李海洋 孫文彥 彭祚登 姚聰穎 曹吉鑫 張曉娟 彭玉信

摘要 [目的]探究城鎮(zhèn)排水污泥厭氧消化產(chǎn)品在油松育苗地施用后的重金屬累積情況及其污染風(fēng)險，為判定其應(yīng)用的可行性及確定其施用量提供依據(jù)。[方法]在現(xiàn)有18年生油松大苗育苗地，采取隨機(jī)區(qū)組試驗(yàn)設(shè)計(jì)，按0、1、2、3、4、5 kg/m2設(shè)置6個施用量水平定株施入污泥產(chǎn)品，通過測定土壤中銅（Cu）、鎳（Ni）、鉻（Cr）、鋅（Zn）、鎘（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、鉛（Pb）8種重金屬的含量，利用潛在生態(tài)危害指數(shù)法對不同處理下的土壤環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行評價。[結(jié)果]銅、鎳、鉻、鋅、鉛5種重金屬隨著污泥產(chǎn)品施用量的增加呈現(xiàn)先減少后增加的趨勢，且在污泥產(chǎn)品中含量較高的銅、鋅在0～20和20～40 cm土層中對照組皆顯著高于4 kg/m2的處理（P<0.05），砷和汞含量變化幅度不大。不同土層重金屬總量隨施肥量增加的變化趨勢類似，并在0～20 cm土層4 kg/m2處理下出現(xiàn)最小值。重金屬鎘具有產(chǎn)生污染的潛在風(fēng)險，且在4 kg/m2處理下潛在生態(tài)危害指數(shù)最低。其他重金屬單獨(dú)作用或8種重金屬共同作用均為低生態(tài)風(fēng)險。[結(jié)論]綜合考慮鎘的生態(tài)風(fēng)險及重金屬含量的變化情況，在油松大規(guī)格苗木移植培育育苗地施用污泥產(chǎn)品可將用量控制在4 kg/m2較為適宜。

關(guān)鍵詞 高級厭氧消化板框脫水;污泥產(chǎn)品;油松;重金屬;潛在生態(tài)危害指數(shù)

中圖分類號 X 820.4文獻(xiàn)標(biāo)識碼 A文章編號 0517-6611（2022）02-0122-05

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2022.02.032

開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識碼（OSID）：

Risk Assessment of Heavy Metal Pollution by Applying Sludge Anaerobic Digestion Products in the Nursery Field of Pinus tabulaeformis

LI Hai-yang1， SUN Wen-yan2， PENG Zuo-deng2et al

（1. Beijing Drainage Group Co.，Ltd， Beijing 100044;2. The Key Laboratory for Silviculture and Conservation of Ministry of Education， Beijing Forestry University， Beijing 100083）

Abstract [Objective] To explore the accumulation of heavy metals and pollution risks of the anaerobic digestion products of urban sewage sludge after application in the seedling nursery of Pinus tabulaeformis Carr.， so as to provide a basis for judging the feasibility of its application and determining its application rate.[Method] In the existing 18-year-old Pinus tabulaeformis seedling nursery， a randomized block experiment design was adopted， and 6 application levels were set at 0， 1， 2， 3， 4， and 5 kg/m2 to apply the sludge products. The contents of eight heavy metals such as copper （Cu）， nickel （Ni）， chromium （Cr）， zinc （Zn）， cadmium （Cd）， mercury （Hg）， arsenic （As） and lead （Pb） in the soil were determined.The potential ecological risk index method was used to evaluate the soil environmental quality under different treatments.[Result] The five heavy metals of copper， nickel， chromium， zinc， and lead showed a trend of first decreasing and then increasing with the increase in the application amount of sludge products， and the contents of copper and zinc in sludge products were significant higher in the control group than those in the treatment of 4 kg/m2 in the soil layer between 0-20 and 20-40 cm （P< 0.05）;variation in the content of arsenic and mercury was not significantly.The change trend of the total amount of heavy metals in different soil layers with increasing fertilization is similar， and the minimum value appeared at the treatment of 4 kg/m2 in the 0-20 cm soil layer. The heavy metal cadmium has the potential risk of pollution， and the potential ecological risk index is the lowest under the treatment of 4 kg/m2.Other heavy metals acting alone or 8 kinds of heavy metals acting together are all at low risk level.[Conclusion]Considering the ecological risk of cadmium and the change of heavy metal content， it is more appropriate to control the dosage of sludge products at 4 kg/m2 in the nursery land of large-scale seedling transplantation and cultivation of Pinus tabulaeformis.

Key words Advanced anaerobic digestion and frame dewatering;Sludge products;Pinus tabulaeforimis Carr.;Heavy metals;Potential ecological risk index

基金項(xiàng)目 國家發(fā)改委環(huán)境污染第三方治理“北京市污泥資源化苗圃種植項(xiàng)目”（發(fā)改辦環(huán)資〔2015〕2075）;北京排水集團(tuán)污泥資源化苗圃種植項(xiàng)目（2017HXFWLXY023）。

作者簡介 李海洋（1991-），女，寧夏中衛(wèi)人，工程師，從事固體廢棄物資源化利用研究;孫文彥（1998—），女，河北滄州人，碩士研究生，研究方向：污泥林地利用。李海洋與孫文彥為共同第一作者。*通信作者，教授，博士，從事森林培育研究。

收稿日期 2021-04-19

近年來，各地在政府的大力支持下，城鎮(zhèn)污水處理能力得到迅速提升，但同時也伴隨著污泥產(chǎn)量的急劇增加。如何將產(chǎn)量巨大、成分復(fù)雜的污泥經(jīng)過科學(xué)處理后，使其無害化、資源化，已成為我國乃至全世界在環(huán)境治理領(lǐng)域中深為關(guān)注的課題之一[1]。城市排水污泥中含有豐富的有機(jī)質(zhì)和氮、磷、鉀等可供植物生長需求的營養(yǎng)元素，能夠有效改善土壤的理化性質(zhì)，增加土壤孔隙度，減少土壤表面板結(jié)和地表徑流等，因此將城市污泥作為農(nóng)林土地利用被認(rèn)為是眾多處置方式中最理想的途徑[2-4]。然而，由于城鎮(zhèn)排水污泥產(chǎn)品來源的特殊性，施入土壤后是否會造成重金屬污染又成為人們擔(dān)憂的問題。研究表明，城市排水污泥進(jìn)行高級厭氧消化板框脫水工藝形成的污泥產(chǎn)品（SADR）可以有效降低污泥中污染物含量，但仍有約50%的重金屬、病原微生物、寄生蟲卵等污染物富集在污泥中，可能會對土壤生態(tài)系統(tǒng)帶來一定的影響[5-6]。近年來國內(nèi)外對污泥產(chǎn)品土地利用的重金屬污染風(fēng)險研究較多。有學(xué)者指出，一般土壤重金屬含量隨污泥施用量的增加而增加，長期施用污泥會顯著增加土壤重金屬總量[7]。張輝等[8]研究發(fā)現(xiàn)，按不同比例施用污泥堆肥后，土壤中8種重金屬均出現(xiàn)了一定程度的積累。Madrid等[9]則認(rèn)為，重金屬元素在污泥中比例很大，但由于土壤對重金屬具有一定的固定能力，因此施用污泥產(chǎn)品不會對環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重危害。薛萬來等[10]研究也表明，相較于化肥常規(guī)施用，短期土地利用并未顯著增加土壤重金屬含量。目前關(guān)于城市排水污泥中的重金屬對土壤的環(huán)境風(fēng)險影響結(jié)論不一。該研究基于苗圃地培育大規(guī)格油松移植苗，施用不同量的SADR作為補(bǔ)充育苗地土壤營養(yǎng)，就其重金屬在育苗地的積累及可能帶來的土壤污染風(fēng)險進(jìn)行了監(jiān)測和比較評價，以期為SADR的應(yīng)用前景以及合理利用技術(shù)參數(shù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究地概況

選擇北京市黃垡苗圃為研究地點(diǎn)。育苗地土壤為砂質(zhì)壤土，通氣透水性好，蓄水保肥能力較差[11-12]。區(qū)域降水主要集中在7—9月，多年平均降水量575.5 mm，年平均氣溫11.9 ℃。該研究選取苗圃培育的18年生大規(guī)格油松移植苗，苗木株間距為2 m×3 m，苗木生長勢以及育苗地管護(hù)措施等均一致。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

參照《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處置 林地用泥質(zhì)》（CJ/T 362—2011）中對污泥林地年施用量限定值的相關(guān)規(guī)定，將SADR的施用量設(shè)為6個水平：0 kg/m2（CK）、1 kg/m2（T 1）、2 kg/m2（T 2）、3 kg/m2（T 3）、4 kg/m2（T 4）、5 kg/m2（T 5）。每個水平設(shè)置3次重復(fù)，采用完全隨機(jī)區(qū)組設(shè)計(jì)，共設(shè)置18個試驗(yàn)小區(qū)。每個小區(qū)選取5 m×5 m地塊。試驗(yàn)于2018年11月開始，采用撒施法，將SADR按設(shè)計(jì)的施用量均勻撒在每個小區(qū)內(nèi)，撒施后立即輕摟地表土，使SADR混合入土壤，然后立即澆冬凍水，使?jié)裢翆由钸_(dá)40 cm以上。

1.3 樣品采集與測定方法

1.3.1 SADR本底重金屬含量測定。從待施的SADR中隨機(jī)裝取不少于2 kg的樣品，將采出的樣品按四分法縮分成1 kg，分裝于2個清潔的自封袋中，排出空氣，一袋密封保存，3次重復(fù)。檢測結(jié)果如下：銅 130.67 mg/kg、鎳42.33 mg/kg、鉻57.33 mg/kg、鋅277.33 mg/kg、鎘0.43 mg/kg、汞0.50 mg/kg、砷5.60 mg/kg、鉛25.00 mg/kg。

1.3.2 土壤樣品采集。土壤樣品的采集于2020年9月中旬開始，采用正方形對角五點(diǎn)取樣法，以0～20（D 1）、20～40（D 2）和40～60 cm（D 3）3個土層分別進(jìn)行土壤取樣。

1.3.3 指標(biāo)測定方法。檢測指標(biāo)包括銅、鎳、鉻、鋅、鎘、汞、砷、鉛8種重金屬含量。其中：銅、鎳、鉻、鋅、鉛按照《土壤總鉻的測定 火焰原子吸收分光光度法》（HJ 491—2019）測定;鎘按照《土壤質(zhì)量 鉛、鎘的測定 石墨爐原子吸收分光光度法》（GB/T 17141—1997）測定;汞按照《土壤質(zhì)量 總汞﹑總砷﹑總鉛的測定 原子熒光法》（GB/T 22105.1—2008）測定;砷按照《土壤質(zhì)量 總汞﹑總砷﹑總鉛的測定 原子熒光法 》（GB/T 22105.2—2008）測定。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析評價

1.4.1 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析。使用Microsoft Excel 2019進(jìn)行數(shù)據(jù)計(jì)算和圖表繪制，運(yùn)用SPSS 23.0進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，采用單因素方差分析進(jìn)行顯著性檢驗(yàn)（P<0.05）。

1.4.2 潛在生態(tài)危害指數(shù)評價。該方法由Hakanson提出，適于評價污泥土地利用的重金屬污染風(fēng)險[13]。該法確定了重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)，從生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效應(yīng)等方面反應(yīng)土壤中重金屬的影響[10]。分為2步進(jìn)行計(jì)算，首先計(jì)算潛在生態(tài)危害系數(shù)，用來評價某一種重金屬元素對環(huán)境的污染程度;其次計(jì)算潛在生態(tài)危害指數(shù)用于描述多種污染物的綜合環(huán)境污染風(fēng)險[13]。其計(jì)算方法分別參照公式（1）和（2）。評價標(biāo)準(zhǔn)見表1。

潛在生態(tài)危害系數(shù)（E ri）=C iC ri×T ri（1）

潛在生態(tài)危害指數(shù)（RI）= （E ri）（2）

其中，C i為某種重金屬的實(shí)測值;C ri為某種重金屬對應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)值;T ri為某種重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)。土壤重金屬對應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)值及毒性響應(yīng)系數(shù)見表2。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同SADR施用量對土壤中重金屬含量的影響 圖1為在施SADR不同量的處理水平下，油松育苗地土壤中銅、鎳、鉻、鋅、鎘、汞、砷、鉛8種重金屬含量的變化情況。從圖1中可以看出，在0～20 cm土層，銅在CK、T 1、T 2、T 3處理之間以及T 4、T 5處理之間無顯著差異（P>0.05），但前4種處理與后2種處理間存在差異顯著（P<0.05）;在20～40 cm土層，對照組高于T 1、T 2、T 5處理，顯著高于T 3、T 4處理（P<0.05）;在40～60 cm土層中銅含量在各處理下無顯著差異（P>005）。在0～20 cm土層，鎳在T 5處理下出現(xiàn)最小值，并且與其他處理間存在顯著差異（P<0.05）;在20～40 cm土層中鎳在T 3處理時出現(xiàn)最小值，且顯著低于對照組（P<0.05）;在40～60 cm土層中，T 4處理時出現(xiàn)最小值，且顯著低于對照組（P<0.05）。鉻的含量在0～20和20～40 cm土層T 4處理下顯著低于對照（P<0.05）;在40～60 cm土層T 1處理略高于對照組，但顯著高于其他處理組，T 3處理顯著低于其他處理組（P<0.05）。在全部土層的CK、T 1、T 2、T 3、T 4處理下，土壤中鋅的含量均呈現(xiàn)先減小后增加的趨勢，從T 1處理開始呈現(xiàn)迅速下降現(xiàn)象，并且在前2個土層中T 3處理下的鋅含量分別比對照組低60.3%、60.0%，在40～60 cm土層中T 2處理下的鋅含量比對照組低62.29%，在0～20 cm土層中T 1～T 4處理下的鋅含量都顯著低于CK和T 5處理（P<005），在40 cm以上土層，鋅含量由T 2處理開始逐漸呈現(xiàn)遞增的趨勢，并且在該處理下鋅含量與CK和T 5處理差異顯著（P<0.05）。在0～20 cm土層，T 5處理下的鎘含量顯著高于其他處理（P<005）;在20～40 cm土層中T 1處理下土壤中鎘的含量均高于其他處理;在40～60 cm土層中，T 1處理和T 5處理的鎘含量顯著高于其他處理;所有土層中，T 4處理下土壤中鎘含量均最低，皆為0.03 mg/kg。汞含量在0～20 cm土層CK、T 1、T 2處理下相對較低，在T 3處理下，汞含量出現(xiàn)峰值，該值與CK、T 1、T 2、T 5處理下的汞含量存在顯著性差異（P<0.05）;在20～40 cm土層的全部處理下，汞的含量差異均不顯著（P>005）;在40～60 cm土層中T 3處理下汞含量顯著高于其他處理，說明短期內(nèi)施用不同濃度水平的SADR對中層土壤中的汞含量造成的影響不大，較高或較低濃度的SADR對深層土壤中的汞含量造成的影響較小。圖1還表明，砷的含量在各處理水平間無顯著差異（P>0.05），說明施用SADR對土壤中砷含量影響不大。鉛的含量在0～20 cm土層無顯著差異（P>0.05）;但在20～40 cm土層T 4處理下鉛含量顯著低于CK、T 1、T 2處理（P<0.05）;在40～60 cm土層中，T 4處理顯著低于CK、T 1、T 2、T 3處理，說明在T 4處理下對鉛含量的影響最小。

2.2 不同施用水平重金屬總量在土層中的變化

圖2顯示，在油松育苗地，未施用SADR的對照組的3個土壤層次的銅、鎳、鉻、鋅、鎘、汞、砷、鉛8種重金屬總量均表現(xiàn)最高，分別為203.44、19139和184.67 mg/kg，且隨著土層的加深，重金屬的總量呈減少趨勢。施入SADR后，隨著施用量的增加，0～20和20～40 cm土層中重金屬總量呈現(xiàn)先降低后升高的趨勢，其最低值的重金屬總量分別為113.62和95.63 mg/kg，比對照組的重金屬總量分別減少44.15%和50.03%。在0～20 cm土層，T 4處理下重金屬總量最低;在20～40 cm土層，在T 3和T 4處理下重金屬總量最低;在40～60 cm土層，T 3處理下重金屬總量最低。不同土層的重金屬總量均有逐漸增加的趨勢。

2.3 土壤中重金屬污染程度及潛在生態(tài)風(fēng)險分析

表3表明，銅、鎳、鉻、鋅、汞、砷、鉛在各個用量水平下不同土層的潛在生態(tài)危害系數(shù)均小于40，符合低生態(tài)危害的風(fēng)險程度。

對于重金屬鎘而言，在T 1處理下各個土層以及在T 3處理下0～20 cm土層的潛在生態(tài)危害系數(shù)均出現(xiàn)了大于40的現(xiàn)象，處于中等危害以上，尤其是T 1處理下的20～40 cm土層中鎘的潛在生態(tài)危害系數(shù)為85.67，達(dá)到了較高生態(tài)危害水平。T 4處理下各土層生態(tài)危害等級最低，潛在生態(tài)危害指數(shù)最小值僅2.67。

通過計(jì)算這8種重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)RI值可看出，在3個土層的全部處理中，所得到的RI值均不超過150，屬于低污染等級，但單獨(dú)來看，鎘存在的風(fēng)險較大，而且鎘的含量對RI值貢獻(xiàn)較大，預(yù)計(jì)將會成為污泥土地利用的主要限制因子。

3 討論

重金屬是限制污泥產(chǎn)品大規(guī)模林地利用的重要因素，前人的諸多試驗(yàn)表明，污泥林地施用可能會造成重金屬的積累或?qū)ν寥乐械闹亟饘儆绊懖幻黠@。筆者通過在苗圃油松大規(guī)格苗木培育地施用經(jīng)過高級厭氧消化板框脫水處理后的污泥產(chǎn)品后發(fā)現(xiàn)，在不同施用量水平下某些重金屬含量出現(xiàn)了較對照組含量更低的情況。在某些土層中銅、鋅、鉻、鎳、鉛在土壤中的含量隨施用量增加的過程中均出現(xiàn)了先降低后增高的趨勢。雖然不同重金屬及不同土層的最低值所處的施用量水平不盡相同，但都集中在T 3、T 4處理。這可能與油松苗木根系的吸收與富集、隨地表徑流流失或淋溶等因素有關(guān)。付新梅等[14]研究發(fā)現(xiàn)，添加堆肥污泥后耕作層土壤中的某些重金屬形態(tài)發(fā)生了明顯變化，其中易被植物利用的酸溶/可交換態(tài)和可還原態(tài)有了明顯增加。曹學(xué)慧等[15-16]研究得出，油松對銅、鋅、鎘等重金屬有較強(qiáng)的富集能力;汞和砷含量隨施用量水平變化不大，短期施用對土壤中砷含量影響不大。該研究發(fā)現(xiàn)，各層土壤中銅、鎳、鉻、鋅、鎘、汞、砷、鉛8種重金屬總量之和均在T 3處理下最低。通過利用潛在生態(tài)污染風(fēng)險指數(shù)發(fā)現(xiàn)，從RI值分析各處理下均不存在生態(tài)污染風(fēng)險，但從各種重金屬單獨(dú)的潛在生態(tài)危害系數(shù)來看，重金屬鎘存在一定的污染風(fēng)險，在T 2、T 3處理下達(dá)到了中等至較高的生態(tài)危害水平，但在T 4處理下該指數(shù)為最小值，這可能與油松在該施用量下對鎘的富集作用有增強(qiáng)的趨勢有關(guān)。徐秋曼等[17]研究表明，隨著鎘濃度的增加，葉片和根系中的MDA、POD和SOD活性明顯增加，但隨著脅迫時間的延長又有降低的趨勢，表明植物對鎘脅迫的適應(yīng)能力是有限的。此外，姚俊修等[18]通過不同濃度Cd2+（5、10、15、20、25 mg/L）對黑楊派5個無性系進(jìn)行脅迫試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著Cd濃度升高其凈光合速率和蒸騰速率都呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢，而氣孔導(dǎo)度則出現(xiàn)先降低后升高的趨勢。由此可看出，一定濃度的鎘脅迫會促進(jìn)植物各項(xiàng)生理指標(biāo)的提升，從而進(jìn)一步促進(jìn)植物對鎘的富集。

綜合各重金屬的變化趨勢看，各土層最低值均集中在T 3和T 4處理下，從潛在生態(tài)危害指數(shù)評價結(jié)果來看，在T 4處理下各重金屬的潛在危害系數(shù)較低，同時，其綜合指數(shù)等級為低生態(tài)危害。所以從重金屬角度考慮，污泥短期土地利用以T 4處理即4 kg/m2為最佳施用量。該研究重點(diǎn)關(guān)注了重金屬在土地利用過程中對土壤的影響，但污泥土地利用過程中重金屬對植物、地下水的影響以及污泥中營養(yǎng)物質(zhì)對植物的影響都應(yīng)該成為污泥合理施用量的重要參考數(shù)據(jù)，還需要進(jìn)一步探究。

4結(jié)論

通過在苗圃油松大規(guī)格移植苗培育地施用不同量的經(jīng)高級厭氧消化和板框脫水工藝后所得到的污泥產(chǎn)品，分析施用后的土壤中8種重金屬的含量以及重金屬總量的變化情況，評估其潛在生態(tài)風(fēng)險，可以得出以下結(jié)論：

（1）不同污泥產(chǎn)品施用量下，土壤中的重金屬銅、鋅、鉻、鎳、鉛的含量呈現(xiàn)先下降后升高趨勢，最小值主要出現(xiàn)在3和4 kg/m2施用量處理，重金屬鎘在4 kg/m2施用量處理下出現(xiàn)最小值，汞和砷變化幅度較小。

（2）油松育苗地土壤在施用污泥產(chǎn)品一段時間后，隨著污泥施用量的增加，重金屬總量有一定程度的下降，0～20和20～40 cm土層之間的下降趨勢大致相同，這種下降的情況在20～40 cm土層4 kg/m2處理最為明顯，下降約50.03%，但施用過多的污泥產(chǎn)品仍會使土壤重金屬含量繼續(xù)增加，存在一定風(fēng)險。

（3）采用Hankson 潛在生態(tài)危害指數(shù)法對油松育苗地施用經(jīng)高級厭氧消化和板框脫水工藝后所得到的污泥產(chǎn)品后的重金屬污染所帶來的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評價，結(jié)果顯示，8種重金屬單獨(dú)作用時，鎘在1～3 kg/m2施用量下存在中等至較高生態(tài)風(fēng)險，其他水平處理下均為低生態(tài)風(fēng)險，除鎘以外的其他7種重金屬單獨(dú)作用時均為低生態(tài)風(fēng)險。8種重金屬共同作用時為低生態(tài)風(fēng)險。

（4）為防止重金屬鎘對油松育苗地土壤各土層存在的潛在生態(tài)污染風(fēng)險，推薦選擇4 kg/m2作為污泥產(chǎn)品施用量。

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