基于文獻(xiàn)計(jì)量的溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)研究態(tài)勢分析

曹燕, 胡雙慶, 沈根祥 , 張洪昌, 朱英

上海市環(huán)境科學(xué)研究院,國家環(huán)境保護(hù)新型污染物環(huán)境健康影響評價(jià)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200233

溴代阻燃劑(brominated flame retardants, BFRs)因阻燃性能高、添加量少、穩(wěn)定性好等特點(diǎn)近年來被廣泛添加于各種生活用品和工業(yè)產(chǎn)品中,在生產(chǎn)、使用和廢棄等過程中易釋放進(jìn)入環(huán)境中。 而相當(dāng)一部分BFRs 已經(jīng)被證明具有持久性、遠(yuǎn)距離遷移性和生物富集性,因此近年來在空氣、地表水、底泥和污水處理廠等環(huán)境介質(zhì)及魚、血液、母乳等生物體中BFRs 被廣泛檢出[1-4]。 同時(shí),BFRs 污染和暴露引起的生態(tài)環(huán)境和人體健康風(fēng)險(xiǎn)已成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。 毒理學(xué)和流行病學(xué)研究表明,BFRs 對生物體的神經(jīng)系統(tǒng)、內(nèi)分泌系統(tǒng)、肝臟和生殖發(fā)育等均有毒性效應(yīng)[5-8],典型BFRs 如多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)對雄性生殖系統(tǒng)、兒童神經(jīng)發(fā)育均會產(chǎn)生不利影響[9-11]。因此,隨著對BFRs 環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)研究和認(rèn)識的深入,國際上開始逐步對該類物質(zhì)進(jìn)行科學(xué)化的風(fēng)險(xiǎn)管控,部分傳統(tǒng)BFRs 如五溴聯(lián)苯醚、八溴聯(lián)苯醚和十溴聯(lián)苯醚已被禁止或限制使用[12-13];但同時(shí)一些新型溴代阻燃劑如2-乙基己基-四溴苯甲酸(TBB)和2,3,4,5-四溴-苯二羧酸雙(2-乙基己基)酯(TBPH)作為傳統(tǒng)溴代阻燃劑的替代品相繼被生產(chǎn)和廣泛使用,同樣可能對生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生潛在的風(fēng)險(xiǎn)[14]。

盡管溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)受到廣泛關(guān)注,但綜述類文章較少[15],缺乏科學(xué)的文獻(xiàn)計(jì)量分析,對該領(lǐng)域研究主題和熱點(diǎn)演變等認(rèn)知存在一定的局限性。 本文基于文獻(xiàn)計(jì)量方法,借助CiteSpace文獻(xiàn)計(jì)量與可視化分析軟件,圖譜量化國內(nèi)外發(fā)表的溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)相關(guān)研究,挖掘分析近年溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)研究的發(fā)展趨勢、優(yōu)勢團(tuán)隊(duì)、期刊載體、前沿?zé)狳c(diǎn)、知識聚類和演進(jìn)脈絡(luò)等,評述目前國內(nèi)外該領(lǐng)域的研究進(jìn)展與主要研究內(nèi)容,為溴代阻燃劑的風(fēng)險(xiǎn)防控提供借鑒。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 數(shù)據(jù)來源

為綜合反映近年來國際與國內(nèi)溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)研究進(jìn)展,本研究選取Web of Science (WOS)核心合集數(shù)據(jù)庫和中國知網(wǎng)(CNKI)核心論文數(shù)據(jù)庫中的文獻(xiàn)源。

對于外文數(shù)據(jù),利用主題檢索獲取WOS 數(shù)據(jù)庫中代表該領(lǐng)域主要研究成果的核心數(shù)據(jù)集。 主題檢索詞為:TS=((“brominated flame retardant* ” or* BFRs)and (environment* or occurrence or concentration or level or distribution or pollut* or contaminat* or toxic* or ecotoxic* or effect or expos* or health risk* )),時(shí)間跨度選擇2000—2021,檢索時(shí)間為2021年9月2日。 從原始記錄中選取研究性論文(article)作為有效數(shù)據(jù),對重復(fù)文獻(xiàn)和無效文獻(xiàn)進(jìn)行篩選,獲得包含5 080 篇文獻(xiàn)的核心數(shù)據(jù)集。

對于中文數(shù)據(jù),在CNKI 中選用高級檢索方式,以“主題=(溴代阻燃劑+溴系阻燃劑+溴化阻燃劑)* (環(huán)境+暴露+毒性+健康+風(fēng)險(xiǎn))”進(jìn)行檢索,時(shí)間選取同 WOS 數(shù)據(jù)庫一致,為2000—2021年,檢索時(shí)間為2021年9月2日,從原始記錄中選取學(xué)術(shù)期刊論文作為有效數(shù)據(jù),對重復(fù)文獻(xiàn)和無效文獻(xiàn)進(jìn)行篩選,最終確定103 篇相關(guān)文獻(xiàn)。

1.2 分析方法

借助CiteSpace 軟件對 WOS 和 CNKI 的檢索數(shù)據(jù)進(jìn)行可視化分析。 CiteSpace 是一款在科學(xué)計(jì)量學(xué)中進(jìn)行數(shù)據(jù)和信息可視化分析的軟件,通過多元、分時(shí)、動態(tài)的引文分析呈現(xiàn)科學(xué)知識的結(jié)構(gòu)、規(guī)律和分布情況,形成可視化的科學(xué)知識圖譜[16]。 目前CiteSpace 已在文獻(xiàn)計(jì)量分析領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[17-19]。

本研究以溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)為主題,通過發(fā)文量統(tǒng)計(jì)、期刊雙圖疊加分析探討領(lǐng)域內(nèi)論文的發(fā)展進(jìn)程與分布特征;通過研究國家和機(jī)構(gòu)的合作網(wǎng)絡(luò)圖譜,揭示該領(lǐng)域全球的研究力量分布和合作關(guān)系;通過關(guān)鍵詞突現(xiàn)分析揭示不同發(fā)展階段的研究熱點(diǎn);通過共被引網(wǎng)絡(luò)的聚類分析提煉主要研究主題,并通過時(shí)間線圖剖析研究主題演化過程,為科學(xué)把握研究熱點(diǎn)和前沿提供定量依據(jù)。

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 研究發(fā)表趨勢分析

從WOS 和CNKI 檢索得到的數(shù)據(jù)集獲得國內(nèi)外溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)領(lǐng)域研究的年度發(fā)文量(圖1)。 總體來看,國內(nèi)外關(guān)于溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)的研究文獻(xiàn)數(shù)量整體呈上升態(tài)勢,但中文論文發(fā)文數(shù)量遠(yuǎn)低于英文論文發(fā)文數(shù)量。

圖1 2000—2020年該領(lǐng)域研究發(fā)文量注:WOS 表示W(wǎng)eb of Science,CNKI 表示中國知網(wǎng)。Fig.1 Research papers published in this field from 2000 to 2020Note: WOS stands for Web of Science, and CNKI stands for China National Knowledge Infrastructure.

從年份上看,2003年以來中文論文發(fā)文量整體呈現(xiàn)波動式增長,年發(fā)文量均低于10 篇。 英文論文數(shù)量在2000—2008年呈現(xiàn)激增趨勢,年均增長率超100%;2008年后該領(lǐng)域研究進(jìn)入平穩(wěn)增長期,年發(fā)文量平均增幅為5%左右,但從發(fā)文量來看,該階段年發(fā)文量均在200 篇以上,其中2016年達(dá)到了該領(lǐng)域年發(fā)文量的第一個(gè)高峰,發(fā)文量達(dá)386 篇,內(nèi)容涵蓋溴代阻燃劑在環(huán)境和人體中的檢出環(huán)境分布與歸趨、人群暴露評估、生態(tài)毒理效應(yīng)等的相關(guān)研究;近幾年該領(lǐng)域仍保持較高的熱度,年均發(fā)文量達(dá)355篇。 通過該領(lǐng)域研究發(fā)表趨勢可以看出,近年來溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)相關(guān)研究成為國際上的熱門領(lǐng)域,學(xué)術(shù)影響力不斷增強(qiáng)。

2.2 期刊來源與學(xué)科分析

學(xué)術(shù)期刊是科研成果展示的重要平臺和載體。從刊載期刊來看,中文論文期刊分布較為分散,多發(fā)表于環(huán)境化學(xué)和生態(tài)毒理領(lǐng)域的期刊,英文論文發(fā)表期刊多集中于環(huán)境科學(xué)、環(huán)境健康和生態(tài)毒理學(xué)等領(lǐng)域。 表1 羅列了2000—2021年載文量及引用量前10 位英文期刊,這些期刊構(gòu)成了溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)研究的重要載體和知識來源。

表1 載文量及引用量前10 位外文期刊Table 1 Top 10 journals of papers amount and citations

使用CiteSpace 軟件進(jìn)行期刊雙圖疊加圖譜分析,能展示各學(xué)科文獻(xiàn)分布、引文軌跡等,進(jìn)而研究期刊間的信息傳遞及知識發(fā)展脈絡(luò),揭示傳播規(guī)律[20]。 圖2 為本研究領(lǐng)域的期刊雙圖疊加圖譜,左側(cè)是施引文獻(xiàn)期刊學(xué)科領(lǐng)域,代表應(yīng)用研究領(lǐng)域;右側(cè)是被引文獻(xiàn)期刊學(xué)科領(lǐng)域,代表基礎(chǔ)研究領(lǐng)域。圖2 中橢圓的縱軸長度與期刊刊載的論文數(shù)量成正比,其橫軸長度與發(fā)文作者數(shù)量成正比;中間連線表示在某領(lǐng)域內(nèi)施引文獻(xiàn)期刊與被引文獻(xiàn)期刊的聯(lián)系,其粗細(xì)疏密程度代表期刊間知識流動頻率及強(qiáng)度關(guān)系。 可以看出,圖譜中有3個(gè)系列共7 條顯著聯(lián)系的連線,由“物理學(xué)、材料科學(xué)和化學(xué)”“獸醫(yī)學(xué)、動物學(xué)和科學(xué)”“分子學(xué)、生物學(xué)和免疫學(xué)”分別指向“環(huán)境、毒理學(xué)和營養(yǎng)學(xué)”“化學(xué)、材料科學(xué)和物理學(xué)”“分子學(xué)、生物學(xué)和遺傳學(xué)”;且“環(huán)境、毒理學(xué)和營養(yǎng)學(xué)”橢圓縱橫尺度大,說明該領(lǐng)域論文數(shù)量和作者數(shù)量占優(yōu)勢。 通過期刊雙圖疊加分析可以看出,本領(lǐng)域的研究跨環(huán)境科學(xué)、毒理學(xué)、化學(xué)、生物學(xué)和動物學(xué)等學(xué)科,多學(xué)科交叉融合,并且以環(huán)境科學(xué)、毒理學(xué)、化學(xué)和生物學(xué)為基礎(chǔ)學(xué)科向更廣泛的科學(xué)領(lǐng)域拓展,具有較大的發(fā)展?jié)摿Α?/p>

圖2 期刊雙圖疊加知識圖譜Fig.2 Knowledge map of periodical double graph superposition

采用WOS 的檢索結(jié)果分析功能,對WOS 數(shù)據(jù)進(jìn)行發(fā)表論文的學(xué)科類別分析。 根據(jù)WOS 類別,溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)研究的文獻(xiàn)主要集中在環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域,其次為毒理學(xué)、環(huán)境工程、化學(xué)分析、公共健康與職業(yè)健康等(圖3),表明該領(lǐng)域?yàn)槎鄬W(xué)科共同關(guān)注的研究主題。

圖3 論文學(xué)科類別分布Fig.3 Subject category distribution of the papers

2.3 研究力量分析

基于WOS 數(shù)據(jù)對文獻(xiàn)作者、研究機(jī)構(gòu)和國家合作網(wǎng)絡(luò)的共現(xiàn)分析能識別研究領(lǐng)域內(nèi)權(quán)威機(jī)構(gòu)和學(xué)者,并體現(xiàn)各國的發(fā)展情況和合作緊密程度。CiteSpace 中,中心性(centrality)是測度節(jié)點(diǎn)在網(wǎng)絡(luò)中重要性的一個(gè)指標(biāo),其值越大表明影響力越大,在推動該領(lǐng)域國際研究合作中的支點(diǎn)作用越強(qiáng),相應(yīng)的在圖譜中對該類文獻(xiàn)(或作者、機(jī)構(gòu)和國家等)用紫色圈進(jìn)行標(biāo)注;此外,在研究力量合作共現(xiàn)圖譜中,節(jié)點(diǎn)年輪大小代表發(fā)文數(shù)量,連線粗細(xì)表示合作的緊密程度[21]。

根據(jù)國家合作共現(xiàn)圖譜和相關(guān)數(shù)據(jù)(圖4)可得出,發(fā)文量前5 位的國家依次為:中國、美國、加拿大、瑞典和日本。 中心性前5 位的國家依次為:英國、美國、法國、意大利和加拿大。 根據(jù)機(jī)構(gòu)合作共現(xiàn)圖譜(圖5),發(fā)文量前5 位的機(jī)構(gòu)依次為:中國科學(xué)院、中國科學(xué)院大學(xué)、加拿大環(huán)境部、安特衛(wèi)普大學(xué)和斯德哥爾摩大學(xué),中心性前5 位的機(jī)構(gòu)依次為:中國科學(xué)院、加拿大環(huán)境部、安特衛(wèi)普大學(xué)、斯德哥爾摩大學(xué)和美國環(huán)境保護(hù)局。 從國家層面來看,美國在本研究領(lǐng)域表現(xiàn)突出,在發(fā)文量和影響力上都排名領(lǐng)先;我國雖然在發(fā)文量上排名首位且占據(jù)顯著優(yōu)勢,但中心性低于美國和加拿大等國家,表明我國在該領(lǐng)域綜合影響力還有待提高。 從機(jī)構(gòu)層面來看,我國研究機(jī)構(gòu)在該領(lǐng)域成果產(chǎn)出方面在國際上表現(xiàn)突出,尤其是中國科學(xué)院發(fā)文量和中心性指數(shù)均排名首位,在本研究領(lǐng)域綜合影響力較高;而發(fā)文量排名靠前的加拿大環(huán)境部、安特衛(wèi)普大學(xué)和斯德哥爾摩大學(xué)在影響力上同樣排名領(lǐng)先,表明該領(lǐng)域受到了全球普遍關(guān)注且存在較好的國際合作基礎(chǔ)。

圖4 國家合作共現(xiàn)圖譜Fig.4 Network of country cooperation

圖5 國際機(jī)構(gòu)合作共現(xiàn)圖譜Fig.5 Network of institutional cooperation

根據(jù)作者合作共現(xiàn)圖譜(圖6)和相關(guān)數(shù)據(jù),該領(lǐng)域Adrian Covaci(安特衛(wèi)普大學(xué)毒理學(xué)中心)、麥碧嫻(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所)和羅孝俊(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所)3 位研究者成果產(chǎn)出位居前列,發(fā)文數(shù)量均超過了40 篇,且Adrian Covaci 和麥碧嫻的研究成果被廣泛引用(被引頻次＞100),且中心性也較高(centrality＞0.08),表明其對溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)領(lǐng)域的研究起到了重要的支撐和引領(lǐng)作用。

2.4 研究熱點(diǎn)及演化趨勢分析

關(guān)鍵詞是展現(xiàn)論文研究主題和內(nèi)容的核心詞匯,其出現(xiàn)頻率可以反映出該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。 使用CiteSpace 分別對CNKI 和WOS 文獻(xiàn)數(shù)據(jù)的關(guān)鍵詞進(jìn)行分析,設(shè)置時(shí)間跨度為2000—2021年,單個(gè)時(shí)間分區(qū)長度為1 a,節(jié)點(diǎn)類型選擇關(guān)鍵詞,提取每個(gè)時(shí)區(qū)中被引頻次最高的50個(gè)關(guān)鍵詞,生成關(guān)鍵詞圖譜(圖 7 和圖 8)。

圖7 CNKI 數(shù)據(jù)文獻(xiàn)關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜Fig.7 Network of key words coexistence based on CNKI data

圖8 WOS 數(shù)據(jù)文獻(xiàn)關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜Fig.8 Network of key words coexistence based on WOS data

可以看出對于CNKI 數(shù)據(jù),“光轉(zhuǎn)化”是網(wǎng)絡(luò)中最大的1個(gè)節(jié)點(diǎn),出現(xiàn)頻次達(dá)22 次;其次為“阻燃劑”“電子垃圾”“毒性”“污染現(xiàn)狀”等。 對于WOS數(shù)據(jù),“溴代阻燃劑 brominated flame retardant”“多溴聯(lián)苯醚polybrominated diphenyl ether”是網(wǎng)絡(luò)中最大的2個(gè)節(jié)點(diǎn),出現(xiàn)頻次分別達(dá)到3 343 和2 550次;其次為“多氯聯(lián)苯 polychlorinated biphenyl”“暴露exposure”“環(huán)境 environment”等,出現(xiàn)頻次均在400 次以上;其他有代表性的關(guān)鍵詞包括“持久性有機(jī)污染物persistent organic pollutant”“十溴聯(lián)苯醚decabromodiphenyl ether”“魚類 fish”“體外in vitro”“沉積物 sediment”“六溴環(huán)十二烷 hexabromocyclododecane”“母乳 breast milk”等。 可以看出,英文關(guān)鍵詞的代表性較好,主要集中在代表性的溴代阻燃劑、溴代阻燃劑污染的環(huán)境介質(zhì)和環(huán)境影響3個(gè)方面。

結(jié)合關(guān)鍵詞分析可知,多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)尤其是十溴聯(lián)苯醚(BDE-209)以及六溴環(huán)十二烷(HBCD)屬于高關(guān)注溴代阻燃劑;溴代阻燃劑在環(huán)境介質(zhì)(空氣、室內(nèi)塵和沉積物等)、生物體(魚類等)和人體(母乳、血清等)中的檢出和分布是研究熱點(diǎn);且溴代阻燃劑污染的時(shí)空分布趨勢、人體暴露評估、毒性效應(yīng)研究和風(fēng)險(xiǎn)評估等也是該領(lǐng)域的重點(diǎn)關(guān)注內(nèi)容。 以我國研究為例,林海濤等[22]分析了我國東、西部地區(qū)8個(gè)城市的大氣氣相和顆粒相樣品,發(fā)現(xiàn)大型城市大氣中PBDEs 濃度較高,并且城市嬰幼兒的吸入暴露量約為成人的2 倍~3 倍。 Pei 等[23]對黃河干濕兩季水體、懸浮顆粒物和沉積物樣品中14 種PBDE同系物進(jìn)行測定,發(fā)現(xiàn)主要檢出物為BDE-209,貢獻(xiàn)率為44.6% ~90.3%,且PBDEs 在長江中下游的濃度高于上游。 Sun 等[24]在華南地區(qū)7個(gè)采樣點(diǎn)采集了鳥類標(biāo)本并進(jìn)行了4 類溴代阻燃劑測定和地理分布研究,發(fā)現(xiàn)PBDEs 與電子廢物回收、當(dāng)?shù)毓I(yè)活動以及城市化有關(guān),多溴聯(lián)苯PBB153 來源于電子垃圾,十溴二苯乙烷(DBDPE)主要來源于當(dāng)?shù)氐漠a(chǎn)業(yè)活動,五溴甲苯(PBT)未見具體來源。 Gong 等[25]研究發(fā)現(xiàn)四溴雙酚A (TBBPA)在黃海和渤海的表層海水和浮游動物樣品中廣泛存在,生物積累因子和風(fēng)險(xiǎn)商計(jì)算結(jié)果表明,TBBPA 在海洋生態(tài)系統(tǒng)中的顯著生物積累及其潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)不容忽視。 Liang 等[26]采集了浙江省溫嶺市電子垃圾處理廠和城市地區(qū)人群的頭發(fā)樣本和配對血清樣本,發(fā)現(xiàn)電子垃圾處理工人的頭發(fā)和血清中PBDE 和DBDPE 濃度顯著高于非職業(yè)居民和城市居民。 同樣值得關(guān)注的是,多氯聯(lián)苯和典型溴代阻燃劑如多溴聯(lián)苯醚作為電子電器拆解和處置過程中最常見的兩大類污染物,相關(guān)關(guān)鍵詞常在現(xiàn)有研究中同時(shí)出現(xiàn),研究內(nèi)容涉及2 類污染物的環(huán)境賦存、污染溯源和人群暴露等[27-29]。

通過對研究前沿?zé)狳c(diǎn)的識別和追蹤,可以掌握領(lǐng)域內(nèi)研究主題、研究方法和研究視角等的演化動態(tài),進(jìn)而預(yù)測研究領(lǐng)域的發(fā)展方向。 對于研究領(lǐng)域趨勢分析,CiteSpace 提供了對突變詞(burst words)的探測技術(shù),即通過探測在某一時(shí)間段內(nèi)被引頻次或共現(xiàn)頻次突現(xiàn)度增加的節(jié)點(diǎn)來預(yù)測領(lǐng)域內(nèi)的研究方向[16]。 本研究在上述關(guān)鍵詞分析的同時(shí),通過對WOS 數(shù)據(jù)進(jìn)行關(guān)鍵詞突現(xiàn)分析來展現(xiàn)研究領(lǐng)域的發(fā)展趨勢和熱點(diǎn)特征,篩選得到頻次突現(xiàn)強(qiáng)度最高的25個(gè)關(guān)鍵詞(圖9)。 從突變性關(guān)鍵詞來看,該領(lǐng)域研究涉及面廣泛,不同時(shí)期出現(xiàn)了不同的突變性關(guān)鍵詞。 從時(shí)間上看,該領(lǐng)域研究分為以下3個(gè)階段。

圖9 文獻(xiàn)突變性關(guān)鍵詞Fig.9 Top 25 keywords with the strongest citation bursts

(1)2001年開始出現(xiàn)突現(xiàn)關(guān)鍵詞,包括“魚類fish”“母乳 human milk”“血液 blood”“沉積物 sediment”“污染(物)contaminant/pollutant”等。 該階段突現(xiàn)詞共10個(gè),平均時(shí)間跨度6 a,對所有突現(xiàn)詞的突現(xiàn)強(qiáng)度求平均值得到平均突現(xiàn)性為13.77。 從關(guān)鍵詞的數(shù)量、持續(xù)時(shí)間和突現(xiàn)強(qiáng)度來看,溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)相關(guān)的研究從2001年起已成為國際研究熱點(diǎn);從關(guān)鍵詞反映的內(nèi)容來看,該領(lǐng)域研究初期以溴代阻燃劑的環(huán)境賦存和污染檢測為主,涵蓋環(huán)境介質(zhì)、生物體和人體樣本,也從側(cè)面反映了溴代阻燃劑污染的廣泛存在。 如Schecter 等[30]分析了美國47個(gè)母乳樣本中13 種多溴聯(lián)苯醚同系物的水平,發(fā)現(xiàn)美國2個(gè)州哺乳母親的母乳中多溴聯(lián)苯醚的含量比歐洲人群高出10 倍~100 倍。 此外,由“biphenyl”“dibenzofuran”“2”(如2,2’,4,4’,5-pentabromodiphenyl ether)這3個(gè)突變性關(guān)鍵詞可以推測出該階段部分典型的溴代阻燃劑及其反應(yīng)產(chǎn)物受到了高度關(guān)注,如多溴聯(lián)苯醚和多溴代二苯并呋喃。

(2)2005—2012年突現(xiàn)詞數(shù)量和強(qiáng)度略有下降,表明該領(lǐng)域研究進(jìn)入平穩(wěn)發(fā)展期。 該階段突現(xiàn)詞數(shù)量為5,平均時(shí)間跨度5 a,平均突現(xiàn)性10.42。 代表性關(guān)鍵詞包括“時(shí)間趨勢temporal trend”“自發(fā)行為spontaneous behavior”“發(fā)育暴露 developmental exposure”等,表明此階段對溴代阻燃劑的環(huán)境賦存相關(guān)領(lǐng)域進(jìn)行了拓展性研究,關(guān)注其污染的時(shí)空分布等;且溴代阻燃劑的毒理學(xué)和流行病學(xué)研究開始成為領(lǐng)域熱點(diǎn)方向。 如Tseng 等[31]以雄性小鼠為研究對象評估了BDE-209 的生殖毒性,發(fā)現(xiàn)雄性小鼠出生后暴露于BDE-209 可導(dǎo)致附睪精子功能下降。Herbstman 等[32]進(jìn)行的一項(xiàng)縱向隊(duì)列研究分析了紐約210 份臍帶血標(biāo)本中的多溴聯(lián)苯醚同系物,并評估了其對12 ~48月和72月齡兒童的神經(jīng)發(fā)育影響,發(fā)現(xiàn)臍血多溴聯(lián)苯醚濃度對神經(jīng)發(fā)育有顯著的不利影響。

(3)2012年以來,突現(xiàn)詞數(shù)量增多,突現(xiàn)強(qiáng)度增大,表明該領(lǐng)域研究熱度進(jìn)一步提升,繼續(xù)成為研究熱點(diǎn)。 這一方面與該領(lǐng)域相關(guān)學(xué)科尤其是生態(tài)毒理學(xué)等交叉學(xué)科的快速發(fā)展有關(guān);另一方面,近年來隨著對傳統(tǒng)溴代阻燃劑的風(fēng)險(xiǎn)管控,對其替代品尤其是新型溴代阻燃劑的研究成為新的熱點(diǎn)。 該階段突現(xiàn)詞數(shù)量為10,平均時(shí)間跨度5 a,平均突現(xiàn)性13.36。 其中“風(fēng)險(xiǎn)評估 risk assessment”“毒性 toxicity”“室內(nèi)塵土indoor dust”突現(xiàn)強(qiáng)度最大,說明對溴代阻燃劑的研究延伸到更為綜合的風(fēng)險(xiǎn)評估,且對其毒性和暴露的研究仍是近年來的研究熱點(diǎn)。 如Zheng 等[33]對廣東省3個(gè)電子垃圾回收地區(qū)5個(gè)村莊室內(nèi)灰塵中4 類阻燃劑和多氯聯(lián)苯進(jìn)行了監(jiān)測,并進(jìn)行了人體暴露評估,指出應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注當(dāng)?shù)匦滦弯宕枞紕┑墓娊】碉L(fēng)險(xiǎn)。 此外,“重金屬heavy metal”“動力學(xué) kinetics”“空間分布 spatial distribution”“廢品回收站waste recycling site”“特定對映體累積enantiomer specific accumulation”等突現(xiàn)詞的出現(xiàn),說明近年來溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)相關(guān)的研究趨于細(xì)化和深入化,研究內(nèi)容涉及溴代阻燃劑污染的空間大尺度研究、污染溯源和復(fù)合污染研究以及多種典型污染物和對映體污染及風(fēng)險(xiǎn)差異性研究等,表明該領(lǐng)域研究進(jìn)入縱深發(fā)展期,涌現(xiàn)出大量的綜合性前沿性研究。 如Li 等[34]首次對亞洲5個(gè)國家土壤樣品中19 種新型溴代阻燃劑進(jìn)行了全面調(diào)查,發(fā)現(xiàn)∑PBDEs 構(gòu)成與使用現(xiàn)狀一致,并首次證明了新型溴代阻燃劑和多溴聯(lián)苯醚的“點(diǎn)源分餾效應(yīng)”。

2.5 研究知識主題演化分析

共被引分析(co-citation analysis)是指2 篇文獻(xiàn)共同出現(xiàn)在了第3 篇施引文獻(xiàn)的參考文獻(xiàn)目錄中,則這2 篇文獻(xiàn)形成共被引關(guān)系,通過對1個(gè)文獻(xiàn)空間數(shù)據(jù)集合進(jìn)行文獻(xiàn)共被引關(guān)系的挖掘過程,就是文獻(xiàn)的共被引分析[16]。 通過文獻(xiàn)共被引網(wǎng)絡(luò)的聚類分析,可以獲得該研究領(lǐng)域的知識基礎(chǔ),揭示每個(gè)階段知識主題的變化,對于理解該領(lǐng)域核心研究內(nèi)容具有重要啟示。

在CiteSpace 中設(shè)置時(shí)間跨度為 2000—2021年,單個(gè)時(shí)間分區(qū)長度為1 a,節(jié)點(diǎn)類型選擇reference,運(yùn)行軟件后進(jìn)行聚類分析,最后得到1 766個(gè)節(jié)點(diǎn)、10 531 條連線的文獻(xiàn)共被引網(wǎng)絡(luò)圖譜。 通過文獻(xiàn)共被引的聚類分析得到65個(gè)聚類,模塊值Q=0.6695,平均輪廓值S=0.8715,表明聚類結(jié)果是顯著且可靠的。 篩選出引文數(shù)量＞50 的10個(gè)聚類群組,并匯總這些群組所包含的共被引文獻(xiàn)數(shù)量和平均引用年份,如表2 所示。

表2 群組所含文獻(xiàn)數(shù)量和引用年份Table 2 Paper amount and citation year of clusters

為進(jìn)一步闡釋研究主題隨時(shí)間的演進(jìn),本研究繪制了共被引網(wǎng)絡(luò)的時(shí)間線圖(圖10),以闡明各研究主題(群組)的發(fā)展時(shí)段及重要文獻(xiàn)的時(shí)間節(jié)點(diǎn)。通過對這些聚類標(biāo)簽的進(jìn)一步分析,可以歸類為3個(gè)方面的研究內(nèi)容:(1)圍繞典型溴代阻燃劑及其替代品的研究,包含“五溴二苯醚5-pentabromodiphenyl ether”“有機(jī)磷酸酯 organophosphate ester”“六溴環(huán)十二烷非對映異構(gòu)體hexabromocyclododecane diastereoisomer”“十溴聯(lián)苯醚 decabromodiphenyl ether”等顯著聚類,共包括1 015 篇被引文獻(xiàn),主要側(cè)重于對多溴聯(lián)苯醚、六溴環(huán)十二烷等使用量大的傳統(tǒng)溴代阻燃劑及溴代阻燃劑主要的替代品如有機(jī)磷酸酯進(jìn)行研究;(2)溴代阻燃劑的毒性效應(yīng)包括毒性劑量和效應(yīng)終點(diǎn)等的研究,反映在圖譜中的“甲狀腺激素 thyroid hormone”“生理終點(diǎn) physiological endpoint”“亞致死劑量 sub-lethal doses”3個(gè)聚類,共包括431 篇被引文獻(xiàn)節(jié)點(diǎn);(3)溴代阻燃劑污染的環(huán)境介質(zhì)和來源研究,反映在圖譜中的“母乳breast milk”“電子設(shè)備 electronic equipment”2個(gè)聚類,共包括237 篇被引文獻(xiàn)節(jié)點(diǎn)。

圖10 文獻(xiàn)共被引網(wǎng)絡(luò)10個(gè)主要聚類群組的時(shí)間線圖Fig.10 Timeline visualization of 10 principal clusters of article co-citation network

從時(shí)間上看,總體演變可以分為初期快速發(fā)展、中期拓展發(fā)展及后期縱深發(fā)展3個(gè)階段。 在初期發(fā)展階段(2006年以前),研究主題集中于多溴聯(lián)苯醚這一典型溴化阻燃劑,尤其是工業(yè)領(lǐng)域廣泛使用的五溴二苯醚和十溴聯(lián)苯醚這2 種同系物。 其中五溴二苯醚相關(guān)研究主題從1995年持續(xù)到2008年,這與該物質(zhì)在2009年被列入斯德哥爾摩公約受控名單且多國在此前已禁止其生產(chǎn)使用有關(guān);而對十溴聯(lián)苯醚的禁用和限制在五溴二苯醚后,其相關(guān)主題持續(xù)到2013年。 該階段的高被引研究有Hites 采用meta 分析方法對PBDEs 在全球環(huán)境和人體中的濃度進(jìn)行了統(tǒng)計(jì),并從相對濃度、濃度趨勢和同系物分布等方面對檢測數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析[35];Ikonomou 等[36]對 1981年、1991年、1996年和 2000年在加拿大北極地區(qū)捕獲的環(huán)斑海豹鯨脂中所含的37個(gè)PBDE同系物進(jìn)行了測定,發(fā)現(xiàn)北極環(huán)斑海豹體內(nèi)的PBDEs 濃度呈指數(shù)增長,與全球五溴二苯醚商業(yè)產(chǎn)量相似。 此后,研究進(jìn)入中期發(fā)展階段(2006—2013年),研究主題分布于溴代阻燃劑人體檢出(如母乳檢出)和暴露評估、對人體的毒性效應(yīng)(如影響甲狀腺激素)等方面,尤其是Wu 等[37]2007年發(fā)表的母乳中溴代阻燃劑含量與飲食和室內(nèi)灰塵關(guān)聯(lián)性的研究引用量達(dá)109 次,該研究發(fā)現(xiàn)母乳中PBDEs 濃度與室內(nèi)灰塵和飲食習(xí)慣尤其是乳制品的攝入存在顯著正相關(guān);且此階段六溴環(huán)十二烷異構(gòu)體也是重點(diǎn)關(guān)注的研究方向,其關(guān)注度在2003—2017年持續(xù)較高。 如Covaci 和Marvin 團(tuán)隊(duì)在此主題有較重要成果發(fā)表[38-39]。 2013年以后研究進(jìn)入多樣化和縱深發(fā)展階段,研究主題涵蓋溴代阻燃劑污染源頭、毒性劑量、效應(yīng)終點(diǎn)和典型替代品等,體現(xiàn)出近年來對溴代阻燃劑的研究實(shí)現(xiàn)了從污染溯源到環(huán)境影響再到解決方案的閉環(huán),研究廣度和深度都有所提升。 有代表性的典型研究如Wang 等[40]首次同時(shí)測定了中國室內(nèi)灰塵樣品中3 種傳統(tǒng)溴代阻燃劑和6 種新型溴代阻燃劑濃度,并進(jìn)行了人體暴露評估,推測出中國溴代阻燃劑的消費(fèi)模式可能已經(jīng)從PBDEs 向非PBDEs 轉(zhuǎn)變。 在時(shí)間跨度上,“六溴環(huán)十二烷”和“十溴聯(lián)苯醚”相關(guān)研究主題在不同階段的持續(xù)時(shí)間均長達(dá)15 a,共310 篇引文,可見領(lǐng)域內(nèi)對該2 種典型溴代阻燃劑有廣泛和長期的研究。

3 結(jié)論與展望(Conclusion and prospect)

本研究應(yīng)用文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)方法,借助CiteSpace 軟件的合作網(wǎng)絡(luò)分析、期刊雙圖疊加分析、關(guān)鍵詞突現(xiàn)分析、文獻(xiàn)共被引分析和主題聚類等功能,對檢索得到的溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)研究相關(guān)文獻(xiàn)從論文發(fā)表趨勢、分布、研究力量、研究熱點(diǎn)、主題及演化趨勢等方面進(jìn)行了深入分析,研究結(jié)果展現(xiàn)出近年來溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)研究領(lǐng)域的高關(guān)注度和良好發(fā)展態(tài)勢,并得出如下結(jié)論。

(1)隨著對溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)的持續(xù)高關(guān)注,近年來該領(lǐng)域內(nèi)研究呈現(xiàn)出發(fā)文量高速增長的趨勢,學(xué)術(shù)影響力逐漸增強(qiáng);且涉及多學(xué)科交叉融合,具有較大的發(fā)展?jié)摿?刊載期刊也偏向多學(xué)科交融。

(2)在研究力量方面,該領(lǐng)域受到了全球普遍關(guān)注且存在較好的國際合作基礎(chǔ),核心研究者對該領(lǐng)域研究和發(fā)展起到重要的支撐和引領(lǐng)作用,我國和美國在該領(lǐng)域成果產(chǎn)出方面在國際上表現(xiàn)突出,但我國在該領(lǐng)域綜合影響力仍有一定的提升空間。

(3)該領(lǐng)域研究熱點(diǎn)和主題趨向多學(xué)科性和綜合性,研究熱點(diǎn)集中在高關(guān)注溴代阻燃劑及其在環(huán)境中的檢出和分布,以及溴代阻燃劑污染的時(shí)空分布趨勢、人體暴露評估、毒性效應(yīng)研究和風(fēng)險(xiǎn)評估等方面;且近年來研究主題從早期的高關(guān)注污染物環(huán)境賦存研究向全方位的污染溯源、健康效應(yīng)和風(fēng)險(xiǎn)管理等領(lǐng)域演化。 因此,在溴代阻燃劑大量使用和廣泛暴露的背景下,亟需開展對該類新污染物尤其是新型溴代阻燃劑及其替代品環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評估的研究。