴頂部破碎小液滴的粒徑分析。從圖中正態(tài)分布曲線可以看出，液滴在初始生長階段破碎得到的小液滴數(shù)量最多，原因同樣為當母液滴粒徑較小時，液滴的表面電荷密度較大，其破碎程度相對劇烈。隨著母液滴粒徑增大，正態(tài)分布曲線的峰值向粒徑增大的一側(cè)偏移，表明破碎小液滴的平均粒徑隨著母液滴尺寸的增加而增加。圖中散點圖表示d=1.36mm 的液滴頂端破碎小液滴的分布情況，在破碎的微小液滴中，粒徑較小的液滴數(shù)量較多，粒徑越大液滴數(shù)量越少。同一生長階段、不同電場強度下液滴的頂部破碎情況如圖7所示，從正態(tài)分布曲線可以看出，電場強度越大時液滴頂部破碎得到的小液滴數(shù)量越多，電場強度的差異對破碎小液滴的平均粒徑影響較小。圖中散點圖表示BoE=7.43時液滴頂端破碎小液滴的分布情況，同樣的，小液滴的尺寸-數(shù)量分布呈階梯形，粒徑越大的液滴所占的比例越小。

圖6 同一電場強度、不同生長階段液滴的頂部破碎

圖7 同一生長階段、不同電場強度液滴的頂部破碎

2.4 高電場強度下液滴的傘狀破碎

圖8 液滴的臨界傘狀破碎長度

2.5 液滴變形及庫侖分裂模式相圖

在本文的試驗范圍內(nèi)，通過改變電場強度和不同生長階段液滴的粒徑大小，液滴的變形及庫侖分裂模式可被分為4 種：推壓變形、頂部破碎、頂部-邊端破碎、傘狀破碎。圖9為附著在針頭上的液滴在直流電場作用下的變形及破碎模式分類，各種模式從左至右以不同的圖標表示并以斜線相隔。從圖中可以看出，電場強度是控制液滴發(fā)生不同動力學行為的重要因素，電場強度越大，液滴的變形及破碎程度越劇烈。此外，不同生長階段的液滴粒徑大小也對液滴的變形及破碎產(chǎn)生影響，通常情況下，液滴的粒徑越小，在同一電場強度下液滴更容易發(fā)生破碎。在推壓變形模式下，液滴受到電場力的作用脫離針頭并向液體上方運動，在針頭的推力與外界流體的壓力下液滴大多呈現(xiàn)為壓扁的橢球體，此時液滴并不會有破碎現(xiàn)象產(chǎn)生，推壓變形模式主要發(fā)生在0

圖9 液滴變形及庫侖分裂模式相圖

3 結(jié)論

通過試驗分析了非勻強電場作用下不同生長階段的甲醇液滴在不相融大豆油介質(zhì)中的變形及庫侖分裂行為，基于顯微高速攝像技術(shù)對荷電液滴具有時間分辨特性的演化規(guī)律進行了可視化研究，得到了電場強度、液滴粒徑等因素對液滴相界面電流體動力學行為的影響，根據(jù)量綱為1參數(shù)劃分得到了特定工況下荷電液滴的庫侖分裂模式相圖，所得主要結(jié)論如下。

在本文的試驗條件下，甲醇液滴受到電場力作用脫離針頭并向外流體的上方運動，同時在毛細管口發(fā)生變形及破碎現(xiàn)象。試驗范圍內(nèi)液滴的變形及破裂模式主要可以分為4 種：推壓變形、頂部破碎、頂部-邊端破碎、傘狀破碎。在低電場強度下（0