營口市大氣污染物來源解析數(shù)值模擬研究

秦思達

（遼寧省生態(tài)環(huán)境保護科技中心，遼寧 沈陽 110161）

營口市地處遼東半島中樞，屬大陸型季風氣候，城市沿海發(fā)展，以冶金、石化、裝備制造和鎂制材料業(yè)為支柱產(chǎn)業(yè)，大氣污染狀況具有典型北方寒冷地區(qū)重工業(yè)城市污染特點。營口市屬遼寧中部城市群城市，與盤錦、鞍山相鄰，城市間距離較短，易發(fā)生城市間大氣污染物傳輸效應(yīng)，且通常具有影響面積大、持續(xù)時間長的特點。為加強區(qū)域大氣環(huán)境治理，改善環(huán)境空氣質(zhì)量，掌握城市的大氣污染物來源是制訂有效政策法規(guī)的基礎(chǔ)。目前，源解析的主要研究方法包括受體模型法[1?2]和擴散模型法[3?4]。受體模型法不受源強、氣象資料限制，解析目標源類貢獻情況，但解析過程中的受體采樣、源組分譜的獲取與化學(xué)組分的測量可能會對結(jié)果產(chǎn)生不確定性[5]。擴散模型法不受限于觀測點位的設(shè)置，可根據(jù)需求獲取目標行業(yè)的濃度貢獻，在已建立較為詳細污染源清單的城市被廣泛應(yīng)用[6]。本研究基于WRF-CMAQ模式，搭建適用于營口市的空氣質(zhì)量模型，對營口市SO2、NO2、PM10和PM2.5的來源進行解析，實際掌握大氣污染的特征和演變趨勢，為制訂大氣污染防治措施提供理論依據(jù)。

1 研究方法

1.1 模型選擇

氣象模式選擇中尺度氣象模式WRF（Weather Research and Forecasting Model）是由美國環(huán)境預(yù)測中心（NCEP）、美國國家大氣研究中心（NCAR）等機構(gòu)為中心著手開發(fā)的氣象模式[7?8]?？諝赓|(zhì)量模式選擇 CMAQ（Community Multiscale Air Quality），該模式是由美國環(huán)保局（US EPA）發(fā)布的第三代化學(xué)質(zhì)量平衡模型。本研究選用的WRF版本為4.0，CMAQ版本為5.0.2，化學(xué)機制選用CB05。

1.2 模擬范圍

氣象模擬范圍設(shè)計3層網(wǎng)格嵌套，分辨率分別為27、9和3 km，第3層模擬域網(wǎng)格數(shù)為72×63，采用Lambert投影坐標系，中心經(jīng)緯度為（122.005°E，41.088°N），2 條真緯度為北緯 25°與北緯 40°。第1層覆蓋中國東三省及京津冀部分地區(qū)，第2層覆蓋遼寧省全境，第3層覆蓋營口市及周邊區(qū)域。CMAQ模擬網(wǎng)格與WRF模擬網(wǎng)格具有相同的分辨率和網(wǎng)格中心點，為降低邊界場對空氣質(zhì)量模擬的影響，CMAQ每層網(wǎng)格略小于WRF網(wǎng)格，第3層網(wǎng)格數(shù)為62×53。垂直方向共設(shè)置24個氣壓層，層間距自近地面向上逐漸增大。

1.3 模擬時間

模擬時間為2018年1、4、7和10月，分別代表春、夏、秋、冬四季，為降低初始場影響，模擬時將時間提前7 d以供模型預(yù)熱[9]。

1.4 數(shù)據(jù)來源

數(shù)值模擬采用的本地源清單采用營口市本地數(shù)據(jù)計算獲取。外來源排放數(shù)據(jù)采用2016年清華大學(xué)開發(fā)的MEIC排放清單[10]，天然源采用MEGAN[11]模式計算獲取。研究將本地源清單、外來源清單以及MEGAN模式計算獲取的天然源清單進行空間嵌套，通過人口、道路和土地等信息進行再分配?？諝赓|(zhì)量數(shù)據(jù)來自營口市國控站的監(jiān)測數(shù)據(jù)，監(jiān)測種類包括 SO2、NOx、VOCs、PM10和 PM2.5，見圖 1。

圖1 營口市 SO2、NOx、VOCs、PM10 和 PM2.5 排放分布特征

2 結(jié)果與討論

2.1 模型評估

利用空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)與模擬對應(yīng)網(wǎng)格的濃度數(shù)據(jù)進行比對，以驗證CMAQ模擬結(jié)果的可靠性[12]。將營口市PM2.5的監(jiān)測值與模擬值進行擬合驗證，時間為2018年1月1～28日、4月1～28日、7月1～28日和10月1～28日，分別代表四季變化情況。CMAQ模式對營口市大氣污染物的模擬擬合度較高，SO2、NOx、PM2.5、PM10、VOCs和 CO 的相關(guān)性R2均在0.51～0.64區(qū)間內(nèi)。6類污染物的標準化平均偏差（NMB）和標準化平均誤差（NME），見表1，基本滿足US EPA關(guān)于模型驗證的相關(guān)要求。綜合考慮各項評估指標，本次模擬結(jié)果較為理想，可實際反應(yīng)營口市污染現(xiàn)狀。

表1 模式對營口市大氣污染物模擬的表現(xiàn)評估

2.2 污染物濃度分布

本研究對模擬結(jié)果進行了處理，獲取到營口市大氣污染物的時空分布情況。營口市大氣污染物濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性特征，濃度值1月>10月>4月>7月。這一方面可能是由于北方寒冷地區(qū)冬季供暖造成燃煤量增加，從而導(dǎo)致污染物排放量增大。另一方面可能是由于冬季大氣擴散條件不利，易造成污染物的累積。從空間上來看，營口市大氣污染總體呈現(xiàn)出“西北部沿海地區(qū)污染重、東南山區(qū)污染輕”的態(tài)勢，濃度高值區(qū)主要出現(xiàn)在西北部及西南沿海等人口稠密的地區(qū)。1月PM2.5濃度在老邊區(qū)與大石橋市出現(xiàn)大面積高值區(qū)，濃度在50～75 μg/m3，結(jié)合1月營口市以東北風為主導(dǎo)風向來看，營口市可能是受到來自遼寧中部城市群的污染物傳輸影響較大造成的。SO2濃度污染1月較為嚴重，高值區(qū)濃度在35 μg/m3以上，其他月份中高值區(qū)出現(xiàn)在城市中心與大石橋地區(qū)。NO2濃度污染趨勢總體看由東北向西南延伸，7月NO2濃度大幅降低，考慮可能是由于夏季溫度高，有利于NOx的分解，光化學(xué)反應(yīng)增加導(dǎo)致的，見圖2。

圖2 1、4、7和10月的PM2.5、SO2和NO2濃度分布情況

2.3 PM2.5來源解析

采用零置法對目標情景下營口市1、4、7和10月的各類污染物貢獻率進行解析，各類污染源濃度貢獻，見圖3。1月營口市本地排放源中揚塵源的貢獻率較高，為22%，其次為鋼鐵源16%，居民源10%；4月的揚塵對PM2.5的濃度貢獻率最大，達到28%，其次為鋼鐵源20%；7月本地各類源的貢獻率分別為揚塵（23%）>鋼鐵（19%）>移動（7%）>非金屬（4%）；10月各類污染源的貢獻率分別為揚塵（28%）>鋼鐵（24%）>移動=非金屬（6%）。通過模型解析營口市PM2.5外來源影響的貢獻率在29%～41%之間。全年來看，本地排放源中對營口市PM2.5影響最大的源類為鋼鐵源（20%）與揚塵源（25%），因此，實施鋼鐵行業(yè)超低排放以及揚塵治理對營口市降低PM2.5濃度尤為重要。

圖3 營口市大氣污染源對PM2.5濃度貢獻率

2.4 PM10來源解析

營口市各類污染源對PM10濃度貢獻，見圖4。1月營口市本地排放源中揚塵源的貢獻達21%，其次為鋼鐵源（16%）、居民源（12%）和供暖源（6%）；4月的揚塵對PM10的貢獻率達36%，其次為鋼鐵源與非金屬源，分別為18%與7%；7月各類源的貢獻分別為揚塵（27%）>鋼鐵（17%）>移動（7%）；10月本地各類污染源的貢獻率分別為揚塵（29%）>鋼鐵（20%）>非金屬（7%）>移動（6%）。全年來看，營口市本地排放源中對PM10貢獻最大的源類為揚塵源（28%），其次為鋼鐵源（18%），因此，治理揚塵源與鋼鐵源是營口市降低PM10污染的重點。

圖4 營口市大氣污染源對PM10濃度貢獻率

2.5 SO2來源解析

營口市各類污染源對SO2的濃度貢獻情況，見圖5。1月營口市本地排放源中鋼鐵源的貢獻率最大，為27%，其次為電力源和居民源，分別為12%和11%，后為非金屬（8%）和供暖源（7%）；4月的鋼鐵源對SO2的貢獻達到27%，其次為電力源10%；7月本地各類源的貢獻分別為鋼鐵（28%）>電力（15%）>居民=非金屬（7%）；10月本地各類污染源的貢獻分別為鋼鐵（37%）>電力（9%）>非金屬（6%）>居民（5%）。營口市SO2的外來及其他源貢獻全年在33%～43%之間。全年來看，本地排放源中鋼鐵源對城市SO2的貢獻達到30%，因此，改善工業(yè)企業(yè)，尤其是鋼鐵企業(yè)的脫硫設(shè)備，優(yōu)化脫硫工藝對降低城市SO2濃度有重要意義。

圖5 營口市大氣污染源對SO2濃度貢獻率

2.6 NO2來源解析

營口市各類污染源對NO2濃度貢獻，見圖6。

圖6 營口市大氣污染源對NO2濃度貢獻率

1月營口市本地排放源中移動源的貢獻最大，為35%，其次為鋼鐵源（26%）、電力源（7%）和居民源（6 %）；4月的移動源對NO2的達到39%，其次為鋼鐵源（18%）；7月本地各類源對NO2的貢獻分別為移動（30%）>鋼鐵（24%）>電力（5%）；10月本地各類污染源對NO2的貢獻分別為移動（33%）>鋼鐵（30%）>電力（6%）。營口市NO2的外來及其他源貢獻全年在19%～34%之間。全年來看，本地排放源中移動源（34%）是對NO2濃度貢獻最大的源類，夏季貢獻率占比低于其他月份，這可能是由于夏季溫度高、太陽輻射強，有利于SO2、NOx和VOCs等前體物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成二次顆粒物造成的。

3 結(jié)論

（1）從空間上看，營口市大氣污染呈現(xiàn)出“西北部沿海地區(qū)污染重、東南山區(qū)污染輕”的態(tài)勢，污染高值區(qū)主要集中在西南沿海人口較為稠密地區(qū)。其中，1月在東北風的作用下，受到遼寧中部城市群的影響，老邊區(qū)與大石橋市污染較為嚴重。

（2）本地排放源中揚塵源與鋼鐵源是營口市PM10與PM2.5的主要來源，兩者的貢獻值占比在4個季節(jié)中均遠超其他源類。因此，營口市實施鋼鐵行業(yè)超低排放以及揚塵治理對實際改善環(huán)境空氣質(zhì)量有重要意義。

（3）鋼鐵源是營口市SO2主要來源，全年貢獻率為30%，移動源是NO2的主要來源，全年貢獻率為34%。因此，營口市應(yīng)重點改善鋼鐵企業(yè)的脫硫設(shè)備，優(yōu)化脫硫工藝，并進一步加強機動車污染治理。