倪遠(yuǎn)之，徐昶，沈根祥

（上海市環(huán)境科學(xué)研究院，國(guó)家環(huán)境保護(hù)新型污染物環(huán)境健康影響評(píng)價(jià)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，國(guó)家環(huán)境保護(hù)城市大氣復(fù)合污染成因與防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200233）

氨氣（NH）作為大氣中最主要的堿性氣體，是顆粒物形成的重要前體物和灰霾天氣形成的重要因素，近年來(lái)得到國(guó)內(nèi)學(xué)者的廣泛關(guān)注。農(nóng)業(yè)源（包括畜禽養(yǎng)殖業(yè)廢棄物分解和種植業(yè)土地?fù)]發(fā)）是大氣氨排放的主要來(lái)源，占人為源氨排放總量的70%以上，在一些歐美國(guó)家如英國(guó)該比例甚至達(dá)到了80%，其中近1/3 的氨排放與奶牛養(yǎng)殖密切相關(guān)。我國(guó)畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放的最主要來(lái)源為生豬養(yǎng)殖，這是由我國(guó)飲食結(jié)構(gòu)的特異性決定的。然而隨著飲食結(jié)構(gòu)的調(diào)整，我國(guó)人均乳制品消耗量逐年上升，由1990 年的2.0 kg·人·a增加至2017 年的12.5 kg·人·a，但仍遠(yuǎn)低于日本（46.1 kg·人·a）。在牛肉和乳制品消耗逐年增加、畜禽養(yǎng)殖業(yè)集約化轉(zhuǎn)變的時(shí)代背景下，可以預(yù)見(jiàn)未來(lái)規(guī)?；ｎ?lèi)特別是奶牛養(yǎng)殖引起的氨排放貢獻(xiàn)將持續(xù)增大，因此應(yīng)引起關(guān)注。

歐美國(guó)家對(duì)畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨氣排放特征的研究已相對(duì)成熟，WEBB的研究表明，就單位動(dòng)物而言，奶牛的氨排放強(qiáng)度（29.5 kg·頭·a）遠(yuǎn)高于生豬（15.6 kg·頭·a）或家禽類(lèi)（0.9 kg·只·a），加上奶制品消耗量大，歐美國(guó)家奶牛養(yǎng)殖引起的氨排放占據(jù)了其整體畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放的最主要部分。相比而言，國(guó)內(nèi)對(duì)規(guī)模化畜禽場(chǎng)氨排放的研究大多集中于生豬養(yǎng)殖業(yè)，而針對(duì)規(guī)模牛類(lèi)養(yǎng)殖的研究總體較少。YANG等對(duì)京津冀地區(qū)兩個(gè)奶牛場(chǎng)的氨排放進(jìn)行監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)氨排放系數(shù)變化范圍為44.6～51.0 kg·頭·a，年均氨排放系數(shù)達(dá)到了48.7 kg·頭·a。賈樹(shù)云采用微氣象法和模型估算法對(duì)河北地區(qū)兩種管理模式的奶牛場(chǎng)氨排放水平進(jìn)行估算，發(fā)現(xiàn)其氨排放系數(shù)分別為12.95～53.77 kg·頭·a和15.56～30.64 kg·頭·a。美英等對(duì)呼和浩特兩個(gè)奶牛養(yǎng)殖場(chǎng)不同區(qū)域的氨濃度水平進(jìn)行了監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)夏季的氨排放總量顯著高于冬季。崔利利等對(duì)奶牛糞便堆積過(guò)程中的氨排放進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)不同堆高對(duì)氨累積排放量的影響差異明顯，堆高25 cm 時(shí)的氨排放量顯著大于50 cm 時(shí)的。但總體而言，目前針對(duì)規(guī)模奶牛場(chǎng)氨排放的研究還較少，且存在以下幾方面問(wèn)題：一是大部分研究?jī)H針對(duì)某一環(huán)節(jié)（主要是棚舍養(yǎng)殖）或某一季節(jié)的排放情況進(jìn)行微觀監(jiān)測(cè)，沒(méi)有考慮到畜禽養(yǎng)殖全過(guò)程中各個(gè)環(huán)節(jié)的總體排污情況，以及缺少對(duì)各類(lèi)排放源的細(xì)化分類(lèi)和深入研究；二是較多的實(shí)測(cè)研究主要集中在我國(guó)北方地區(qū)等規(guī)?；膛ｐB(yǎng)殖密度較大的區(qū)域，而針對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)規(guī)?；膛０迸欧盘卣鞯谋O(jiān)測(cè)研究相對(duì)較少；三是針對(duì)規(guī)?；?chǎng)氨排放清單的研究大多直接采用國(guó)內(nèi)外已有的經(jīng)驗(yàn)系數(shù)，因此計(jì)算獲取的大區(qū)域尺度的清單結(jié)果存在較大的不確定性。

針對(duì)以上存在的問(wèn)題，本研究以長(zhǎng)三角地區(qū)典型規(guī)模化奶牛場(chǎng)為研究對(duì)象，通過(guò)在線(xiàn)高分辨率監(jiān)測(cè)系統(tǒng)對(duì)典型規(guī)模化奶牛場(chǎng)的棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存環(huán)節(jié)進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測(cè)，獲取不同環(huán)節(jié)、不同季節(jié)的氨排放信息，并計(jì)算得到本地化氨排放系數(shù)及排放強(qiáng)度，并以此為基礎(chǔ)核算了“江浙滬皖”三省一市整體牛類(lèi)養(yǎng)殖氨氣排放量，為長(zhǎng)三角地區(qū)氨排放清單的制定和農(nóng)業(yè)源氨減排潛力的評(píng)估提供理論依據(jù)與數(shù)據(jù)支撐。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)點(diǎn)位和監(jiān)測(cè)時(shí)間

本研究試驗(yàn)地點(diǎn)位于上海市金山區(qū)呂巷鎮(zhèn)振華奶牛場(chǎng)。該奶牛場(chǎng)為自繁自養(yǎng)型奶牛場(chǎng)，總占地面積約2 hm，截至2018 年末奶牛存欄量為1 180 頭，品種為荷斯坦，平均產(chǎn)奶量為11.3 t·頭·a。養(yǎng)殖棚舍為半敞開(kāi)式結(jié)構(gòu)，地面為混凝土防滲地面，棚舍采用人工清糞的清理方式，棚內(nèi)糞便經(jīng)清糞車(chē)運(yùn)送至場(chǎng)內(nèi)干濕分離處進(jìn)行干濕分離處理，養(yǎng)殖棚舍內(nèi)清洗水及奶牛尿液經(jīng)棚內(nèi)下水管網(wǎng)流至固液分離處進(jìn)行分離。分離后的污水經(jīng)過(guò)厭氧發(fā)酵后在污水貯存池露天貯存，待農(nóng)作物施肥季節(jié)泵送至周邊農(nóng)田及果園進(jìn)行還田利用。糞便經(jīng)堆肥棚堆肥后，其中小部分在該場(chǎng)配套的農(nóng)田還田利用，大部分另送至外部農(nóng)田利用?？傮w而言，該奶牛場(chǎng)棚舍結(jié)構(gòu)、糞污處理過(guò)程、生產(chǎn)管理方式等均能代表長(zhǎng)三角地區(qū)典型規(guī)模化奶牛場(chǎng)的養(yǎng)殖模式，具體信息如表1所示。

表1 養(yǎng)殖棚舍、糞便堆肥棚和污水貯存池情況Table 1 Specifications for each monitoring area

分別針對(duì)棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥、污水貯存3 大環(huán)節(jié)開(kāi)展氨排放監(jiān)測(cè)，選取奶牛場(chǎng)內(nèi)典型的養(yǎng)殖棚舍和糞便堆肥棚舍各1 間，以及污水貯存池作為試驗(yàn)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位。監(jiān)測(cè)時(shí)間為2018 年4 月至2019 年2 月，其中，因糞污處理系統(tǒng)及污水貯存池升級(jí)改造，污水貯存環(huán)節(jié)冬季氨排放特征未監(jiān)測(cè)，各環(huán)節(jié)具體的監(jiān)測(cè)時(shí)段及因子如表2所示。

表2 試驗(yàn)期間不同季節(jié)的主要?dú)庀笠蜃覶able 2 Mereological factors in different seasons

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 在線(xiàn)監(jiān)測(cè)

養(yǎng)殖環(huán)節(jié)氨排放監(jiān)測(cè)：采用在線(xiàn)電化學(xué)傳感器對(duì)奶牛場(chǎng)棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 大主要環(huán)節(jié)的氣態(tài)氨進(jìn)行連續(xù)在線(xiàn)監(jiān)測(cè)，傳感器型號(hào)為德?tīng)柛窆镜腍C-6809645，量程為0～75 mg·m，精度為0.01 mg·m，數(shù)據(jù)分辨率最高可達(dá)5 s 一組數(shù)據(jù)。棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥環(huán)節(jié)的傳感器分別設(shè)置于棚舍中間離地約3 m 處，污水貯存環(huán)節(jié)的傳感器設(shè)置在污水貯存池邊緣離地面約1.5 m 處，根據(jù)上海市不同季節(jié)主導(dǎo)風(fēng)向變化調(diào)整傳感器處于污水貯存池下風(fēng)向位置。在線(xiàn)電化學(xué)傳感器的數(shù)據(jù)分辨率設(shè)置為每5 s 一組，工控機(jī)數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)間隔設(shè)置為每5 min 記錄一組數(shù)據(jù)，1 h 共獲取12 組數(shù)據(jù)，剔除因設(shè)備校準(zhǔn)、斷電、特殊天氣等影響而產(chǎn)生的異常數(shù)據(jù)，經(jīng)處理獲得不同環(huán)節(jié)相應(yīng)的氨小時(shí)濃度均值和日均值水平。

奶牛場(chǎng)背景氨排放監(jiān)測(cè)：利用臺(tái)灣章嘉公司生產(chǎn)的IGAC 在線(xiàn)氣體與氣溶膠成分監(jiān)測(cè)儀（In-situ Gas and Aerosol Compositions monitor）監(jiān)測(cè)獲取奶牛場(chǎng)背景氨濃度水平。該系統(tǒng)可以連續(xù)全自動(dòng)地監(jiān)測(cè)分析氣體與氣溶膠中水溶性離子成分。整個(gè)系統(tǒng)分為前處理器與離子層析儀兩個(gè)部分。前處理器由兩部分組成：濕式同心圓管溶蝕器（簡(jiǎn)稱(chēng)2WAD）和氣溶膠處理器。離子層析儀即常見(jiàn)的離子色譜，為ICS-3000 型離子色譜，內(nèi)置兩臺(tái)電導(dǎo)檢測(cè)器，可同時(shí)對(duì)陰離子與陽(yáng)離子進(jìn)行分析。IGAC 安裝在場(chǎng)區(qū)的幾何中心樓頂位置，西側(cè)是一個(gè)密閉的大型牛棚，東側(cè)即草料堆放場(chǎng)。采樣頭安裝在房頂離地面約10 m 處，周邊無(wú)樹(shù)木、樓房等阻擋，大氣流動(dòng)暢通，可代表奶牛場(chǎng)區(qū)域內(nèi)的背景氨排放濃度。監(jiān)測(cè)期間按照相關(guān)要求定期對(duì)設(shè)備進(jìn)行校準(zhǔn)維護(hù)，剔除相關(guān)異常數(shù)據(jù)后獲取相應(yīng)的背景氨排放濃度水平，數(shù)據(jù)分辨率為每1 h一組。

采用深圳拓普瑞公司生產(chǎn)的超聲波氣象五參數(shù)儀監(jiān)測(cè)獲取試驗(yàn)期間的溫度、濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、大氣壓等主要?dú)庀髷?shù)據(jù)，并通過(guò)全球天氣精確預(yù)報(bào)網(wǎng)（www.wunderground.com）獲得區(qū)域環(huán)境氣象數(shù)據(jù)作為比對(duì)，確保數(shù)據(jù)準(zhǔn)確可靠。

1.2.2 離線(xiàn)監(jiān)測(cè)

氨排放離線(xiàn)監(jiān)測(cè)采樣設(shè)備為北京科安勞保生產(chǎn)的QC-2 型大氣采樣儀，于各環(huán)節(jié)傳感器所在位置同步采集相應(yīng)的大氣氨樣品，采樣流量為1.0 L·min，吸收液為0.01 mol·L稀HSO，相關(guān)分析采用納氏試劑分光光度法（HJ 533—2009）。試驗(yàn)開(kāi)展前期，分別在不同環(huán)節(jié)開(kāi)展在線(xiàn)傳感器和離線(xiàn)監(jiān)測(cè)的對(duì)比驗(yàn)證工作，并根據(jù)結(jié)果對(duì)傳感器進(jìn)行調(diào)校；試驗(yàn)期間則選取各季節(jié)典型天氣進(jìn)行連續(xù)3 d 取樣分析，用作在線(xiàn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和離線(xiàn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的定期比對(duì)。將離線(xiàn)采樣與在線(xiàn)監(jiān)測(cè)同步獲得的氨濃度小時(shí)均值數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)分析，兩者的結(jié)果呈現(xiàn)出良好的相關(guān)性，達(dá)到0.976 4。同時(shí)，在養(yǎng)殖棚舍和糞便堆肥棚的上風(fēng)向區(qū)域定期手工采集背景點(diǎn)和進(jìn)風(fēng)口處的氨樣品，再結(jié)合IGAC 在線(xiàn)氣體與氣溶膠成分監(jiān)測(cè)儀獲取的背景氨濃度，進(jìn)行排放模型的計(jì)算分析。

1.3 數(shù)據(jù)處理

1.3.1 棚舍內(nèi)自然通風(fēng)模式下氨排放通量

春、秋、冬三季自然通風(fēng)模式下氨排放通量的計(jì)算參考紀(jì)英杰等的方法，即棚舍內(nèi)單位時(shí)間氨氣通氣量取決于棚舍內(nèi)的即時(shí)氨氣濃度與單位時(shí)間的棚舍通風(fēng)總量。

式中：Q為自然通風(fēng)條件下每頭奶牛每日氨排放通量，g·d·頭；G為棚舍內(nèi)第小時(shí)的平均通風(fēng)速率，kg·s；c為第小時(shí)所測(cè)得的棚舍內(nèi)氨體積濃度，%；為舍內(nèi)奶牛數(shù)量，頭。

棚舍通風(fēng)速率計(jì)算參照KAVOLE?LIS 等的研究方法，即：

式中：為棚舍通氣速率，kg·s；C為棚舍通風(fēng)口排放系數(shù)；為棚舍通風(fēng)口面積，m；為棚舍內(nèi)空氣密度，kg·m；為重力加速度，m·s；為進(jìn)、排風(fēng)口高度差，m；為棚舍內(nèi)外溫度差，℃；為棚舍內(nèi)熱力學(xué)溫度，K；V為環(huán)境風(fēng)速，m·s；、為棚舍內(nèi)外的風(fēng)壓系數(shù)，=0.7、=-0.3。

1.3.2 棚舍內(nèi)機(jī)械通風(fēng)模式下氨排放通量

本研究中，夏季奶牛棚舍采用24 h 全天機(jī)械通風(fēng)，共配備20臺(tái)風(fēng)機(jī)。采用串聯(lián)模式，每10臺(tái)風(fēng)機(jī)串聯(lián)成一排，通風(fēng)量為20 000 m·h，則機(jī)械通風(fēng)情況下棚舍內(nèi)總通風(fēng)量為40 000 m·h。

氨排放通量計(jì)算公式為：

式中：Q為機(jī)械通風(fēng)條件下每頭奶牛每日氨排放通量，g·d·頭；為每小時(shí)通風(fēng)量，=40 000 m·h；C為第小時(shí)時(shí)棚舍內(nèi)所測(cè)得的氨濃度，mg·m；為棚舍中飼養(yǎng)的奶牛量，頭。

1.3.3 堆肥棚氨排放通量

堆肥棚的氨氣通氣量測(cè)定采用MISSELBROOK等的研究方法，即：

1.3.4 污水貯存環(huán)節(jié)氨排放通量

奶牛場(chǎng)污水貯存池為開(kāi)闊環(huán)境，四周通風(fēng)，與露天農(nóng)田氨排放模式相似。因此，本研究采用適用于大田氨排放通量計(jì)算的單一高度法，在污水池上方1.5 m 處測(cè)得污水貯存環(huán)節(jié)的氨排放濃度與氣象風(fēng)速。污水貯存環(huán)節(jié)氨排放通量的計(jì)算公式為：

式中：為常數(shù)，0.085；為風(fēng)速，m·s；為1.5 m 處的氨濃度，mg·m；為1.5 m處的背景氨濃度，mg·m。

1.4 長(zhǎng)三角地區(qū)規(guī)?；?chǎng)氨氣排放情況

畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放的測(cè)算通常使用排放系數(shù)法。

式中：E為各市牛養(yǎng)殖氨排放量，t·a；為活動(dòng)水平，為各地級(jí)市或直轄市，A依據(jù)2018 年各省、直轄市或地級(jí)市發(fā)布的統(tǒng)計(jì)年鑒中奶牛及肉牛存欄量數(shù)據(jù)（表3）；為氨排放系數(shù)，采用本研究中基于金山奶牛場(chǎng)監(jiān)測(cè)結(jié)果所得氨排放系數(shù)，t·頭·a。部分地區(qū)統(tǒng)計(jì)年鑒并未將奶牛與肉牛進(jìn)行細(xì)化，或未對(duì)規(guī)?；c非規(guī)?；B(yǎng)殖進(jìn)行區(qū)分，考慮到長(zhǎng)三角地區(qū)非規(guī)?；ｐB(yǎng)殖占總體牛養(yǎng)殖比例較小（小于5%），因此本研究中暫不對(duì)奶牛與肉牛、規(guī)?；c非規(guī)?；鬟M(jìn)一步區(qū)分。

表3 2018年長(zhǎng)三角各地級(jí)市牛類(lèi)養(yǎng)殖存欄量（萬(wàn)頭）Table 3 Stock numbers of beef cattle and cow for cities in Yangtze River Delta in 2018（104 head）

2 結(jié)果與討論

2.1 不同環(huán)節(jié)氨濃度季節(jié)變化特征

圖1為規(guī)?；膛?chǎng)不同環(huán)節(jié)、不同季節(jié)氨排放變化趨勢(shì)及濃度水平。棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)春、夏、秋、冬4個(gè)季節(jié)氨濃度日均值變化范圍分別為1.44～2.93、3.16～4.32、2.13～4.89 mg·m和1.37～1.82 mg·m，氨濃度日均值分別為（2.00±0.43）、（3.52±0.29）、（3.06±0.58）mg·m和（1.54±0.12）mg·m，表現(xiàn)為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季達(dá)到冬季的2.29 倍，該規(guī)律與張祎和代小蓉的研究結(jié)果一致。研究表明，溫度是影響?zhàn)B殖棚舍內(nèi)氨濃度的主要因素。畜禽排放的氨主要來(lái)自于糞便中含氮物質(zhì)的分解，動(dòng)物飼料中的蛋白質(zhì)在動(dòng)物消化系統(tǒng)中各種酶的分解作用下產(chǎn)生的氨基酸會(huì)通過(guò)糞便排出體外，夏、秋季較高的溫度會(huì)提高糞便中的脲酶活性，促進(jìn)糞便中含氮物質(zhì)的分解，使得養(yǎng)殖棚舍內(nèi)氨濃度水平升高；與此同時(shí)，溫度也會(huì)影響畜禽的排泄行為進(jìn)而間接影響氨排放水平，圖1 為本研究觀測(cè)期間養(yǎng)殖棚舍內(nèi)溫度、相對(duì)濕度及風(fēng)速的變化情況。奶牛場(chǎng)的養(yǎng)殖棚舍為半開(kāi)放自然通風(fēng)結(jié)構(gòu)，舍內(nèi)的氣象因子受環(huán)境氣象條件的影響較大，各季節(jié)氨排放日均濃度水平基本與溫度呈相同的變化趨勢(shì)，監(jiān)測(cè)期間春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)的平 均 溫 度 分 別 為（23.0±3.3）、（29.8±1.6）、（24.4±2.7）℃和（6.4±1.7）℃，夏季、秋季和春季的溫度顯著大于冬季，較高的溫度是導(dǎo)致這3 個(gè)季節(jié)氨濃度水平較高的主要原因。此外，研究表明通風(fēng)量也會(huì)對(duì)畜禽養(yǎng)殖棚舍內(nèi)氨濃度產(chǎn)生影響，較大的通風(fēng)量有利于養(yǎng)殖棚舍內(nèi)氨的擴(kuò)散，從而降低了氨濃度水平。劉楊等的研究表明，典型規(guī)?；i場(chǎng)棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)氨濃度的季節(jié)變化趨勢(shì)為冬季＞秋季＞春季＞夏季，這可能是由于夏季豬場(chǎng)的養(yǎng)殖棚舍采用密閉式機(jī)械通風(fēng)和水簾降溫模式，棚舍內(nèi)的通風(fēng)量（10.73×10m·d）達(dá)到其他季節(jié)（3.13×10～5.17×10m·d）的2～3 倍，導(dǎo)致棚舍內(nèi)的氨迅速被帶走而呈現(xiàn)較低的水平，與此同時(shí)，密閉的棚舍環(huán)境也隔絕了外界的高溫，使得棚舍內(nèi)部的溫度總體低于外界。而本研究中奶牛場(chǎng)養(yǎng)殖棚舍雖然夏季通風(fēng)量（9.6×10m·d）與豬場(chǎng)接近，但不同于豬場(chǎng)的封閉式棚舍，奶牛棚舍主要采用通風(fēng)量更大的半敞開(kāi)式建筑結(jié)構(gòu)，在夏季高溫天氣，即使采用了機(jī)械通風(fēng)和噴霧系統(tǒng)結(jié)合的加濕降溫措施，但由于缺少墻體隔熱，棚舍內(nèi)溫度仍較高，從而導(dǎo)致環(huán)境中氨氣排放始終維持在較高的濃度水平。

圖1 不同環(huán)節(jié)各季節(jié)氨排放濃度水平Figure 1 Monitored ammonia concentration ranges in the three sheds in different seasons

糞便堆肥環(huán)節(jié)春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)的氨濃度日均值變化范圍分別為1.44～2.47、2.97～8.38、1.56～5.26 mg·m和0.76～2.86 mg·m，氨 濃 度 日 均 值 分別 為（1.84±0.32）、（5.24±1.32）、（2.41±0.73）mg·m和（1.25±0.40）mg·m，表現(xiàn)為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季顯著高于其他3 個(gè)季節(jié)，達(dá)到冬季的4.19 倍。和養(yǎng)殖棚舍相似，糞便堆肥棚為半開(kāi)放自然通風(fēng)結(jié)構(gòu)，氨濃度水平主要受溫度、濕度、通風(fēng)量等因素的綜合影響。夏、秋季溫度總體較高，微生物活性較高，堆糞周期較短，為20～30 d，糞便中的含氮物質(zhì)迅速轉(zhuǎn)化并排放到大氣中，導(dǎo)致氨揮發(fā)速率和濃度水平也較高；而春、冬季溫度相對(duì)較低，微生物活性也較低，整個(gè)堆糞周期總體長(zhǎng)于夏、秋季，為50～60 d，氨排放過(guò)程總體較為緩慢，因而氨揮發(fā)速率和濃度水平較低。除氣象因素影響外，糞便堆肥的氨排放水平還受堆肥過(guò)程本身的氨排放過(guò)程影響。夏季的氨排放監(jiān)測(cè)開(kāi)始于新鮮糞便堆肥初期，此時(shí)氨排放濃度達(dá)到（10.5±0.4）mg·m，隨著堆肥的進(jìn)行和糞便的不斷腐熟，堆肥末期的氨排放濃度為（5.6±0.9）mg·m，僅為堆肥初期的1/2 左右。此外，堆肥過(guò)程中的翻堆活動(dòng)也對(duì)該環(huán)節(jié)氨揮發(fā)有重要影響，在春季監(jiān)測(cè)的第3 天、夏季的第8 天、秋季的第6 天和冬季的第9 天，翻堆作業(yè)均造成氨濃度水平大幅上升，較前1 d 分別上升了47.0%、16.6%、133.8%和267.3%。

污水貯存環(huán)節(jié)春、夏、秋3 個(gè)季節(jié)的氨濃度日均值變化范圍分別為1.76～6.03、2.74～6.24 mg·m和1.48～4.33 mg·m，氨濃度日均值分別為（3.34±1.24）、（4.02±0.93）mg·m和（2.46±0.64）mg·m，表現(xiàn)為夏季＞春季＞秋季。與棚舍養(yǎng)殖和糞便堆肥環(huán)節(jié)春季氨濃度水平小于秋季的結(jié)果不同，污水貯存環(huán)節(jié)春季的氨排放濃度均值大于秋季。污水貯存池為露天全敞開(kāi)式結(jié)構(gòu)，氨排放水平受溫度、風(fēng)速的影響較大，但監(jiān)測(cè)表明，春季和秋季的溫度分別為（23.0±3.3）℃和（24.4±2.7）℃，風(fēng)速分別為（4.0±1.1）m·s和（4.0±1.5）m·s，總體較為接近；進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，上海地區(qū)春季和秋季的主導(dǎo)風(fēng)向分別為東南風(fēng)和東北風(fēng)，污水貯存池位于養(yǎng)殖棚舍和糞便堆肥棚的西北偏西方向，因此在春季東南風(fēng)向?yàn)橹鲗?dǎo)的情況下，養(yǎng)殖棚舍和糞便堆肥棚的氨排放也一定程度影響了下風(fēng)向的污水貯存點(diǎn)位，這可能是導(dǎo)致該環(huán)節(jié)春季氨排放濃度水平高于秋季的潛在原因。

從全年范圍來(lái)看，棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)的氨排放濃度水平分別達(dá)到了（2.53±0.88）、（2.68±1.72）mg·m和（2.44±1.73）mg·m，糞便堆肥環(huán)節(jié)的氨排放濃度水平最高，其次是棚舍養(yǎng)殖和污水貯存環(huán)節(jié)。需要說(shuō)明的是，污水貯存環(huán)節(jié)由于貯存池工程改造，冬季的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)缺失，由于冬季溫度整體較低，氨排放濃度水平相對(duì)較低，因此該環(huán)節(jié)全年的氨排放濃度水平可能存在一定的高估。

1.3.4 情感支持療法 該療法要求醫(yī)護(hù)人員多和患者交流，耐心傾聽(tīng)患者的傾訴，給予患者情感上的支持，樹(shù)立其與疾病斗爭(zhēng)的信念，同時(shí)對(duì)患者進(jìn)行適當(dāng)?shù)奶弁葱?，均能夠使患者焦慮情緒減輕，最終達(dá)到治療疼痛的目的［13］。

2.2 不同環(huán)節(jié)氨濃度日小時(shí)變化特征

圖2至圖4 為規(guī)?；膛?chǎng)不同環(huán)節(jié)、不同季節(jié)氨排放日小時(shí)變化趨勢(shì)及濃度水平。養(yǎng)殖棚舍氨濃度日小時(shí)變化與日氣溫變化基本呈一致的變化趨勢(shì)，在溫度較高的春、夏和秋3 個(gè)季節(jié)，棚舍內(nèi)的氨濃度從上午8：00 起開(kāi)始逐漸上升，下午14：00—16：00 時(shí)達(dá)到最大值，分別達(dá)到了（2.63±0.55）、（4.65±0.51）mg·m和（4.13±0.59）mg·m，之后開(kāi)始逐漸下降，總體呈現(xiàn)出白天高、夜間低的特征。而冬季典型日內(nèi)氨濃度小時(shí)變化則較為平穩(wěn)，總體氨排放水平較低，最大值出現(xiàn)在上午07：00—08：00，僅為（1.69±0.32）mg·m，這可能是因?yàn)槎緦?duì)棚舍四周采取了覆蓋保溫的措施，從而導(dǎo)致冬季棚舍內(nèi)的溫度受外界氣溫影響較小，氨濃度與氣溫相關(guān)度較低。除日溫度變化趨勢(shì)影響外，養(yǎng)殖棚舍內(nèi)奶牛的日常活動(dòng)也會(huì)對(duì)氨濃度日變化產(chǎn)生較大影響。凌晨和午夜奶牛的活動(dòng)量較少，新陳代謝較低，與此同時(shí)較低的溫度也導(dǎo)致糞便排放速率低于糞便結(jié)塊速率，從而影響了夜間氨的排放水平。此外，清糞管理等活動(dòng)對(duì)養(yǎng)殖棚舍內(nèi)氨濃度日小時(shí)變化也有重要的影響。如圖2 所示，不同季節(jié)8：00—10：00 氨濃度均出現(xiàn)一個(gè)峰值，這主要與該時(shí)段養(yǎng)殖棚舍內(nèi)的清糞活動(dòng)有關(guān)。在清糞過(guò)程中刮糞板對(duì)糞便不斷攪動(dòng)，破壞了糞便表皮，使內(nèi)部糞便暴露出來(lái)，處于自然發(fā)酵狀態(tài)下的糞便中的氨逸散到空氣中，導(dǎo)致糞便中的氨揮發(fā)速率加快，使得舍內(nèi)氨濃度在較短時(shí)間內(nèi)迅速積累而不斷增大。隨著清糞活動(dòng)結(jié)束，舍內(nèi)糞便量減少，氨揮發(fā)速率下降，使得舍內(nèi)氨濃度又出現(xiàn)一個(gè)短暫的下降過(guò)程。之后隨著奶牛進(jìn)食、排泄等日?；顒?dòng)，新鮮糞便持續(xù)的加入，以及白天溫度的持續(xù)上升，導(dǎo)致舍內(nèi)氨濃度又再次上升[36]。

圖2 棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)氨排放小時(shí)變化Figure 2 Hourly changes of ammonia concentration in monitored animal shed

糞便堆肥環(huán)節(jié)的氨濃度日小時(shí)變化趨勢(shì)如圖3所示，與棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)相似，該環(huán)節(jié)同樣呈現(xiàn)出白天高、夜間低的變化趨勢(shì)，與日間的氣溫變化趨勢(shì)同步。每日峰值基本出現(xiàn)在16：00—19：00 之間，春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)每日氨濃度最高值分別為（2.47±0.87）、（4.09±1.19）、（2.92±2.04）mg·m和（1.35±0.45）mg·m。在氨排放水平較高的春季、夏季和秋季，氨濃度受氣溫的日變化趨勢(shì)影響較為顯著，但在冬季的變化趨勢(shì)則較為平穩(wěn)。夏、秋兩個(gè)季節(jié)的溫度總體較高，糞便堆肥周期相對(duì)較短，基本在20～30 d之間，糞便中的氨排放轉(zhuǎn)化效率較高，導(dǎo)致該環(huán)節(jié)的氨濃度水平也較高；而在春、冬季，環(huán)境溫度日內(nèi)波動(dòng)范圍較小，總體處于較低水平，堆糞棚內(nèi)堆體自身產(chǎn)熱使堆體在24 h內(nèi)的溫度較為穩(wěn)定，糞便堆肥周期也相對(duì)較長(zhǎng)，達(dá)到了50～60 d，氨的轉(zhuǎn)化排放過(guò)程總體也較為緩慢，因此氨日小時(shí)濃度變化較其他季節(jié)相比更為穩(wěn)定。

圖3 糞便堆肥環(huán)節(jié)氨排放小時(shí)變化Figure 3 Hourly changes of ammonia concentration in monitored composting shed

污水貯存環(huán)節(jié)的氨濃度日小時(shí)變化趨勢(shì)如圖4所示，與棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)和糞便堆肥環(huán)節(jié)不同，污水貯存環(huán)節(jié)的氨排放趨勢(shì)主要受奶牛場(chǎng)生產(chǎn)作業(yè)管理活動(dòng)影響。在所監(jiān)測(cè)的春、夏、秋3 個(gè)季節(jié)中，每日氨濃度在污水輸送和糞尿分離作業(yè)時(shí)段（上午6：00—8：00 與下午17：00—19：00）較高，其他時(shí)段則較為平穩(wěn)，日最高值的出現(xiàn)均在每日17：00—19：00 之間，春、夏、秋3 個(gè)季節(jié)分別為（4.57±3.35）、（5.71±2.44）mg·m和（4.12±1.75）mg·m。與其他環(huán)節(jié)稍有不同的是，污水貯存環(huán)節(jié)日均氨濃度值波動(dòng)幅度較大，尤其是春、夏兩季，最高濃度和最低濃度的比值分別達(dá)到了3.45和2.13，這可能與污水貯存池每日均有污水注入有關(guān)。當(dāng)污水被泵入貯存池時(shí)，局部受到攪動(dòng)，促進(jìn)了氨氣的液氣傳質(zhì)，使得氨濃度監(jiān)測(cè)值呈現(xiàn)較大的波動(dòng)。由于冬季場(chǎng)內(nèi)對(duì)糞污處理系統(tǒng)進(jìn)行升級(jí)改造，本研究未對(duì)污水貯存環(huán)節(jié)冬季的氨濃度進(jìn)行監(jiān)測(cè)?；谇捌谙嚓P(guān)畜禽養(yǎng)殖場(chǎng)各環(huán)節(jié)氨排放的研究結(jié)果，可以預(yù)測(cè)在其他管理模式?jīng)]有重大變更的情況下，由于冬季氣溫低，微生物活動(dòng)受抑制，污水貯存環(huán)節(jié)氨排放濃度水平較春、夏、秋3季低。

圖4 污水貯存環(huán)節(jié)氨排放小時(shí)變化Figure 4 Hourly changes of ammonia concentration in monitored sewage storage tank area

2.3 氨排放影響因素

研究表明，畜禽養(yǎng)殖場(chǎng)內(nèi)的氨排放濃度是多因素綜合作用的結(jié)果，如棚舍結(jié)構(gòu)、地面類(lèi)型、清糞頻率、通風(fēng)模式和氣象條件等均會(huì)影響畜禽養(yǎng)殖場(chǎng)氨的產(chǎn)生。本研究重點(diǎn)探討了溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)速和大氣壓強(qiáng)等主要?dú)庀笠蜃訉?duì)奶牛場(chǎng)關(guān)鍵環(huán)節(jié)中氨濃度的影響，相關(guān)關(guān)系如表4 所示。結(jié)果表明，棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥、污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)的氨濃度水平與溫度均呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系（＜0.01），相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到了0.914、0.817 和0.942，表明溫度是影響奶牛養(yǎng)殖不同環(huán)節(jié)氨排放的主要?dú)庀笠蛩?。畜禽排放的氨主要?lái)自于糞便中含氮物質(zhì)的分解，較高的溫度會(huì)提高糞便中的脲酶活性，促進(jìn)糞便中含氮物質(zhì)的分解，使得氨濃度水平升高。具體來(lái)看，污水貯存環(huán)節(jié)氨濃度與溫度的相關(guān)性最高，其次是棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)，糞便堆肥環(huán)節(jié)與溫度的相關(guān)性相對(duì)較低。本研究中奶牛場(chǎng)的污水貯存池為露天全敞開(kāi)結(jié)構(gòu)，受環(huán)境溫度的直接影響相對(duì)較大，而養(yǎng)殖棚舍和堆肥棚舍為半敞開(kāi)式結(jié)構(gòu)，棚舍內(nèi)部與外部環(huán)境存在一定的溫差，因此與污水貯存環(huán)節(jié)相比受外界溫度的影響相對(duì)較小，這可能是造成其與溫度的相關(guān)性略差于污水貯存環(huán)節(jié)的重要原因。除此之外，糞便堆肥環(huán)節(jié)的氨排放除受環(huán)境溫度變化的影響外，還受到堆肥進(jìn)程特別是堆體自身產(chǎn)熱過(guò)程對(duì)氨排放的影響，因此其與溫度的相關(guān)關(guān)系在3個(gè)環(huán)節(jié)中相對(duì)較差。

表4 棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存環(huán)節(jié)氨濃度與主要?dú)庀笠蜃拥南嚓P(guān)系數(shù)Table 4 Correlation between ammonia concentration in shed housing，manure composting and sewage storage with meteorologic factors

棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)的氨濃度水平與風(fēng)速均呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到了-0.686（＜0.01）、-0.533（＜0.05）和-0.695（＜0.01）。通常風(fēng)速主要會(huì)影響氣態(tài)污染物的擴(kuò)散水平，進(jìn)而影響其濃度水平，在奶牛養(yǎng)殖不同環(huán)節(jié)中，較大的風(fēng)速稀釋或帶走了較高濃度的氣態(tài)氨而降低了其濃度水平，從而與氨濃度水平呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系。具體來(lái)看，污水貯存環(huán)節(jié)氨濃度與風(fēng)速的負(fù)相關(guān)關(guān)系最高，其次是棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)，糞便堆肥環(huán)節(jié)與風(fēng)速的負(fù)相關(guān)性相對(duì)較低。與溫度對(duì)氨排放的影響相似，污水貯存池為露天全敞開(kāi)結(jié)構(gòu)，環(huán)境風(fēng)速對(duì)氨濃度的直接影響相對(duì)較大，因此相關(guān)性也相對(duì)最高；而養(yǎng)殖棚舍和堆糞棚舍為半敞開(kāi)式結(jié)構(gòu)，氨排放過(guò)程受風(fēng)速的影響相對(duì)污水貯存環(huán)節(jié)小，相關(guān)性也相對(duì)較差。需要說(shuō)明的是，本研究中養(yǎng)殖棚舍為首尾側(cè)面均通風(fēng)的半敞開(kāi)式結(jié)構(gòu)，而糞便堆肥棚為長(zhǎng)條式的首尾通風(fēng)半敞開(kāi)式結(jié)構(gòu)，后者的通風(fēng)條件和通風(fēng)量總體低于前者，這也可能是造成糞便堆肥環(huán)節(jié)風(fēng)速與氨濃度的相關(guān)性低于其他兩個(gè)環(huán)節(jié)的重要原因。

除此之外，研究發(fā)現(xiàn)大氣壓強(qiáng)與棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3個(gè)環(huán)節(jié)的氨濃度水平均呈極顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系（＜0.01），相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到了-0.827、-0.822 和-0.900。大氣壓強(qiáng)通常呈明顯的季節(jié)變化趨勢(shì)，本研究監(jiān)測(cè)時(shí)段春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)的大氣壓強(qiáng)平均水平分別達(dá)到了（101.0±0.5）、（100.4±0.4）、（101.5±0.3）kPa 和（102.7±0.4）kPa，相關(guān)性分析表明，研究期間的大氣壓強(qiáng)與大氣溫度變化呈極顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系，達(dá)到了0.894（＜0.01），由上文可知，氨濃度水平主要受溫度變化的影響，二者呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系，因此氨濃度總體上也與大氣壓強(qiáng)呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系。

相比溫度、風(fēng)速和大氣壓強(qiáng)，相對(duì)濕度與棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)的氨濃度水平相關(guān)性總體均較差，這可能與不同季節(jié)、不同環(huán)節(jié)相對(duì)濕度與氨濃度的相關(guān)性差異較大有關(guān)。在春季，棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)的氨濃度水平與相對(duì)濕度總體呈一定的負(fù)相關(guān)關(guān)系，分別達(dá)到了0.140、0.201和0.132，一方面，較高的濕度容易吸收去除空氣中的氣態(tài)氨，降低氨濃度水平，另一方面，較高的濕度通常出現(xiàn)在降水等天氣，溫度相對(duì)較低，這也不利于氨的排放。而在夏季，棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)采用的機(jī)械通風(fēng)和噴霧系統(tǒng)結(jié)合的加濕降溫措施，使得養(yǎng)殖棚舍內(nèi)部的相對(duì)濕度總體大于其他季節(jié)，其氨排放濃度的負(fù)相關(guān)系數(shù)總體高于其他3 個(gè)季節(jié)。值得注意的是，春、夏和冬季的相對(duì)濕度均與氨濃度水平呈一定的負(fù)相關(guān)關(guān)系，而秋季的相對(duì)濕度則與棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)的氨濃度水平呈正相關(guān)關(guān)系，分別達(dá)到了0.612、0.340 和0.409，這也表明秋季相對(duì)濕度對(duì)各環(huán)節(jié)氨排放水平的影響不同。研究發(fā)現(xiàn)，監(jiān)測(cè)期間春、夏、冬3 個(gè)季節(jié)的相對(duì)濕度水平分別為（73.7±13.1）%、（75.9±7.5）%和（73.9±13.2）%，而在秋季的相對(duì)濕度水平為（69.1±10.9）%，低于其他3 個(gè)季節(jié)，較低的相對(duì)濕度條件下，空氣中的水汽含量相對(duì)減少，從而導(dǎo)致其對(duì)氨濃度水平的影響減弱，溫度等其他因子的影響比重增加，這可能是造成該季節(jié)相對(duì)濕度與氨濃度水平呈正相關(guān)的重要原因。

2.4 不同環(huán)節(jié)、不同季節(jié)氨排放系數(shù)

表5為規(guī)模化奶牛場(chǎng)棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 大環(huán)節(jié)不同季節(jié)的氨排放系數(shù)水平。棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)的氨排放系數(shù)分別為（12.61±5.52）、（17.17±1.40）、（13.40±3.24）、（6.13±2.19）kg·頭·a，夏季氨排放系數(shù)最大，是冬季的近3倍，全年氨排放系數(shù)為（13.14±5.17）kg·頭·a。糞便堆肥環(huán)節(jié)春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)的氨排放系數(shù)分別為（4.64±1.93）、（13.23±3.77）、（4.20±1.49）、（3.68±1.40）kg·頭·a，與棚舍養(yǎng)殖環(huán)節(jié)相似，夏季氨排放系數(shù)最高，達(dá)到了冬季的4 倍左右。污水貯存環(huán)節(jié)春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)的氨排放系數(shù)分別為（8.58±5.08）、（12.18±4.12）、（7.36±2.28）、3.33 kg·頭·a，全年氨排放系數(shù)為（9.72±4.47）kg·頭·a。需要說(shuō)明的是，冬季奶牛場(chǎng)污水貯存池進(jìn)行改造升級(jí)，未能獲得該環(huán)節(jié)氨濃度數(shù)據(jù)，其排放系數(shù)基于監(jiān)測(cè)秋冬季棚舍內(nèi)和污水貯存池氨氣濃度比例關(guān)系估算獲得。從排放環(huán)節(jié)來(lái)看，全年范圍內(nèi)棚舍養(yǎng)殖的氨排放系數(shù)最高，污水貯存環(huán)節(jié)其次，糞便堆肥氨排放系數(shù)最低；從季節(jié)變化來(lái)看，氨排放系數(shù)的季節(jié)變化趨勢(shì)總體與溫度變化趨勢(shì)較為一致，再次證明溫度是影響各環(huán)節(jié)氨濃度水平與氨排放系數(shù)的首要?dú)庀笠蛩亍?/p>

表5 規(guī)?；膛?chǎng)關(guān)鍵環(huán)節(jié)四季平均氨排放系數(shù)（kg·頭-1·a-1）Table 5 Hourly average emission factor of each season for large-scale dairy farm of each stage（kg·head-1·a-1）

目前國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)我國(guó)各地區(qū)人為源氨排放清單的編制主要是采納《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》中所提供的排放系數(shù)法，結(jié)合氣溫校正因子，從而估算各地區(qū)人為源氨氣排放情況，對(duì)于規(guī)模化奶牛養(yǎng)殖的氨排放過(guò)程，其排放因子的選取范圍基本在21.76～37.61 kg·頭·a之間，而針對(duì)奶?；蚱渌笄蒺B(yǎng)殖業(yè)的氨排放實(shí)測(cè)和本地化系數(shù)的研究工作總體相對(duì)較少。賈樹(shù)云采用微氣象法和模型估算法獲取了河北地區(qū)兩種管理模式的奶牛場(chǎng)氨排放系數(shù)水平，分別為12.95～53.77 kg·頭·a和15.56～30.64 kg·頭·a，與本研究的結(jié)果（30.57 kg·頭·a）基本一致。YANG 等對(duì)京津冀地區(qū)兩個(gè)奶牛場(chǎng)的氨排放進(jìn)行監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)氨排放系數(shù)變化范圍為44.6～51.0 kg·頭·a，年均氨排放系數(shù)達(dá)到了48.7 kg·頭·a，京津冀區(qū)域的年均溫度總體低于長(zhǎng)三角地區(qū)，但氨排放系數(shù)卻大于本研究中獲得的結(jié)果，原因主要有以下兩方面：一方面，兩個(gè)研究中的奶牛生產(chǎn)管理模式存在一定的差異，YANG 等的研究中奶牛場(chǎng)清糞頻率為1～2 周1 次，較低的清糞頻率使得糞污停留時(shí)間較長(zhǎng)，更利于氨的排放，而本研究中的清糞頻率為1 d 2～3 次，較高的清糞頻率減少了糞污暴露環(huán)節(jié)的時(shí)長(zhǎng)，進(jìn)而減少了氨的排放，這可能是本研究中氨排放系數(shù)相對(duì)較低的重要原因；另一方面，YANG 等采用的是開(kāi)路式激光光譜監(jiān)測(cè)技術(shù)結(jié)合模型反演，而本研究采用的是電化學(xué)傳感器監(jiān)測(cè)技術(shù)，兩種不同的監(jiān)測(cè)技術(shù)和估算模型可能也是造成氨排放系數(shù)差異的重要原因。與國(guó)外的研究結(jié)果比較發(fā)現(xiàn)，MISSELBROOK 等的研究結(jié)果表明，英國(guó)奶牛場(chǎng)養(yǎng)殖棚舍和采奶棚中氨整體排放系數(shù)為4.9 kg·頭·a，遠(yuǎn)低于本研究和國(guó)內(nèi)其他研究的結(jié)果。一方面，國(guó)外奶牛場(chǎng)的管理模式與管理水平與國(guó)內(nèi)存在一定的差異，另一方面，英國(guó)全年平均氣溫僅為12 ℃，而上海全年平均氣溫在21 ℃左右，兩地的氣候條件差異可能也是引起奶牛場(chǎng)氨排放系數(shù)差異較大的重要原因。這也再度表明溫度是影響畜禽養(yǎng)殖氨排放強(qiáng)度的主要影響因子，糞尿中氨氣揮發(fā)量隨著溫度升高而增加，當(dāng)環(huán)境溫度從4 ℃增加到20 ℃時(shí)，氨氣的揮發(fā)量可提高3.6～5.8 倍。已往研究表明，歐美發(fā)達(dá)國(guó)家由于飼料中含氮量更高，導(dǎo)致其畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放強(qiáng)度大于發(fā)展中國(guó)家，但從本研究的結(jié)果看，部分東南亞國(guó)家受限于經(jīng)濟(jì)成本，雖然含氮飼料投入量較低，但較高的氣溫等氣象因素仍可能導(dǎo)致較高的氨排放水平。此外，將本研究奶牛場(chǎng)氨排放系數(shù)與上海地區(qū)其他畜禽類(lèi)型進(jìn)行比較，紀(jì)英杰等監(jiān)測(cè)獲取了上海地區(qū)規(guī)模化豬場(chǎng)的氨排放系數(shù)，夏季棚舍、夏季堆肥、秋季棚舍和秋季堆肥的氨排放系數(shù)分別為3.68、2.72、1.05 kg·頭·a和0.87 kg·頭·a，均明顯低于本研究相同季節(jié)奶牛氨排放系數(shù)，這也表明相對(duì)于其他主要畜禽類(lèi)型，奶牛養(yǎng)殖的氨排放系數(shù)水平總體較高，因此不容忽視。

2.5 長(zhǎng)三角地區(qū)奶牛及肉牛養(yǎng)殖氨排放時(shí)空分布特征

2.5.1 氨排放總量及排放強(qiáng)度

基于本研究監(jiān)測(cè)獲得本地化排放系數(shù)，結(jié)合長(zhǎng)三角地區(qū)（安徽省、江蘇省、浙江省和上海市）各省市統(tǒng)計(jì)年鑒中奶牛與肉牛存欄量，建立了長(zhǎng)三角地區(qū)規(guī)?；膛＜叭馀ｐB(yǎng)殖氨排放清單，如圖5所示。2018年長(zhǎng)三角地區(qū)奶牛和肉牛養(yǎng)殖排放總量約為3.39 萬(wàn)t·a，排放量由高到低依次為安徽省（2.17 萬(wàn)t·a）、江蘇省（0.73 萬(wàn)t·a）、浙江?。?.34 萬(wàn)t·a）、上海市（0.15 萬(wàn)t·a）。從空間分布來(lái)看，氨排放主要集中在安徽省中北部和江蘇省北部區(qū)域，主要由于這些地區(qū)集約化畜禽養(yǎng)殖規(guī)模較大，奶牛與肉牛存欄量遠(yuǎn)高于其他地區(qū)，這是造成氨排放強(qiáng)度遠(yuǎn)高于其他地區(qū)的重要原因，需要引起重視。從季節(jié)分布看，夏季氨排放總量和強(qiáng)度最高，達(dá)到了1.36 萬(wàn)t 和151 t·d，春季、秋季氨排放總量和強(qiáng)度接近，分別為8 230、7 950 t和91、88 t·d，相比而言，冬季的氨排放總量和強(qiáng)度最低，為4 190 t和47 t·d，僅為夏季的1/3左右。

圖5 長(zhǎng)三角地區(qū)規(guī)?；膛Ｅc肉牛養(yǎng)殖業(yè)氨揮發(fā)強(qiáng)度圖Figure 5 Ammonia emission rates from large-scale dairy and beef production industry in Yangtze River Delta

2.5.2 排放清單比較

表6為長(zhǎng)三角地區(qū)不同研究中畜禽養(yǎng)殖氨排放清單結(jié)果，由于所在的年份、采用的活動(dòng)水平（畜禽存/出欄量）數(shù)據(jù)、排放因子不同，使研究結(jié)果間存在一定差異，但總體可以發(fā)現(xiàn)，在安徽省、江蘇省和浙江省，規(guī)?；?chǎng)氨排放總量占全部畜禽養(yǎng)殖氨排放量的比例相對(duì)較低，為3%～8%，這可能與這些地區(qū)生豬、蛋禽和肉禽等其他畜禽類(lèi)型的養(yǎng)殖規(guī)模整體較高有關(guān)。相對(duì)而言，2018 年上海市規(guī)?；?chǎng)（以奶牛養(yǎng)殖為主）占全市畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放的比例高于江、浙、皖三省，約為12%，且該比例高于2004 年的4%和2011 年的8%，這也進(jìn)一步說(shuō)明了雖然生豬養(yǎng)殖的活動(dòng)水平較大，導(dǎo)致的氨排放總量大于奶牛及肉牛養(yǎng)殖，但規(guī)模化牛場(chǎng)的氨排放系數(shù)及強(qiáng)度總體大于生豬養(yǎng)殖過(guò)程，未來(lái)隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)不斷發(fā)展，在居民奶制品和牛肉消耗逐漸增長(zhǎng)的情境下，奶牛及肉牛養(yǎng)殖所引起的氨排放將持續(xù)增加，因此不容忽視。近20 年來(lái)，我國(guó)東部地區(qū)整體經(jīng)濟(jì)水平顯著提高，氮素投入不足而導(dǎo)致的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)力低下的時(shí)代早已過(guò)去。相反，氮素過(guò)多和不適當(dāng)投入所引起的環(huán)境問(wèn)題才是制約目前我國(guó)農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。因此，亟需針對(duì)奶牛與肉牛養(yǎng)殖中氨揮發(fā)各關(guān)鍵環(huán)節(jié)，形成規(guī)?；B(yǎng)殖業(yè)全鏈條氨揮發(fā)減排技術(shù)體系，在保證乳制品產(chǎn)量、肉品供應(yīng)和動(dòng)物福利不受影響的情況下，優(yōu)化養(yǎng)殖業(yè)飼料組成、提高氮營(yíng)養(yǎng)素利用率；優(yōu)化棚舍糞尿管理技術(shù)；形成末端糞污資源化高效利用體系，減少糞污處理、儲(chǔ)存及還田過(guò)程中的氨揮發(fā)，這對(duì)于我國(guó)人為源大氣氨減排、生態(tài)環(huán)境可持續(xù)發(fā)展也具有重要意義。

表6 基于文獻(xiàn)調(diào)研的長(zhǎng)三角地區(qū)氨排放清單結(jié)果對(duì)比Table 6 Comparison of ammonia emission inventory in Yangtze River Delta based on literatures investigation

3 結(jié)論

（1）規(guī)?；膛?chǎng)棚舍養(yǎng)殖、糞便堆肥和污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)的年均氨排放濃度分別為（2.53±0.88）、（2.68±1.72）mg·m和（2.44±1.73）mg·m，氨濃度季節(jié)變化趨勢(shì)總體表現(xiàn)為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季達(dá)到冬季的2.3～4.2 倍。各環(huán)節(jié)氨排放日小時(shí)變化存在明顯差異，主要受日溫度變化、畜禽活動(dòng)和清糞管理等因素影響。

（2）基于在線(xiàn)觀測(cè)獲取的養(yǎng)殖棚舍、糞便堆肥和污水貯存3 個(gè)環(huán)節(jié)全年氨排放系數(shù)分別為（13.14±5.17）、（7.71±5.17）kg·頭·a和（9.72±4.47）kg·頭·a，全年合計(jì)氨排放系數(shù)為30.57 kg·頭·a，該結(jié)果與國(guó)內(nèi)相關(guān)的研究總體接近，卻遠(yuǎn)高于國(guó)外的排放系數(shù)，表明國(guó)內(nèi)奶牛養(yǎng)殖的氨排放貢獻(xiàn)仍不容忽視。

（3）根據(jù)本地實(shí)測(cè)氨排放系數(shù)，建立了長(zhǎng)三角地區(qū)規(guī)?；馀＜澳膛ｐB(yǎng)殖氨排放清單。2018 年長(zhǎng)三角地區(qū)規(guī)模化牛場(chǎng)氨排放總量為3.39 萬(wàn)t·a。氨排放主要集中在安徽省中北部和江蘇省北部等集約化畜禽養(yǎng)殖規(guī)模較大的地區(qū)。夏季氨排放總量和強(qiáng)度最高，是冬季的3倍多。

（4）通過(guò)梳理長(zhǎng)三角地區(qū)不同研究中畜禽養(yǎng)殖氨排放清單的結(jié)果表明，規(guī)?；?chǎng)養(yǎng)殖貢獻(xiàn)的氨排放占全部畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放的3%～12%。由于規(guī)?；?chǎng)的氨排放系數(shù)及強(qiáng)度總體大于生豬養(yǎng)殖過(guò)程，未來(lái)隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)不斷發(fā)展，在居民奶制品和牛肉消耗逐漸增長(zhǎng)的情境下，奶牛及肉牛養(yǎng)殖所引起的氨排放將持續(xù)增加，其影響不容忽視。