用于乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)分析的截面庫(kù)研究

張麗瑩，曹良志，王曉霞，高桂玲

(1.西安交通大學(xué)，西安 710049；2.中國(guó)核電工程有限公司，北京 100840)

乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)是乏燃料組件貯存、運(yùn)輸及后處理等環(huán)節(jié)的重要設(shè)計(jì)輸入源項(xiàng)。乏燃料組件剪切前，端部活化源項(xiàng)是核電廠及后處理設(shè)施中乏燃料貯存水池、轉(zhuǎn)運(yùn)水池輻射防護(hù)設(shè)計(jì)的輸入源項(xiàng)；乏燃料組件剪切后，端部活化源項(xiàng)是后處理設(shè)施中垂直雙蓋密封轉(zhuǎn)運(yùn)容器、α廢物和高放廢物整備熱室、廢物貯存設(shè)施輻射防護(hù)設(shè)計(jì)的輸入源項(xiàng)；乏燃料組件轉(zhuǎn)運(yùn)所用的運(yùn)輸容器，其耳軸處為輻射防護(hù)設(shè)計(jì)的薄弱環(huán)節(jié)，也是容器裝載能力的決定性短板，而此處主要受乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)影響。

國(guó)內(nèi)外關(guān)于乏燃料組件源項(xiàng)研究工作，主要集中于對(duì)乏燃料組件中裂變產(chǎn)物、錒系核素的精確分析研究，對(duì)于乏燃料組件上下端部的活化源項(xiàng)分析研究較少。目前，國(guó)內(nèi)外廣泛采用的乏燃料組件活化源項(xiàng)分析方法主要基于點(diǎn)燃耗程序。決定活化產(chǎn)物含量的因素有被輻照材料的核素組成及含量、中子通量、反應(yīng)截面等。被輻照材料的核素組成及含量可以準(zhǔn)確地獲取，中子通量一般由反應(yīng)堆物理程序計(jì)算給出，此時(shí)截面庫(kù)的精度成為影響活化源項(xiàng)計(jì)算精度的主要原因。受限于分析工具，前期主要采用較為粗糙的現(xiàn)成截面庫(kù)，導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果過(guò)于保守，后端經(jīng)濟(jì)性有待提高。為進(jìn)一步提高計(jì)算精度，亟需開(kāi)展乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)的精細(xì)化分析研究工作，提高源項(xiàng)輸入的精度，挖掘容器裝載能力、提升容器運(yùn)輸?shù)慕?jīng)濟(jì)性。

1 乏燃料組件活化源項(xiàng)計(jì)算截面庫(kù)

點(diǎn)燃耗程序可用于乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)分析的截面庫(kù)主要有四類(lèi)：活性區(qū)截面庫(kù)、熱中子截面庫(kù)、組合截面庫(kù)和問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)，部分為程序自帶，部分需要使用者自制。

1.1 活性區(qū)截面庫(kù)

基于典型熱中子反應(yīng)堆堆芯活性區(qū)燃料組件及運(yùn)行信息計(jì)算出來(lái)的活性區(qū)點(diǎn)通量數(shù)據(jù)(如圖1所示，其中歸一化中子通量為相應(yīng)能量區(qū)間的中子通量數(shù)據(jù)與總中子通量數(shù)據(jù)的比值)，將連續(xù)能量核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中的截面數(shù)據(jù)進(jìn)行并群，產(chǎn)生單群中子活化反應(yīng)截面庫(kù)。目前點(diǎn)燃耗計(jì)算程序ORIGEN-2[1-2]的219、220、221庫(kù)即為基于此種計(jì)算方法生成的。

圖1 用于并群處理的活性區(qū)中子權(quán)重譜[3]

1.2 熱中子截面庫(kù)

上下端部主要的劑量率貢獻(xiàn)核素均為(n,γ)反應(yīng)產(chǎn)生，對(duì)其影響較大的為熱群中子截面。因此考慮熱中子截面庫(kù)，能量為0.025 3 eV的中子對(duì)應(yīng)的截面值。目前點(diǎn)燃耗計(jì)算程序ORIGEN-2的201、202、203庫(kù)即為基于此種方法生成。

1.3 組合截面庫(kù)

將上述兩種截面庫(kù)相結(jié)合，生成三群截面庫(kù)，即0.625 eV以下的熱中子群、0.625 eV到1 MeV的共振群和1 MeV以上的快群。熱中子截面庫(kù)存儲(chǔ)的是中子能量為0.025 3 eV時(shí)對(duì)應(yīng)的各核素截面值；共振能群和快群的截面是基于典型輕水堆燃料計(jì)算出來(lái)的點(diǎn)通量數(shù)據(jù)(圖1)，將連續(xù)能量核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中的截面數(shù)據(jù)并群為共振群和快群截面?？赏ㄟ^(guò)截面權(quán)重因子THERM、RES和FAST對(duì)截面進(jìn)行調(diào)整。RES為共振群中子通量與熱群中子通量的比值，F(xiàn)AST為快群中子通量與熱群中子通量的比值。THERM因子可調(diào)整熱群中子截面進(jìn)而給出熱群(0～0.625 eV)的平均中子截面。THERM完全取決于計(jì)算所考慮問(wèn)題的熱中子權(quán)重譜。THERM定義為按照1/v律變化的熱群中子截面的平均值，當(dāng)中子能量為0.025 3 eV時(shí)的截面值設(shè)為1靶：

(1)

式中，φE為E能量點(diǎn)處的通量；σ(1/v)E為E能量點(diǎn)處的中子微觀截面；φth為總的熱中子通量。

對(duì)于熱群中子能譜未知的問(wèn)題，可以通過(guò)Westcott模型用慢化劑溫度估算能譜的近似方法，定義THERM：

(2)

式中，T為燃料組件運(yùn)行溫度。THERM、RES和FAST三個(gè)值確定后，把三個(gè)群截面加權(quán)后加起來(lái)，得到單群有效截面σeff，這個(gè)截面即可用于基于熱中子通量的反應(yīng)率的計(jì)算：

σeff=THERM×σ0.0253+RES×σres+

FAST×σfast

(3)

式中，σ0.0253= 0.025 3 eV處的中子微觀截面；σres= 0.625 eV～1 MeV的共振群平均截面；σfast= 1 MeV以上的快群平均截面。

1.4 問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)

采用組件參數(shù)計(jì)算程序APOLLO-II[4](APOLLO-II軟件通過(guò)對(duì)燃料組件進(jìn)行建模，可完成燃料燃耗計(jì)算，得到不同燃耗深度下各種同位素的核素密度和微觀截面數(shù)據(jù)庫(kù))、堆芯模型化和分析程序SCIENCE-SMART[5](SCIENCE是一款源自法國(guó)的壓水堆堆芯物理計(jì)算程序系統(tǒng)，SMART為其系統(tǒng)內(nèi)用于計(jì)算三維堆芯運(yùn)行的子程序)和蒙特卡羅方法，基于平衡循環(huán)堆芯平均的上下端部及包殼活性區(qū)中子通量數(shù)據(jù)[6]，計(jì)算單個(gè)燃料組件上下端部的多群中子通量(本次研究采用238群)。利用238群中子通量對(duì)基于JEFF-3.0/A核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)加工得到的238群的中子活化截面數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行進(jìn)一步的并群處理，自制精細(xì)化的問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)[7]，供點(diǎn)燃耗計(jì)算程序使用，制作流程如圖2所示。

圖2 問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)制作及分析方法

2 用于同一問(wèn)題計(jì)算

本節(jié)針對(duì)235U初始富集度為4.45 wt%，最大燃耗深度為55 000 MWd/tU的AFA-3G組件，基于點(diǎn)燃耗程序，分別采用上述4種截面庫(kù)進(jìn)行上端頭活化源項(xiàng)分析。其中上端頭材料組分、中子能譜/通量數(shù)據(jù)等均采用相同的輸入條件，中子通量采用基于物理程序計(jì)算的238群中子通量，各群中子通量參數(shù)列于表1。4個(gè)算例主要輸入?yún)?shù)列于表2。

表1 各群中子通量數(shù)據(jù)

表2 各算例中子通量及截面庫(kù)輸入

3 計(jì)算結(jié)果對(duì)比分析

選擇上端頭冷卻5年后主要放射性核素活度計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析，列于表3。

表3 上端頭活化源項(xiàng)計(jì)算結(jié)果對(duì)比(Bq/t)

從表3可知，在材料組成、中子通量等輸入?yún)?shù)相通的情況下，三種核素的源項(xiàng)比活度計(jì)算結(jié)果有如下規(guī)律：熱中子截面庫(kù)>組合截面庫(kù)>問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)>活性區(qū)截面庫(kù)。

3.1 相對(duì)于總中子通量的有效截面

表4 相對(duì)于總中子通量的有效截面(b)

由表4可知，三種核素的主要產(chǎn)生有效截面也有相同規(guī)律，熱中子截面庫(kù)>組合截面庫(kù)>問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)>活性區(qū)截面庫(kù)，即在采用同一套中子通量數(shù)據(jù)的前提下，總有效截面的差異直接導(dǎo)致三種核素產(chǎn)生量的計(jì)算差異。

3.2 有效截面與NJOY程序計(jì)算截面的相對(duì)偏差

基于ENDF B-VII評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)，采用NJOY[8]核數(shù)據(jù)處理程序并群為238群反應(yīng)截面，再由基于堆芯物理程序計(jì)算的238群中子通量進(jìn)行二次并群處理得到單群截面，此種精細(xì)化截面制作方法制作的截面庫(kù)相對(duì)更為準(zhǔn)確。得到表4中三種主要核素的反應(yīng)截面后，將其作為基準(zhǔn)，上述四種有效截面與之進(jìn)行對(duì)比，有效截面與NJOY程序截面的相對(duì)偏差列于表5。相對(duì)偏差計(jì)算方法為：

表5 四種截面相對(duì)于NJOY計(jì)算截面的相對(duì)偏差

(4)

式中，σcal-n為各算例相對(duì)于總中子通量的有效截面；σnjoy為NJOY程序計(jì)算的單群截面值。

由表5可知，問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)與NJOY程序計(jì)算截面偏差最小，活性區(qū)截面庫(kù)和熱中子截面庫(kù)偏差均較大。

3.2.1活性區(qū)截面庫(kù)

活性區(qū)截面庫(kù)為基于相應(yīng)堆型的典型燃料組件及運(yùn)行信息計(jì)算出來(lái)的活性區(qū)點(diǎn)通量數(shù)據(jù)將連續(xù)能量核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中的截面數(shù)據(jù)并群產(chǎn)生單群截面。上下端頭與活性區(qū)中子通量的分布對(duì)比如圖3所示，由圖可知，活性區(qū)快中子通量明顯高于上下端頭區(qū)域，具體對(duì)比數(shù)值列于表6。由于活性區(qū)截面庫(kù)考慮的是活性區(qū)的中子譜，而堆芯活性區(qū)、上端頭、下端頭的中子能譜分布相差很大，因此采用活性區(qū)截面庫(kù)將會(huì)引入較大的計(jì)算誤差。且由于活性區(qū)的熱中子通量占比較少，如圖3及表6所示，當(dāng)采用活性區(qū)中子能譜進(jìn)行并群處理時(shí)，與上下端頭的實(shí)際情況相比，弱化了熱中子的貢獻(xiàn)，對(duì)于以(n,γ)反應(yīng)為主要放射性核素來(lái)源且熱中子通量實(shí)際占比較高的上下端頭來(lái)說(shuō)，是不準(zhǔn)確的且會(huì)導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果偏小。因此，進(jìn)行上下端頭活化計(jì)算選擇活性區(qū)截面庫(kù)將會(huì)帶來(lái)較大的計(jì)算誤差。

圖3 上下端頭與活性區(qū)中子通量的分布對(duì)比

表6 上下端部與活性區(qū)中子通量的對(duì)比

3.2.2熱中子截面庫(kù)

熱中子截面庫(kù)，中子通量采用熱中子通量(能群邊界為0.625 eV)，不考慮共振群和快群中子通量的貢獻(xiàn)。但經(jīng)分析可知，該種計(jì)算方法相對(duì)于總中子通量的有效截面大很多，導(dǎo)致以(n,γ)反應(yīng)為主的核素活度計(jì)算結(jié)果整體偏大。對(duì)于主要貢獻(xiàn)放射性核素，選擇較大的截面能彌補(bǔ)沒(méi)有考慮共振群和快群中子帶來(lái)的誤差，但終究截面與通量對(duì)應(yīng)關(guān)系太差，依然存在較大的計(jì)算誤差。

3.2.3組合截面庫(kù)

組合截面庫(kù)對(duì)熱中子通量進(jìn)行THERM因子修正，得到熱群的平均截面，因此相對(duì)于熱中子截面庫(kù)來(lái)說(shuō)中子截面更小，同時(shí)也更真實(shí)。而通過(guò)分析初始富集度4.45 wt%、卸料燃耗55 000 MWd/tU燃料組件上下端頭及活性段中子通量分布(如圖3所示)，活性區(qū)的共振群及快群中子占比明顯高于上下端頭區(qū)域，熱群中子占比則低于上下端頭區(qū)域。采用活性區(qū)的中子能譜對(duì)基礎(chǔ)連續(xù)能量核數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行并群處理得到的共振群截面和快群截面，顯然會(huì)大于采用上下端頭區(qū)域的中子能譜進(jìn)行并群處理得到的共振群截面和快群截面結(jié)果。也即，采用組合截面庫(kù)計(jì)算上下端頭活化源項(xiàng)，相對(duì)于問(wèn)題相關(guān)的截面數(shù)據(jù)，結(jié)果是偏保守的。

3.2.4問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)

問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)為采用問(wèn)題相關(guān)的238群中子能譜，對(duì)基于JEFF-3.0/A核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)加工得到的238群的中子活化截面數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行進(jìn)一步的并群處理，得到的單群截面。計(jì)算條件更具有針對(duì)性，有效截面與NJOY程序計(jì)算截面的相對(duì)偏差很小，因此計(jì)算結(jié)果也更為準(zhǔn)確。

3.3 推薦分析方法

基于上述分析可知，采用問(wèn)題相關(guān)中子能譜對(duì)基礎(chǔ)評(píng)價(jià)截面進(jìn)行并群處理的精細(xì)化分析，得到的反應(yīng)截面更加真實(shí)，因此計(jì)算結(jié)果最接近真實(shí)情況，因此推薦采用精細(xì)化分析進(jìn)行乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)分析。首先使用組件參數(shù)計(jì)算程序、堆芯模型化分析程序、蒙特卡羅計(jì)算程序等，計(jì)算燃料組件上下端部的多群中子通量，之后采用預(yù)制多群截面數(shù)據(jù)庫(kù)及上述多群中子通量，生成問(wèn)題相關(guān)的截面庫(kù)，進(jìn)行活化計(jì)算，并給出上下端部及包殼部位的活化源項(xiàng)。

4 結(jié)論與建議

本文針對(duì)乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)分析較為粗糙導(dǎo)致結(jié)果偏保守的問(wèn)題，開(kāi)展了乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)的精細(xì)化分析研究工作，基于本文的分析結(jié)果，可以得出以下結(jié)論：

(1) 在材料組成、中子通量等輸入相同的情況下，截面庫(kù)是導(dǎo)致不同軟件計(jì)算結(jié)果出現(xiàn)較大偏差的主要原因；

(2) 基于組件及堆芯計(jì)算程序得到的多群中子通量數(shù)據(jù)，制作了精細(xì)化的問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)，該截面庫(kù)用于上下端部活化源項(xiàng)計(jì)算的準(zhǔn)確性相對(duì)于原有的活性區(qū)截面庫(kù)和熱中子截面庫(kù)均有了較大提高；

(3) 采用熱中子截面庫(kù)得到的計(jì)算結(jié)果最為保守，但導(dǎo)致的后端防護(hù)設(shè)計(jì)壓力較大；基于精細(xì)化分析得到的問(wèn)題相關(guān)截面庫(kù)，計(jì)算結(jié)果最為準(zhǔn)確；

(4) 截面庫(kù)的使用推薦優(yōu)先級(jí)：?jiǎn)栴}相關(guān)截面庫(kù)>組合截面庫(kù)>熱中子截面庫(kù)和活性區(qū)截面庫(kù)。

此外，目前我國(guó)核電廠及后處理廠已經(jīng)積累了較多的乏燃料組件貯存、運(yùn)輸及處理經(jīng)驗(yàn)，建議設(shè)計(jì)單位、核電廠運(yùn)行業(yè)主、后處理廠運(yùn)行業(yè)主等聯(lián)合開(kāi)展相關(guān)研究，進(jìn)行乏燃料組件上下端部活化源項(xiàng)測(cè)量及相關(guān)參數(shù)的收集工作，以對(duì)軟件計(jì)算結(jié)果進(jìn)行進(jìn)一步的驗(yàn)證分析。