張稀雯，余子康，牟 運(yùn)，彭 洋*，李俊杰，史鐵林

(1.華中科技大學(xué) 機(jī)械科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 武漢 430074；2.華中科技大學(xué) 航空航天學(xué)院，湖北 武漢 430074； 3.中國(guó)科學(xué)院 深圳先進(jìn)技術(shù)研究院，廣東 深圳 518055)

1 引 言

LED由于其發(fā)光效率高、壽命長(zhǎng)、無(wú)污染、結(jié)構(gòu)緊湊等優(yōu)點(diǎn)，在照明和顯示領(lǐng)域中有著廣泛的應(yīng)用[1-4]。目前主流白光LED光源是熒光轉(zhuǎn)換白光LED(pc-WLED)，主要是采用藍(lán)色LED芯片激發(fā)黃色熒光層形成黃光，藍(lán)光和黃光混合形成白光[5-8]。隨著人們對(duì)高亮度照明的需求不斷增加，LED技術(shù)逐漸向著大功率封裝形式發(fā)展，目前主要包括多芯片集成的板上芯片封裝(Chip-on-board,CoB)和高光密度的芯片級(jí)封裝(Chip-scale packaging,CSP)[9-10]。雖然通過(guò)多芯片集成能夠提高LED光功率，但板上芯片封裝會(huì)增加工藝步驟、結(jié)構(gòu)尺寸和制造成本。與此同時(shí)，芯片級(jí)封裝具有功率密度高、熱阻低、尺寸小和工藝集成度高等優(yōu)點(diǎn)，是目前常用的高功率密度封裝技術(shù)，已廣泛應(yīng)用于汽車大燈、室外照明等領(lǐng)域的白光LED封裝[11-12]。

芯片級(jí)封裝一般是指封裝尺寸不大于芯片尺寸的1.2倍[13]。目前，熒光轉(zhuǎn)換材料或熒光層決定了芯片級(jí)白光LED光熱性能。其中熒光硅膠(Phosphor-in-silicone,PiS)是一種簡(jiǎn)單、高效的熒光轉(zhuǎn)換材料，通過(guò)在LED芯片的表面直接涂覆一層熒光硅膠就可以獲得芯片級(jí)封裝的白光LED[14]。然而，由于LED芯片產(chǎn)生的熱量和熒光粉熒光轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的熱量相對(duì)較大，熱量直接傳遞到熒光硅膠層，造成熒光硅膠層出現(xiàn)嚴(yán)重的熱積累和熱聚集現(xiàn)象[15]。此外，由于熒光硅膠耐熱性差、熱導(dǎo)率低，使得白光LED長(zhǎng)時(shí)間工作中出現(xiàn)熒光粉熱猝滅和硅膠老化或碳化，導(dǎo)致白光LED發(fā)生不可逆轉(zhuǎn)的性能退化[16-17]。為此，研究者采用高熱穩(wěn)定的無(wú)機(jī)熒光轉(zhuǎn)換材料代替有機(jī)熒光樹(shù)脂材料，其中熒光玻璃(Phosphor-in-glass,PiG)是一種簡(jiǎn)單、有效的無(wú)機(jī)熒光轉(zhuǎn)換材料，不僅保留了熒光粉的發(fā)光特性，還擁有玻璃材料的耐熱性[18-21]。與發(fā)光單晶、熒光陶瓷等無(wú)機(jī)熒光轉(zhuǎn)換材料相比，熒光玻璃具有制備工藝簡(jiǎn)單、發(fā)光特性可調(diào)、成本低、易批量化等優(yōu)點(diǎn)[22-24]。相對(duì)于有機(jī)熒光樹(shù)脂封裝，熒光玻璃封裝顯著提高了白光LED可靠性，且通過(guò)控制工藝參數(shù)調(diào)節(jié)了熒光玻璃發(fā)光特性[25-26]。但是，目前熒光玻璃封裝仍采用傳統(tǒng)遠(yuǎn)程熒光粉技術(shù)，首先在封裝基板上完成芯片固晶和打線，然后利用粘結(jié)材料實(shí)現(xiàn)單片熒光玻璃與封裝基板間的粘結(jié)，整個(gè)封裝工藝集成度低，封裝成本高[27]。此外，很少有報(bào)道將熒光玻璃用于芯片級(jí)白光LED，且對(duì)其光熱性能未做相關(guān)研究。

本文提出熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED，通過(guò)結(jié)合絲網(wǎng)印刷和低溫?zé)Y(jié)技術(shù)在玻璃基片上制備出熒光玻璃層，再通過(guò)激光切割獲得芯片級(jí)熒光玻璃用于白光LED封裝。系統(tǒng)分析了熒光玻璃膜厚度和封裝結(jié)構(gòu)對(duì)白光LED光熱性能的影響，獲得了最優(yōu)光學(xué)性能的芯片級(jí)封裝白光LED。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 熒光玻璃制備及其芯片級(jí)白光LED封裝

圖1表示了熒光玻璃制備工藝及其封裝流程。首先將黃色熒光粉(Y3Al5O12∶Ce3+,YAG,Intematix,USA)、低溫硅硼酸鹽玻璃粉(B2O3-SiO2-ZnO，自制，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為520 ℃)和有機(jī)溶劑(松節(jié)油透醇-乙基纖維素(32∶1.7)，國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)充分混合獲得熒光玻璃漿料，熒光粉和玻璃粉質(zhì)量比為2∶3；然后采用絲網(wǎng)印刷工藝將該漿料均勻印刷在玻璃基片(硼硅酸鹽玻璃，20 mm×20 mm×0.5 mm)上，并通過(guò)調(diào)節(jié)印刷次數(shù)來(lái)控制熒光玻璃膜層厚度；再將印刷后的玻璃基片放入馬弗爐中，在600 ℃燒結(jié)30 min后自然冷卻至室溫，從而制備出晶圓級(jí)(大尺寸)熒光玻璃片；最后通過(guò)激光切割將該熒光玻璃片切割成芯片級(jí)熒光玻璃。通過(guò)調(diào)節(jié)印刷次數(shù)獲得了5種不同膜厚的熒光玻璃，分別命名為PiG1、PiG2、PiG3、PiG4和PiG5。通過(guò)這種方法實(shí)現(xiàn)了芯片級(jí)熒光玻璃的簡(jiǎn)單、大規(guī)模制備，滿足芯片級(jí)白光LED封裝需求。在白光LED封裝時(shí)，采用直接電鍍陶瓷(Direct plated ceramic,DPC)基板作為封裝基板，單顆倒裝藍(lán)光LED芯片(1.5 mm×1.5 mm×0.5 mm)通過(guò)金錫倒裝共晶工藝貼裝在DPC基板上，并采用高耐熱透明硅膠(MS-1002,DOW CORNING,USA)將熒光玻璃粘附在LED芯片上表面，從而得到熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED(PiG-CSP-WLED)，并對(duì)比分析了熒光玻璃封裝結(jié)構(gòu)(熒光玻璃膜層位置)對(duì)LED光熱性能的影響。

圖1 熒光玻璃制備及其芯片級(jí)白光LED封裝工藝流程Fig.1 Fabrication process of PiG and its CSP-WLED packaging process

2.2 性能表征

采用SEM(Scanning electronic microscope,Nova Nano SEM 450,FEI)表征熒光玻璃微觀形貌；采用超景深三維顯微鏡(KEYENCE,VHX-1000,Japan)觀測(cè)熒光玻璃厚度和芯片級(jí)白光LED結(jié)構(gòu)；通過(guò)LED 自動(dòng)溫控光電分析測(cè)量系統(tǒng)測(cè)試(杭州遠(yuǎn)方光電信息股份有限公司，ATA-1000)分析白光LED光學(xué)性能，包括發(fā)射光譜(Electroluminescence,EL)、光效(Luminous efficiency,LE)、色溫(Correlated color temperature,CCT)和CIE色坐標(biāo)，并采用紅外熱像儀(FLIR,E63,USA)測(cè)試白光LED表面工作溫度。

3 結(jié)果與討論

3.1 熒光玻璃及其微觀形貌

圖2為制備的晶圓級(jí)熒光玻璃和切割后的芯片級(jí)熒光玻璃。熒光玻璃呈現(xiàn)黃色，晶圓級(jí)尺寸為20 mm×20 mm，芯片級(jí)尺寸為1.5 mm×1.5 mm。由于受到熒光粉顆粒的散射作用，熒光玻璃透明度明顯降低。圖3(a)為熒光玻璃的SEM圖。熒光粉顆粒均勻分布于玻璃基體中，無(wú)團(tuán)聚現(xiàn)象。此外，熒光粉顆粒與玻璃基體間沒(méi)有明顯的氣孔缺陷，界面清晰且無(wú)界面相物質(zhì)，這是由于玻璃粉在燒結(jié)過(guò)程中會(huì)發(fā)生粘性流動(dòng)，可有效填充熒光粉顆粒間空隙，從而得到相對(duì)致密的熒光玻璃。圖3(b)～(f)為不同厚度熒光玻璃的光學(xué)照片。熒光玻璃厚度隨印刷次數(shù)增加而增大，且熒光玻璃表面平整度和一致性隨著熒光玻璃厚度增加而得到提升。當(dāng)印刷次數(shù)從1增加到5時(shí)(PiG1～PiG5)，熒光玻璃厚度從31 μm增加到152 μm，且每次印刷厚度約為30 μm。圖3(g)～(j)為熒光玻璃橫截面的EDS能譜圖，可以看出玻璃基片與熒光玻璃層之間的界面清晰。EDS的成分確認(rèn)了YAG熒光粉的成分，有Y、Al、O元素。圖4為燒結(jié)前熒光粉和燒結(jié)后的熒光玻璃的XRD測(cè)試結(jié)果，其中熒光粉的特征峰并未發(fā)生改變，說(shuō)明其在燒結(jié)過(guò)程中，YAG熒光粉的晶體結(jié)構(gòu)沒(méi)有被破壞。外量子效率(External quantum efficiency,EQE)是熒光玻璃的關(guān)鍵性能指標(biāo)之一，其數(shù)值為出射光子數(shù)與入射光子數(shù)之比。出射光子可由白光LED在490～750 nm發(fā)光強(qiáng)度的積分計(jì)算得到，入射光子可通過(guò)藍(lán)光LED藍(lán)光強(qiáng)度的積分計(jì)算得到。本文中制備的熒光玻璃的外量子效率為71%，其稍有下降是因?yàn)楦邷責(zé)Y(jié)過(guò)程中熒光粉存在熱、化學(xué)降解。

圖2 (a)晶圓級(jí)熒光玻璃實(shí)物圖；(b)芯片級(jí)熒光玻璃實(shí)物圖。Fig.2 (a)Picture of wafer-scale PiG.(b)Picture of chip-scale PiG.

圖3 (a)熒光玻璃的SEM圖；(b)～(f)不同厚度熒光玻璃的橫截面光學(xué)照片(PiG1～PiG5)；(g)～(j)熒光玻璃截面EDS mapping圖。Fig.3 (a)Top-view SEM image of PiG film.(b)-(f)Cross-section optical pictures of PiG with different film thicknesses.(g)-(j)Cross-section EDS mapping image of PiG.

圖4 熒光粉和熒光玻璃的XRD圖Fig.4 XRD images of phosphor and PiG

3.2 熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED光學(xué)性能優(yōu)化

圖5(a)為不同厚度熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED的光效和色溫圖。在350 mA電流驅(qū)動(dòng)下，LED的光效隨熒光玻璃厚度增加而出現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)熒光玻璃厚度從31 μm增加到120 μm時(shí)，LED的光效從84.45 lm/W增加到111.79 lm/W；當(dāng)厚度繼續(xù)增加到152 μm，LED的光效則降低至108.41 lm/W。這是由于隨著YAG∶Ce3+熒光粉含量的增加，更多的藍(lán)光被吸收并轉(zhuǎn)化為黃色光，黃色發(fā)光強(qiáng)度增大，如圖5(b)所示，從而表現(xiàn)出LED光效的提升。當(dāng)熒光玻璃厚度繼續(xù)增大，發(fā)光飽和與熒光轉(zhuǎn)換耗損加劇，出射光線被熒光玻璃吸收，致使光效出現(xiàn)小幅度降低。此外，LED色溫隨著熒光玻璃厚度增加而逐漸降低，黃光強(qiáng)度逐漸增加，色坐標(biāo)也從藍(lán)白色逐漸變到冷白色，最后直至暖白色(如圖6)。綜合考慮光效和色溫性能，熒光玻璃厚度為120 μm時(shí)，芯片級(jí)白光LED的光學(xué)性能更優(yōu)，光效、色溫和色坐標(biāo)分別為111.79 lm/W、6 876 K和(0.307 4,0.321 4)，發(fā)出的白光更接近普朗克軌跡。

圖5 不同厚度熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED的光效/色溫圖(a)和發(fā)射光譜(b)Fig.5 LE and CCT spectra(a)and EL spectra(b)of CSP-WLEDs with different PiG film thicknesses

圖6 不同厚度熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED的色坐標(biāo)變化Fig.6 CIE chromaticity coordinates of CSP-WLEDs with different PiG film thicknesses

3.3 熒光玻璃封裝結(jié)構(gòu)對(duì)LED的光熱性能影響

為了分析熒光玻璃封裝結(jié)構(gòu)對(duì)芯片級(jí)白光LED光學(xué)和熱學(xué)性能的影響，將熒光玻璃分別向上(PiG-up)和向下(PiG-down)貼裝在LED芯片上表面，如圖7所示。當(dāng)封裝結(jié)構(gòu)為PiG-up時(shí)，玻璃襯底被粘接在LED芯片上表面，熒光玻璃朝外，遠(yuǎn)離LED芯片表面；當(dāng)封裝結(jié)構(gòu)為PiG-down時(shí)，熒光玻璃被粘接在LED芯片上表面，玻璃襯底朝外。

圖7 (a)、(c)熒光玻璃向上的光學(xué)實(shí)物圖；(b)、(d)熒光玻璃向下的光學(xué)實(shí)物圖。Fig.7 (a)，(c)Photographs of the PiG-up CSP-WLED.(b)，(d)Photographs of the PiG-down CSP-WLED.

圖8(a)、(b)分別表示了PiG-up和PiG-down封裝芯片級(jí)白光LED光效和色溫與驅(qū)動(dòng)電流的關(guān)系。當(dāng)驅(qū)動(dòng)電流從200 mA增加到1 200 mA時(shí)，PiG-up封裝的芯片級(jí)白光LED的光效從90.88 lm/W降低到66.17 lm/W，色溫則一直處于非理想?yún)^(qū)間，從31 840 K增加到74 560 K，色溫變化高達(dá)42 720 K；PiG-down封裝的芯片級(jí)白光LED的光效從110.81 lm/W下降到81.88 lm/W，色溫則從6 642 K逐漸增加到6 984 K，色溫變化僅為342 K。因此，PiG-down封裝結(jié)構(gòu)比PiG-up封裝結(jié)構(gòu)更適合芯片級(jí)白光LED封裝，能獲得更高的光效和穩(wěn)定的色溫。這是由于PiG-down封裝結(jié)構(gòu)與LED芯片緊密相連，大幅度降低了藍(lán)光從玻璃襯底側(cè)壁泄露的風(fēng)險(xiǎn)，使得更多的藍(lán)光被黃色熒光粉吸收，增加了黃光發(fā)光強(qiáng)度，如圖8(c)所示。圖8(d)為最高表面溫度與驅(qū)動(dòng)電流的關(guān)系，測(cè)試時(shí)間為L(zhǎng)ED點(diǎn)亮1 min時(shí)。最高表面溫度隨著驅(qū)動(dòng)電流增加而升高，但PiG-down封裝結(jié)構(gòu)的最高表面溫度明顯低于PiG-up封裝結(jié)構(gòu)。這是由于熒光玻璃在藍(lán)光LED激發(fā)下會(huì)產(chǎn)生大量的熱，使得熒光玻璃溫度快速上升，玻璃襯底熱導(dǎo)率較低，難以將熒光玻璃內(nèi)部產(chǎn)生的熱及時(shí)傳導(dǎo)到芯片上，再通過(guò)陶瓷基板耗散掉。

4 結(jié) 論

本文提出了熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED，并分析了白光LED光熱性能。通過(guò)在玻璃襯底上印刷和燒結(jié)熒光玻璃，切割得到芯片級(jí)熒光玻璃，并直接貼裝在LED芯片上表面，實(shí)現(xiàn)熒光玻璃芯片級(jí)白光LED封裝。600 ℃低溫?zé)Y(jié)后，熒光粉顆粒均勻分布在玻璃基體中，熒光粉顆粒和玻璃基板緊密結(jié)合，無(wú)界面相。系統(tǒng)研究了熒光玻璃厚度和封裝結(jié)構(gòu)對(duì)芯片級(jí)白光LED性能的影響。當(dāng)熒光玻璃厚度為120 μm時(shí)，熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED獲得了最優(yōu)光學(xué)性能，光效、色溫和色坐標(biāo)分別為111.79 lm/W、6 876 K和(0.307 4,0.321 4)，接近白光普朗克軌跡。相比于PiG-up封裝，PiG-down封裝結(jié)構(gòu)能吸收更多的藍(lán)光，并轉(zhuǎn)化成黃光，表現(xiàn)出更高的光效和穩(wěn)定的色溫，并能有效降低表面溫度。熒光玻璃封裝芯片級(jí)白光LED是一種有效、可靠的高光密度白光LED器件，有利于促進(jìn)芯片級(jí)白光LED的實(shí)際應(yīng)用。