叢銘 馬天才 王凱 姚乃元

（同濟大學(xué)，上海 201804）

主題詞：質(zhì)子交換膜燃料電池 耐久性 小波分解 Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) 長短期記憶

1 前言

氫能作為一種清潔能源，在當下碳中和大背景下得到了廣泛關(guān)注。質(zhì)子交換膜燃料電池（Proton Exchange Membrane Fuel Cell，PEMFC）作為氫能的有效利用形式，已成為新能源汽車領(lǐng)域的研究熱點。精準的燃料電池性能衰減預(yù)測方法可以有效支撐故障診斷與健康管理體系，為燃料電池系統(tǒng)控制策略在線調(diào)整提供依據(jù)。

燃料電池性能衰減預(yù)測可以分為模型驅(qū)動預(yù)測方法和數(shù)據(jù)驅(qū)動預(yù)測方法2類。

模型驅(qū)動預(yù)測方法依托于專業(yè)領(lǐng)域先驗知識，需要了解燃料電池內(nèi)部損傷機理，其預(yù)測模型通常針對燃料電池某一損傷部位搭建。Robert 建立了基于鉑溶解動力學(xué)的數(shù)學(xué)模型，以揭示催化劑鉑溶解速率與電位上限之間的關(guān)系。Burlatsky搭建了水合循環(huán)作用下膜的剩余壽命預(yù)測模型，該模型以濕度循環(huán)的幅度和膜的機械性能為輸入?yún)?shù)。Singh根據(jù)應(yīng)力、溫度和相對濕度建立了催化劑涂層膜的降解模型。Chang 以夾緊力、溫度和相對濕度為輸入，建立了啟動和關(guān)閉循環(huán)下催化劑層機械變化的數(shù)學(xué)模型。

數(shù)據(jù)驅(qū)動預(yù)測方法根據(jù)歷史運行數(shù)據(jù)進行剩余壽命預(yù)測，特別是近幾年神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的興起引發(fā)了新的研究熱潮。Chen提出了一個包含4個神經(jīng)層網(wǎng)絡(luò)和2個隱藏神經(jīng)層的PEMFC模型，該模型考慮了影響PEMFC性能衰退的5 個變量，即堆電流、堆溫度、空氣壓力、氫氣壓力和空氣濕度。Yang 提出了基于粒子濾波和長短期記憶（Long Short-Term Memory，LSTM）算法的融合方法，將LSTM 算法得到的結(jié)果作為粒子濾波的觀測值，提高了粒子濾波方法的預(yù)測性能。

本文提出一種新型的基于小波分解（Wavelet）、Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測模型，通過小波分解提取電池長期衰減信息與高頻干擾信息，分別采用LSTM 和Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行預(yù)測，進一步提高燃料電池性能衰減預(yù)測的精度，并通過3組數(shù)據(jù)集對該新型神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測方法的有效性進行驗證。

2 試驗設(shè)置與數(shù)據(jù)

數(shù)據(jù)驅(qū)動的燃料電池性能衰減預(yù)測方法可進一步分為基于相似性的預(yù)測和基于失效統(tǒng)計數(shù)據(jù)的預(yù)測，模型驅(qū)動的燃料電池性能衰減預(yù)測方法主要指基于退化模型的預(yù)測?；谑Ыy(tǒng)計數(shù)據(jù)的預(yù)測需要進行失效試驗（Run-to-Failure），而基于相似性與退化模型的預(yù)測對衰減數(shù)據(jù)要求較低，衰減試驗不需要進行至被測件壽命終點。本文提出基于相似性的預(yù)測模型，故進行燃料電池的恒流穩(wěn)定運行工況和加速老化極端工況試驗，其中，極端工況包括啟停加速老化試驗和怠速加速老化試驗，2種工況均為電池耐久性試驗的典型工況。共獲取3 組不同的基準電壓衰減數(shù)據(jù)集，對本文所提出的Wavelet-Elman-LSTM模型進行驗證。

本文所有試驗采用群翌Hephas HS-600 型燃料電池單體測試臺，被測電池采用Hyplat 公司統(tǒng)一規(guī)格的25 cm單體電池，測試系統(tǒng)如圖1所示。

圖1 極端工況燃料電池耐久性測試系統(tǒng)

2.1 穩(wěn)定工況

穩(wěn)定工況指恒流運行工況，典型的穩(wěn)定工況如圖2所示。參考燃料電池的實車應(yīng)用場景，本文將恒定電流密度定為1 A/cm，恒流運行每持續(xù)1 h，進行一次基準電壓測試，基準電壓的測試點定為0.4 A/cm，測試持續(xù)6 min。老化試驗其余操作參數(shù)如表1所示。

圖2 穩(wěn)定工況示意

表1 老化試驗操作參數(shù)

2.2 極端工況

極端工況包括啟停工況和怠速工況2種。

2.2.1 啟停工況

啟停工況如圖3 所示，包含開路電壓（Open Circuit Voltage，OCV）建立、氫氣關(guān)停、空氣關(guān)停3個階段。OCV建立過程中氫氣流量為1.0 L/min，空氣流量為1.2 L/min，持續(xù)30 s。氫氣關(guān)停并保持空氣供給的狀態(tài)用于消耗殘存氫氣，持續(xù)30 s。最后關(guān)?？諝獠⒕S持120 s。

圖3 啟停工況示意

2.2.2 怠速工況

怠速工況如圖4所示。怠速工況負載循環(huán)由4個階段組成：75%相對濕度的怠速衰減階段（燃料電池工作在0.85 V 恒定電壓）持續(xù)1 h，隨后進入?yún)?shù)調(diào)節(jié)階段（通過加濕器升溫實現(xiàn)），電池工作參數(shù)調(diào)整到基準電壓測定所需的100%相對濕度，然后進行6 min的基準電壓測量，最后再次調(diào)整電池陰極相對濕度至75%，為下一個怠速工況循環(huán)做準備。每進行12個左右的怠速工況循環(huán)后，試驗設(shè)備停機1～2 h，以保證測試設(shè)備的正常工作狀態(tài)。

圖4 怠速工況示意

3 算法基本原理

3.1 小波變換

小波變換（Wavelet Transform，WT）是廣泛應(yīng)用的信號時頻分析和處理工具，其將信號與小波基函數(shù)進行卷積運算，將信號分解到不同的頻帶和時刻：

3.2 Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是按照一定規(guī)則連接起來的多個神經(jīng)元，通用的結(jié)構(gòu)包含3 個層級，即輸入層、隱藏層和輸出層。通過不同層之間的權(quán)重搭建起來的由輸入向量到輸出向量的函數(shù)為：

在實際場景中，用于訓(xùn)練模型的數(shù)據(jù)之間經(jīng)常存在依存關(guān)系，并不是完全獨立的，如時序問題，當前時刻的輸出不僅與當前時刻的輸入有關(guān)，還與上一時刻或更久前的輸入有關(guān)。因此有學(xué)者提出了時間遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Recurrent Neural Network，RNN）。Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)就是一種典型的遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，在隱藏層增加1 個承接層，作為一步延時算子，以獲取短期的記憶功能，其原理如圖5所示。

圖5 Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)原理示意[14]

3.3 LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

普通的RNN 結(jié)構(gòu)只能對距離較近的時刻保持較清晰的記憶，而對距離較遠的時刻記憶出現(xiàn)模糊，如Elman存在梯度消失的問題，不能有效保存對長久信息的記憶。LSTM 網(wǎng)絡(luò)是遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的變體，與Elman模型激活層的結(jié)構(gòu)相比，其隱藏層的設(shè)計更復(fù)雜，以克服梯度消失問題。LSTM 隱藏層的核心設(shè)計是在RNN原有的隱藏層狀態(tài)的基礎(chǔ)上加入單元狀態(tài)（Cell State）用以保存長期狀態(tài)，并通過引入門的概念，利用輸入激活函數(shù)（sigmoid 函數(shù)）和輸出激活函數(shù)tanh對通過門的信息（當前時刻網(wǎng)絡(luò)輸入值X、上一時刻LSTM 的輸出值h以及上一時刻的單元狀態(tài)c）進行不同程度的記憶。LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)原理如圖6所示。

圖6 LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)原理示意

3.4 Wavelet-Elman-LSTM算法

本文針對各神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的優(yōu)缺點，提出Wavelet-Elman-LSTM混合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，如圖7所示，小波變換用于信號的分解以獲取不同頻率的信號，低頻信號是基準電壓的主要構(gòu)成部分，且保留了長期的電池性能變化特性，因此采用LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以有效捕獲信號的變化趨勢，實現(xiàn)精準的預(yù)測。而高頻信號的變化不具有長期穩(wěn)定的變化趨勢，因此采用Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行預(yù)測，可以獲得較精準的預(yù)測結(jié)果。這樣既保證了對長期衰減信息的捕捉，也能較好地兼顧短期的電壓波動情況預(yù)測。

圖7 Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

4 結(jié)果與討論

本文采用Wavelet-Elman-LSTM 混合預(yù)測模型，在短期預(yù)測和長期預(yù)測2 個維度進行燃料電池性能衰退的預(yù)測，并通過與傳統(tǒng)遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)Elman 和LSTM 神經(jīng)算法進行橫向?qū)Ρ闰炞C該模型的有效性。

4.1 評價標準

為定量評估模型的預(yù)測效果，本文引入平均絕對誤差（Mean Absolute Error，MAE）、平均絕對百分比誤差（Mean Absolute Percentage Error，MAPE）和均方根誤差（Root Mean Square Error，RMSE）進行模型預(yù)測精度評價：

MAPE 越接近0，表示模型越準確，大于100%則表示模型預(yù)測效果很差。MAE和RMSE越小，預(yù)測值與真實值之間的差距越小，預(yù)測精度越高。

4.2 短期預(yù)測

短期預(yù)測是目前數(shù)據(jù)驅(qū)動方法（Data-Driven Method）在耐久性預(yù)測方面的主要應(yīng)用領(lǐng)域，模型只進行幾步之內(nèi)的短期預(yù)測，且可獲得觀測值對模型的輸入進行更新。本文通過穩(wěn)定運行工況（恒流工況）和2 種極端工況（啟停、怠速）下電池性能衰減數(shù)據(jù)集進行模型的預(yù)測精度驗證和橫向比較與分析。本文所采用的Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的超參數(shù)均為經(jīng)過大量調(diào)試后確定的最優(yōu)結(jié)果。

4.2.1 恒流工況老化試驗

Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)包含1個輸入層、1個隱藏層和1個輸出層，隱藏層包含50 個神經(jīng)元。LSTM 模型包含1 個輸入層、2個隱藏層、1個輸出層，其中，隱藏層包含20個單元。最大迭代步數(shù)設(shè)置為80，學(xué)習(xí)率設(shè)置為0.01。Wavelet-Elman-LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中Elman 和LSTM 采用相同的參數(shù)配置，Wavelet采用db小波，進行6層分解。

為了驗證所提出模型的準確性，采用恒流工況衰減數(shù)據(jù)的60%進行模型訓(xùn)練，其余40%的數(shù)據(jù)進行模型驗證。電池性能衰減情況的預(yù)測結(jié)果如圖8所示，各模型預(yù)測效果的評價結(jié)果如表2所示。

圖8 恒流工況下燃料電池耐久性短期預(yù)測效果

由圖8 可知，Elman 和LSTM 都可以捕捉到電壓變化趨勢，Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測曲線與實際觀察到的電壓變化趨勢十分相似，而LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測到的電壓變化更加平滑，在局部區(qū)域也能一定程度上捕捉到電壓恢復(fù)現(xiàn)象。但2 種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測效果都會隨著預(yù)測時長的增大而變差，預(yù)測階段的后半段誤差明顯增大，一度達到2 mV 以上。本文提出的Wavelet-Elman-LSTM 模型可以在整個預(yù)測階段更好地捕捉電壓變化的總體趨勢，且在局部區(qū)域相較于LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，能更好地捕捉到電壓恢復(fù)現(xiàn)象。由表2可知，Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測RMSE遠低于Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測的RMSE，有效證明了所提出模型的優(yōu)異性。

表2 恒流工況數(shù)據(jù)集耐久性衰減預(yù)測結(jié)果

穩(wěn)定工況下電池性能衰減情況較穩(wěn)定，基準電壓波動較小，其也是最易于預(yù)測的衰減工況。為了進一步驗證該模型的有效性，選取實車應(yīng)用場景下常見的極端工況，即啟停和怠速工況，進行加速老化試驗，并利用衰減數(shù)據(jù)集進行模型的優(yōu)異性驗證。

4.2.2 啟停工況加速老化試驗

在啟停加速老化試驗的數(shù)據(jù)集驗證過程中，Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)包含1個輸入層、1個隱藏層和1個輸出層，隱藏層包含50個神經(jīng)元，LSTM模型包含1個輸入層、6個隱藏層、1 個輸出層，其中，隱藏層包含190 個單元。最大迭代步數(shù)設(shè)置為80，學(xué)習(xí)率設(shè)置為0.01。其中Elman和LSTM 的超參數(shù)設(shè)置與恒流工況數(shù)據(jù)集中超參數(shù)設(shè)置不同，這是因為訓(xùn)練數(shù)據(jù)的質(zhì)量和分布情況影響預(yù)測效果。啟停加速老化數(shù)據(jù)集的數(shù)據(jù)波動更嚴重，這是因為啟停加速老化試驗基準電壓測試前經(jīng)過長時間的OCV 建立和吹掃過程，即使基準電壓測試時長遠超GB/T 38914—2020中規(guī)定的3 min，仍無法達到完全穩(wěn)定狀態(tài)。這也導(dǎo)致了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)所需的隱藏層數(shù)量和神經(jīng)元數(shù)量大幅增加。

為了驗證所提出模型的準確性，同樣采用啟停加速老化試驗數(shù)據(jù)的60%進行模型訓(xùn)練，其余40%的數(shù)據(jù)進行模型驗證。電池性能衰減情況的預(yù)測結(jié)果如圖9 所示，各模型預(yù)測效果的評價指標結(jié)果如表3所示。

圖9 啟停工況下燃料電池耐久性短期預(yù)測效果

表3 啟停工況數(shù)據(jù)集耐久性衰減預(yù)測結(jié)果

由圖9可知，Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在啟停工況下的預(yù)測效果并不如其在恒流工況中的表現(xiàn)，即使經(jīng)過大量的調(diào)參，仍不能很好地捕捉到基準電壓整體的下降趨勢，這是該工況下基準電壓波動較劇烈，訓(xùn)練數(shù)據(jù)差導(dǎo)致的。相比之下，LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠很平滑地預(yù)測到基準電壓近似線性衰減的這一宏觀衰減趨勢，在電壓突變的局部區(qū)域能夠捕捉到一定的電壓波動，但這種電壓波動特性并不明顯，即觀測到的電壓升高時，預(yù)測值只有小幅度升高。而Wavelet-Elman-LSTM不僅可以很好地捕捉整體變化趨勢，在電壓突變位置的表現(xiàn)也略優(yōu)于LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，Wavelet-Elman-LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測的RMSE也略小于LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

4.2.3 怠速工況加速老化試驗

在怠速加速老化試驗的數(shù)據(jù)集驗證過程中，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的超參數(shù)設(shè)置與啟停加速老化試驗數(shù)據(jù)驗證中的超參數(shù)設(shè)置相同。同樣采用啟停加速老化試驗數(shù)據(jù)的60%進行模型訓(xùn)練，其余40%的數(shù)據(jù)進行模型驗證。電池性能衰減情況的預(yù)測結(jié)果如圖10 所示，各模型預(yù)測效果的評價指標結(jié)果如表4所示。

圖10 怠速工況下燃料電池耐久性短期預(yù)測效果

表4 怠速工況數(shù)據(jù)集耐久性衰減預(yù)測結(jié)果

由圖10 可知，怠速工況加速老化試驗數(shù)據(jù)集的數(shù)據(jù)量較啟停工況數(shù)據(jù)集大，基準電壓波動情況同樣劇烈，Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練效果與啟停工況類似，預(yù)測得到的基準電壓下降趨勢不明顯，預(yù)測基準電壓數(shù)值偏大。LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)同樣很好地捕捉到基準電壓下降的趨勢，整體表現(xiàn)更加平滑，局部區(qū)域電壓波動現(xiàn)象的捕捉效果不佳。Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)同樣既很好地捕捉到了電池性能的整體衰減趨勢，在局部的電壓波動特性上也有很好的預(yù)測效果，RMSE 略優(yōu)于LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

綜上所述，本文提出的Wavelet-Elman-LSTM 混合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相較于Elman 和LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有明顯的優(yōu)勢，既可以捕獲電池性能整體的變化趨勢，又能很好地預(yù)測局部區(qū)域的電壓恢復(fù)現(xiàn)象，這一優(yōu)勢在穩(wěn)定工況下尤為明顯。在極端工況下，基準電壓波動嚴重，Wavelet-Elman-LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測精度優(yōu)勢變小，不過對各不同頻率分量信號的預(yù)測誤差進行分析發(fā)現(xiàn)，這一優(yōu)勢縮小的原因在于高頻信號的Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測誤差過大，可通過摒棄Wavelet 分解后的高頻分量信號再進行預(yù)測來提高整體的預(yù)測精度，如怠速工況下摒棄最高頻分量信號，Wavelet-Elman-LSTM 模型的預(yù)測效果如圖11 所示，該模型可以更明顯地表征電壓波動的周期性，即怠速工況下每12 次循環(huán)后測試設(shè)備休息導(dǎo)致的電池性能恢復(fù)顯現(xiàn)。而Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測的RMSE可進一步降低至0.003 8，模型精度顯著提高。

圖11 Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型優(yōu)化后短期預(yù)測效果

4.3 長期預(yù)測

長期預(yù)測可用于燃料電池的剩余壽命（Remaining Useful Life，RUL）預(yù)測，并基于剩余壽命進行系統(tǒng)的故障預(yù)測與健康管理。長期預(yù)測沒有觀測到的基準電壓用于更新神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入，而是采用模型自身的預(yù)測值作為下一次預(yù)測的輸入進行迭代更新。本文采用穩(wěn)定工況數(shù)據(jù)集進行3 種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的長期預(yù)測效果橫向?qū)Ρ?。神?jīng)網(wǎng)絡(luò)的超參數(shù)設(shè)置與穩(wěn)定工況下的短期預(yù)測相同。采用恒流工況衰減數(shù)據(jù)的80%進行模型訓(xùn)練，其余20%的數(shù)據(jù)進行模型驗證。電池性能衰減情況的預(yù)測結(jié)果如圖12 所示，各模型預(yù)測效果的評價指標結(jié)果如表5所示。

圖12 恒流工況下燃料電池耐久性長期預(yù)測效果

表5 耐久性衰減長期預(yù)測結(jié)果

由圖12可知，無論是Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)還是LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，在長期預(yù)測的表現(xiàn)上，預(yù)測誤差都隨著預(yù)測時長的增大而增大，在預(yù)測階段的后半段，預(yù)測得到的衰減趨勢趨于平緩。Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測效果明顯優(yōu)于Elman 和LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，可以很好地預(yù)測到基準電壓的整體下降趨勢，但是無法實現(xiàn)局部電壓波動和恢復(fù)的特性捕捉。RMSE 和MAPE 指標也表明Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在長期預(yù)測方面具有優(yōu)勢。這主要得益于長期預(yù)測時，經(jīng)過Wavelet 分解得到的包含電池性能長期衰退信息的低頻信號具有很強的規(guī)律性，LSTM可以很好地實現(xiàn)精準預(yù)測，進而實現(xiàn)精準的長期預(yù)測。

5 結(jié)束語

本文針對燃料電池耐久性衰減情況的預(yù)測問題，利用Wavelet 實現(xiàn)Elman 和LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的綜合，利用LSTM 預(yù)測蘊涵電池性能長期衰減趨勢信息的低頻信號的變化，利用Elman 預(yù)測高頻信號變化情況。采用Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和Wavelet-Elman-LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對恒流穩(wěn)定工況、啟停和怠速加速老化極端工況下電池性能的衰減進行預(yù)測，結(jié)果顯示，Wavelet-Elman-LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)既可以實現(xiàn)電池性能衰減的整體趨勢預(yù)測，也能實現(xiàn)局部區(qū)域電池性能波動與恢復(fù)的特性預(yù)測。無論在短期預(yù)測還是長期預(yù)測方面，Wavelet-Elman-LSTM 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)都具有明顯優(yōu)勢，可有效提高質(zhì)子交換膜燃料電池性能衰減的預(yù)測精度。