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      Ca(OH)2化學解吸固定TEA富液中的CO2

      2022-04-01 12:38:50張衛(wèi)風王璐璐王秋華
      動力工程學報 2022年3期
      關鍵詞:富液條件速率

      張衛(wèi)風, 王璐璐, 王秋華

      (華東交通大學 土木建筑學院,南昌 330013)

      為進一步應對全球變暖引起的一系列環(huán)境問題,我國于2020年提出了“碳達峰、碳中和”的戰(zhàn)略目標[1]。目前,在CO2減排工藝中,基于燃燒后捕集的化學吸收法是應用最廣泛的CO2捕集方式[2-3]。然而,基于化學吸收法的常規(guī)解吸方式仍存在解吸能耗高、成本昂貴等缺點,嚴重影響其應用[4-5]。為此,有學者提出基于CO2碳酸化原理的化學解吸法,即將礦化原料作為化學解吸劑與富液中的CO2發(fā)生碳酸化反應,從而達到CO2解吸的目的。解吸后得到的CO2貧液可重復利用,同時CO2被礦化固定[6-7]。

      相比傳統(tǒng)的熱解吸等方式,化學解吸法對溫度的要求較低,可大幅降低解吸能耗,還可節(jié)省后續(xù)CO2的運輸和封存成本。馬偉春等[7]在20 ℃條件下將Ca(OH)2作為化學解吸劑與乙醇胺(MEA)富液中的CO2發(fā)生碳酸化反應,富液的解吸率可達55.02%。Liu等[8]在50 ℃條件下利用CaO化學解吸劑對MEA吸收的CO2進行化學解吸,CaCO3轉(zhuǎn)化率可達到80%。Kang等[9]在一定條件下使用Ca(OH)2作為化學解吸劑,對2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)富液進行化學解吸。張衛(wèi)風等[10]發(fā)現(xiàn)采用Ca(OH)2作為化學解吸劑時,甘氨酸鉀(PG)富液的解吸率可達79.61%。對于以N-甲基二乙醇胺(MDEA)為主體,MEA、PG和哌嗪(PZ)為添加劑的混合醇胺富液,投加Ca(OH)2對其進行化學解吸時均表現(xiàn)出優(yōu)良的解吸性能[11-13]。

      三乙醇胺(TEA)和MDEA作為叔胺,兩者吸收CO2時均生成穩(wěn)定性較差的碳酸氫鹽,因此均具備易解吸的優(yōu)點,其中采用TEA的成本更低,但近些年關于TEA的研究較少[14-15]。為探究將TEA應用于Ca(OH)2化學解吸時的解吸效果,筆者以TEA+MDEA和MDEA為參照,研究了TEA在不同影響因素下的解吸效果,并通過多次吸收-解吸實驗進一步研究TEA的再生性能,以期為Ca(OH)2化學解吸的應用提供參考。

      1 解吸機理

      解吸過程中可能發(fā)生的反應如下:

      (1)

      (2)

      (3)

      (4)

      (5)

      (6)

      (7)

      (8)

      (9)

      2 實驗部分

      2.1 實驗試劑與儀器

      實驗試劑如下:TEA、MDEA、甘氨酸和Ca(OH)2,均為分析純;CO2瓶氣,純度≥99.90%;稀硫酸,濃度為1 mol/L;蒸餾水,由實驗室自制。所用儀器包括轉(zhuǎn)子流量計、電子天平、集熱式磁力攪拌器、pH值計、堿式滴定管、洗氣瓶、溫度計和硅橡膠管等。

      2.2 實驗方法

      醇胺富液解吸CO2流程圖見圖1。首先,向濃度為1 mol/L的醇胺溶液中通入一定量的CO2,得到富液,利用酸堿滴定法測出富液中的CO2負荷A0;然后,根據(jù)A0以及所投加的Ca(OH)2中Ca與富液中所捕獲的CO2中C的物質(zhì)的量比(以下簡稱n(Ca)/n(C))確定Ca(OH)2的投加量,在恒溫水浴條件下利用集熱式磁力攪拌器,向富液中投加Ca(OH)2,邊投加邊攪拌,在解吸實驗中調(diào)節(jié)n(Ca)/n(C)、pH值和溫度等參數(shù),在Ca(OH)2充分反應后靜置。待CaCO3完全沉淀后,測出CO2貧液(上清液)中的CO2負荷A,計算富液的解吸率η。

      (10)

      3 實驗結(jié)果與分析

      3.1 各因素對解吸率的影響

      3.1.1n(Ca)/n(C)對解吸率的影響

      在溫度為20 ℃、CO2負荷為0.4 mol/L、攪拌速率為800 r/min和攪拌時間為10 min的條件下,調(diào)整n(Ca)/n(C)進行TEA、TEA+MDEA和MDEA富液的化學解吸實驗,結(jié)果見圖2。

      圖1 醇胺富液解吸CO2流程圖

      圖2 n(Ca)/n(C)對解吸率的影響Fig.2 Effects of n(Ca)/n(C) on desorption rate

      3.1.2 pH值對解吸率的影響

      通過在富液中添加適量的甘氨酸或氫氧化鈉來控制富液的pH值,調(diào)節(jié)過程中富液的pH值由pH值計測定。在n(Ca)/n(C)=1∶1、溫度為20 ℃、CO2負荷為0.4 mol/L、攪拌速率為800 r/min以及攪拌時間為10 min的條件下,調(diào)整pH值進行TEA、TEA+MDEA和MDEA富液(其本身pH值分別為8.1、8.3和8.6)的解吸實驗,結(jié)果見圖3。

      圖3 pH值對解吸率的影響Fig.3 Effects of pH value on desorption rate

      3.1.3 溫度對解吸率的影響

      在n(Ca)/n(C)=1∶1、CO2負荷為0.4 mol/L、攪拌速率為800 r/min以及攪拌時間為10 min的條件下,調(diào)整溫度進行TEA、TEA+MDEA和MDEA富液的解吸實驗,結(jié)果見圖4。

      從圖4可以看出,溫度為20 ℃時TEA、TEA+MDEA和MDEA的解吸率最高,且三者的解吸率從大到小依次為TEA、TEA+MDEA和MDEA。在解吸反應體系中,Ca(OH)2的溶解度隨著溫度的升高而減小[17],這導致溫度較高時溶液中Ca(OH)2的溶解量減少,即反應(7)中電離出的OH-和Ca2+濃度減小,進而降低了解吸效果。此外,利用Ca(OH)2進行化學解吸時的解吸過程屬于放熱反應,高溫條件不利于解吸反應的正向進行。因此,對于TEA、TEA+MDEA和MDEA富液而言,低溫條件更有利于富液中CO2的解吸。相比傳統(tǒng)的熱解吸模式,工業(yè)應用中低溫下的化學解吸可節(jié)省大量解吸能耗。

      圖4 溫度對解吸率的影響Fig.4 Effects of temperature on desorption rate

      3.1.4 CO2負荷對解吸率的影響

      在n(Ca)/n(C)=1∶1、溫度為20 ℃、攪拌速率為800 r/min以及攪拌時間為10 min的條件下,調(diào)整富液的CO2負荷進行TEA、TEA+MDEA和MDEA富液的解吸實驗,結(jié)果見圖5。

      圖5 CO2負荷對解吸率的影響Fig.5 Effects of CO2-loading on desorption rate

      3.1.5 攪拌速率對解吸率的影響

      在n(Ca)/n(C)=1∶1、溫度為20 ℃、CO2負荷為0.4 mol/L以及攪拌時間為10 min的條件下,調(diào)整攪拌速率進行TEA、TEA+MDEA和MDEA富液的解吸實驗,結(jié)果見圖6。

      圖6 攪拌速率對解吸率的影響Fig.6 Effects of stirring rate on desorption rate

      從圖6可以看出,TEA、TEA+MDEA和MDEA的解吸率均隨著攪拌速率的增大呈先提高后逐漸穩(wěn)定的趨勢,且TEA的解吸效果最好。攪拌速率從200 r/min增大至800 r/min時,TEA、TEA+MDEA和MDEA的解吸率分別從62.49%、45.67%和24.36%提高至80.42%、68.66%和58.49%,說明適當增大攪拌速率可以加速Ca(OH)2的溶解,增強解吸反應強度,提高反應物之間的傳質(zhì)效應,進而提高解吸率。當攪拌速率超過800 r/min后解吸率趨于平緩,說明繼續(xù)增大攪拌速率并不能提升解吸效果,反而會增加能耗成本。因此,攪拌速率為800 r/min即可達到較好的解吸效果,并減少一定的能耗成本。

      3.1.6 攪拌時間對解吸率的影響

      在n(Ca)/n(C)=1∶1、溫度為20 ℃、CO2負荷為0.4 mol/L以及攪拌速率為800 r/min的條件下,調(diào)整攪拌時間進行TEA、TEA+MDEA和MDEA富液的解吸實驗,結(jié)果見圖7。

      從圖7可以看出,TEA、TEA+MDEA和MDEA的解吸率均隨著攪拌時間的延長呈先提高后逐漸穩(wěn)定的趨勢,其中TEA的解吸效果最好。當攪拌時間從5 min延長至10 min時,TEA、TEA+MDEA和MDEA的解吸率分別從73.98%、59.21%和46.51%提高至80.56%、67.33%和60.84%。這是因為投加Ca(OH)2后攪拌溶解以及各反應物之間的反應均需要一定的時間,溶液中的CO2隨著攪拌時間的延長逐漸被Ca(OH)2以CaCO3的方式解吸固定下來。攪拌時間超過10 min后解吸率不再明顯變化,說明10 min的攪拌時間即可保證解吸反應中各反應物充分反應,此條件下TEA、TEA+MDEA和MDEA的解吸反應均可完全進行。

      圖7 攪拌時間對解吸率的影響Fig.7 Effects of stirring time on desorption rate

      綜上,在投加Ca(OH)2的化學解吸方式下,TEA、TEA+MDEA和MDEA的解吸效果均會受到n(Ca)/n(C)、pH值、溫度等因素的影響,但整體上看,TEA的解吸效果最好,TEA+MDEA的解吸效果較TEA有所降低,MDEA的解吸效果最差。這說明TEA富液通過投加Ca(OH)2的化學解吸方式進行CO2解吸是可行的,并且相對MDEA表現(xiàn)出更優(yōu)越的解吸效果。其原因可能是TEA中CO2的平衡溶解度較低,更有利于解吸后CO2的逸出[18];此外,叔胺分子結(jié)構中的羥基個數(shù)對解吸效果也有一定影響,MDEA和TEA分子結(jié)構中含有羥基的個數(shù)分別為2和3,隨著羥基個數(shù)的增加,分子內(nèi)形成的氫鍵相應增多,分子活性減弱,更有利于富液的解吸再生,因此相較于MDEA,TEA表現(xiàn)出優(yōu)異的解吸效果[19]。

      3.2 多次吸收-解吸實驗

      為進一步探究TEA富液在Ca(OH)2化學解吸方式下的再生性能,在n(Ca)/n(C)=1∶1、pH值為10、溫度為20 ℃、CO2負荷為0.4 mol/L、攪拌速率為800 r/min以及攪拌時間為10 min的條件下,對TEA進行多次吸收-解吸實驗,即解吸后的貧液繼續(xù)吸收CO2,對所得富液進行再次解吸。圖8給出了對TEA吸收液5次吸收后所得富液進行解吸的解吸效果。從圖8可以看出,對首次吸收CO2后所得的TEA富液進行解吸時,其解吸率可達82.85%,隨著吸收-解吸次數(shù)的增加,TEA的解吸率變化不大,基本維持在80%左右。由此看來,TEA溶液具有良好的化學再生性能,在工業(yè)應用中可以多次重復利用,具有良好的經(jīng)濟性。

      圖8 不同吸收-解吸次數(shù)下的解吸效果Fig.8 Desorption effects at different absorption-desorption times

      4 結(jié) 論

      (1) 投加Ca(OH)2對TEA富液進行化學解吸是可行的,并且TEA的解吸效果最佳,TEA+MDEA次之,MDEA最差。

      (2) 進行化學解吸時選擇n(Ca)/n(C)=1∶1是最經(jīng)濟有效的;pH值為10的酸堿環(huán)境更有利于化學解吸;溫度為20 ℃時化學解吸效果更好;攪拌速率為800 r/min、攪拌時間為10 min的條件可保證化學解吸進行完全;相較于TEA+MDEA和MDEA,TEA富液在CO2負荷為0.4 mol/L時化學解吸效果最好。在以上條件下,TEA的解吸率可達82.85%。

      (3) 多次吸收-解吸實驗表明TEA溶液具有良好的再生性能,5次重復利用后解吸率仍可達到80%左右。

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