吳浩然 楊浩 葛文春 紀(jì)政 王可勇 井佳浩 景妍

吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，長(zhǎng)春 130061

稀有金屬元素(鋰、鈹、鈮、鉭、銫、鋯、鎢、錫等)在新興產(chǎn)業(yè)中作為技術(shù)型戰(zhàn)略元素有巨大的需求，因此國(guó)際社會(huì)將它們列為“關(guān)鍵金屬元素”(Chakhmouradianetal., 2015; Bensonetal., 2017; Sovacooletal., 2020)。其中，鈹金屬及其系列合金產(chǎn)品廣泛應(yīng)用于國(guó)防軍工、航空航天、核工業(yè)、計(jì)算機(jī)、電信基礎(chǔ)設(shè)施、醫(yī)療及油氣開采等高科技領(lǐng)域，尤其是鈹金屬在國(guó)防和航空航天領(lǐng)域具有不可被其它材料替代的特殊價(jià)值，是國(guó)防安全、軍事現(xiàn)代化不可或缺的關(guān)鍵材料，因此，鈹金屬不僅具有重要的經(jīng)濟(jì)價(jià)值，也是絕對(duì)重要的戰(zhàn)略物資。鈹金屬資源代表性礦物主要包括綠柱石、硅鈹石、羥硅鈹石和興安石等，常賦存在高分異花崗巖及與其緊密伴生的云英巖和偉晶巖中(吳福元等, 2015; 王汝成等, 2017)。

大興安嶺南段作為古亞洲洋、蒙古-鄂霍茨克洋和古太平洋構(gòu)造-成礦域的疊置部位，地質(zhì)作用復(fù)雜，巖漿-成礦作用強(qiáng)烈，發(fā)育巨量的中生代高分異花崗巖-高硅流紋巖(Wuetal., 2011; Xuetal., 2013)，是我國(guó)北方著名的銅、銀、鉛、鋅、鉬及稀有金屬成礦集中區(qū)(Zengetal., 2011；毛景文等, 2013; Ouyangetal., 2015)。針對(duì)大興安嶺南段賦存稀有金屬或具有稀有金屬成礦潛力的高分異花崗巖，許多學(xué)者在巖石成因和稀有金屬礦化方面開展了一系列研究(周振華等, 2010; 楊武斌等, 2011; Zhouetal., 2012; 王明艷和何玲, 2013; Yangetal., 2014, 2015, 2017; Zengetal., 2015; 徐佳佳和賴勇, 2015; Zhangetal., 2017, 2019; 姚磊等, 2017; 陳公正等, 2018; 李睿華, 2019; 張?zhí)旄５? 2019; 武廣等, 2021)，但是現(xiàn)有研究主要集中在Sn-W-Nb-Ta-REE等成礦作用方面，除報(bào)道巴爾哲堿性花崗巖中存在羥硅鈹釔鈰礦和鋅日光榴石(馮守忠, 1994)，黃崗梁矽卡巖有綠柱石(周振華, 2014)、符山石和綠鈣閃石(侯曉志等, 2017)外，目前仍缺乏典型鈹?shù)V床中特色礦物的識(shí)別和研究，因而限制了對(duì)區(qū)域Be元素超常富集機(jī)制及其成礦規(guī)律的深入理解。此外，前人對(duì)大興安嶺南段稀有金屬礦床的研究主要偏向于全巖地球化學(xué)與鋯石U-Pb定年方面，對(duì)于其他副礦物，例如獨(dú)居石、磷灰石的定年研究不足。其實(shí)，獨(dú)居石(Ce, La, Th)PO4作為高分異花崗巖、云英巖及偉晶巖中常見的副礦物(Parrish, 1990; Keltsetal., 2008; Fisheretal., 2017)，可以利用U-Th-Pb體系精準(zhǔn)定年(Harrisonetal., 2002; Williamsetal., 2007)，并且適合于原位地球化學(xué)與Nd同位素示蹤的分析(Evans and Zalasiewicz, 1996; Stepanovetal., 2012; Perumalsamyetal., 2016; Fisheretal., 2017; Liuetal., 2017a)。

鑒于上述原因，本文選取近年來在大興安嶺南段林西地區(qū)那斯嘎吐新發(fā)現(xiàn)的云英巖型鈹?shù)V化點(diǎn)作為研究對(duì)象，在詳細(xì)的野外地質(zhì)調(diào)查基礎(chǔ)上，對(duì)那斯嘎吐礦區(qū)云英巖化花崗巖-云英巖以及外圍的經(jīng)棚高分異堿長(zhǎng)花崗巖開展系統(tǒng)的巖相學(xué)、獨(dú)居石LA-ICP-MS U-Pb年代學(xué)、原位主微量元素和Nd同位素對(duì)比分析，揭示花崗質(zhì)巖漿的源區(qū)組成和分異特征，厘定那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V點(diǎn)的形成時(shí)代和礦化成因類型。結(jié)合大興安嶺南段稀有金屬成礦帶的研究成果，探討高分異花崗巖的分異演化過程和構(gòu)造背景對(duì)稀有金屬成礦的制約。

圖1 中國(guó)東北大地構(gòu)造簡(jiǎn)圖(a，據(jù)Ge et al., 2007修改)和大興安嶺南段地質(zhì)簡(jiǎn)圖(b，據(jù)徐志剛等，2008修改)礦床編號(hào)：1-巴爾哲Zr-REE-Nb礦床；2-維拉斯托稀有金屬-Sn礦床；3-白音查干Sn-Ag-Pb-Zn-Cu-Sb礦床；4-黃崗梁Sn-Fe-W礦床；5-道倫達(dá)壩Cu-W-Sn礦床；6-東山灣Sn-W-Mo-Cu礦床；7-查木罕W-Mo-Be礦床.NSGT-那斯嘎吐；JP-經(jīng)棚Fig.1 Sketch tectonic map of Northeast China (a, after Ge et al., 2007) and sketch geological map of southern Great Xing’an Range (b, after Xu et al., 2008)Name of numbered deposits: 1-Baerzhe REE-Zr-Nb-Ta-Be deposit; 2-Weilasituo Rare metal-Sn deposit; 3-Baiyinchagan Sn-Ag-Pb-Zn-Cu-Sb deposit; 4-Huanggangliang Sn-Fe-W deposit; 5-Daolundaba Cu-W-Sn deposit; 6-Dongshanwan Sn-W-Mo-Cu deposit; 7-Chamuhan W-Mo-Be deposit. NSGT-Nasigatu; JP-Jingpeng

圖2 那斯嘎吐地區(qū)地質(zhì)簡(jiǎn)圖Fig.2 Sketch geological map of the Nasigatu area

圖3 那斯嘎吐花崗巖-云英巖化花崗巖-云英巖-石英晶簇巖相過渡分帶的野外照片(a)與素描圖(b)Fig.3 Field occurrence (a) and sketch map (b) of lithofacies transition zone of granite-greisenization granite-greisen-quartz cluster in the Nasigatu area

1 區(qū)域地質(zhì)背景及礦區(qū)地質(zhì)

中國(guó)東北地區(qū)位于中亞造山帶東段，由北部的額爾古納地塊，中部的興安、松嫩地塊以及東部的佳木斯地塊組成(圖1a)。古生代東北地區(qū)的構(gòu)造演化受古亞洲洋的閉合與微陸塊的拼合所控制(Windleyetal., 2007; Wuetal., 2011; Xuetal., 2013; Liuetal., 2017b)，中生代期間古太平洋板塊的俯沖與蒙古鄂霍茨克洋的閉合產(chǎn)生了一系列構(gòu)造巖漿事件，包括殼源巖漿活動(dòng)、斷控盆地的形成和深部地殼的剝露(Zhangetal., 2010; Wuetal., 2011; Xuetal., 2013; Ouyangetal., 2015; Jietal., 2016, 2020)。而大興安嶺南段處于中國(guó)東北西南部，北以二連-賀根山斷裂為界與興安地塊相隔，南以西拉木倫斷裂為界與華北克拉通北緣增生帶相連，東以嫩江-八里罕斷裂為界與松遼盆地分隔(圖1b)。大興安嶺南段出露的地層主要有中元古代錫林郭勒雜巖，早古生代海相火山巖-碎屑巖，晚古生代海相火山巖-碎屑巖和陸相碎屑巖以及侏羅系-白堊系陸相火山巖-碎屑巖(內(nèi)蒙古自治區(qū)地質(zhì)礦產(chǎn)局, 1991)。區(qū)內(nèi)巖漿活動(dòng)主要存在華力西期、印支期和燕山期3期，其中以燕山期花崗質(zhì)巖漿巖分布最為廣泛(Wuetal., 2011; Zhangetal., 2011; Xuetal., 2013)。受燕山期花崗質(zhì)巖漿活動(dòng)控制，在大興安嶺南段呈北東向延伸600余千米展布一條多金屬成礦帶，發(fā)育大量熱液銀鉛鋅礦床、銅多金屬礦床、斑巖型鉬礦床以及錫-鎢-鉍多金屬礦床(圖1b)。

圖4 那斯嘎吐云英巖、云英巖化花崗巖和堿長(zhǎng)花崗巖的野外(a、b)、手標(biāo)本及顯微照片(c、d)云英巖；(e、f)云英巖化花崗巖；(g、h)堿長(zhǎng)花崗巖.Qtz-石英；Mus-白云母；Bt-黑云母；Afs-堿性長(zhǎng)石；Brl-綠柱石Fig.4 Field occurrences (a, b), hand specimens and photomicrographs of greisen, greisenization granite and surrounding alkali-feldspar granite in the Nasigatu area(c, d) gresisen; (e, f) greisenization granite; (g, h) alkali-feldspar granite.Qtz-quartz; Mus-muscovite; Bt-biotite; Afs-alkali feldspar; Mn-monazite; Fl-fluorite; Brl-beryl

那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化點(diǎn)位于林西縣政府所在地西北約20km處，1:5萬二八地幅地質(zhì)圖(包海金等，1980(1)包海金, 胡澤瑾, 梅競(jìng)冬. 1980. 1:5萬二八地幅地質(zhì)調(diào)查報(bào)告)在該區(qū)圈定出強(qiáng)烈的硅化和云英巖化蝕變帶，但未明確提出鈹?shù)V化現(xiàn)象。礦區(qū)出露面積較大的那斯嘎吐花崗巖體，巖性均一，野外可見其侵入到晚二疊世林西組沉積巖和侏羅紀(jì)滿克頭鄂博組酸性火山巖-火山碎屑巖中(圖2)。該巖體原定為侏羅紀(jì)，我們對(duì)其進(jìn)行的鋯石LA-ICP-MS U-Pb定年結(jié)果顯示，其實(shí)際形成于早白堊世(140±1Ma；待發(fā)表數(shù)據(jù))。2019年本課題組對(duì)該蝕變帶進(jìn)行詳細(xì)的野外考察，發(fā)現(xiàn)云英巖中存在大量綠柱石，首次確認(rèn)林西地區(qū)云英巖型鈹?shù)V化的存在。由于未開展詳細(xì)的勘探工作，關(guān)于該礦化點(diǎn)的品位和儲(chǔ)量尚不清楚。云英巖主要呈帶狀產(chǎn)出于原定侏羅紀(jì)花崗巖巖體的頂部或者邊緣接觸帶中。在那斯嘎吐林場(chǎng)檢查站山頂處可見一條走向310°、長(zhǎng)約10m、寬約1～2m的人工剝露云英巖蝕變帶礦坑，在礦坑兩側(cè)均能觀察到花崗巖-云英巖化花崗巖-云英巖-石英晶簇的巖相過渡分帶結(jié)構(gòu)(圖3)。那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化點(diǎn)的鈹賦存礦物為綠柱石，主要呈脈狀集中分布在云英巖中(圖4a)，或者以副礦物形式零散產(chǎn)出于云英巖中(圖4c)，而在未蝕變主體花崗巖和晚期石英晶簇中未見綠柱石(圖4b, g, h)。

圖5 那斯嘎吐-經(jīng)棚地區(qū)不同類型巖石獨(dú)居石背散射電子(BSE)圖像(a)及云英巖化花崗巖(b)和云英巖(c)中的礦物共生組合Mn-獨(dú)居石；Fl-螢石Fig.5 The backscattered electron (BSE) images of monazites (a) and mineral assemblages of greisenization granite (b) and gresisen (c) from the Nasigatu-Jingpeng areaMn-monazite; Fl-fluorite

2 樣品描述與分析方法

2.1 樣品描述

那斯嘎吐巖體主要由堿長(zhǎng)花崗巖構(gòu)成，礦物組成包括石英(～35%)、堿性長(zhǎng)石(條紋長(zhǎng)石+鈉長(zhǎng)石，～60%)和少量綠泥石化黑云母(<5%)，副礦物主要為鋯石、金紅石和錫石，未見磷灰石和獨(dú)居石，全巖Be含量2×10-6～10×10-6。相比于未蝕變堿長(zhǎng)花崗巖，云英巖化花崗巖中的堿性長(zhǎng)石和黑云母含量逐漸減少(40%～45%)，石英(40%～45%)、白云母(10%～15%)、錫石含量開始增多，螢石、綠柱石和獨(dú)居石開始出現(xiàn)，Be含量達(dá)2×10-6～17×10-6。而至云英巖階段，巖石主要由石英(50%～55%)、白云母(30%～35%)和綠柱石(2%～10%)組成，副礦物除了鋯石、金紅石、錫石之外，還發(fā)育較多的螢石和獨(dú)居石，Be發(fā)生超常富集，含量達(dá)397×10-6～54380×10-6(未發(fā)表數(shù)據(jù))。

那斯嘎吐富鈹云英巖19NSGT16樣品中的獨(dú)居石主要呈半自形，大小為50～200μm，長(zhǎng)寬比在1:1 ～ 3:1之間，背散射電子(BSE)圖像整體顏色較為均一，僅部分顆粒邊部出現(xiàn)細(xì)的暗色邊。獨(dú)居石多數(shù)有裂隙與孔洞，邊部存在明顯熔蝕痕跡，甚至存在熔蝕殘余的顆粒(圖5a)。在礦物共生組合上，獨(dú)居石或與石英、白云母、綠柱石、螢石和磷釔礦共存，或呈包裹體形式存在于石英、螢石之中，顆粒較小，零散分布(圖5b, c)。那斯嘎吐富鈹云英巖化花崗巖20NSGT01-4中的獨(dú)居石呈半自形，粒徑較云英巖中的獨(dú)居石小，為25～100μm，長(zhǎng)寬比在1:1 ～ 3:1之間，BSE圖像整體顏色較為均一，同樣存在暗色邊，大多數(shù)獨(dú)居石表面干凈，少數(shù)存在裂隙孔洞，邊部熔蝕痕跡明顯(圖5a)。

經(jīng)棚早白堊世花崗巖巖體(鋯石U-Pb年齡為141±1Ma，待發(fā)表數(shù)據(jù))位于距那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V點(diǎn)南部約60km的克什克騰旗南河南新店村，與那斯嘎吐同屬于大興安嶺南段多金屬成礦帶，二者的結(jié)晶年齡在誤差范圍內(nèi)一致，具有相似的地球化學(xué)特征和源區(qū)組成，均形成于古太平洋板塊回卷及巖石圈拆沉控制下的伸展環(huán)境，表明它們都屬于大興安嶺南段早白堊世巖漿-熱液成礦系統(tǒng)，是同期花崗質(zhì)巖漿不同演化階段的產(chǎn)物。因此經(jīng)棚花崗巖可被視為那斯嘎吐鈹?shù)V化外圍的不含礦花崗巖，通過對(duì)不含礦經(jīng)棚花崗巖和那斯嘎吐含礦花崗巖的對(duì)比分析有利于深入理解早白堊世鈹超常富集的過程和機(jī)制。野外可見經(jīng)棚早白堊世花崗巖侵入下二疊統(tǒng)大石寨組和上侏羅統(tǒng)滿克頭鄂博組，巖體的巖石類型為高分異堿長(zhǎng)花崗巖，礦物組成與那斯嘎吐堿長(zhǎng)花崗巖基本一致，存在綠泥石化、絹云母化等蝕變，并未發(fā)生云英巖化。經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖19JP03樣品中的獨(dú)居石呈半自形，粒徑小于云英巖中的獨(dú)居石，為50～150μm，長(zhǎng)寬比在1:1～4:1之間，BSE圖像中大多數(shù)顆粒顏色均一，部分顆粒有明暗差異較大的區(qū)域，幾乎所有獨(dú)居石都存在裂隙和孔洞，部分裂隙發(fā)育穿過整個(gè)晶體，邊部也存在熔蝕痕跡(圖5a)。

2.2 獨(dú)居石U-Pb定年和微量元素分析

獨(dú)居石U-Pb同位素定年和微量元素含量在武漢上譜分析科技有限責(zé)任公司利用LA-ICP-MS同時(shí)分析完成。分析儀器由相干193nm準(zhǔn)分子激光剝蝕系統(tǒng)(GeolasHD)和安捷倫電感耦合等離子質(zhì)譜儀(Agilent 7900)聯(lián)合組成。實(shí)驗(yàn)過程中的儀器工作參數(shù)具體如下：激光剝蝕束斑直徑為16μm，頻率為2Hz，有效采集時(shí)間為50s，詳細(xì)的分析流程見Zongetal. (2017)。微量元素校正標(biāo)準(zhǔn)樣品為NIST610，同位素比值校正標(biāo)準(zhǔn)樣品為44069，同位素比值監(jiān)控標(biāo)準(zhǔn)礦物為TRE。每個(gè)時(shí)間分辨分析數(shù)據(jù)包括大約20～30s空白信號(hào)和50s樣品信號(hào)。對(duì)分析數(shù)據(jù)的離線處理(包括對(duì)樣品和空白信號(hào)的選擇、儀器靈敏度漂移校正、元素含量及U-Pb同位素比值和年齡計(jì)算)采用軟件ICPMSDataCal(Liuetal., 2008, 2010)完成。本次實(shí)驗(yàn)過程中獲得的TRE獨(dú)居石的206Pb/238U加權(quán)平均年齡為275.8±0.4Ma(n=8)，與國(guó)際推薦值在誤差范圍內(nèi)一致(272±4Ma; Tomascaketal., 1996)。獨(dú)居石樣品的U-Pb年齡諧和圖繪制和年齡加權(quán)平均計(jì)算采用Isoplot/Ex ver3(Ludwig, 2003)完成。

2.3 獨(dú)居石電子探針主量元素分析

電子探針分析在武漢上譜分析科技有限責(zé)任公司完成，使用日本電子(JEOL)JXA8230進(jìn)行測(cè)定。實(shí)驗(yàn)過程中的硅酸鹽測(cè)試條件為：電流為5×10-8A，電壓為15kV，束班直徑為3μm。數(shù)據(jù)矯正采用日本電子(JEOL)的ZAF矯正方法進(jìn)行修正，硅酸鹽礦物各元素含量校正標(biāo)樣均為SPI標(biāo)準(zhǔn)礦物標(biāo)樣。

圖6 那斯嘎吐(a、b)和經(jīng)棚(c)的獨(dú)居石U-Pb同位素T-W圖和年齡諧和圖以及大興安嶺南段稀有金屬礦床成巖成礦年齡頻率分布圖(d)圖6d中黃色矩形為成礦年齡，橙色矩形為成巖年齡; 年齡數(shù)據(jù)引自Zhou et al., 2012; Yang et al., 2014, 2015, 2017; Zeng et al., 2015; Zhang et al., 2017, 2019; 周振華等, 2010; 楊武斌等, 2011; 王明艷和何玲, 2013; 徐佳佳和賴勇, 2015; 姚磊等, 2017; 陳公正等, 2018; 李睿華, 2019, 張?zhí)旄５? 2019; 武廣等, 2021Fig.6 Monazite U-Pb T-W and age concordia diagrams of Nasigatu (a, b) and Jingpeng (c), and the age spectrum diagram (d) of rock formation and mineralization of rare metal deposits in the Southern Great Xing’an RangeYellow rectangles in Fig.6d represent the mineralization ages, while orange rectangles represent the diagenetic ages. Age data cited from Zhou et al., 2012; Yang et al., 2014, 2015, 2017; Zeng et al., 2015; Zhang et al., 2017, 2019; Zhou et al., 2010; Yang et al., 2011; Wang and He, 2013; Xu and Lai, 2015; Yao et al., 2017; Chen et al., 2018; Li, 2019; Zhang et al., 2019; Wu et al., 2021

2.4 獨(dú)居石原位Nd同位素分析

獨(dú)居石Nd同位素原位分析在武漢上譜分析科技有限責(zé)任公司利用激光剝蝕多接收杯電感耦合等離子體質(zhì)譜(LA-MC-ICP-MS)完成。激光剝蝕系統(tǒng)為Geolas HD(Coherent，德國(guó))，MC-ICP-MS為Neptune Plus(Thermo Fisher Scientific，德國(guó))。激光剝蝕系統(tǒng)使用氦氣作為載氣。少量的氮?dú)獗患尤氲絀CP以提高Nd同位素的測(cè)試信號(hào)(Xuetal., 2015)。實(shí)驗(yàn)過程中的儀器工作參數(shù)為：激光剝蝕束斑直徑為90μm，頻率為8Hz，能量強(qiáng)度為10J/cm2。全部分析數(shù)據(jù)采用專業(yè)同位素?cái)?shù)據(jù)處理軟件“Iso-Compass”進(jìn)行數(shù)據(jù)處理(Zhangetal., 2020)。詳細(xì)分析方法校正描述參考Xuetal.(2015)。一個(gè)天然獨(dú)居石標(biāo)樣GBW44069和一個(gè)天然榍石標(biāo)樣MKED1作為未知樣品監(jiān)控微區(qū)原位獨(dú)居石Nd同位素校正方法的可靠性。本次實(shí)驗(yàn)獲得的GBW4409和MKED1的143Nd/144Nd值分別為0.512186±0.000002(n=16)和0.511650±0.000005(n=12)，與國(guó)際推薦值在誤差范圍內(nèi)一致(Xuetal., 2015)。

3 分析結(jié)果

3.1 獨(dú)居石U-Pb定年

本文獨(dú)居石LA-ICP-MS U-Pb定年結(jié)果列于表1。那斯嘎吐云英巖樣品19NSGT16中獨(dú)居石的Pb、Th、U含量分別為214×10-6～791×10-6、39174×10-6～131747×10-6和231×10-6～3706×10-6，其Th/U比值介于36～186。該樣品測(cè)試中共獲18個(gè)有效數(shù)據(jù)，其在Tera-Wasserburg圖解上獲得下交點(diǎn)年齡為139±2Ma(MSWD=2.2;圖6a)。

那斯嘎吐云英巖化花崗巖樣品20NSGT01-4中獨(dú)居石的Pb、Th、U含量分別為39×10-6～247×10-6、6850×10-6～47535×10-6和65×10-6～928×10-6，其Th/U比值介于22～184。該樣品測(cè)試中共獲16個(gè)有效數(shù)據(jù)，計(jì)算206Pb/238U加權(quán)平均年齡為139±3Ma(MSWD=1.9;圖6b)。

經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖樣品19JP03中獨(dú)居石的Pb、Th、U含量分別為134×10-6～385×10-6，26480×10-6～68289×10-6和352×10-6～1411×10-6，其Th/U比值為42～98。該樣品測(cè)試中共獲16個(gè)有效數(shù)據(jù)，其在Tera-Wasserburg圖解上獲得下交點(diǎn)年齡為135±2Ma(MSWD=2.2;圖6c)。

3.2 獨(dú)居石主微量元素結(jié)果

本文獨(dú)居石LA-ICP-MS微量元素與電子探針的測(cè)試結(jié)果列于表2和表3。云英巖樣品19NSGT16獨(dú)居石具有較高的ThO2含量(3.73%～15.04%)和較低的UO2含量(0%～0.55%)，以及較高的Th/U比(35.55～186.3)。含量最高的REE為Ce2O3(25.71%～37.23%)，La2O3(9.54%～13.23%)和Nd2O3(9.11%～12.88%)次之，Y2O3含量為0.01%～0.75%。其CaO、F和P2O5含量分別為0.05%～1.55%、0.44%～0.73%和23.32%～29.56%。在稀土元素配分圖中(圖7)，云英巖中獨(dú)居石富集輕稀土元素，虧損重稀土元素((La/Yb)N=192～1732，均值為795)，具有強(qiáng)烈Eu負(fù)異常(δEu=0.004～0.084)，以及很高的TE1,3(0.98～1.26，均值為1.12)。

圖7 那斯嘎吐和經(jīng)棚獨(dú)居石的球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化稀土元素配分圖(標(biāo)準(zhǔn)化值據(jù)Boynton, 1984)Fig.7 Chondrite-normalized REE patterns of the Nasigatu and Jingpeng monazites (normalization values after Boynton, 1984)

相比之下，云英巖化花崗巖20NSGT01-4中獨(dú)居石具有相對(duì)低的ThO2(0.73%～6.47%)和UO2(0%～0.05%)含量，以及更高的Th/U比(22.19～184.14)。含量前三的REE和云英巖一致，Ce2O3、La2O3和Nd2O3含量分別為29.72%～37.50%、11.31%～16.71%和9.568%～13.84%。Y2O3含量略高于云英巖，為0.18%～1.01%。CaO含量較低(0.02%～0.50%)，F(xiàn)與P2O5含量與那斯嘎吐云英巖和經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖中獨(dú)居石相近，分別為0.54%～0.70%和27.80%～29.76%。在稀土元素配分圖中(圖7)，云英巖化花崗巖中獨(dú)居石富集輕稀土元素，虧損重稀土元素，輕重稀土分異程度略低于云英巖((La/Yb)N=279～2227，均值為753)，具有強(qiáng)烈Eu負(fù)異常(δEu=0.013～0.039)，以及較高的TE1,3(1.03～1.14，均值為1.07)。

經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖19JP03中獨(dú)居石的ThO2含量介于上述那斯嘎吐兩者之間(2.16%～7.30%)，UO2含量略低于云英巖但高于云英巖化花崗巖(0%～0.16%)，并且具有最低的Th/U比(42.28～97.97)。含量前三的REE和云英巖一致，其中Ce2O3=29.76%～33.85%、La2O3=14.87%～16.67%和Nd2O3=9.74%～11.24%。Y2O3含量最高，為0.76%～1.90%。CaO含量最低(0.04%～0.14%)，F(xiàn)與P2O5含量與云英巖及云英巖化花崗巖相近(分別為0.54%～0.67%和27.15%～29.44%)。在稀土元素配分圖中(圖7)，堿長(zhǎng)花崗巖中獨(dú)居石富集輕稀土元素，虧損重稀土元素，輕重稀土分異程度遠(yuǎn)低于那斯嘎吐獨(dú)居石((La/Yb)N=224～1000，均值為403)，具有強(qiáng)烈Eu負(fù)異常(δEu=0.018～0.077)，以及較低的TE1,3(0.95～1.00，均值為0.98)。

3.3 獨(dú)居石Nd同位素

本文獨(dú)居石Nd同位素?cái)?shù)據(jù)列于表4。云英巖(19NSGT16)中20個(gè)測(cè)試點(diǎn)獲得143Nd/144Nd比值為0.512514±0.000012 ～ 0.512640±0.000012，對(duì)應(yīng)εNd(t)值為-0.29～+0.95，均值為0.22。云英巖化花崗巖(20NSGT01-4)中16個(gè)測(cè)試點(diǎn)獲得143Nd/144Nd比值為0.512538±0.000015 ～ 0.512592±0.000011，對(duì)應(yīng)εNd(t)值為-0.17～+0.52，均值為0.20。堿長(zhǎng)花崗巖(19JP03)中18個(gè)測(cè)試點(diǎn)獲得143Nd/144Nd比值為0.512411±0.000012 ～ 0.512450±0.000012，對(duì)應(yīng)εNd(t)值為-2.38～-1.68，均值為-1.94。

表4 那斯嘎吐-經(jīng)棚地區(qū)不同類型巖石中獨(dú)居石Nd同位素分析結(jié)果Table 4 Monazite Nd isotopic compositions of different types of rocks in the Nasigatu and Jingpeng area

續(xù)表4

4 討論

4.1 那斯嘎吐獨(dú)居石的成因類型及云英巖型鈹?shù)V化的形成時(shí)代

高分異花崗巖中鋯石的U含量常常較高，定年分析時(shí)不僅會(huì)表現(xiàn)出年齡偏老的“高U效應(yīng)”(李秋立，2016)，同樣還會(huì)出現(xiàn)放射性損傷導(dǎo)致Pb丟失而使年齡偏年輕(吳黎光和李獻(xiàn)華，2020)。而獨(dú)居石雖然富集Th和U，但耐放射性損傷能力比鋯石強(qiáng)(Meldrumetal., 1997，1998; Seydoux-Guillaumeetal., 2002)，因此獨(dú)居石是巖漿-熱液礦床體系中最可靠的U-Th-Pb地時(shí)計(jì)(Schandl and Gorton, 2004; Budzynetal., 2011)。

獨(dú)居石具有巖漿、變質(zhì)、熱液和碳酸巖多種成因類型，確認(rèn)獨(dú)居石成因類型是探究礦床時(shí)代的前提。熱液獨(dú)居石中Th質(zhì)量分?jǐn)?shù)一般小于1%(Zhu and O’Nions, 1999; Schandl and Gorton, 2004; Rasmussenetal., 2007; Zietal., 2015, 2019)，巖漿獨(dú)居石一般富Th(Zhu and O’Nions, 1999; Rasmussenetal., 2007; Aleinikoffetal., 2012; Zietal., 2015)，且Eu負(fù)異常明顯，Th/U比值較高。本文研究的那斯嘎吐和經(jīng)棚三種類型巖石中獨(dú)居石具有的強(qiáng)烈Eu負(fù)異常(δEu=0.02～0.03)和高的Th/U比(58.1～99.4)，且其Th質(zhì)量分?jǐn)?shù)(除云英巖化花崗巖中兩個(gè)測(cè)試點(diǎn))均大于1%。此外，Wuetal.(2019)根據(jù)大量巖漿、熱液、變質(zhì)和碳酸巖獨(dú)居石的成分統(tǒng)計(jì)，提出獨(dú)居石成因的地球化學(xué)判別方案，將本文研究的獨(dú)居石數(shù)據(jù)與之類比，發(fā)現(xiàn)除那斯嘎吐云英巖化花崗巖中兩個(gè)測(cè)試點(diǎn)，其余獨(dú)居石樣品全部落在巖漿和變質(zhì)區(qū)域。然而，野外考察及巖相學(xué)研究顯示經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖并未經(jīng)歷變質(zhì)作用改造和明顯的熱液蝕變影響，因此上述地球化特征表明經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖中獨(dú)居石應(yīng)該為巖漿成因，是花崗質(zhì)巖漿高度演化的產(chǎn)物。此外，需要注意的是，不同于經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖，獨(dú)居石在那斯嘎吐未蝕變堿長(zhǎng)花崗巖中并不發(fā)育，而且獨(dú)居石的產(chǎn)出數(shù)量與巖體云英巖化程度呈現(xiàn)正相關(guān)性，暗示那斯嘎吐云英巖化相關(guān)的獨(dú)居石不能簡(jiǎn)單的判別為巖漿成因，流體在其形成過程中發(fā)揮了重要作用。

Mohammadietal.(2019)對(duì)加拿大新不倫瑞克省道格拉斯山賦存于花崗巖中的云英巖脈進(jìn)行了獨(dú)居石原位地球化學(xué)分析，獲得熱液獨(dú)居石的ThO2平均含量可達(dá)3.3%～3.6%，這與那斯嘎吐云英巖和云英巖化花崗巖中獨(dú)居石Th含量大致相當(dāng)，表明單純依靠地球化學(xué)數(shù)據(jù)或者投圖判定獨(dú)居石成因類型存在不確定性。更為重要的是，巖相學(xué)觀察查明那斯嘎吐獨(dú)居石形成于云英巖化階段，考慮到云英巖和云英巖化花崗巖形成過程中流體參與的重要性，我們推斷那斯嘎吐獨(dú)居石為一種過渡成因。常規(guī)的熱液獨(dú)居石定義是在低于400℃，甚至200℃的熱液流體中結(jié)晶的獨(dú)居石，多形成于成巖作用之后(Rasmussen and Muhling, 2007; Rasmussenetal., 2019; Bergemannetal., 2020; Dengetal., 2020)，而那斯嘎吐獨(dú)居石可能形成于巖漿-熱液過渡的階段，即流體主要來源花崗質(zhì)巖漿高度分異晚期的出溶作用，故而導(dǎo)致那斯嘎吐云英巖和云英巖化花崗巖中的獨(dú)居石具有類似巖漿成因獨(dú)居石的高Th、強(qiáng)Eu異常等的地球化學(xué)特征。將本文數(shù)據(jù)與孫國(guó)曦等(2002)收集的獨(dú)居石數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)那斯嘎吐獨(dú)居石的∑Ce2O3、∑Y2O3、∑Ce2O3/∑Y2O3比值與典型熱液成因獨(dú)居石截然不同，而與改造型花崗巖中獨(dú)居石范圍基本一致，進(jìn)一步證明那斯嘎吐獨(dú)居石形成于巖漿-熱液過渡階段，與常規(guī)的巖漿與熱液獨(dú)居石均有所區(qū)別。

那斯嘎吐獨(dú)居石為巖漿-熱液過渡成因，結(jié)合獨(dú)居石與綠柱石共生的巖相學(xué)證據(jù)，表明獨(dú)居石的U-Pb年齡可以代表那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化的成礦時(shí)代。那斯嘎吐云英巖化花崗巖(20NSGT01-4)和云英巖(19NSGT16)獲得的獨(dú)居石206Pb/238U加權(quán)平均年齡和下交點(diǎn)年齡分別為139±2Ma和139±3Ma，明確指示那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化形成于早白堊世。此外，那斯嘎吐獨(dú)居石成礦年齡(～139Ma)與那斯嘎吐未蝕變堿長(zhǎng)花崗巖的鋯石U-Pb年齡(140±1Ma；待發(fā)表數(shù)據(jù))和經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖的鋯石U-Pb年齡(141±1Ma；待發(fā)表數(shù)據(jù))和獨(dú)居石下交點(diǎn)年齡(135±2Ma；本文)在誤差范圍內(nèi)一致，表明那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化的成巖與成礦作用近乎同時(shí)發(fā)生，而且進(jìn)一步驗(yàn)證了上文提及的成礦流體與大興安嶺南段早白堊世高分異花崗質(zhì)巖漿密切相關(guān)的認(rèn)識(shí)。

4.2 流體性質(zhì)及其對(duì)那斯嘎吐鈹超常富集的影響

花崗質(zhì)巖漿高度分異演化到后期經(jīng)常以出現(xiàn)熔-流體相互作用為顯著特征，而流體來源與性質(zhì)是控制很多稀有金屬礦床最終形成的關(guān)鍵因素。因此評(píng)估高分異花崗巖熔-流體相互作用的強(qiáng)度和鈹成礦關(guān)系是研究鈹超常富集機(jī)理的重要方面。實(shí)驗(yàn)巖石學(xué)和地質(zhì)實(shí)例揭示熔-流體相互作用會(huì)造成稀土元素的四分組效應(yīng)，可以利用TE1,3值來反映四分組效應(yīng)的強(qiáng)度(Jahnetal., 2001)。那斯嘎吐云英巖異常高的全巖Be含量(397×10-6～54380×10-6)以及富鈹?shù)V物綠柱石的出現(xiàn)(圖4a)指示那斯嘎吐地區(qū)存在鈹?shù)某８患?，并可能存在流體影響。雖然那斯嘎吐云英巖化花崗巖-云英巖和經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖中獨(dú)居石都具有強(qiáng)烈Eu負(fù)異常，但其TE1,3值存在較大差別(平均值分別為1.12、1.07、0.98；圖8)，可見富鈹云英巖普遍大于1.1，云英巖化花崗巖接近1.1，而貧鈹堿長(zhǎng)花崗巖最低，這就表明花崗巖漿高度分異晚期熔-流體相互作用的程度應(yīng)該是那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化超常富集的重要因素。

圖8 那斯嘎吐-經(jīng)棚獨(dú)居石TE1,3-Eu/Eu*圖解Fig.8 TE1,3 vs. Eu/Eu* diagram of the Nasigatu-Jingpeng monazites

圖9 那斯嘎吐-經(jīng)棚獨(dú)居石類型判別圖解(據(jù)Wu et al., 2019修改;端元來自于Pyle et al., 2001)Fig.9 Discrimination diagrams of monazite types of the Nasigatu and Jingpeng monazites (after Wu et al., 2019; end-members are from Pyle et al., 2001)

考慮到流體充分作用產(chǎn)生的云英巖中，其獨(dú)居石的CaO含量(三倍于云英化花崗巖)、SiO2含量(兩倍于云英巖化花崗巖)、UO2含量(十倍于云英巖化花崗巖)和Th含量(兩倍于云英巖化花崗巖)，均遠(yuǎn)大于云英巖化花崗巖中的獨(dú)居石，而富Ca流體的蝕變可能是發(fā)生硅釷石替代，促使Ca和U含量升高的原因(Jietal., 2021)。除此之外，富Na流體可以阻礙褐簾石的形成并且促進(jìn)次生獨(dú)居石的生長(zhǎng)(Budzyńetal., 2011, 2017)，且富Na流體的蝕變會(huì)造成獨(dú)居石發(fā)生磷鈣釷石替換，從而導(dǎo)致Th、Si含量的升高和Ca含量的降低，因此Si含量的升高可能為富Na流體改造所致，這個(gè)過程還會(huì)促進(jìn)流體中進(jìn)一步富集Ca(Jietal., 2021)。

野外及巖相學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，在那斯嘎吐云英巖化蝕變帶中，螢石化與云英巖化基本同步演化，從堿長(zhǎng)花崗巖至云英巖螢石從無到有，且隨著綠柱石出現(xiàn)含量進(jìn)一步增多，說明富F流體的存在，且富F流體在促進(jìn)Be元素運(yùn)移-沉淀過程中可能發(fā)揮了重要作用。云英巖階段Be的超常富集可能是由于以下三方面的原因：(1)Be的來源：在巖漿演化過程中，Be在硅酸鹽礦物和熔體之間的分配系數(shù)小于1(Evensen and London, 2002)，導(dǎo)致Be在殘余熔體中富集，因此結(jié)晶分異過程使巖漿中的Be得以初步富集，主要賦存在長(zhǎng)石和云母等造巖礦物中，為后期熱液型礦化創(chuàng)造有利條件；(2)Be的富集與遷移：隨著巖漿分異的進(jìn)行，晚期巖漿通常具有飽和出溶揮發(fā)份和成礦流體的能力，形成礦化。Be通常表現(xiàn)為硬酸性，導(dǎo)致其在熱液流體中優(yōu)先與流體中的F-等硬堿配體形成絡(luò)合物進(jìn)行運(yùn)移，從而發(fā)生富集與遷移。(3)Be的沉淀：在可能的溫度、壓力、pH、氧逸度變化與螢石沉淀的影響下，流體中的F活度降低，發(fā)生Be-F絡(luò)合物失穩(wěn)，Be發(fā)生沉淀，形成綠柱石，并最終導(dǎo)致云英巖中Be的超常富集。

圖10 那斯嘎吐-經(jīng)棚獨(dú)居石εNd(t)-Eu/Eu*圖解Fig.10 εNd(t) vs. Eu/Eu* diagram of the Nasigatu-Jingpeng monazites

綜上，花崗質(zhì)巖漿高度分異演化到后期產(chǎn)生的富Na、Ca、F的流體可能是獨(dú)居石在云英巖和云英巖化花崗巖而不在賦礦主體堿長(zhǎng)花崗巖中形成的原因，這一性質(zhì)流體與高度分異的花崗質(zhì)巖漿共同作用控制了那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V中的獨(dú)居石和綠柱石的形成。

4.3 那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化的源區(qū)特征和成礦背景

與未分異花崗巖相比，高分異花崗巖經(jīng)歷了更為復(fù)雜的演化過程，包括分離結(jié)晶、圍巖混染和熔-流體相互作用，這些過程致使其體系更為開放，在演化過程中初始巖漿成分會(huì)遭受顯著改變，使得巖石成因極為復(fù)雜。因此，傳統(tǒng)的全巖同位素地球化學(xué)分析對(duì)于揭示高分異花崗巖的源區(qū)存在明顯的缺陷和不足。此外，劉志超等(2020)通過對(duì)喜馬拉雅康巴淡色花崗巖的研究發(fā)現(xiàn)，Rb-Sr和Lu-Hf同位素體系很容易受到后期熱液活動(dòng)的影響，而Nd 同位素在熱液流體作用過程的活動(dòng)性較小，保留了一定示蹤巖漿來源的能力。本次研究中獨(dú)居石Nd同位素結(jié)果顯示那斯嘎吐云英巖化相關(guān)獨(dú)居石的εNd(t)值集中在-0.29～0.95，與經(jīng)棚獨(dú)居石的εNd(t)值(-2.38～-1.68)和大興安嶺南段早白堊世高分異花崗巖的全巖εNd(t)值(-2.51～2.11)基本一致(圖10)，暗示花崗質(zhì)巖漿高度分異晚期熔-流體相互作用階段并未發(fā)生顯著的圍巖混染，全巖和獨(dú)居石Nd同位素可以反映其源區(qū)特征。結(jié)合古老下地殼(εNd(t)=-12)與新生下地殼(εNd(t)=8)的Nd同位素組成(Wuetal., 2003)，我們認(rèn)為大興安嶺南段早白堊世高分異花崗巖的源區(qū)可能都來自于古老地殼與新生地殼的混合，且以新生地殼為主(圖10)。

大興安嶺南段是我國(guó)北方著名的銅、銀、鉛、鋅、鉬及稀有金屬成礦集中區(qū)，近年來越來越多的稀有金屬礦床被陸續(xù)識(shí)別和研究(圖1b)。楊武斌等(2011)、Yangetal.(2014, 2015, 2017)對(duì)巴爾哲Zr-REE-Nb礦床成礦時(shí)代與成因進(jìn)行研究，獲得124±1Ma的成礦年齡和122±1Ma的成巖年齡，成礦801巖體同樣存在流體作用(TE1,3>1.1)。張?zhí)旄５?2019)和武廣等(2021)對(duì)維拉斯托稀有金屬-Sn多金屬礦床進(jìn)行鋯石U-Pb定年，分別獲得140±2Ma和137±1Ma～138±1Ma的成巖成礦年齡，賦礦花崗巖的TE1,3介于1.48～1.61。相似的，白音查干東山超大型Sn-Ag-Pb-Zn-Cu-Sb礦床中花崗巖成礦年齡為140.2±1.1Ma～141.7±0.8Ma，TE1,3介于1.08～1.10(姚磊等, 2017; 李睿華, 2019)；黃崗梁超大型Sn-Fe-W礦床花崗巖鋯石U-Pb年齡為140.4±0.3Ma和142.3±0.4Ma，輝鉬礦Re-Os等時(shí)線年齡為135.3±0.9Ma，TE1,3介于1.02～1.13(周振華等, 2010; Zhouetal., 2012; 徐佳佳和賴勇, 2015)；道倫達(dá)壩中型Cu-W-Sn礦床花崗巖鋯石年齡為136.1±0.4Ma，獨(dú)居石年齡136.0±2.3Ma、135.1±2.2Ma和134.7±2.8Ma，絹云母40Ar-39Ar等時(shí)線年齡為140.0±1.1Ma，TE1,3介于1.1～1.37(陳公正等, 2018)；東山灣小型Sn-W-Mo-Cu礦床鋯石年齡為142.15±0.91Ma，輝鉬礦Re-Os等時(shí)線年齡為140.5±3.2Ma，花崗巖TE1,3介于0.68～1.12(Zengetal., 2015; Zhangetal., 2017)；查木罕小型W-Mo-Be礦床的輝鉬礦Re-Os等時(shí)線年齡為139.53±1.5Ma，花崗巖TE1,3介于1.08～1.21(王明艷和何玲, 2013; Zhangetal., 2019)。本文及前人對(duì)大興安嶺南段多金屬礦床的研究表明，早白堊世(130～140Ma)是大興安嶺南段稀有金屬成礦作用的峰期，而且強(qiáng)烈的熔-流體相互作用在高分異花崗巖成礦過程中普遍發(fā)揮了重要作用。

近幾十年來，前人針對(duì)大興安嶺中生代巖漿巖開展了大量研究工作，在巖漿巖時(shí)空分布和深部地球動(dòng)力學(xué)背景等方面取得顯著進(jìn)展(Zhangetal., 2010; Wuetal., 2011; Xuetal., 2013; Jietal., 2019b, 2020)。大興安嶺地區(qū)晚侏羅世-早白堊世發(fā)育A型花崗巖/流紋巖、高分異I型花崗巖/流紋巖、高鎂埃達(dá)克質(zhì)巖石、富鈮玄武巖、雙峰式火山巖的巖石組合，明確指示其形成于巖石圈伸展的構(gòu)造環(huán)境。大興安嶺中生代巖漿活動(dòng)持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)，不存在明顯的巖漿間歇期，不同于普遍缺失晚侏羅世-早白堊世早期巖漿活動(dòng)的松遼盆地和吉黑東部。除此之外，大興安嶺地區(qū)中生代巖漿活動(dòng)峰期在～128Ma，顯著早于松遼盆地(～113Ma)和吉黑東部(～100Ma)，整體呈現(xiàn)出自西北向東南逐漸年輕化的趨勢(shì)(Jietal., 2019b, 2020)。整個(gè)東北地區(qū)中生代巖漿巖的時(shí)空遷移規(guī)律表明大興安嶺地區(qū)早白堊世巖漿活動(dòng)最可能與古太平洋板塊的回卷及隨后的巖石圈拆沉有關(guān)(Wuetal., 2011; Jietal., 2019a, b, 2020)。綜合上述區(qū)域地質(zhì)資料及本文研究成果，認(rèn)為大興安嶺南段早白堊世稀有金屬成礦作用(包括那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化)均形成于古太平洋板塊回卷控制的巖石圈拆沉相關(guān)的伸展環(huán)境。巖石圈的拆沉和減薄伴隨著軟流圈物質(zhì)上涌，從而造成該區(qū)域異常高的地?zé)崽荻?，在這樣的構(gòu)造背景之下形成高溫花崗巖，而相對(duì)高溫的花崗巖原始巖漿可以保證足夠持續(xù)的結(jié)晶分異時(shí)間，這使揮發(fā)分在晚期得以富集，進(jìn)一步促進(jìn)了花崗質(zhì)巖漿經(jīng)歷高強(qiáng)度的結(jié)晶分異作用和熔體-流體相互作用，從而使鈹及多金屬元素在花崗質(zhì)巖漿分異晚期超常富集成為可能。

5 結(jié)論

(1)大興安嶺南段那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化形成于早白堊世早期(～139Ma)，成巖與成礦近乎同時(shí)發(fā)生，與經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖巖體(～135Ma)為同期巖漿活動(dòng)不同演化階段的產(chǎn)物。

(2)那斯嘎吐云英巖化花崗巖與云英巖中的獨(dú)居石屬于巖漿-熱液過渡成因，而經(jīng)棚堿長(zhǎng)花崗巖中的獨(dú)居石屬于單純的巖漿成因。

(3)那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化屬于巖漿-熱液型，花崗質(zhì)巖漿的高程度分異演化和強(qiáng)烈的熔-流體相互作用是鈹元素超常富集的重要控制因素，該礦化點(diǎn)具有成為規(guī)模礦床的可能。

(4)那斯嘎吐云英巖型鈹?shù)V化形成于古太平洋板塊回卷誘發(fā)的巖石圈伸展環(huán)境，與成礦密切相關(guān)的堿長(zhǎng)花崗巖的巖漿源區(qū)由新生和古老地殼物質(zhì)共同組成。

致謝感謝武漢上譜分析科技有限責(zé)任公司在獨(dú)居石LA-ICP-MS U-Pb定年、Nd同位素測(cè)試和電子探針測(cè)試過程中給予的幫助。感謝中國(guó)科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所趙俊興老師在獨(dú)居石計(jì)算過程中給予的幫助。感謝二位審稿人和編輯部俞良軍老師的細(xì)心評(píng)審和提出的建設(shè)性意見。