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      基于形態(tài)及生物可給性的汞污染場地概率風(fēng)險

      2021-11-25 02:54:08吳志遠(yuǎn)賈曉洋夏天翔
      環(huán)境科學(xué)研究 2021年11期
      關(guān)鍵詞:零價目標(biāo)值胃腸

      陳 卓, 張 丹, 吳志遠(yuǎn), 賈曉洋, 夏天翔

      北京市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院, 國家城市環(huán)境污染控制工程技術(shù)研究中心, 污染場地風(fēng)險模擬與修復(fù)北京市重點實驗室, 北京 100037

      汞是一種受到全球廣泛關(guān)注的毒性很強(qiáng)的重金屬元素. 我國作為世界第三大汞產(chǎn)出國家,存在著一定的土壤汞污染問題[1]. 人為造成的污染場地中汞在土壤中以零價汞(Hg0)、二價汞鹽(Hg2+)、甲基汞〔Hg(CH3)2〕3種化學(xué)形態(tài)存在. 零價汞(Hg0)易揮發(fā),難溶于水,汞蒸氣能通過呼吸途徑進(jìn)入人體肺部,且80%以上可以通過血腦屏障進(jìn)入人體,對人體造成嚴(yán)重危害. Hg2+易溶于水,其人體腸胃系統(tǒng)的可給性較大[2]. 由于土壤化學(xué)組成復(fù)雜,其中礦物質(zhì)、有機(jī)質(zhì)、腐殖酸等物質(zhì)也會不同程度地與土壤中各種化學(xué)形態(tài)的汞相結(jié)合,進(jìn)而導(dǎo)致土壤中汞的賦存形態(tài)更加復(fù)雜,這些不同賦存形態(tài)汞的人體可給性也具有較大差異[3].

      對重金屬污染土壤場地進(jìn)行精細(xì)化風(fēng)險評估,進(jìn)而為污染修復(fù)及管控措施提供科學(xué)依據(jù),是目前土壤重金屬污染風(fēng)險評估的重要發(fā)展方向[4]. 傳統(tǒng)的風(fēng)險評估過程多使用污染物總量、確定性過程、參數(shù)的某一固定理論值進(jìn)行風(fēng)險評估[5]. 但實際上由于土壤中污染物賦存形態(tài)的復(fù)雜性,污染物進(jìn)入人體后只有很少部分能夠發(fā)生溶解,進(jìn)入人體內(nèi)環(huán)境[6];污染物的不同形態(tài)危害人體健康的主要途徑也不相同;風(fēng)險評估模型的參數(shù)大多也是以一定概率形式存在的不確定性分布[7-8]. 因此按照傳統(tǒng)的風(fēng)險評估方法會導(dǎo)致評估結(jié)果過于保守,也不能有效地顯示場地人體健康風(fēng)險的不確定性和變異性[9].

      范婧婧等[10]使用胃腸模擬的DIN法(德國標(biāo)準(zhǔn)研究院法)測試土壤PAHs的人體可給性以評估人體健康風(fēng)險,使得風(fēng)險值降低了1~2個數(shù)量級;馮康宏等[11]使用PBET(physiologically-based extraction test)法測試得到As、Cd、Cu、Pb、Zn五種重金屬的生物可給態(tài)含量數(shù)據(jù),結(jié)果顯示,5種重金屬的人體胃腸可給態(tài)含量占比分別為55.4%~83.0%、57.3%~70.6%、60.0%~80.0%、90.7%~98.3%和69.2%~84.6%. 目前針對土壤重金屬胃腸可給性測試的方法主要有UBM(unified bioaccessibility method)、PBET(physiologically based extraction test)、SBET(simplified bioaccessibility extraction test)和 IVG(in vitro gastrointestinal),PBET法操作簡便,對人體胃腸生理環(huán)境的擬合度較好,被廣泛應(yīng)用于土壤重金屬的可給性模擬測試研究中,也是US EPA推薦的重金屬可給性體外模擬測試方法[12-13]. 運用概率模擬的方式進(jìn)行重金屬污染場地風(fēng)險評估是一種新興的方法[7],其能將土壤污染物濃度分布及人體暴露參數(shù)的不確定性和變異性納入風(fēng)險評估過程,使得評估結(jié)果更加客觀真實,是一種應(yīng)用前景非常廣闊的方法[14-15]. 目前已有部分研究分析了農(nóng)田土壤重金屬Cd、As以及有機(jī)污染物PAHs[6,16]的人體健康概率風(fēng)險,但這些研究均基于污染物總量進(jìn)行,未考慮污染物形態(tài)及可給性分布特征,而汞在土壤中的賦存形態(tài)比其他重金屬更為復(fù)雜,針對汞形態(tài)的人體健康風(fēng)險評估研究相對較少.

      該研究以黑龍江省某大型汞污染化工遺留場地為研究對象,對場地土壤中汞污染特征、零價態(tài)汞含量分布特征、胃腸可給態(tài)汞含量分布特征進(jìn)行調(diào)查分析,并采用蒙特卡洛模擬方法,參照HJ 25.3—2019《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險評估技術(shù)導(dǎo)則》[17]中人體健康風(fēng)險評估模型進(jìn)行基于零價汞形態(tài)及胃腸可給性的概率風(fēng)險評估以及修復(fù)目標(biāo)值的計算,以期為科學(xué)準(zhǔn)確地評估汞污染場地的人體健康風(fēng)險和制定更為合理的修復(fù)目標(biāo)值提供參考,同時為汞污染場地的精細(xì)化、概率化風(fēng)險評估及修復(fù)管控提供支持.

      1 材料與方法

      1.1 研究區(qū)域概況

      如圖1所示,該化工遺留場地位于我國東北部,總面積為131 804 m2. 場地北側(cè)為廠區(qū)及家屬區(qū),南側(cè)為農(nóng)田. 1970—1983年該廠使用水銀法制燒堿工藝,之后十幾年間又進(jìn)行了聚氯乙烯的生產(chǎn),期間產(chǎn)生的大量含汞廢水在場地內(nèi)直接排放,聚氯乙烯生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的大量含汞電石渣也長期堆放在該場地. 場地的汞污染已對周邊居民健康及農(nóng)產(chǎn)品安全造成較大威脅.

      圖1 研究場地區(qū)域范圍及采樣設(shè)置

      1.2 分析測試方法

      1.2.1汞形態(tài)測試

      按照均勻分布原則,在圖1所示研究區(qū)域均勻布置313個淺層(地表下0.5 m)采樣點位,同時在這313個采樣點中均勻選取79個點位分別在地表下0.5、1.5、2.5、3.5、4.5、5.5、7.5、9.5、11.5、13.5 m處總計10個深度層采集土壤樣品. 土壤總汞含量的測定參考GB/T 22105.1—2008《土壤質(zhì)量 總汞、總砷、總鉛的測定 第1部分:土壤中總汞的測定 原子熒光法》[18],使用硝酸-鹽酸混合試劑,在沸水浴條件下徹底消解土壤樣品,用硼氫化鈉將消解液中的汞還原成原子態(tài)汞,而后使用原子熒光儀(AFS-8220,北京吉天儀器有限公司)進(jìn)行測試,與標(biāo)準(zhǔn)溶液對比得到總汞含量. 根據(jù)總汞含量測試結(jié)果,選取總汞含量在3.61~499.00 mg/kg之間的9個土壤樣品,進(jìn)行零價汞含量測試. 零價汞含量測試方法參考順序提取法[19-20],用氯化鎂溶液和鹽酸溶液依次除去土壤中的可交換態(tài)及鹽酸溶態(tài)汞,之后使用5 mL 2 mol/L的硝酸,常溫下振蕩20 min,放置2 h,離心分離20 min,殘渣用去離子水水洗2次,將清液移入50 mL比色管,加入2.0 mL濃鹽酸定容,使用原子熒光儀測定得到零價汞含量. 該化學(xué)提取測試法是根據(jù)土壤中零價汞常溫下即可被低濃度硝酸氧化為二價汞離子,繼而溶解于硝酸溶液中的特性進(jìn)行測定. 雖然該方法有可能將土壤中其他結(jié)合態(tài)的汞一同提取出來[21-22],但對于該研究而言,使用這一提取形態(tài)的含量對風(fēng)險評估結(jié)果進(jìn)行校正,結(jié)果足夠保守,符合風(fēng)險評估工作的要求.

      1.2.2汞可給性測試

      根據(jù)總汞含量測試結(jié)果,選取總汞含量為3.61~499.00 mg/kg的30個土壤樣品,使用胃腸模擬的PBTE法[11-13]進(jìn)行汞的人體胃腸可給性測試. PBET方法包括胃消化階段和腸內(nèi)消化階段:①胃內(nèi)消化階段. 使用HCl將1 L純水調(diào)節(jié)至pH=2.0,并加入1.25 g豬胃蛋白酶、0.5 g蘋果酸、0.5 mL冰醋酸和420 μL乳酸;將5 g土壤樣品加入500 mL胃液中進(jìn)行胃內(nèi)階段的消化過程,每次試驗一式3份;將所有等分試樣在振蕩培養(yǎng)箱中于37 ℃下恒溫及150 r/min 的轉(zhuǎn)速溫育1 h;然后,在振蕩期間取出30 mL胃消化液,等分試樣. ②腸內(nèi)消化階段. 用飽和碳酸氫鈉將溶液調(diào)節(jié)至pH=5.3,加入食物基質(zhì)、豬膽汁和胰酶,三者質(zhì)量比分別為1∶0.175∶0.05,然后用1 mol/L NaOH將溶液調(diào)節(jié)至pH=7.0,并將混合物于37 ℃下在振蕩培養(yǎng)箱中以150 r/min的轉(zhuǎn)速溫育;腸消化2 h后,在振蕩期間取樣30 mL胃腸消化樣品,等分試樣進(jìn)行測試. 使用小腸階段模擬液中汞含量與土壤樣品總汞含量的比值計算汞的胃腸可給態(tài)汞含量占比.

      1.3 暴露評估及風(fēng)險表征

      通常土壤污染物主要通過口腔攝入途徑危害人體健康[23],一些研究預(yù)測,普通兒童每天會攝入50~200 mg土壤或灰塵;而對于有異食癖偏好的兒童,每天經(jīng)口攝入的土壤為10~50 g[24]. 由于汞是一種具有較強(qiáng)揮發(fā)性的重金屬污染物,呼吸吸入揮發(fā)態(tài)汞也是土壤汞污染危害人體健康的重要途徑[25]. 因此,該研究使用零價汞及胃腸可給態(tài)汞含量占比數(shù)據(jù),分析汞經(jīng)口攝入和呼吸吸入途徑的非致癌危害商. 假設(shè)未來用地情景為GB 36600—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》中第一類用地,敏感受體為兒童,非致癌危害商和修復(fù)目標(biāo)值的計算方法見式(1)~(3)[17].

      (1)

      (2)

      (3)

      (4)

      (5)

      式中:HQois、HQiov分別為經(jīng)口攝入、經(jīng)呼吸吸入的非致癌風(fēng)險商;OISERnc、IOVERnc分別為經(jīng)口腔攝入、經(jīng)呼吸吸入的非致癌效應(yīng)暴露量,kg/(kg·d);C為土壤中污染物總濃度,mg/kg;SAF為暴露于土壤的參考劑量分配系數(shù);RfDa為口腔攝入?yún)⒖紕┝浚琺g/(kg·d);RfDi為呼吸吸入?yún)⒖紕┝?,mg/(kg·d);Crav為基于風(fēng)險的修復(fù)目標(biāo)值,mg/kg;a為場地胃腸可給態(tài)汞含量占比(校正因子);OSIRc為兒童每日攝入土壤量,mg/d;EDc為兒童暴露周期,a;EFc為兒童暴露頻率,d/a;BWc為兒童體重,kg;ATnc為非致癌效應(yīng)平均時間,d;b為零價汞含量占比(校正因子);VF土壤污染物進(jìn)入空氣中的揮發(fā)因子,kg/m3;DAIRc為兒童每日空氣呼吸量,m3/d.

      1.4 敏感性分析

      參數(shù)敏感性分析是概率風(fēng)險評估的重要內(nèi)容,敏感性分析所得敏感度若為正值,表示該值與預(yù)測結(jié)果呈正相關(guān);若為負(fù)值,則表示其與預(yù)測結(jié)果負(fù)相關(guān),且所得結(jié)果的絕對值越大,對預(yù)測結(jié)果的影響越大[7]. 通常以Spearman秩相關(guān)系數(shù)為權(quán)重,分析風(fēng)險評價中各輸入?yún)?shù)的不確定性對修復(fù)目標(biāo)值的影響程度,計算公式:

      (6)

      式中,ωi為第i個輸入?yún)?shù)與輸出結(jié)果(修復(fù)目標(biāo)值)的Spearman秩相關(guān)系數(shù),Pi為第i個輸入?yún)?shù)對輸出結(jié)果不確定性的貢獻(xiàn)量.

      1.5 數(shù)據(jù)處理方法

      使用Crystall ball 11.1.2.4000插件進(jìn)行蒙特卡洛模擬及參數(shù)敏感性分析,設(shè)置運行次數(shù)為 10 000 次,設(shè)置置信度為95%(模擬結(jié)果需達(dá)到95%的精度控制限值,否則進(jìn)行提示);使用Excel 2013、Origin 2017、ArcGIS 10.3軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理及制圖.

      2 結(jié)果與討論

      2.1 場地汞污染特征

      2.1.1總汞含量分布

      分析結(jié)果顯示,場地總汞含量呈顯著對數(shù)正態(tài)分布,含量范圍為0.002~579.14 mg/kg,平均值為8.43 mg/kg,標(biāo)準(zhǔn)差為38.29 mg/kg,變異系數(shù)為4.54,污染變異性較高. 總汞檢出濃度隨采樣深度的增加整體呈下降趨勢的變化情況(見圖2),0.5 m處總汞含量最高,平均值為7.30 mg/kg,1.5 m處平均值為5.50 mg/kg,2.5 m處平均值為3.10 mg/kg,3.5 m之后總汞含量下降明顯,3.5~13.5 m共7個深度層的土壤樣品總汞含量平均值僅為1.02 mg/kg. 0.5、1.5、2.5 m三個深度層中土壤總汞含量超過GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)》[26]管控制(6 mg/kg)的點位數(shù)量分別為75、64、44個;3.5~13.5 m共7個深度層中僅有21個土壤樣品總汞含量超過6 mg/kg,未出現(xiàn)總汞含量超過GB 36600—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)》[27]一類用地風(fēng)險管控值(33 mg/kg)的點位. 綜上,可以認(rèn)為該場地的上層(0.5~2.5 m)土壤汞污染最為嚴(yán)重,因此后續(xù)僅針對0.5~2.5 m污染土壤進(jìn)行相應(yīng)的風(fēng)險評估工作.

      圖2 研究區(qū)域汞含量隨土壤深度的分布情況

      2.1.2零價汞含量

      總汞含量在3.61~499 mg/kg之間的9個土壤樣品的零價汞含量測試結(jié)果如圖3所示,該場地土壤中零價汞含量為0.93~37.80 mg/kg,為總汞含量的4.6%~27.9%(平均值為15.2%). 零價汞含量占比與樣品總汞含量呈較顯著的對數(shù)負(fù)相關(guān)關(guān)系(R2=0.784 5)(見圖4),即隨總汞含量的增加,相應(yīng)的零價汞含量占比則會下降,已有研究證實土壤中微生物能夠?qū)鸬匠掷m(xù)的還原作用[28],總汞含量越高,則其抑制土壤微生物生命活動的作用越強(qiáng),使得土壤還原汞的能力越低,因此零價汞含量越低.

      圖3 土壤樣品中零價汞及胃腸可給態(tài)汞含量占比

      圖4 土壤零價汞含量占比與總汞含量的關(guān)系

      2.1.3汞胃腸可給性

      如圖3所示,該場地土壤的胃腸可給態(tài)汞含量占比平均值為2.74%±2.81%. 相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn),可給態(tài)汞含量與總汞含量無顯著相關(guān)關(guān)系. Safruk等[29]用PBET方法對加拿大Manitoba地區(qū)冶煉廠周邊土壤汞的生物可給性進(jìn)行了測定,平均值為3.0%;Welfringer等[30]使用CDM方法對加拿大東部地區(qū)氯堿廠周邊土壤汞的可給性進(jìn)行了測定,平均值低于3.15%,與筆者測試結(jié)果基本一致,說明類似的長期化工污染場地中汞的胃腸可給性含量差異較小,可能與汞自身的性質(zhì)有較大關(guān)系. 馮康宏等[11]使用PBET法對我國湖南省某金屬冶煉廠土壤中As、Cd、Cu、Pb、Zn五種重金屬進(jìn)行了可給性測試,發(fā)現(xiàn)不同重金屬可給性的差異非常顯著,As的可給性達(dá)到40.8%,而Pb的可給性則低于2%. 鄭順安等[31]同樣使用PBET法測試了加入外源汞處理180 d后土壤汞的可給性,平均值為3.9%,高于筆者以及Safruk等[29-30]的研究結(jié)果. 推測可能原因是,該研究中使用的污染土壤老化時間相對較短,導(dǎo)致土壤中弱結(jié)合態(tài)汞的含量較高,因此測試的胃腸可給態(tài)汞含量占比相對較高.

      2.2 模型參數(shù)取值

      基于經(jīng)口攝入及呼吸吸入的人體健康風(fēng)險評估的參數(shù)取值及概率分布類型如表1所示.

      表1 人體健康風(fēng)險評估模型參數(shù)取值

      該研究將風(fēng)險評估的模型參數(shù)主要分為三大類:①人群暴露特征參數(shù)(兒童每日攝入土壤量、兒童暴露周期、兒童暴露頻率、兒童體重、兒童每日空氣呼吸量),該類型參數(shù)可獲取的概率模擬數(shù)據(jù)概率分布類型穩(wěn)定,數(shù)據(jù)量充分,取值參考《中國人群暴露參數(shù)手冊(兒童卷:6~17歲)》[32]中6~12歲兒童、東北地區(qū)的數(shù)據(jù),由于該手冊并未直接給出各參數(shù)的概率分布,僅給出了各參數(shù)的算數(shù)平均值(μ)及百分位數(shù)值(P5、P25、P50、P75、P95),因此筆者通過參考已有研究[7,16,33-35]設(shè)定各參數(shù)的概率分布類型,通過設(shè)置各參數(shù)的百分位數(shù)值模擬各參數(shù)的概率分布. ②客觀環(huán)境因素參數(shù)(混合區(qū)高度、平行于風(fēng)向的污染源長度、混合區(qū)大氣流速風(fēng)速、上層污染土厚度、土壤容重),該類型參數(shù)的取值與具體污染場地關(guān)系密切,且一般測試所得數(shù)據(jù)量較小,概率分布類型不具有確定性,因此該研究選擇直接使用場地實測值的平均值進(jìn)行計算(數(shù)據(jù)缺乏的直接參考HJ 25.3—2019《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險評估技術(shù)導(dǎo)則》[17]中的推薦值). ③污染物濃度參數(shù)(總汞含量、胃腸可給態(tài)汞含量占比、零價汞含量占比),測試數(shù)據(jù)量較大,能夠進(jìn)行概率模擬,因此該研究選擇使用這些參數(shù)的概率模擬值進(jìn)行健康風(fēng)險的計算. 確定性風(fēng)險評估使用總汞含量、零價汞、可給態(tài)汞含量占比的95%上分位數(shù),其余參數(shù)使用HJ 25.3—2019《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險評估技術(shù)導(dǎo)則》[17]中的推薦值,計算方法同1.2節(jié).

      2.3 風(fēng)險評估結(jié)果

      如圖5(a)顯示,對于確定性風(fēng)險評估,未使用零價汞及胃腸可給態(tài)汞含量占比校正前,基于經(jīng)口攝入和經(jīng)呼吸吸入的確定性危害商分別為2.86和83.25,均大于可接受的非致癌風(fēng)險水平(1);校正之后兩種途徑的危害商均顯著降低,分別降至0.17和17.07,且經(jīng)口攝入的人體健康風(fēng)險已小于1. 使用蒙特卡洛模擬的概率風(fēng)險評估結(jié)果〔見圖5(b)(c)(d)〕顯示,汞經(jīng)口攝入和呼吸吸入的總危害商的范圍為0~16.54,平均值為0.34,危害商大于1的概率為8%. 其中,經(jīng)口攝入的危害商范圍為0~4.97,平均值為0.03,危害商大于1的概率為0.15%;經(jīng)呼吸吸入的危害商范圍為0~13.00,平均值為0.31,危害商大于1的概率為5%. 經(jīng)呼吸吸入的危害商顯著大于經(jīng)口攝入途徑,占總危害商的90%(使用概率風(fēng)險評估中的95%分位數(shù)計算),Jiang等[25]對某汞冶煉場地的健康風(fēng)險評估結(jié)果同樣顯示,經(jīng)呼吸吸入是汞風(fēng)險的主要暴露途徑.

      圖5 研究場地兒童健康風(fēng)險評估結(jié)果

      2.4 修復(fù)目標(biāo)值及待修復(fù)區(qū)域劃定

      采用概率風(fēng)險評估方法,分別計算基于總汞含量和基于零價汞及胃腸可給態(tài)汞含量的修復(fù)目標(biāo)值,結(jié)果如圖6所示,使用零價汞和胃腸可給態(tài)汞含量占比校正后,相應(yīng)的修復(fù)目標(biāo)值顯著提高. 校正前,該場地汞修復(fù)目標(biāo)值概率曲線上5%分位處的修復(fù)目標(biāo)值為7.17 mg/kg,略小于GB 36600—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》中第一類用地風(fēng)險篩選值(8 mg/kg)[27];校正后,該場地汞修復(fù)目標(biāo)值概率曲線上5%分位處的修復(fù)目標(biāo)值為53.81 mg/kg,顯著高于校正前及建設(shè)用地第一類用地風(fēng)險控制值. 基于不同的修復(fù)目標(biāo)值劃定的場地待修復(fù)區(qū)域如圖7所示,使用第一類用地風(fēng)險篩選值(8 mg/kg)作為修復(fù)目標(biāo)值時,待修復(fù)區(qū)域面積為 37 057.6 m2(圖8中紅、黃、藍(lán)色區(qū)域面積之和);使用第一類用地風(fēng)險管制值(33 mg/kg)作為修復(fù)目標(biāo)值時,待修復(fù)區(qū)域面積為10 575.3 m2(圖7中紅、黃色區(qū)域面積之和);而使用基于零價汞及胃腸可給態(tài)汞含量校正的95%分位處修復(fù)目標(biāo)值(53.81 mg/kg)時,則可以顯著削減場地待修復(fù)區(qū)域面積至 5 427.9 mg/kg(圖7中藍(lán)色區(qū)域面積),是基于風(fēng)險篩選值劃分區(qū)域修復(fù)面積的14.6%.

      圖6 研究場地汞的風(fēng)險控制修復(fù)目標(biāo)值的概率分布

      圖7 基于不同修復(fù)目標(biāo)值的修復(fù)區(qū)域劃分

      圖8 研究場地汞的總危害商及修復(fù)目標(biāo)值模型參數(shù)的敏感性

      修復(fù)目標(biāo)計算過程中各參數(shù)敏感性分析結(jié)果如圖8所示. 零價汞含量占比對修復(fù)目標(biāo)值不確定性的貢獻(xiàn)率為-78%,說明土壤中汞的零價態(tài)含量占比對于場地修復(fù)目標(biāo)值確定的影響最大,即零價汞含量占比越高,修復(fù)目標(biāo)值越低;其次是BWc(兒童體重),其對修復(fù)目標(biāo)值不確定性的貢獻(xiàn)率為42%,即兒童體重越大,相應(yīng)的場地風(fēng)險越低,修復(fù)目標(biāo)值越高,即土壤汞污染對于年齡較小、體重較輕的兒童具有更大的健康風(fēng)險;再次是EFc(兒童暴露頻率)、EDc(兒童暴露周期)、胃腸可給態(tài)汞含量占比、DAIRc(兒童每日呼吸量),其不確定性貢獻(xiàn)率分別為-27%、-18%、-12%、-8%,說明人群的生活行為習(xí)慣對于環(huán)境污染的健康風(fēng)險也具有較大影響.

      3 結(jié)論

      a) 研究場地的總汞、零價汞、胃腸可給態(tài)汞含量均呈對數(shù)正態(tài)分布特征,總汞含量在空間上差異明顯,分布在0.002~579.14 mg/kg之間,變異系數(shù)為3.88,且主要集中在土壤上層(0~2.5 m);零價汞含量占比平均值為15.2%±6.4%,與土壤總汞含量呈現(xiàn)較顯著對數(shù)負(fù)相關(guān)(R2=0.784 5);胃腸可給態(tài)汞含量占比平均值為2.74%±2.81%.

      b) 呼吸吸入是該場地汞的主要人體健康風(fēng)險來源,占總風(fēng)險值的90%,風(fēng)險不可忽略(危害商大于1)的概率為5%;經(jīng)口攝入的人體健康風(fēng)險不可忽略(危害商大于1)的概率為0.15%. 蒙特卡洛模擬的風(fēng)險評估能夠從概率分布的角度反映場地的人體健康風(fēng)險大小,相比確定性風(fēng)險評估更加客觀準(zhǔn)確.

      c) 研究場地基于零價汞、胃腸可給態(tài)汞含量的概率風(fēng)險評估修復(fù)目標(biāo)值為53.8 mg/kg,相應(yīng)的待修復(fù)區(qū)域面積為 5 427.9 m2,顯著低于以GB 36600—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》中第一類用地風(fēng)險篩選值(8 mg/kg)為修復(fù)目標(biāo)值確定的修復(fù)面積(37 057.6 m2),能夠有效避免場地的過度修復(fù).

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