蔣衛(wèi)紅,楊元政,邱澤楠

（廣東工業(yè)大學(xué)材料與能源學(xué)院，廣東廣州 510006）

隨著節(jié)能、環(huán)保、廉價(jià)及高頻化和小型化需求的提出，對(duì)電子元器件的高頻軟磁性能提出了更高的要求［1-3］。磁芯作為電感器、互感器、電子變壓器等器件的核心部件［4］，長(zhǎng)期以來(lái)國(guó)內(nèi)外的研究者為提高電磁元器件的高磁導(dǎo)率、高頻低磁損耗等性能而努力［5-7］。1989 年，日本Yoshizawa［8］等發(fā)現(xiàn)，向Fe-Si-B 系非晶合金中加入少量Cu、Nb 等元素，通過(guò)適當(dāng)?shù)臒崽幚砉に?，便可獲得無(wú)規(guī)則取向的具有納米尺度的α-Fe（Si）晶粒的納米晶合金，并且這些晶粒均勻分布的在非晶體中。與傳統(tǒng)非晶合金相比，這種具有雙相結(jié)構(gòu)的納米晶合金展現(xiàn)出更加優(yōu)異的軟磁性能，因此將其命名為Finetmet 合金，該合金最典型的成分是Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9。由于Finemet 合金具有更低矯頑力、更低損耗、更高磁導(dǎo)率等優(yōu)點(diǎn)［9］，受 到 人 們 廣 泛 關(guān) 注。2017 年，Ohta 等［10］研 究 了Fe81.8Cu1.0Mo0.2Si4B14納米晶合金薄帶繞制磁芯的軟磁性能，通過(guò)適當(dāng)熱處理工藝得到納米晶相，用這種納米晶合金薄帶制備的環(huán)形磁芯在磁場(chǎng)強(qiáng)度為800 A?m?1時(shí)的磁感應(yīng)強(qiáng)度（B）為1.74 T，在磁感應(yīng)強(qiáng)度為1.0 T 和工作頻率為1 kHz 下的磁芯損耗為5 W?kg?1，在垂直磁場(chǎng)下進(jìn)行二次熱處理，在磁感應(yīng)強(qiáng)度0.2 T 和工作頻率10 kHz 下的磁芯損耗2 W?kg?1。同年，Han 等［11］通過(guò)摻雜元素V 研究了Fe73.5Si13.5B9Cu1Nb3－xVx合金，當(dāng)x=1.5 的納米晶合金表現(xiàn)出較低的矯頑力（Hc=0.89 A?m?1）、較高有效磁導(dǎo)率（1 kHz，μe=26.4 k）。2020 年Wu 等［12］通過(guò)摻雜質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的Al 代替Nb，研究發(fā)現(xiàn)Fe77Si10B9Cu1Nb3Al1合金在工作頻率為1 kHz 時(shí)的有效磁導(dǎo)率μe達(dá)到28 k。

雖然鐵基納米晶合金具有優(yōu)異的軟磁性能，然而由納米晶合金制備的磁芯隨著工作頻率的升高，磁芯的損耗和溫度也隨之增加，有效磁導(dǎo)率迅速降低，從而限制了磁芯在更高頻率下的應(yīng)用。此外，磁芯在運(yùn)輸和使用的過(guò)程中受到外界環(huán)境作用（擠壓、碰撞、振動(dòng)等因素）而產(chǎn)生應(yīng)力，其有效磁導(dǎo)率將會(huì)發(fā)生變化，從而影響到磁芯的正常使用。能否通過(guò)優(yōu)化熱處理工藝，來(lái)提高磁芯的抗應(yīng)力能力就顯得十分重要。因此，采用氮?dú)鉄崽幚砗痛艌?chǎng)熱處理相結(jié)合的工藝，來(lái)研究不同厚度鐵基非晶帶材繞制磁芯的高頻軟磁性能及抗應(yīng)力能力。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)以厚度為（20±2）μm、寬度為10 mm 和厚度為（26±2）μm、寬度為20 mm 的1K107 系列J6 鐵基非晶合金帶材為研究材料，同時(shí)將其統(tǒng)一繞制成內(nèi)徑為15 mm、外徑為25 mm 的環(huán)狀磁芯。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

首先將環(huán)狀磁芯通過(guò)管式真空爐進(jìn)行氮?dú)鉄崽幚?，氮?dú)庾鳛楸Ｗo(hù)氣體，根據(jù)合金帶材的DSC 曲線圖，將氮?dú)鉄崽幚頊囟萒a分別取值為540、550、560和570 ℃。將經(jīng)氮?dú)鉄崽幚砗蟮拇判具M(jìn)行磁性能檢測(cè)，確定出最佳氮?dú)鉄崽幚頊囟?。然后將?jīng)氮?dú)鉄崽幚淼淖罴汛判具M(jìn)行磁場(chǎng)熱處理，氬氣作為保護(hù)氣體，外加恒定橫向磁場(chǎng)強(qiáng)度為800 G，熱處理溫度Tb分別為440、460、480 和500 ℃。圖1 為磁芯的熱處理工藝曲線圖。

圖1 磁芯的熱處理工藝曲線圖Figure 1 Heat treatment process curve of magnetic core

1.3 測(cè)試方法

通過(guò)RigakuD/Max-UltimaIV 型X 射線衍射儀（XRD），檢測(cè)了合金帶材在氮?dú)鉄崽幚砬昂蟮慕Y(jié)構(gòu)。通過(guò)TA Instrument SDTQ600 型差示掃描量熱儀（DSC），研究帶狀樣品的熱穩(wěn)定性，其中加熱速率為20 K?min?1、氮?dú)鉃楸Ｗo(hù)氣體、升溫溫度為300—800 ℃。通過(guò)FE-2100SA 型軟磁交流測(cè)量?jī)x，研究磁芯在工作頻率10—100kHz 下的損耗和矯頑力，測(cè)試條件Bm=0.1 T、匝數(shù)比為2∶10。通過(guò)3260B 型精密磁性元件儀器，測(cè)量了磁芯在頻率為1—200 kHz 的電感量。

通過(guò)公式［13-14］計(jì)算環(huán)形磁芯的有效磁導(dǎo)率μe。式（1）—（3）中：L—電感量，N—線圈匝數(shù)（N=1），μ0—真空磁導(dǎo)率（4π×10?7H?m?1），l—磁芯的有效磁路長(zhǎng)度，A—磁芯的有效截面積；D—環(huán)形磁芯的外徑，d—環(huán)形磁芯的內(nèi)徑；K—疊片系數(shù)，其中K=0.86（20 μm）、K=0.78（26 μm），h 為磁芯的高度。

2 結(jié)果及討論

2.1 合金帶材的結(jié)構(gòu)與熱性能

2.1.1 淬態(tài)

圖2 為厚度20 和26 μm 的淬態(tài)合金帶材的XRD 和DSC 圖。從圖2 XRD 圖譜可見(jiàn)，厚度20 和26 μm 的帶材均在45 o附近出現(xiàn)了較寬的衍射峰，表現(xiàn)出長(zhǎng)程無(wú)序結(jié)構(gòu)的衍射特征，說(shuō)明不同厚度的合金帶材在進(jìn)行氮?dú)鉄崽幚碇盀榉蔷B(tài)結(jié)構(gòu)。從圖2 DSC 曲線圖可見(jiàn)：厚度20 和26 μm 的淬態(tài)合金帶材的DSC 曲線上都有兩個(gè)明顯的晶化放熱峰，第一晶化峰是ɑ-Fe 相析出放熱引起的，第二個(gè)晶化峰一般是Fe-B（二次相）析出放熱引起的，F(xiàn)e-B 的析出會(huì)嚴(yán)重惡化合金帶材的磁性能，所以在進(jìn)行熱處理工藝的設(shè)計(jì)時(shí)應(yīng)盡量控制熱處理溫度來(lái)避免二次相的析出；20 μm 合金帶材的第一晶化放熱峰的起始晶化溫度Tx1=536 ℃、第二晶化放熱峰的起始晶化溫度Tx2=706 ℃，而厚26 μm 的合金帶材的第一晶化放熱峰的起始晶化溫度Tx1=530 ℃、第二晶化放熱峰的起始晶化溫度Tx2=695 ℃。由?Tx=Tx2－Tx1可知，兩種帶材的?Tx分別為170 和165 ℃，較寬的?Tx為優(yōu)化鐵基非晶合金帶材的納米結(jié)晶提供了充足的熱處理溫度范圍，表明合金具有很好的熱性能，在Tx1和Tx2區(qū)間范圍熱處理的合金基本都只析出單一的ɑ-Fe 相。

圖2 厚度為20 和26 μm 的淬態(tài)合金帶材的XRD 圖譜和DSC 曲線圖Figure 2 XRD patterns and DSC profiles of quenched alloy strips with thickness of 20 μm and 26 μm

2.1.2 氮?dú)鉄崽幚?/p>

圖3 為厚20 和26 μm 的非晶合金帶材在氮?dú)鉄崽幚砗蟮腦RD 圖。從圖3 可見(jiàn)，隨著氮?dú)鉄崽幚頊囟鹊纳撸瑑煞N非晶合金帶材衍射峰的變化較小，合金在（110）、（200）和（211）晶面都出現(xiàn)了晶化峰。經(jīng)過(guò)分析發(fā)現(xiàn)，析出的是α-Fe 相。表明，在氮?dú)鉄崽幚頊囟葹?40—570 ℃范圍內(nèi)，溫度的變化對(duì)合金的晶化程度影響不大。

圖3 氮?dú)鉄崽幚砗蟮牟煌穸确蔷Ш辖饚Р牡腦RD 圖Figure 3 XRD patterns of the amorphous alloy strips with different thicknesses after nitrogen heat treatment

通過(guò)對(duì)XRD 圖譜45 o附近處衍射峰的分析，經(jīng)過(guò)Scherrer 公式［15］d=kλ/βcosθ 可以計(jì)算出不同厚度帶材在不同溫度的平均晶粒尺寸（d），其中k 表示Scherrer 常 數(shù)（k=0.89）、λ 表 示X 射 線 波 長(zhǎng)（λ=1.154 1 ?）、θ 表示衍射角、β 表示帶材的衍射半高峰寬。表1 為厚20 和26 μm 的非晶合金帶材在不同氮?dú)鉄崽幚頊囟群蟮钠骄Я３叽纭?/p>

表1 合金帶材在不同氮?dú)鉄崽幚頊囟群蟮钠骄Я３叽鏣able 1 Average grain size of alloy strips after different nitrogen heat treatment temperatures

2.2 熱處理對(duì)不同厚度帶材磁芯有效磁導(dǎo)率的影響

2.2.1 氮?dú)鉄崽幚?/p>

圖4 為氮?dú)鉄崽幚砗蠹{米晶磁芯的有效磁導(dǎo)率隨頻率的變化。從圖4 可見(jiàn)：經(jīng)過(guò)560 ℃氮?dú)鉄崽幚淼暮?0 μm 納米晶帶材磁芯整體上表現(xiàn)出較高的有效磁導(dǎo)率，隨著工作頻率的升高，其有效磁導(dǎo)率由76.6 k（1 kHz）快速降低到9.9 k（100 kHz），之后緩慢降低到5.2 k（200 kHz）；經(jīng)過(guò)560 ℃氮?dú)鉄崽幚淼暮?6 μm 納米晶帶材磁芯也具有較高的有效磁導(dǎo)率，其有效磁導(dǎo)率由83.1 k（1 kHz）迅速降低到10 k（100 kHz），之后緩慢降低到5.3 k（200 kHz）。

兩種磁芯在工作頻率100 kHz 附近的有效磁導(dǎo)率隨著氮?dú)鉄崽幚頊囟鹊纳叱尸F(xiàn)遞減的趨勢(shì)。厚20 μm 磁芯的有效磁導(dǎo)率隨溫度的增加呈現(xiàn)出先增后減的趨勢(shì)，這可能是納米晶粒尺寸增大所導(dǎo)致的；厚26 μm 納米晶帶材磁芯的平均晶粒尺寸基本變化不大，但是隨著熱處理溫度的升高，其有效磁導(dǎo)率反而下降，這可能是納米晶粒之間的內(nèi)應(yīng)力導(dǎo)致的，內(nèi)應(yīng)力的產(chǎn)生使得磁芯的有效磁導(dǎo)下降。

2.2.2 磁場(chǎng)熱處理

為了進(jìn)一步優(yōu)化納米晶磁芯高頻下的有效磁導(dǎo)率，將560 ℃氮?dú)鉄崽幚砗蟮募{米晶磁芯再進(jìn)行440、460、480 和500 ℃磁場(chǎng)熱處理，外加恒定橫向磁場(chǎng)強(qiáng)度為800 Gs。磁場(chǎng)熱處理的目的一方面是消除氮?dú)鉄崽幚韺?duì)磁芯內(nèi)應(yīng)力的影響，另一方面是減小磁疇運(yùn)動(dòng)的阻力，使納米晶磁芯內(nèi)部的磁疇發(fā)生轉(zhuǎn)動(dòng)，優(yōu)化納米晶磁芯的軟磁性能。

圖4 氮?dú)鉄崽幚砗蠹{米晶磁芯的有效磁導(dǎo)率隨頻率的變化Figure 4 Variation of effective magnetic permeability of nanocrystalline magnetic cores with frequency after nitrogen heat treatment

圖5 為磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化后納米晶磁芯的有效磁導(dǎo)率隨頻率的變化。從圖5 可見(jiàn)：經(jīng)磁場(chǎng)熱處理后兩種磁芯的有效磁導(dǎo)率同樣隨頻率的升高而減小，與氮?dú)鉄崽幚泶判鞠啾容^，磁場(chǎng)熱處理后的磁芯在較低頻率下的有效磁導(dǎo)率雖有所下降，但在較高頻率下的有效磁導(dǎo)率整體有所提高；厚20 μm 納米晶帶材磁芯經(jīng)過(guò)460 ℃磁場(chǎng)熱處理后，與氮?dú)鉄崽幚淼募{米晶磁芯相比，其具有較高的有效磁導(dǎo)率，在1 kHz 時(shí)有效磁導(dǎo)率由76.6 k 降低到60 k，在100 kHz時(shí)有效磁導(dǎo)率由9.9 k 提高到17 k；厚26 μm 納米晶帶材磁芯在440 ℃磁場(chǎng)熱處理后，與氮?dú)鉄崽幚淼募{米晶帶材磁芯相比，其具有較高的有效磁導(dǎo)率，在1 kHz 時(shí)有效磁導(dǎo)率由83.1 k 降低到55 k，在100 kHz 時(shí)有效磁導(dǎo)率由10 k 提高到13.5 k。由此可見(jiàn)，氮?dú)鉄崽幚砗蟮拇判?，由于非晶基體上出現(xiàn)了大量納米晶粒，通過(guò)磁場(chǎng)熱處理的優(yōu)化，非晶相與各晶粒之間相互耦合，減小了釘扎磁疇壁的阻力，各磁疇在磁場(chǎng)的作用下磁矩取向趨于一致，從而明顯提高了其在高頻范圍的有效磁導(dǎo)率。

圖5 磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化后納米晶磁芯的有效磁導(dǎo)率隨頻率的變化Figure 5 Variation of effective permeability of nanocrystalline magnetic cores with frequency after optimization of magnetic field heat treatment

2.3 熱處理對(duì)不同厚度帶材磁芯損耗的影響

損耗也是衡量磁芯性能的重要指標(biāo)，磁芯損耗的大小，對(duì)磁芯的應(yīng)用起著重要作用，如果磁芯的損耗過(guò)高，會(huì)嚴(yán)重影響磁芯的正常工作狀態(tài)。在金屬軟磁材料中，損耗主要是由渦流損耗和磁滯損耗組成。

2.3.1 氮?dú)鉄崽幚?/p>

圖6 為氮?dú)鉄崽幚砗蠹{米晶磁芯的損耗隨頻率的變化。從圖6 可見(jiàn)，隨著工作頻率的增大，薄帶材和厚帶材納米晶磁芯的損耗也增加。厚20 μm 納米晶帶材磁芯的損耗，當(dāng)工作頻率為30 kHz 以下時(shí)損耗受熱處理溫度的影響較小，在30 kHz 以上時(shí)隨著溫度的升高損耗緩慢降低，在頻率為100 kHz 時(shí)經(jīng)過(guò)560 和570 ℃氮?dú)鉄崽幚砗蟮膿p耗分別為9.41 和8.40 W?kg?1。厚26 μm 納米晶帶材磁芯的損耗，整體上來(lái)說(shuō)受溫度的影響較小，經(jīng)過(guò)560 ℃氮?dú)鉄崽幚淼募{米晶磁芯在100 kHz 時(shí)的損耗為9.79 W ?kg?1。對(duì)比厚為20 和26 μm 納米晶帶材磁芯的磁損，當(dāng)工作頻率為100 kHz 時(shí)，經(jīng)過(guò)560 ℃氮?dú)鉄崽幚砗螅?0 μm 納米晶帶材磁芯的損耗略低于厚26 μm 納米晶帶材磁芯。

圖6 氮?dú)鉄崽幚砗蠹{米晶磁芯的損耗隨頻率的變化Figure 6 Variation of loss with frequency in nanocrystalline magnetic cores after nitrogen heat treatment

2.3.2 磁場(chǎng)熱處理

將560 ℃氮?dú)鉄崽幚砗蟮募{米晶磁芯在外加800 Gs 的恒定橫向磁場(chǎng)強(qiáng)度中進(jìn)行440、460、480 和500 ℃的磁場(chǎng)熱處理。圖7 為磁場(chǎng)熱處理后納米晶磁芯的損耗隨頻率的變化。從圖7 可見(jiàn)：厚20 μm納米晶帶材磁芯的損耗，隨磁場(chǎng)溫度的升高呈現(xiàn)出先降低后升高的變化；經(jīng)過(guò)460 ℃磁場(chǎng)熱處理后，其損耗較??；在頻率100 kHz 時(shí)，其損耗由560 ℃氮?dú)鉄崽幚砗蟮?.41 W?kg?1降低到6.08 W?kg?1；同時(shí)，隨著工作頻率的升高其損耗降低的幅度逐漸增大，當(dāng)工作頻率100 kHz 及經(jīng)460 ℃磁場(chǎng)優(yōu)化后，其損耗降低的幅度最大。從圖7 還可見(jiàn)：厚26 μm 納米晶帶材磁芯的損耗，隨磁場(chǎng)溫度的升高呈現(xiàn)緩慢增大的變化；與氮?dú)鉄崽幚淼拇判鞠啾容^，在工作頻率40 kHz 以下時(shí)其損耗降低幅度不太明顯，在40 kHz以上時(shí)其損耗逐漸降低且降低的幅度緩慢增大；經(jīng)過(guò)440 ℃磁場(chǎng)熱處理后，在工作頻率100 kHz 時(shí)其損耗 由560 ℃氮 氣 熱 處 理 后 的9.79 W ?kg?1降 低 到7.30 W?kg?1。在工作頻率100 kHz 時(shí)，對(duì)比兩種帶材的損耗可知，厚20 μm 納米晶帶材磁芯明顯低于厚26 μm 納米晶帶材磁芯。

圖7 磁場(chǎng)熱處理后納米晶磁芯的損耗隨頻率的變化Figure 7 Variation of loss with frequency in nanocrystalline magnetic cores after magnetic field heat treatment

2.4 熱處理對(duì)不同厚度磁芯抗應(yīng)力能力的影響

磁芯受到外界應(yīng)力的作用時(shí)會(huì)發(fā)生一定變形，其磁性能也將會(huì)發(fā)生變化，所以要提高磁芯的抗應(yīng)力能力。磁芯的抗應(yīng)力能力是指磁芯受到外應(yīng)力時(shí)，而使其磁性能盡可能保持不變或外應(yīng)力消失后性能恢復(fù)到原來(lái)狀態(tài)的能力。圖8 為磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化的納米晶帶材磁芯在受外應(yīng)力前后的有效磁導(dǎo)率隨頻率的變化。從圖8 可以明顯看出：納米晶磁芯受到一定外應(yīng)力后其有效磁導(dǎo)率顯著降低，經(jīng)460 ℃磁場(chǎng)熱處理的厚20 μm 納米晶帶材磁芯在工作頻率100 kHz 時(shí)的有效磁導(dǎo)率由16.2 k 降低到9.0 k，而經(jīng)440 ℃磁場(chǎng)熱處理的厚26 μm 納米晶帶材磁芯在100 kHz 時(shí)的有效磁導(dǎo)率由13.6 k 降低到6.4 k，但是在外應(yīng)力撤去后其有效磁導(dǎo)率基本恢復(fù)原狀，厚20 μm 納米晶帶材磁芯在工作頻率100 kHz時(shí)的有效磁導(dǎo)率恢復(fù)到15.9 k，厚26 μm 納米晶帶材磁芯在工作頻率100 kHz 時(shí)的有效磁導(dǎo)率恢復(fù)到13.4 k。從磁疇的角度來(lái)說(shuō)，由于納米晶磁芯在磁場(chǎng)熱處理后，納米晶磁芯內(nèi)部的磁疇基本趨于穩(wěn)定，當(dāng)施加外應(yīng)力時(shí)由于外應(yīng)力迫使磁芯內(nèi)部的磁疇發(fā)生無(wú)規(guī)則的取向的轉(zhuǎn)動(dòng)，所以磁芯的有效磁導(dǎo)率下降。然而，當(dāng)外應(yīng)力去點(diǎn)以后，各磁疇又近似恢復(fù)到原來(lái)的狀態(tài)，所以磁芯的磁導(dǎo)率也近似地恢復(fù)到不加應(yīng)力時(shí)的狀態(tài)。對(duì)比100 kHz 時(shí)的兩種納米晶磁芯可知，厚20 μm 納米晶帶材磁芯受到外應(yīng)力時(shí)有效磁導(dǎo)率降低的幅度比厚26 μm 納米晶帶材磁芯的較小，說(shuō)明在100 kHz 時(shí)，厚20 μm 納米晶帶材磁芯經(jīng)過(guò)460 ℃的磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化后，比440 ℃磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化的厚26 μm 納米晶帶材磁芯具有相對(duì)較好的抗應(yīng)力能力。

圖8 磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化的納米晶磁芯在受外應(yīng)力前后的有效磁導(dǎo)率隨頻率的變化Figure 8 Variation of effective permeability with frequency of nanocrystalline cores optimized by magnetic field heat treatment before and after being subjected to external stress

3 結(jié)論

（1）采用氮?dú)鉄崽幚砗痛艌?chǎng)熱處理相結(jié)合的工藝，雖然降低了納米晶磁芯在低頻下的有效磁導(dǎo)率，但明顯提高了納米晶磁芯在高頻下的有效磁導(dǎo)率。厚20 和26 μm 度的納米晶帶材磁芯經(jīng)過(guò)560 ℃氮?dú)鉄崽幚砗?，分別再經(jīng)過(guò)460 和440 ℃磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化后，在工作頻率100 kHz 時(shí)的有效磁導(dǎo)率分別為17和13.5 k，損 耗 分 別 為6.08 和7.30 W ?kg?1。對(duì) 比100 kHz 時(shí)的這兩種納米晶帶材磁芯可知，厚20 μm納米晶帶材磁芯要比厚26 μm 納米晶帶材磁芯具有更高的有效磁導(dǎo)率和更低的磁芯損耗。

（2）在外應(yīng)力作用時(shí)，經(jīng)460 ℃磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化的厚20 μm 納米晶帶材磁芯的有效磁導(dǎo)率和經(jīng)440 ℃磁場(chǎng)熱處理優(yōu)化的厚26 μm 納米晶帶材磁芯的有效磁導(dǎo)率顯著降低，但外應(yīng)力撤去后兩種納米晶磁芯的有效磁導(dǎo)率都基本恢復(fù)，都具有較好的抗應(yīng)力能力。