高嬋娟，曾 龍，孫天宇，趙啟超

(吉林化工學(xué)院 資源與環(huán)境工程學(xué)院，吉林 吉林 132022)

吉林市位于吉林省東部，東北腹地長白山脈，長白山向松嫩平原過渡地帶的松花江畔，吉林市地形復(fù)雜，四面環(huán)山，屬于中山山區(qū)—低山丘陵區(qū)—峽谷湖泊區(qū)—河谷平原區(qū)地形地貌.吉林市是吉林省第二大地級市，重工業(yè)發(fā)達；另外，吉林市是以燃煤為主要供暖方式的北方城市，供暖期長達5個半月，重工業(yè)和長時間供暖會給該地區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量造成較大的影響.近年來吉林市加大對大氣污染的治理強度，然而顆粒物仍未得到有效控制，同時臭氧濃度又呈現(xiàn)上升趨勢，大氣污染治理任務(wù)仍很艱巨.近年來，隨著大氣環(huán)境的惡化和人們對美好生活的期許，大氣污染物的變化特征已成為各地區(qū)研究熱點問題之一[1-11]，然而吉林市近年來在此方面的研究開展較少.吉林市已有相關(guān)研究主要集中在大氣氣溶膠和顆粒物中的有機物[12-15]和重金屬[16]，而關(guān)于吉林市大氣環(huán)境演變規(guī)律的研究很少[17]，沒有關(guān)于大氣污染物與氣象因子關(guān)系的相關(guān)研究.鑒于此，本文以2014-2018年吉林市大氣污染物濃度數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，分析了6種污染物的分布特征，以及污染物濃度與氣象因素之間的關(guān)系特征.研究該地區(qū)大氣污染物分布特征，掌握大氣環(huán)境現(xiàn)狀對于估算吉林污染物大氣環(huán)境容量具有重要意義，同時研究結(jié)果也能為吉林市大氣污染防治與環(huán)境空氣預(yù)測提供一定的數(shù)據(jù)支撐.

1 數(shù)據(jù)來源及分析方法

1.1 數(shù)據(jù)資料

(1)污染物濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)：2014-2018年吉林市大氣污染物(CO、SO2、NO2、O3(O3-8 h)、PM2.5和PM10)逐日濃度數(shù)據(jù)和2018年吉林市大氣污染物質(zhì)量濃度的逐時觀測數(shù)據(jù)均來源于生態(tài)環(huán)境部網(wǎng)站(http：//www.mee.gov.cn)和吉林市環(huán)境科學(xué)保護研究院.吉林市城區(qū)國控環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測子站共7個，分別為：江南公園(文化區(qū))、東局子(居民區(qū))、電力學(xué)院(商業(yè)交通居民混合區(qū))、哈達灣(工業(yè)區(qū)，該區(qū)域工業(yè)正在逐步搬遷)、九站(工業(yè)區(qū))、江北(一般工業(yè)區(qū))、豐滿(背景點).

(2)氣象數(shù)據(jù)：2018年吉林市逐時氣象數(shù)據(jù)(溫度、氣壓、濕度、風(fēng)速、降水)來自吉林市氣象站.

1.2 數(shù)據(jù)分析方法

采用Pearson相關(guān)系數(shù)法分析大氣污染物濃度與氣象因子之間的相關(guān)性.

Pearson相關(guān)系數(shù)函數(shù)如下：

(1)

絕對值|r|及相關(guān)特性如表1所示[18-19].

表1 |r|及相關(guān)特性

1.3 統(tǒng)計分析說明

分析污染物變化時，按以下時間段劃分：全年(1-12月)、春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)、冬季(12月-次年2月)、供暖期(10月25日-次年4月10日).

2 結(jié)果與討論

2.1 年濃度演變規(guī)律

吉林市城區(qū)2014-2018年大氣污染物逐日濃度和年均濃度變化見圖1.

年份

由圖1可知，吉林市2014-2018年來SO2、NO2、PM10和PM2.5年均濃度總體呈下降趨勢，說明該地區(qū)在污染物治理方面取得一定的成效.2018年，SO2、NO2年均濃度滿足了《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095-2012)一級標準，PM2.5超過二級年均標準值，超標倍數(shù)為0.0017倍.吉林市近年來采取了加強電力、鋼鐵、鐵合金、水泥和化工等重點行業(yè)的工業(yè)污染防治，推進燃煤鍋爐整治，整治“散亂污”企業(yè)，加強機動車治理等措施，使SO2、NO2、PM10、PM2.5濃度均有一定程度的下降，其中顆粒物濃度下降幅度最大，但依然未能改變PM2.5年均濃度值超過國家二級標準的現(xiàn)狀.2014年到2018年吉林市O3濃度逐年升高，這與我國O3整體變化趨勢相似[20].2018年較之前幾年略有降低，可能主要是由于夏季降雨較多，平均氣溫低導(dǎo)致的.2017和2018年相關(guān)月份都出現(xiàn)了因O3濃度較高而造成的中度污染天氣，說明研究區(qū)域的O3容量減少.

2014-2018年來，吉林市各污染物(除O3外)濃度一年內(nèi)逐月變化趨勢基本相同，都是從10月到次年2月偏高，3月到9月呈下降趨勢，這主要與吉林市冬季供暖燃燒大量的化石燃料有關(guān)；而O3濃度月變化趨勢則相反，這主要是由于夏季太陽輻射和溫度較高，有利于O3的生成.

綜上，以年均污染濃度值為約束條件，SO2和NO2具有較大的剩余環(huán)境容量，而PM10、PM2.5剩余容量不足.因此在考慮產(chǎn)業(yè)布局時，應(yīng)主要考慮產(chǎn)業(yè)和項目排放的顆粒物和O3，包括O3的前體物質(zhì)源強.

2.2 月濃度變化特征

不同月份污染物濃度差異較明顯.圖2為2014-2018年吉林市CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5月平均濃度的變化特征.

月份圖2 吉林市城區(qū)2014-2018年大氣污染物濃度月變化

由圖2可知，吉林市2014-2018年環(huán)境空氣中CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5月平均濃度均呈“∪”型變化，而O3則呈“∩”型變化.冬季CO濃度居高主要與當?shù)厝济哄仩t供暖有關(guān).采暖季受燃煤鍋爐的影響，CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5濃度較高；另外，冬季降水量與風(fēng)速較夏季低，再加上逆溫等不利氣象條件，污染物聚積在空氣中不易沉降和稀釋擴散，導(dǎo)致SO2濃度明顯高于其他季節(jié).

吉林市大氣環(huán)境中O3濃度的月變化呈現(xiàn)明顯的單峰型變化特征.1-6月為上升期，O3濃度最大值出現(xiàn)在夏季的6月份，其均值為142.45 μg·m-3，遠遠高于年均濃度值(94.09 μg·m-3)；7-11月呈下降趨勢且下降速率較快.O3最低濃度出現(xiàn)在11月，其均值為57.85 μg·m-3.春末夏初受到氣溫回升的影響，有利于NOx、HC和VOCs光化學(xué)反應(yīng)生成O3，O3濃度上升速率較快.4-7月份O3污染嚴重，剩余環(huán)境容量不足，可以采取錯峰生產(chǎn)的方式，同時也可以控制O3前體物的排放，切斷O3前體物的生成途徑[6].

2.3 小時濃度變化特征

將2018年吉林市城區(qū)污染物逐時濃度分季節(jié)進行統(tǒng)計計算，得到各污染物24 h變化特征，結(jié)果見圖3.

時間/h(a) 春季

圖3還可以看出，污染物24 h變化趨勢比較穩(wěn)定，但不同季節(jié)污染物濃度也存在差別.CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5春季和冬季污染較重，夏季污染最輕.受北方冬季燃煤量較大影響，PM2.5的污染程度為冬季>春季>秋季>夏季，春季受采暖和風(fēng)沙揚塵大的共同影響，PM10的污染程度為春季>冬季>秋季>夏季.春季的O3濃度相對較高，其次為夏季，秋季和冬季較低；同時，春、夏和秋季O3濃度的日變化幅度比較大，冬季O3濃度的日變化幅度比較小，這與付曉燕[23]、姜峰[24]對大連O3濃度的分析結(jié)果相似.春季和夏季一天中O3濃度的增長期和衰減期所經(jīng)歷的時間比其他季節(jié)的都長，這是由于該時期光照時間長、氣溫高等因素使O3的生成速率快、生成量多，從而使O3的消耗時間延長.已有研究表明，北半球中高緯度地區(qū)在春季O3濃度稍微高于夏季是一個較普遍的現(xiàn)象，有研究者認為，這種現(xiàn)象與O3的前體物質(zhì)如NOx，VOCs等在春季發(fā)生的局地光化學(xué)反應(yīng)相關(guān)[24-25]；也有學(xué)者認為這與北方城市氣候變化有關(guān)，冬季長，夏季氣溫的升高要明顯滯后于傳統(tǒng)四季劃分時夏季氣溫的升高時間，從而影響了氣溫對O3生產(chǎn)的有利因素，使夏季的O3濃度日小時均值稍低于春季[23-24].

2.4 采暖期與非采暖期空氣污染物特征

2014-2018年吉林市采暖期與非采暖期大氣污染物濃度變化比較見表2.

表2 2014-2018年吉林市采暖期與非采暖期大氣污染物濃度

續(xù)表2

由表2可以看出：(1)2014-2018年，吉林市采暖期大氣環(huán)境空氣中采暖季的CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5平均濃度均高于非采暖季，這與采暖季燃煤燃燒有關(guān)；(2)吉林市采暖期除了顆粒物(PM10和PM2.5)，其他大氣污染物質(zhì)排放均達標，說明吉林市采暖期的主要污染物為顆粒物，應(yīng)繼續(xù)加強對其排放的控制；(3)采暖季顆粒物、SO2和CO濃度增幅明顯，說明供熱采暖鍋爐燃煤是采暖季顆粒物、SO2和CO的主要污染源，可通過政策和技術(shù)手段減少供熱采暖鍋爐燃煤顆粒物、SO2和CO的排放[26].

2014-2018年，大氣污染物濃度基本呈下降趨勢，說明吉林市大氣污染治理成效較顯著.2018年，CO采暖季濃度為0.93 mg·m-3，是非采暖期濃度的1.38倍；SO2采暖季濃度為18.00 μg·m-3，是非采暖期濃度的2.06倍；NO2采暖季濃度為26.07 μg·m-3，是非采暖期濃度的1.22倍；PM10采暖季濃度為70.04 μg·m-3，是非采暖期濃度的1.66倍，超過國家空氣質(zhì)量二級標準(70 μg/m3)；PM2.5采暖季濃度為45.47 μg·m-3，是非采暖期濃度的2.15倍，采暖季PM2.5平均濃度超過國家空氣質(zhì)量二級標準(35 μg·m-3)，超標1.30倍；O3采暖期平均濃度為58.85 μg·m-3，非采暖期濃度為64.56 μg·m-3.說明采暖季顆粒物、SO2仍是采暖季主要大氣污染物.

以上所有研究表明，大氣環(huán)境中的污染物濃度隨著季節(jié)、月份和時刻發(fā)生變化，因此可采用錯峰生產(chǎn)的方式調(diào)整和規(guī)劃產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和布局，以期改善環(huán)境空氣質(zhì)量以及合理使用大氣環(huán)境容量.

2.5 大氣污染物濃度與溫度、濕度、氣壓和風(fēng)速的相關(guān)性

2018年氣象因素(溫度、濕度、氣壓和風(fēng)速)與大氣污染物濃度的相關(guān)系數(shù)見表3.

表3 大氣污染物濃度與氣象因素的相關(guān)系數(shù)r

由表3可以看出，氣象因素與污染物濃度之間的有較好的相關(guān)性.溫度與O3濃度高度正相關(guān)，與NO2濃度顯著負相關(guān)，這主要是由于高溫有利于促進NOx和VOC轉(zhuǎn)換成O3[27]，這與畢麗玫[28]的研究結(jié)果一致.相對濕度與O3濃度高度負相關(guān)，與NO2濃度顯著正相關(guān)，與CO、PM10、PM2.5濃度相關(guān)性一般，與SO2濃度不相關(guān).大氣中的水汽會影響太陽紫外輻射強度，濕度較高時，空氣中水汽所含的H和OH自由基會使O3分解為氧分子，從而使O3的濃度降低[29]；另外也有學(xué)者認為較高的相對濕度可能會不利于有機污染物的揮發(fā)，從而不利于O3的生成[28].風(fēng)速大小與O3濃度高度正相關(guān)，與NO2濃度高度負相關(guān)、與CO、PM10、PM2.5濃度顯著負相關(guān).這主要是由于風(fēng)速有利于污染物的水平擴散，從而使污染物濃度降低.大氣壓對CO、SO2、NO2、O3和PM2.5濃度均顯著相關(guān)；高壓控制不利于污染物垂直擴散，從而使污染物濃度增加.

以Pearson相關(guān)系數(shù)表征大氣污染物濃度與氣象因素的相關(guān)性，其相關(guān)程度具有一定差異.氣象因素對CO、NO2、O3、PM10和PM2.5的重要程度均為：風(fēng)速>大氣壓>濕度>溫度，而對O3來講，溫度、濕度、風(fēng)速對其濃度均有重要影響.

2.6 降水對大氣污染物的作用

本文選取吉林市2018年日降水量(P)大于等于1 mm，且連續(xù)降水時間大于3 h的降水過程進行統(tǒng)計，全年降水共32次.圖4是2018年吉林市城區(qū)顆粒物(PM10和PM2.5)濃度在降水前一日(b1)和降水期間最后一個降水日(a1)的濃度對比.

圖4 降水對空氣污染物濃度的影響

由圖4可以看出，PM10和PM2.5在a1的日均濃度值基本上小于在b1的日平均值，說明降水對大氣污染物濃度具有一定的削減作用，削減率最高達73.94%.當1.0≤P<5.0 mm，PM10和PM2.5濃度減少的天數(shù)分別占總降水天數(shù)的62.5%和75%；當5.0≤P<10.0 mm，PM10和PM2.5濃度減少的天數(shù)分別占總降水天數(shù)的50%和75%；當P>10.0 mm，PM10和PM2.5濃度減少的天數(shù)分別占總降水天數(shù)的100%和80%.當降水量小于10 mm時，顆粒物在a1的日均濃度值大于在b1日均值的比例較高，說明降水量較小時，降水對污染物的清除作用不明顯，有時甚至出現(xiàn)反作用，使污染物濃度不降反而上升，這主要是由于降水后，空氣中水汽含量較多，相對濕度較高，從而吸附了更多的氣溶膠粒子，使污染進一步加?。划斀邓看笥?0 mm時，降水對顆粒物的濕沉降作用占主導(dǎo)地位[30-31].

3 結(jié) 論

采用統(tǒng)計和相關(guān)性分析等方法研究分析了2014-2018年吉林市區(qū)大氣污染物SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3濃度的分布特征，主要得出以下結(jié)論：

(1)吉林市2014-2018年來SO2、NO2、PM10、PM2.5年均濃度總體呈下降趨勢，說明該地區(qū)在污染物治理取得一定的成效，但依然未能改變PM2.5年均濃度值超過國家二級年均值標準的現(xiàn)狀.2014-2018年吉林市O3濃度有上升趨勢，因此在考慮產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整以及污染物治理時要重點考慮PM10、PM2.5、O3及其前質(zhì)物質(zhì)的排放.

(2)2018年吉林市大氣中CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5春季和冬季污染較重，夏季污染最輕；而O3-8h則春季最嚴重，夏季次之.CO、SO2、NO2、PM2.5和PM10濃度24 h變化均為雙峰型分布，O3呈現(xiàn)出單峰型分布.2014-2018年吉林市環(huán)境空氣中CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5月平均濃度均呈“∪”型變化，而O3則呈“∩”型變化.

(3)2014-2018年，吉林市采暖期大氣環(huán)境空氣中采暖季的CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5平均濃度均高于非采暖季；采暖期除了顆粒物(PM10和PM2.5)，其他大氣污染物質(zhì)排放均達標，說明吉林市采暖期的主要污染物為顆粒物；采暖季顆粒物、SO2和CO濃度增幅明顯，說明供熱采暖鍋爐燃煤是采暖季顆粒物、SO2和CO的主要污染源.

(4)氣象因素與污染物濃度之間的有較好的相關(guān)性，其中O3濃度與溫度、濕度、風(fēng)速均呈現(xiàn)高度相關(guān)性，NO2濃度與風(fēng)速高度負相關(guān)；氣象因素對CO、NO2、O3、PM10和PM2.5的重要程度均為：風(fēng)速>大氣壓>濕度>溫度；降水對PM10和PM2.5濃度具有一定的削減作用，削減率最高達73.94%；降水量小于10 mm時，污染物濃度有時會不降反而上升，當降水量大于10 mm時，削減作用增強.