李若羽 卞建春 唐貴謙 李丹 白志宣 毛文書(shū)

1 成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院, 成都 610225

2 中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所中層大氣和全球環(huán)境探測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100029

3 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)地球與行星科學(xué)學(xué)院, 北京 100049

4 蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院, 蘭州 730000

5 中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(LAPC), 北京 100029

1 引言

青藏高原是“世界屋脊”，一直以來(lái)是眾學(xué)者研究的熱點(diǎn)地區(qū)。在2000 年，國(guó)家將“西部大開(kāi)發(fā)”作為一項(xiàng)戰(zhàn)略任務(wù)，啟動(dòng)對(duì)西部的經(jīng)濟(jì)網(wǎng)絡(luò)建設(shè)。而大氣氣溶膠作為城市空氣污染的重要組成部分，其顆粒大小及分布可以影響空氣質(zhì)量（Huang et al., 2014; Liu et al., 2015）、能見(jiàn)度（Kim et al.,2006; Li et al., 2016）、人類(lèi)健康（Delfino et al.,2005; Gautam et al., 2016; Tang et al., 2017）、以及地球的輻射收支（Pope III, 2000; Huang et al.,2014）。在建設(shè)經(jīng)濟(jì)的同時(shí)，為了控制大氣污染物的排放，降低PM2.5的濃度，于2003 年頒布更嚴(yán)格的火電廠標(biāo)準(zhǔn)（GB 13223-2003）。

拉薩作為青藏高原的省會(huì)城市和直接污染源，其空氣質(zhì)量一直是中國(guó)最好的城市之一（Duo et al., 2018; Yin et al., 2019），但不如三亞、海口（海南?。┑妊睾Ｇ鍧嵆鞘校↗iang et al., 2015)。由于城市化發(fā)展和發(fā)達(dá)的旅游業(yè)，已經(jīng)使化石燃料成為了拉薩的主要消耗能源（Ran et al., 2014），而高海拔、低緯和稀薄大氣，使得拉薩的紫外線(xiàn)輻射水平較高（楊龍?jiān)? 1994; Ren et al., 1999;Norsang et al., 2009），尤其在夏季，可能導(dǎo)致拉薩產(chǎn)生比平原地區(qū)更嚴(yán)重的光化學(xué)污染。另外，拉薩的生態(tài)脆弱，植被覆蓋率低，經(jīng)濟(jì)不發(fā)達(dá)，存在原始的生物質(zhì)燃燒以及宗教焚燒（Cui et al., 2018;Wei et al., 2019），拉薩的空氣污染對(duì)當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境和自然資源及人類(lèi)健康構(gòu)成潛在風(fēng)險(xiǎn)。

從國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)自2013～2020 年的空氣污染物六要素（PM2.5、PM10、O3、CO、SO2和NO2）監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)（http://www.cnemc.cn [2020-08-31]）發(fā)現(xiàn)拉薩除了O3以外的氣態(tài)污染物都逐漸改善到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)以?xún)?nèi)，而PM2.5和PM10在2013～2015 年下降較快，于2016～2020 年無(wú)明顯變化，說(shuō)明環(huán)境治理遇到瓶頸，需要進(jìn)一步對(duì)氣溶膠產(chǎn)生的來(lái)源和性質(zhì)進(jìn)行評(píng)估。氣溶膠數(shù)濃度譜可以直接識(shí)別粒子來(lái)源和性質(zhì)。如楊龍?jiān)龋?994）發(fā)現(xiàn)青藏高原北緣五道梁的氣溶膠數(shù)濃度譜具有本底特征（0.4 μm 以下微粒占比急劇減少），近地面氣溶膠數(shù)密度在23～66 cm-3之間。He et al.（2011）和Liu et al.（2017）分別通過(guò)模擬和實(shí)地測(cè)試發(fā)現(xiàn)在較低和較高的行車(chē)速度下，氣溶膠各粒徑段數(shù)濃度會(huì)隨著海拔的升高而有不同程度的增加，納米級(jí)的氣溶膠數(shù)濃度增幅更大。而政改之后對(duì)高原城市氣溶膠數(shù)濃度譜缺乏進(jìn)一步的觀測(cè)數(shù)據(jù)加以研究。

由于距離地面1～2 km 的大氣邊界層是人類(lèi)主要的活動(dòng)空間，其中發(fā)生著復(fù)雜的地氣相互作用與大氣污染（胡非等, 2003），研究邊界層內(nèi)氣溶膠的時(shí)空分布便尤為重要。周任君等（2008）等人利用HAIOE 雷達(dá)資料發(fā)現(xiàn)先高原上空的對(duì)流層頂存在氣溶膠極大值區(qū)；秦武斌等（2017）等人利用雷達(dá)和太陽(yáng)光度計(jì)測(cè)量數(shù)據(jù)擬合得到氣溶膠標(biāo)高來(lái)反應(yīng)我國(guó)西北地區(qū)氣溶膠的垂直分布特征，但高原城市也缺乏定量的垂直變化原位探測(cè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來(lái)做科學(xué)的數(shù)據(jù)支撐。

為了彌補(bǔ)先前研究的不足，本研究搭建基于地面和系留汽艇的觀測(cè)平臺(tái)，分別對(duì)近地面和垂直梯度拉薩大氣邊界層內(nèi)氣溶膠數(shù)濃度進(jìn)行了觀測(cè)研究，獲取了拉薩夏季氣溶膠數(shù)濃度的時(shí)空演變規(guī)律，厘清了對(duì)氣溶膠貢獻(xiàn)顯著的關(guān)鍵排放源。

2 數(shù)據(jù)來(lái)源與方法

2.1 實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)及數(shù)據(jù)來(lái)源

實(shí)驗(yàn)的觀測(cè)時(shí)間為2020 年8 月1～28 日，分別在拉薩市東南方的西藏大學(xué)納金校區(qū)（29°38′56″N， 91°11′13″E；圖1）校區(qū)進(jìn)行系留氣艇邊界層探空實(shí)驗(yàn)，于拉薩市中心的拉薩市氣象局（29°39′43″N，91°8′35″E；圖1）進(jìn)行地面觀測(cè)實(shí)驗(yàn)。系留氣艇探測(cè)系統(tǒng)由有效載荷為10 kg 的60 m3氦氣氣艇、便攜式光學(xué)粒子計(jì)數(shù)器（the Printed Optical Particle Spectrometer，簡(jiǎn)稱(chēng)POPS）、常規(guī)氣象要素探空儀（Bian et al., 2011）組成。通過(guò)氣象傳感器收集溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)向、風(fēng)速在內(nèi)的氣象參數(shù)，以無(wú)線(xiàn)電實(shí)時(shí)從計(jì)算機(jī)顯示傳輸數(shù)據(jù)。試驗(yàn)期間，在天氣允許的情況下，進(jìn)行單日多時(shí)次（ 07:00、 08:00、 10:00、 11:00、 12:00、 14:00、15:00、16:00、19:00 和22:00；北京時(shí)，下同）邊界層低空探測(cè)，共獲得可利用垂直廓線(xiàn)數(shù)據(jù)57 組。

POPS 是單粒子計(jì)數(shù)器，時(shí)間分辨率為1 s，流量為2.98 cm-3s-1，通過(guò)記錄每個(gè)氣溶膠粒子經(jīng)過(guò)450 nm 的激光所產(chǎn)生的脈沖強(qiáng)度來(lái)統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)（Gao et al., 2016），能夠提供0.13～3.39 μm 粒徑范圍內(nèi)氣溶膠數(shù)濃度譜分布，并將其分為15 個(gè)通道：b1（ 0.13～0.14 μm）、 b2（ 0.14～0.15 μm）、b3（ 0.15～0.17 μm）、 b4（ 0.17～0.19 μm）、b5（ 0.19～0.22 μm）、 b6（ 0.22～0.30 μm）、b7（ 0.30～0.41 μm）、 b8（ 0.41～0.49 μm）、b9（ 0.49～0.61 μm）、 b10（ 0.61～0.92 μm）、b11（ 0.91～1.27 μm）、 b12（ 1.27～1.58 μm）、b13（1.58～2.05 μm）、b14（2.05～2.63 μm）和b15（2.63～3.39 μm）。POPS 具有體積小，重量輕的特點(diǎn)，更適用于部署在系留氣艇等探空平臺(tái)以進(jìn)行大氣垂直氣溶膠數(shù)濃度的測(cè)定。儀器的科學(xué)性已經(jīng)得到充分的對(duì)比實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，更詳細(xì)的對(duì)比和儀器介紹可參照Gao et al.（2016）的工作。為確保對(duì)氣溶膠的高效采集，實(shí)驗(yàn)前，需對(duì)POPS 進(jìn)行流量標(biāo)定，并用聚苯乙烯（PSL）球型粒子進(jìn)行粒徑校準(zhǔn)。

2.2 其他數(shù)據(jù)來(lái)源

另外獲得位于拉薩西北向的拉薩市環(huán)保局（29°39′25″N，91°11′13″E；圖1）2020 年8 月地面的空氣污染物六要素?cái)?shù)據(jù)；以及第二次青藏科考實(shí)驗(yàn)中Vaisala 增強(qiáng)型單鏡頭云高儀CL51 儀器數(shù)據(jù)（Zhu et al., 2018）。

圖1 拉薩市地圖及實(shí)驗(yàn)場(chǎng)地（EPB：西藏環(huán)保局；MB：氣象局；TU：西藏大學(xué)）Fig. 1 Map of Lhasa city and test site (EPB: Xizang Environmental Protection Bureau; MB: Meteorological Bureau; TU: Xizang University)

云高儀運(yùn)用脈沖二極管激光探測(cè)和測(cè)距（Light Detection and Ranging，簡(jiǎn)稱(chēng)LIDAR）技術(shù)，發(fā)射器沿垂直或近乎垂直的方向發(fā)射強(qiáng)大功率的短脈沖激光束，激光束通往天空經(jīng)由氣溶膠、大氣分子以及水汽引起光散射（后向散射），測(cè)量散射光并由雷達(dá)接受系統(tǒng)接收并轉(zhuǎn)換為光電流，得到不同高度的后向散射強(qiáng)度。

2.3 分析方法

2.3.1 數(shù)據(jù)剔除方法

以?xún)杀稑?biāo)準(zhǔn)偏差為基準(zhǔn)剔除地面POPS 觀測(cè)數(shù)據(jù)中的異常值（鄭家亨, 1995），再計(jì)算氣溶膠數(shù)濃度的小時(shí)均值用于后續(xù)分析。常規(guī)氣象要素探空儀所觀測(cè)的高度數(shù)據(jù)有部分缺失，但氣壓數(shù)據(jù)正常，利用壓高公式對(duì)其進(jìn)行修訂。系留氣艇實(shí)驗(yàn)中POPS 的數(shù)據(jù)亦用兩倍標(biāo)準(zhǔn)偏差為基準(zhǔn)進(jìn)行剔除，隨后按10 m 的高度間隔計(jì)算數(shù)據(jù)平均值。

2.3.2 邊界層測(cè)算方法

利用兩種方法確定邊界層高度（Planetary Boundary Layer Height，簡(jiǎn)稱(chēng)PBLH）。首先通過(guò)云高儀（CL51）獲得連續(xù)的拉薩市大氣邊界層演化過(guò)程，也同時(shí)作為系留氣艇釋放時(shí)采樣高度的參考（Tang et al., 2015, 2016）。其次，利用氣象要素垂直廓線(xiàn)確定采樣時(shí)次大氣邊界的精細(xì)結(jié)構(gòu)。穩(wěn)定邊界層（Stable Boundary Layer，簡(jiǎn)稱(chēng)SBL）的頂部多位于低空急流發(fā)生或相對(duì)濕度出現(xiàn)突變的位置，殘留層（Residual Layer，簡(jiǎn)稱(chēng)RL）位于其上方。所以將穩(wěn)定邊界層頂（Stable Boundary Layer Height， 簡(jiǎn) 稱(chēng) SBLH） 定 為 虛 位 溫（ Virtual Potential Temperature，簡(jiǎn)稱(chēng)VPT）不再隨高度升高或出現(xiàn)明顯拐點(diǎn)的位置。白天VPT 隨高度先減小后增大，將VPT 增大的位置與近地面相同處確定為對(duì)流邊界層頂部（Convective Boundary Layer Height，簡(jiǎn)稱(chēng)CBLH）。

2.3.3 大氣穩(wěn)定度評(píng)估方法

使用總體理查遜數(shù)（Ri；Weisman and Klemp,1986）來(lái)估計(jì)對(duì)流邊界層內(nèi)的大氣湍流穩(wěn)定性，計(jì)算方法為

3 結(jié)果分析

3.1 地面觀測(cè)

3.1.1 觀測(cè)期概述

觀測(cè)期內(nèi)拉薩各項(xiàng)污染物均符合我國(guó)的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（GB 3095-2015；圖2），PM2.5的24 小時(shí)均值濃度為8.3±3.3 μg m-3，PM10的24 小時(shí)均值濃度為23.5±8.1 μg m-3，SO2的小時(shí)濃度均值為6.2±0.4 μg·m-3，NO2的小時(shí)濃度均值為11.4±9.2 μg·m-3）。0.13～3.39 μm 粒徑范圍的氣溶膠數(shù)濃度月均值為154±100 cm-3，在16 cm-3到870 cm-3之間變化，相比華北及珠江三角洲小2～3 個(gè)量級(jí)，與中國(guó)其他城市的氣溶膠數(shù)濃度對(duì)比見(jiàn)表1。氣溶膠主要分布在粒徑為0.5 μm 以下的細(xì)粒子段，以0.2 μm 以下占比最多。細(xì)粒子在26 日有明顯增長(zhǎng)，結(jié)合圖2b、c、d 可以看出PM2.5、NO2和氣溶膠數(shù)濃度的最大值都出現(xiàn)在26 日，而SO2在26 日并沒(méi)有明顯的增加反而呈下降趨勢(shì)，說(shuō)明機(jī)動(dòng)車(chē)的尾氣排放可能是氣溶膠增加的主要原因，與此同時(shí)對(duì)應(yīng)的細(xì)粒子數(shù)濃度也有顯著增長(zhǎng)。

圖2 2020 年8 月整個(gè)觀測(cè)期PM2.5 和PM10（a）24 小時(shí)均值濃度、（b）小時(shí)均值濃度、（c）NO2 和SO2 濃度、（d）氣溶膠數(shù)濃度（CN）以及（e）氣溶膠不同粒徑數(shù)濃度隨時(shí)間的變化（灰色豎線(xiàn)代表系留氣艇釋放時(shí)段）。（a）中紅、藍(lán)、黑虛線(xiàn)分別對(duì)應(yīng)代表GB 3095-2012的24 小時(shí)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[C(PM2.5)：35 μg m-3 和C(PM10)：55 μg m-3]，以及WHO 最新2021 年的24 小時(shí)標(biāo)準(zhǔn)[C(PM2.5)：15 μg m-3]Fig. 2 Time series of (a) 24-h mean and (b) hourly mean of PM [C(PM10), C(PM2.5)], (c) NO2 concentration [C(NO2)] and SO2 concentration[C(SO2)], (d) particulate matter number concentrations (CN), and (e) particulate matter number concentrations (shaded) of different particle sizes (the gray vertical line represents the release period of the captive airship) in the whole observation period of August 2020. In (a), the red, blue, and black dotted lines correspond to the 24-h level 1 standard of GB 3095-2012 for PM2.5 (35 μg m-3) and PM10 (55 μg m-3) and the latest WHO 24-h standard of 2021 for PM2.5 (15 μg m-3), respectively

表1 不同地區(qū)積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度對(duì)比Table 1 Comparison of the concentrations of accumulative modal particle numbers in different regions

將地面氣溶膠總數(shù)濃度按照由小到大不同分檔進(jìn)行分類(lèi)，統(tǒng)計(jì)各粒徑段粒子占比（圖3），發(fā)現(xiàn)拉薩近地面氣溶膠集中分布在0.13～0.49 μm 粒徑段的細(xì)粒子，占到總數(shù)濃度的98.4%～99.3%，其中0.13～0.14 μm 段數(shù)濃度占比最大，為28.8%～34.8%；0.14～0.16 μm 次之，為21.8%～24.6%；0.16～0.18 μm 占15.5%～16.5%； 0.18～0.22 μm占10.9%～11.4%；0.22～0.30 μm 占7.5%～10.1%；0.30～0.41 μm 占1.5%～2.9%；而大于0.41 μm 的粒子占比僅有不到1%。在地面總數(shù)濃度值為240～870 cm-3（即高數(shù)濃度值）范圍內(nèi)，0.18～0.49 μm 段的粒子數(shù)濃度有所增加，進(jìn)一步證實(shí)拉薩近地面的污染來(lái)源于細(xì)粒子。

圖3 不同數(shù)濃度程度下氣溶膠粒徑占比圖Fig. 3 Particle size proportions at different concentration levels

3.1.2 污染物日變化特征

為了進(jìn)一步驗(yàn)證8 月拉薩的污染是來(lái)源于機(jī)動(dòng)車(chē)排放，我們分析了PM2.5、PM10、NO2和SO2的質(zhì)量濃度以及氣溶膠的數(shù)濃度的日變化特征（圖4）。

PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度顯示出明顯的晝夜模式，PM2.5和PM10在每日呈現(xiàn)兩峰兩谷結(jié)構(gòu)，峰值分別對(duì)應(yīng)早上的10:00 和晚上的21:00，兩個(gè)谷值分別出現(xiàn)在凌晨04:00 和下午的15:00。均值而言，晚峰的幅度略大（PM10=30.6±8.6 μg m-3；PM2.5=10.4±2.7 μg m-3），高 于 早 峰 的 濃 度 均 值（PM10=25.7±7.0 μg m-3；PM2.5=9.1±3.1 μg m-3）。PM2.5的日均值為8.5±2.6 μg m-3，PM10為24.0±7.7 μg m-3。NO2的變化也呈現(xiàn)兩峰兩谷結(jié)構(gòu)，日均變化為11.5±5.3 μg m-3，日最大值為21.6 μg m-3，對(duì)應(yīng)早間09:00。而SO2日均變化為6.1±0.1 μg m-3，呈現(xiàn)單峰單谷結(jié)構(gòu)，最小值出現(xiàn)在07:00，最大值出現(xiàn)在晚21:00，與其他變量沒(méi)有明顯聯(lián)系。氣溶膠的變化同樣為兩峰兩谷結(jié)構(gòu)，日均值為156±33 cm-3，且峰值出現(xiàn)在09:00 和21:00，與NO2早晚峰值對(duì)應(yīng)，并且該時(shí)段細(xì)粒子明顯增多（圖4d），證明氣溶膠與NO2有良好的同源性。西藏自治區(qū)使用的是北京時(shí)間，日出時(shí)比北京要晚1.9 h（Cui et al., 2018），早晚高峰正好對(duì)應(yīng)當(dāng)?shù)嘏欧帕康脑黾雍透呓煌芏?，而PM2.5和PM10二者峰值比NO2和氣溶膠峰值出現(xiàn)時(shí)間晚1 h，進(jìn)一步驗(yàn)證拉薩地面的污染主要來(lái)自于人為活動(dòng)中機(jī)動(dòng)車(chē)的排放。

圖4 2020 年8 月（a）PM2.5、PM10 濃度[C(PM2.5)、C(PM10)]和（b）NO2、SO2 濃度[C(NO2)、C(SO2)]以及（c）氣溶膠數(shù)濃度（CN）的日變化特征（誤差線(xiàn)代表標(biāo)準(zhǔn)差）；（d）不同粒徑段氣溶膠數(shù)濃度日變化特征Fig. 4 Diurnal variation of NO2, SO2, PM2.5, PM10, and particulate matter (the errorbar represents the standard deviation). (d) The particulate matter number concentrations in different particle size bins

除此之外，這種晝夜模式也由當(dāng)?shù)氐臍庀髼l件及PBLH 變化共同影響。白天邊界層厚度大，大氣污染物隨邊界層內(nèi)強(qiáng)烈的大氣運(yùn)動(dòng)充分混合，導(dǎo)致邊界層內(nèi)污染物濃度下降。而隨著夜間邊界層厚度的降低，污染物在近地面的聚集，導(dǎo)致各污染物的夜晚峰值大于早間峰值。

3.2 垂直演變

3.2.1 平均垂直廓線(xiàn)

為了驗(yàn)證拉薩本地的污染源主要為近地面的人為排放，我們進(jìn)一步利用系留氣艇探測(cè)氣溶膠在大氣邊界層內(nèi)的分布。將實(shí)驗(yàn)所得廓線(xiàn)經(jīng)過(guò)總體理查遜數(shù)初步判定穩(wěn)定度，再結(jié)合氣象要素VPT、溫度、相對(duì)濕度的垂直廓線(xiàn)進(jìn)行對(duì)比，得到單廓線(xiàn)的PBLH。而對(duì)于對(duì)流狀態(tài)下發(fā)展較高難以判定邊界層高度的廓線(xiàn)，便結(jié)合云高儀數(shù)據(jù)判定。按照邊界層結(jié)構(gòu)，分為CBL（Convective boundary layer，簡(jiǎn)稱(chēng)CBL）39 條和SBL18 條（圖5）兩種平均廓線(xiàn)。各廓線(xiàn)的邊界層高度和系留氣艇釋放時(shí)間等相關(guān)信息見(jiàn)附錄表A1、表A2），y軸是標(biāo)準(zhǔn)化后的坐標(biāo)，代表z/PBLH 的值。

圖5 2020 年8 月1 日～28 日存在的兩種氣溶膠數(shù)濃度垂直剖面類(lèi)型（a）對(duì)流邊界層（CBL）；（b）穩(wěn)定邊界層（SBL）：紅線(xiàn)代表平均廓線(xiàn)；加粗黑線(xiàn)代表邊界層位置；RL 為殘留層Fig. 5 Two types of particulate matter number concentrations (CN)vertical profiles that existed during 2020.08.01-2020.08.28 (a)convective boundary layer and (b) stable boundary layer. The red line represents the average profile, and the bold black line represents the boundary layer position; RL means residual layer

邊界層是氣溶膠分布良好的分界線(xiàn)，邊界層上下氣溶膠數(shù)濃度分布具有明顯梯度差異。CBL 的氣溶膠數(shù)濃度垂直變化較小，地面數(shù)濃度范圍為57～511 cm-3，CBLH 氣溶膠數(shù)濃度在45～421 cm-3變化，層結(jié)內(nèi)數(shù)濃度遞減率為7.3%±32.9%，而CBLH 以上數(shù)濃度遞減率為10.9%±40.7%，說(shuō)明在CBL 內(nèi)氣溶膠混合更均勻；SBL 地面數(shù)濃度為144～562 cm-3， SBLH 數(shù) 濃 度 范 圍 降 至15～159 cm-3，氣溶膠數(shù)濃度隨高度下降，SBLH 處氣溶膠數(shù)濃度遞減率為50.5%±30.8%；而RL 中氣溶膠數(shù)濃度為15～222 cm-3，RL 底部較層結(jié)最大探測(cè)高度處數(shù)濃度的遞減率為19.1%±39.3%。表明CBL 和RL 中的數(shù)濃度隨高度變化較小，氣溶膠分布較為均一；而SBL 中數(shù)濃度隨高度下降較快，大多氣溶膠都聚集在近地層，印證邊界層內(nèi)的氣溶膠主要來(lái)自于近地面的污染。

3.2.2 典型垂直廓線(xiàn)

為了更明確的表征邊界層結(jié)構(gòu)對(duì)氣溶膠垂直廓線(xiàn)演變的影響，將57 條數(shù)濃度廓線(xiàn)根據(jù)各自時(shí)刻進(jìn)行分類(lèi)統(tǒng)計(jì)（07:00～08:00、09:00～11:00、12:00～14:00、15:00～19:00、20:00～23:00），觀察各時(shí)段廓線(xiàn)的垂直日變化特征（圖6）。

圖6 統(tǒng)計(jì)一天內(nèi)不同時(shí)段的氣溶膠垂直分布廓線(xiàn)：（a）07:00～08:00；（b）09:00～11:00；（c）12:00～14:00；（d）15:00～19:00；（e）20:00～23:00Fig. 6 Particulate matter distribution profiles over different periods of a day: (a) 0700 BJT-0800; (b) 0900 BJT-1100 BJT; (c) 1200 BJT-1400 BJT;(d) 1500 BJT-1900 BJT; (e) 2000 BJT-2300 BJT

09:00～11:00（圖6b）是拉薩當(dāng)?shù)厝粘龊螅?yáng)短波輻射加熱下墊面，引起感熱通量向上輸送，加熱產(chǎn)生的熱泡是引起對(duì)流的主要原因，對(duì)流驅(qū)動(dòng)湍流發(fā)生，此時(shí)層結(jié)為靜力不穩(wěn)定。暖空氣熱泡從地面不斷混合向上，促使對(duì)流邊界層發(fā)展，將近地層產(chǎn)生的氣溶膠向上輸送參與混合。由VPT 廓線(xiàn)可以看出30 m 以下為超絕熱層，此時(shí)的對(duì)流邊界層高度發(fā)展到約500 m 高度，地面平均數(shù)濃度為229 cm-3，600 m 處為197 cm-3，遞減率僅為13.7%，垂直方向混合較為均勻。12:00～14:00（圖6c），隨著下墊面的繼續(xù)加熱，湍流發(fā)展更加旺盛，VPT 在垂直方向混合更為均勻，地面平均氣溶膠數(shù)濃度為179 cm-3，而600 m 處濃度為218 cm-3，相比于09:00～11:00，高空氣溶膠數(shù)濃度更高，而地面的數(shù)濃度更低，說(shuō)明近地面的污染會(huì)隨著對(duì)流邊界層發(fā)展被輸送到更高的高度。15:00～19:00，對(duì)流邊界層繼續(xù)發(fā)展，此時(shí)地面氣溶膠數(shù)濃度平均值更低，為138 cm-3，而600 m 處為106 cm-3變化率為23.4%，對(duì)流邊界層中VPT 廓線(xiàn)分布均勻。

20:00～23:00 是拉薩的夜間，失去日照的下墊面逐漸變性降溫，變?yōu)殪o力穩(wěn)定的大氣，VPT 近地面迅速減小，呈現(xiàn)從地面到高空逐漸遞增的趨勢(shì)，穩(wěn)定邊界層上方出現(xiàn)逆溫層。白天發(fā)展起來(lái)的CBL 在湍流衰減后變成中性的RL，而白天擴(kuò)散的污染物夜間仍然停留在RL 中。此時(shí)段近地面的平均氣溶膠數(shù)濃度為292 cm-3，600 m 處降低到148 cm-3，遞減率為49.3%，污染物被抑制在近地面。07:00～08:00 近地面氣溶膠已經(jīng)失去高濃度的人為排放，平均數(shù)濃度為239 cm-3，較20:00～23:00 時(shí)段略低，但污染物仍然聚集在近地層，此時(shí)的數(shù)濃度遞減率為51.2%。

因此來(lái)看，氣溶膠的分布和邊界層發(fā)展有良好響應(yīng)，氣溶膠數(shù)濃度呈現(xiàn)出SBL＞CBL≈RL 的變化特征。這一研究結(jié)果證實(shí)了拉薩氣溶膠主要來(lái)自于近地面的猜測(cè)。

3.2.3 不同層結(jié)差異

為了分析不同層結(jié)氣溶膠數(shù)濃度的譜分布，按照不同層結(jié)對(duì)其進(jìn)行統(tǒng)計(jì)（圖7）。

圖7 氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布Fig. 7 Distribution of the number concentration profiles of the aerosol particles

拉薩市氣溶膠數(shù)濃度在不同層結(jié)譜圖分布主要表現(xiàn)為數(shù)濃度量級(jí)的不同，層結(jié)粒子數(shù)濃度譜分布趨勢(shì)基本一致。SBL 內(nèi)氣溶膠粒子數(shù)濃度均值為194±94 cm-3，CBL 內(nèi) 為130±110 cm-3，RL 內(nèi) 為123±95 cm-3。SBL 內(nèi)為雙峰分布，0.13～0.2 μm粒徑段粒子數(shù)濃度最大，均值為185 cm-3，雙峰分別出現(xiàn)在0.4～0.7 μm 粒徑段和1～2 μm 粒徑段，而0.7 μm 以上的粗粒子已經(jīng)非常少，均值數(shù)濃度僅有不到1 cm-3。CBL 和RL 中同樣呈現(xiàn)雙峰分布，峰值粒徑范圍同SBL 一致。而在0.2 μm 以上，粒子數(shù)濃度要顯著小于SBL。三個(gè)層結(jié)中都是0.13～0.2 μm 粒徑段內(nèi)的氣溶膠數(shù)濃度最大，占總體的90.0%～94.3%，遠(yuǎn)大于粗粒子濃度占比。0.2 μm以下，粒子數(shù)濃度為SBL＞CBL＞RL；而在0.2 μm以上，呈現(xiàn)SBL＞RL＞CBL 特征。由于SBL 主要出現(xiàn)在20:00 至次日08:00 時(shí)段，邊界層高度低，導(dǎo)致氣溶膠在近地面積聚。隨著日出CBL 的發(fā)展，09:00～19:00 時(shí)段氣溶膠隨大氣垂直向的交換和擴(kuò)散，將近地面的氣溶膠數(shù)濃度稀釋?zhuān)珻BL 的數(shù)濃度分布較SBL 較低。而RL 主要位于SBL 上部以及發(fā)展初期的CBL 上部，除層結(jié)中性無(wú)湍流發(fā)展外，重力沉降作用也是其將氣溶膠數(shù)濃度降至三者最低的原因。

4 結(jié)論

本研究基于2020 年8 月拉薩地面和系留汽艇的觀測(cè)平臺(tái)測(cè)定的0.13～3.39 μm 粒徑范圍的氣溶膠數(shù)濃度數(shù)據(jù)，結(jié)合氣象要素探測(cè)數(shù)據(jù)分析氣溶膠污染的時(shí)空變化以及主導(dǎo)污染源，得到以下結(jié)論：

拉薩近地面氣溶膠數(shù)濃度在16 cm-3到870 cm-3范圍之間，比華北及珠三角地區(qū)小2～3 個(gè)量級(jí)；氣溶膠的數(shù)濃度呈現(xiàn)兩峰兩谷的日變化結(jié)構(gòu)，峰值通常以細(xì)粒子為主，且對(duì)應(yīng)早晚高峰；氣溶膠的垂直分布與邊界層演變密切相關(guān)，SBL 中的氣溶膠隨高度遞減，CBL 和RL 中的氣溶膠數(shù)濃度分布均一，且顯著低于SBL。綜合表明，拉薩的污染源主要來(lái)自于機(jī)動(dòng)車(chē)排放。針對(duì)機(jī)動(dòng)車(chē)污染物的減排措施是打造高原生態(tài)旅游城市的重要途徑。

本文的研究結(jié)果闡明了高原城市拉薩市夏季氣溶膠邊界層內(nèi)數(shù)濃度的時(shí)空演變規(guī)律，以及對(duì)氣溶膠貢獻(xiàn)最顯著的排放源，但缺少與其他高原城市的對(duì)比實(shí)驗(yàn)，且由于實(shí)驗(yàn)僅開(kāi)展在2020 年8 月，而氣溶膠數(shù)濃度的季節(jié)變化可能存在較大差異，也對(duì)后續(xù)實(shí)驗(yàn)提出新的要求。

附錄A

表A1 邊界層實(shí)驗(yàn)中所測(cè)量的混合狀態(tài)下每個(gè)垂直剖面的日期、時(shí)間和其他信息（序號(hào)代表釋放順序）Table A1 Date, time, and other information for each vertical section in the in the boundary layer experiment (the serial number represents the release sequence)

表A2 邊界層實(shí)驗(yàn)中所測(cè)量的穩(wěn)定狀態(tài)下每個(gè)垂直剖面的日期、時(shí)間和其他信息（序號(hào)代表釋放順序）Table A2 Date, time, and other information for each vertical section in the boundary layer experiment(the serial number represents the release sequence)