陳陸望，任星星，張 杰，陳逸飛，鄭 忻

(合肥工業(yè)大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院，安徽 合肥 230009)

隨著淺部煤炭資源的逐漸枯竭，我國華北型隱伏煤田的煤炭開采正快速地向深部進行[1]。深部煤層開采造成地下空間應(yīng)力的變化和巖層結(jié)構(gòu)的破壞，改變了深部含水層地下水天然的循環(huán)狀態(tài)，破壞了原有的平衡，導(dǎo)致水文地質(zhì)條件復(fù)雜化，煤礦突水事故頻繁發(fā)生[2-3]。因此，許多學(xué)者對煤田深部地下水循環(huán)與水文地球化學(xué)特征以及水文地球化學(xué)過程等進行了研究。HUANG等[4]分析了深部含水層的補給來源與補給機制；YANG等[5]揭示了深部含水層水質(zhì)演化機制；QIAN等[6]分析了深部含水層水力聯(lián)系機制和水文地球化學(xué)演化規(guī)律；LIU等[7]分析了深部含水層水質(zhì)演變的水文地球化學(xué)過程；QIAO等[8]和LIN等[9]探討了深部含水層水文地球化學(xué)的采動響應(yīng)；ZHANG等[10]分析了煤礦關(guān)閉后深部含水層水質(zhì)和水文地球化學(xué)過程；ZHANG等[11]分析了深部含水層水文地球化學(xué)演化的構(gòu)造控制機制。以上研究成果從一定程度上揭示了煤田深部含水層水循環(huán)與水文地球化學(xué)演化機制及其影響因素等。

淮北煤田是我國華北型隱伏煤田的重要組成部分，隨著深部煤炭資源開采及區(qū)域地下水資源開發(fā)利用，淮北煤田深部含水層地下水化學(xué)組成、演化及含水層間水力聯(lián)系受到密切關(guān)注[12]。文獻[13-15]通過多元統(tǒng)計方法、同位素示蹤、水文地球化學(xué)模擬等手段對淮北煤田深部含水層水力聯(lián)系、突水機制以及水文地球化學(xué)演化進行了較為系統(tǒng)分析；殷曉曦等[16-17]從時空角度對淮北煤田境內(nèi)臨渙礦區(qū)采動影響下深部含水層水文地球化學(xué)演化的本質(zhì)進行了較為深入探討。近年來，眾多學(xué)者通過常規(guī)水化學(xué)、多元統(tǒng)計、非線性分析及水文地球化學(xué)模擬等方法對典型華北型隱伏煤田深部含水層開展了突水水源識別[18]、地下水化學(xué)演化[19]、水文地球化學(xué)過程[20-21]及地下水水質(zhì)評價[22]等一系列研究。然而，在這些研究中，多數(shù)研究主要利用煤田范圍內(nèi)單一礦井或某一礦區(qū)地下含水層水化學(xué)組分所呈現(xiàn)的時空分布規(guī)律進行探討，缺乏從整個煤田區(qū)域尺度上對深部含水層地下水中主要組分的演化及水文地球化學(xué)過程進行系統(tǒng)分析。

淮北煤田太灰含水層埋藏深，與開采煤層近，受采動影響強烈，并與下伏奧陶系灰?guī)r巖溶裂隙含水層存在不同程度的水力聯(lián)系，直接關(guān)系到深部煤炭資源開采的安全。因此，筆者以淮北煤田太灰含水層為研究對象，運用離子比例分析法和主成分分析法對太灰含水層水化學(xué)常規(guī)組分歷年數(shù)據(jù)進行分析，探討采動影響下深部太灰含水層水文地球化學(xué)形成作用與時空演化規(guī)律。并以淮北煤田境內(nèi)臨渙礦區(qū)為例，應(yīng)用PHREEQC軟件進行水文地球化學(xué)模擬，定量描述太灰含水層地下水中主要組分的變化，以此驗證水文地球化學(xué)形成作用及其空間差異性。研究成果為華北型隱伏煤田中的煤礦水害防治及區(qū)域地下水資源開發(fā)與利用奠定理論基礎(chǔ)。

1 研究區(qū)概況

淮北煤田位于安徽省淮北平原北部，在地貌單元上屬華北大平原的一部分。東起郯廬斷裂帶，西至固始斷裂，南接板橋—固鎮(zhèn)斷層，北臨豐沛隆起?；幢泵禾锼闹艽蟮臄嗔褬?gòu)造控制了該區(qū)地下水的循環(huán)條件，使其基本上形成一個封閉-半封閉的網(wǎng)格狀水文地質(zhì)單元?；幢泵禾镏胁堪l(fā)育有宿北斷裂，為區(qū)內(nèi)規(guī)模最大的一條東西向斷裂。宿北斷裂延伸使南、北地質(zhì)差異明顯，對深部地下水化學(xué)與水動力起到控制作用。以宿北斷裂為界可將淮北煤田劃分為2個一級水文地質(zhì)單元(南部和北部)。南部以南坪斷層、豐渦斷裂為界劃分為宿縣礦區(qū)和臨渙礦區(qū)(屬二級水文地質(zhì)單元)，北部以蕭西向斜為界劃分為濉蕭礦區(qū)(屬二級水文地質(zhì)單元)(圖1)[12]。

根據(jù)區(qū)域地層巖性以及含水賦存空間分布，淮北煤田可劃分為新生界松散層孔隙含水層、二疊系煤系砂巖裂隙含水層、石炭系太原組灰?guī)r巖溶裂隙(簡稱“太灰”)含水層及奧陶系灰?guī)r巖溶裂隙含水層。其中，太灰含水層由灰或淺灰色石灰?guī)r、深灰色泥巖、砂質(zhì)泥巖夾數(shù)層薄煤層組成，以石灰?guī)r為主。石灰?guī)r有12～14層，占地層厚度40%～60%，具有細晶-粗晶結(jié)構(gòu)，普遍充填方解石脈，并見黃鐵礦晶體[12]。

淮北煤田太灰?guī)r溶裂隙發(fā)育不均一，淺部巖溶裂隙發(fā)育，富水性較強，向深部逐漸減弱?；幢泵禾锉辈块l河向斜附近太原組灰?guī)r出露，接受大氣降水的直接補給，區(qū)內(nèi)太灰含水層與奧陶系灰?guī)r巖溶裂隙含水層以及煤系砂巖裂隙含水層地下水通過導(dǎo)水斷層、巖溶陷落柱以及采動裂隙等溝通，相互間存在不同程度的水力聯(lián)系?；幢泵禾锬喜坑捎诒缓袼缮痈采w，太灰含水層在基巖露頭帶與奧陶系灰?guī)r巖溶裂隙含水層、新生界松散層底部孔隙含水層貫通互補，深部太灰含水層與奧陶系灰?guī)r巖溶裂隙含水層和煤系砂巖裂隙含水層同樣通過導(dǎo)水斷層、巖溶陷落柱以及采動裂隙等溝通形成不同程度的水力聯(lián)系[17]。

2 數(shù)據(jù)收集與整理

考慮到測試過程中主客觀誤差的存在，首先對數(shù)據(jù)進行陰陽離子平衡檢驗，檢驗公式[23]為

(1)

式中，E為相對誤差，%；mc，ma分別為陽離子與陰離子毫克當量濃度，meq/L。

若E值在±5%范圍內(nèi)，則認為數(shù)據(jù)可行。經(jīng)過式(1)檢驗，收集的153個太灰含水層地下水樣與補充測試的23個太灰含水層地下水樣均滿足要求。

3 結(jié)果與分析

3.1 水化學(xué)類型分析

將太灰含水層地下水樣常規(guī)水化學(xué)數(shù)據(jù)按不同礦區(qū)分為5個時間段分別繪制Piper三線圖，如圖2所示。

圖2 淮北煤田各礦區(qū)太灰含水層地下水樣水化學(xué)Piper三線圖

3.2 水文地球化學(xué)形成機制

3.2.1離子比例分析

離子比例分析可用來探究地下水中主要化學(xué)組分的來源及可能存在的水文地球化學(xué)過程，如圖3所示。

圖3 淮北煤田各礦區(qū)內(nèi)煤礦太灰含水層地下水樣離子比例關(guān)系

由圖3(a)可看出，當?shù)叵滤蠳a+和Cl-僅來自巖鹽溶濾溶解時，ρ(Cl-)/ρ(Na+)應(yīng)為1。除宿縣礦區(qū)內(nèi)的祁南礦與臨渙礦區(qū)內(nèi)的五溝礦、任樓礦太灰含水層地下水樣點位于ρ(Cl-)軸與ρ(Na+)軸組成坐標系的1∶1線上部，其他大部分水樣點在1∶1線下部，可知巖鹽溶濾溶解不是太灰含水層地下水中的Na+的惟一來源，富余的Na+可能來源于陽離子交替吸附。

3.2.2主成分分析

將淮北煤田太灰含水層地下水樣歷年常規(guī)水化學(xué)數(shù)據(jù)利用SPSS軟件進行標準化，得到各離子之間的相關(guān)系數(shù)矩陣，然后計算特征值和特征向量，最后計算主成分貢獻率和累積貢獻率。并采用方差最大旋轉(zhuǎn)法對主成分軸進行旋轉(zhuǎn)，使每個主成分具有最高因子荷載的變量數(shù)最少，從而簡化對主成分的解釋，更清晰地揭示水化學(xué)數(shù)據(jù)的內(nèi)在信息[24-25]。

圖4 淮北煤田太灰含水層水化學(xué)主成分因子荷載

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

3.3 水文地球化學(xué)形成時空演化規(guī)律分析

3.3.1隨時間的演化規(guī)律

為了揭示采動后淮北煤田太灰含水層地下水主要水文地球化學(xué)形成作用隨時間演化規(guī)律，按時間梯度繪制了主成分1與主成分2荷載得分散點圖(圖5)。

由圖5可知，宿縣礦區(qū)太灰含水層地下水樣點在開采初期主要位于第1象限，主成分1荷載得分與主成分2荷載得分均較大，太灰含水層地下水以溶濾溶解并伴隨不同程度的陽離子交替吸附作用。隨時間的延續(xù)，宿縣礦區(qū)太灰含水層地下水樣點總體上向左移動，主成分1荷載得分減小，主成分2荷載得分增加，受pH值、CO2分壓等影響，太灰含水層方解石和白云石溶濾溶解作用受限，后期以陽離子交替吸附作用為主。

臨渙礦區(qū)早期太灰含水層地下水樣點主要位于第1象限，且主成分1荷載得分大于主成分2荷載得分，以溶濾溶解作用為主。隨時間的延續(xù)，水樣點逐漸向主成分1荷載得分變小的方向移動，后期水樣主成分2荷載得分大于主成分1荷載得分，以陽離子交替吸附作用為主。

濉蕭礦區(qū)早期太灰含水層地下水樣點位于第3象限，主成分1荷載得分與主成分2荷載得分均較小，水文地球化學(xué)形成作用不明顯。隨著時間的延續(xù)，濉蕭礦區(qū)太灰含水層地下水樣點逐漸向主成分1荷載得分變大方向移動，由于基巖埋藏淺，采動后使地下水攜帶充足的CO2與O2，溶濾溶解作用逐漸增強，而陽離子交替吸附作用不明顯。

3.3.2隨空間的演化規(guī)律

繪制淮北煤田各礦區(qū)太灰含水層地下水樣點主成分1荷載得分(SF1)、主成分2荷載得分(SF2)等值線與地質(zhì)背景關(guān)系如圖6～8所示。

由圖6可知，宿縣礦區(qū)SF1值中部區(qū)大，桃園礦附近SF1出現(xiàn)最大值；SF1值西部區(qū)小，鄒莊礦附近SF1值出現(xiàn)最小值。宿縣礦區(qū)SF2值西部區(qū)大，鄒莊礦附近SF2出現(xiàn)最大值；SF2值中部區(qū)小，桃園礦附近SF2出現(xiàn)最小值。桃園礦位于宿南向斜附近，基巖露頭帶太灰?guī)r溶裂隙發(fā)育，含水豐富且水動力條件良好，使碳酸鹽、硫酸鹽溶濾溶解作用增強，所以SF1值大。鄒莊礦位于宿南背斜西南翼，太灰含水層埋深逐漸加大并處于相對封閉的環(huán)境中，陽離子交替吸附作用增強，所以SF2值大；朱仙莊礦和蘆嶺礦位于宿東向斜內(nèi)，西坡寺斷層、宿北斷裂、東三鋪斷層及固鎮(zhèn)斷裂使得含水層相對封閉，水流滯緩，水文地球化學(xué)形成作用較為穩(wěn)定，所以SF1值和SF2值均小。

由圖7可知，臨渙礦區(qū)SF1值西部區(qū)大，青東礦附近出現(xiàn)最大值；SF1值東部區(qū)小，任樓礦附近出現(xiàn)最小值。臨渙礦區(qū)SF2值東部區(qū)大，任樓礦附近出現(xiàn)最大值；SF2值西部區(qū)小，袁店二礦附近出現(xiàn)最小值。青東礦位于臨渙向斜附近，向斜構(gòu)造有利于大氣降水補給，加快了碳酸鹽、硫酸鹽溶濾溶解和黃鐵礦氧化，所以SF1值大；任樓礦位于童亭背斜附近東南翼，太灰含水層埋深逐漸加大，陽離子交替吸附作用增強，所以SF2值大。五溝礦、楊柳礦、袁店二礦、孫疃礦被大劉家斷層、楊柳斷層、界溝斷層所圍限，太灰含水層較為封閉，水文地球化學(xué)形成作用穩(wěn)定，所以SF1值和SF2值均小。

由圖8可知，濉蕭礦區(qū)SF1值與SF2值均在西部區(qū)大，劉橋二礦附近SF1與SF2均出現(xiàn)最大值；SF1值與SF2值均是東部區(qū)小，石臺礦附近SF1出現(xiàn)最小值，雙龍礦附近SF2出現(xiàn)最小值。濉蕭礦區(qū)SF1值與SF2值總體表現(xiàn)出西高東低，溶濾溶解和陽離子交替吸附作用由東向西逐漸增強，與地下水徑流路徑一致，由此可知濉蕭礦區(qū)太灰含水層水文地球化學(xué)形成作用受構(gòu)造影響較小，主要與地下水徑流有關(guān)。

圖8 濉蕭礦區(qū)太灰含水層地下水樣主成分荷載得分等值線

3.4 反向水文地球化學(xué)模擬

臨渙礦區(qū)位于淮北煤田的中南部，與宿縣礦區(qū)、濉蕭礦區(qū)相鄰且均屬于二級水文地質(zhì)單元。筆者選取臨渙礦區(qū)為例，應(yīng)用PHREEQC軟件開展反向水文地球化學(xué)模擬，定量描述太灰含水層地下水中主要組分的變化，用以驗證上述水文地球化學(xué)形成作用及其演化規(guī)律[25]。

PHREEQC軟件模擬，選擇合適模擬路徑和“可能礦物相”是模型建立的關(guān)鍵，從而確定主要礦物飽和指數(shù)(SI)和模擬路徑上各礦物相的轉(zhuǎn)化量，以此分析水文地球化學(xué)形成作用。沿地下水徑流方向，隨著水文地球化學(xué)形成作用的不斷進行，地下水中TDS值呈增加趨勢[22]。因此利用TDS空間分布特征和區(qū)域水文地質(zhì)條件選定模擬路徑，每條模擬路徑由2個水樣點構(gòu)成[26]，最終確定了5條模擬路徑。繪制臨渙礦區(qū)太灰含水層地下水TDS等值線及據(jù)此確定的5條模擬路徑如圖9所示。

圖9 臨渙礦區(qū)太灰含水層地下水TDS等值線與模擬路徑

根據(jù)臨渙礦區(qū)太灰含水層巖性與水文地球化學(xué)形成機制，確定“可能礦物相”為方解石、白云石、石膏、巖鹽、NaX、CaX2、H2S、O2、CO2。其中溶濾溶解模型加入方解石、白云石、石膏、巖鹽；碳酸鹽的溶濾溶解加入CO2，黃鐵礦氧化加入H2S和O2，陽離子交替吸附加入NaX和CaX2[2]。礦物的SI表示礦物相對于地下水的飽和狀態(tài)。反向水文地球化學(xué)模擬出各礦井太灰含水層地下水樣的主要礦物SI見表1。由表1中可知，臨渙礦區(qū)各礦井石膏和巖鹽的SI均小于0，表明其在地下水中始終處于溶解狀態(tài)；除海孜礦之外，方解石和白云石的SI均大于0，表明有沉淀析出的趨勢。

表1 臨渙礦區(qū)各礦井太灰含水層地下水礦物飽和指數(shù)(SI)

表2 臨渙礦區(qū)太灰含水層不同路徑反向水文地球化學(xué)模擬結(jié)果

4 結(jié) 論

(1)宿縣礦區(qū)太灰含水層地下水化學(xué)類型以Cl-Na,HCO3-Na,Cl·SO4-Na·Ca型為主，臨渙礦區(qū)太灰含水層地下水化學(xué)類型主要有Cl-Na,Cl·SO4-Ca·Na,SO4-Ca·Mg型，濉蕭礦區(qū)太灰含水層地下水化學(xué)類型由前期的HCO3-Na,HCO3·Cl-Na型向SO4·Cl-Ca·Na,SO4-Ca·Mg型轉(zhuǎn)變。

(2)通過離子比例分析和主成分分析揭示了淮北煤田太灰含水層主要水文地球化學(xué)形成作用類型為溶濾溶解和陽離子交替吸附作用。隨時間的延續(xù)，采動后宿縣礦區(qū)與臨渙礦區(qū)太灰含水層溶濾溶解作用逐漸減弱，陽離子交替吸附作用逐漸增強；濉蕭礦區(qū)太灰含水層埋藏淺，地下水CO2含量充足，溶濾溶解作用逐漸增強。

(3)宿縣礦區(qū)與臨渙礦區(qū)中部太灰含水層受向斜構(gòu)造影響SF1值較大，西部太灰含水層受背斜構(gòu)造影響SF2值較大，東部太灰含水層被斷層圍限，含水層封閉，SF1,SF2值均較小。濉蕭礦區(qū)太灰含水層受構(gòu)造影響不明顯，主要與地下水徑流有關(guān)，地下水由東向西徑流，SF1和SF2逐漸增大。

(4)應(yīng)用PHREEQC軟件對臨渙礦區(qū)開展了反向水文地球化學(xué)模擬，模擬結(jié)果表明沿徑流路徑太灰含水層主要發(fā)生白云石、石膏和巖鹽的溶濾溶解，方解石沉淀，黃鐵礦氧化與陽離子交替吸附等，模擬結(jié)果定量驗證了離子比例分析和主成分分析定性揭示的水文地球化學(xué)形成作用。