管全中，董大忠，孫莎莎，張素榮，呂浩

(1.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室(成都理工大學)，四川 成都，610059；2.成都理工大學 能源學院，四川 成都，610059；3.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京，100083；4.中國石油天然氣股份有限公司 青海油田分公司采油三廠，青海 茫崖，816400)

近年來，四川盆地及周緣五峰組—龍馬溪組海相頁巖氣取得重大突破，已建成涪陵、長寧—威遠和昭通等大型頁巖氣田，并在3 500 m以深發(fā)現(xiàn)威榮、瀘州和大足等深層頁巖氣田[1-2]。截止2021年底，已探明頁巖氣地質(zhì)儲量為2.7×1012m3，頁巖氣已成為我國天然氣資源量的重要組成部分。隨著海相頁巖氣勘探與開發(fā)的不斷深入，學者們發(fā)現(xiàn)頁巖氣儲集層具有強非均質(zhì)性[3-4]，主要是由古沉積環(huán)境等變化而形成的紋層疊置所致[5-6]。紋層廣泛發(fā)育在富有機質(zhì)頁巖層系中，對自生自儲的頁巖油氣儲集層的品質(zhì)影響甚重，使得頁巖紋層研究成為頁巖油氣勘探與開發(fā)基礎研究中的焦點[7-9]。

紋層又稱細層，是指沉積層序中肉眼可分辨的最小或最薄的沉積單元，通常厚度幾分之一毫米至幾毫米，而頁巖紋層厚度普遍為0.02～1.00 mm[10-11]。頁巖紋層不僅能夠反映頁巖儲集層的微觀結構特征和儲集性能，更能揭示頁巖儲集層改造過程中壓裂縫網(wǎng)的擴展規(guī)律及壓裂效果[12-13]。目前關于頁巖紋層的研究，國外注重于從基礎屬性分析紋層的形態(tài)、連續(xù)性和幾何形態(tài)等，結合水槽模擬試驗進一步探究紋層的形成機理[14-15]；而國內(nèi)主要聚焦于紋層內(nèi)部礦物組成、界面形態(tài)及紋層耦合關系屬性，追溯優(yōu)質(zhì)頁巖儲集層紋層組成及其沉積環(huán)境特征[9,16-17]。層理的形成與物源性質(zhì)、搬運營力[18-19]、水體性質(zhì)及古生物活動[20]等因素有關，任何一個因素變化均可留下相應記錄[21-22]，但國內(nèi)關于頁巖紋層的研究多集中于對頁巖儲集層品質(zhì)的影響等方面，未能有效地在微觀尺度下揭示頁巖紋層的成因機理。

為此，通過四川盆地川南地區(qū)威遠頁巖氣田五峰組—龍馬溪組一段(以下簡稱龍一段)為主要研究對象，利用X衍射(XRD)、巖石大薄片、高分辨率二維X 射線熒光光譜(2D-XRF)和掃描電鏡等實驗綜合分析，確定龍一段頁巖紋層組成、結構和構造等屬性，探究紋層組的特征和形成機理，并通過原位和局域地球化學元素等數(shù)據(jù)精細刻畫紋層尺度上頁巖的古環(huán)境演化，為頁巖油氣的勘探與開發(fā)提供理論基礎。

1 研究區(qū)概況與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

四川盆地是發(fā)育在克拉通基礎上的疊合盆地，更是富含油氣的超級盆地[23]，面積約18×104km2。威遠頁巖氣田位于四川盆地的川南低陡褶皺帶(圖1)。在晚奧陶世至早志留世，受到東南部華夏板塊擠壓匯聚，揚子地臺南緣開始抬升，而北部則向華北板塊俯沖，形成了開口向北的“三隆夾一坳”的局限沉積環(huán)境，在低能、缺氧甚至硫化的半深水—深水陸棚沉積環(huán)境中，發(fā)育了一套分布面積廣、連續(xù)性好的五峰組—龍馬溪組富有機質(zhì)黑色頁巖[24]。

威遠頁巖氣田五峰組—龍馬溪組富有機質(zhì)頁巖沉積厚度大、連續(xù)性好，與下伏奧陶系寶塔組或臨湘組呈不整合接觸(圖1)。依據(jù)沉積特征、巖性特征和筆石古生物特征等將龍一段劃分為4個小層[25]。威遠頁巖龍一段底部整體為薄片狀黑色或灰黑色頁巖，向上逐漸過渡為塊狀灰黑色頁巖夾薄層粉砂巖。

圖1 研究區(qū)構造位置和五峰組-龍馬溪組綜合柱狀圖Fig.1 Regional geological background and comprehensive columnar section

1.2 實驗方法

研究樣品來自威遠頁巖氣田典型井的龍一段巖心，取樣井深為2 997.3～3 498.5 m，分析樣品342塊。紋層和紋層組的研究主要通過巖心、巖石大薄片和2D-XRF等觀察分析，確定其結構和構造特征，提取關鍵屬性信息，系統(tǒng)展開研究，再結合相關地球化學數(shù)據(jù)分析紋層地質(zhì)意義。通過光片分析確定頁巖富含有機質(zhì)的組成，而有機碳質(zhì)量分數(shù)w(TOC)可運用碳硫分析儀熱解獲得，但分析之前對頁巖粉末進行處理，除去不相關的無機物。頁巖的礦物組成可由XRD 全巖定量表征，運用2D-XRF獲取頁巖表面高分辨率平面元素展布及原位地球化學信息。

不同的分析測試方法對樣品的要求和前處理存在差異。開展XRD和總有機碳質(zhì)量分數(shù)測試時，需要將樣品粉碎至粒徑低于0.075 0 mm。場發(fā)射掃描電鏡分析時，需要對樣品先進行物理拋光，后運用氬離子拋光儀進一步處理。對紋層進行研究時，一般沿垂直層理面切割。巖心大薄片分析時，需要切割成直徑為8 cm 以上的巖心樣品，在蔡司全自動數(shù)字玻片掃描系統(tǒng) Axiscan 7 Geo和2D-XRF下進行分析。

1.3 紋層研究方法

隨著細粒沉積學的快速發(fā)展，對頁巖紋層的研究手段主要是微觀識別與定量化表征[14,26]。對頁巖紋層的研究首先要在巖心和大薄片中識別出紋層和紋層組，運用多種實驗方法提取紋層組成、結構、構造及相互耦合關系等關鍵屬性，如表1所示。

表1 頁巖紋層尺度關鍵屬性研究Table 1 Research on key factors of shale at laminae scale

1) 對于紋層組成屬性研究，主要分析內(nèi)部有機質(zhì)和無機礦物成分、含量和有機—無機賦存方式。

2) 對于紋層結構屬性研究，關注顆粒粒徑的變化[14]。

3) 對于紋層的構造屬性研究包括紋層的連續(xù)性、形態(tài)和幾何特征。紋層連續(xù)性包括連續(xù)型和斷續(xù)型，其形成機理可能與紋層的沉積穩(wěn)定性相關。紋層形態(tài)有板狀、波狀和曲線狀，不同紋層形態(tài)反映古水動力條件、顆粒性質(zhì)和古沉降環(huán)境等特征。紋層幾何特征主要反映多個紋層之間的疊置關系，存在平行和不平行2種方式，能夠反映古沉積水體水流方向和能量以及顆粒性質(zhì)在時間和空間上的改變。

紋層組的研究關注紋層的組成、結構和構造以及紋層間耦合關系。紋層組與紋層的組成均由無機礦物和有機成分及其賦存方式屬性確定。紋層組的結構需考慮不同紋層的顆粒粒徑，與古沉積環(huán)境周期性變化關系密切。對于紋層組構造，除了分析紋層構造屬性外，還需解剖紋層間的幾何形態(tài)和粒序等特征。對于紋層組內(nèi)的耦合關系的研究，需分析不同紋層之間的孔隙結構組成、流體交換和元素重新分布等特征，這已成為細粒沉積學微觀領域研究的重點內(nèi)容。

2 頁巖紋層發(fā)育特征

2.1 頁巖紋層類型

對威遠頁巖氣田龍一段巖心和大薄片進行綜合分析，基于礦物組分特征，發(fā)現(xiàn)威遠地區(qū)龍一段頁巖發(fā)育硅質(zhì)紋層、鈣質(zhì)紋層、黏土質(zhì)紋層和有機質(zhì)紋層4類。

2.1.1 硅質(zhì)紋層

鏡下大薄片觀察硅質(zhì)紋層顏色為白色、灰白色，礦物組成以石英為主，質(zhì)量分數(shù)普遍超過60%，主體呈次棱角狀—次圓狀，分選中等至較好，也含少量長石、方解石和云母等顆粒。紋層邊緣呈水平不連續(xù)狀，少量連續(xù)平行狀，常被黏土礦物或有機質(zhì)浸染，界限不明顯，局部紋層界面和紋層內(nèi)部發(fā)育微裂縫。威遠龍一段硅質(zhì)紋層按成因或粒徑可劃分為2類：中—細泥石英顆粒硅質(zhì)紋層I和粗泥石英顆粒硅質(zhì)紋層Ⅱ。

1) 中—細泥石英顆粒硅質(zhì)紋層I一般位于龍一段底部富有機質(zhì)頁巖層段，石英主體為生物成因，粒徑小，圓度為次圓狀-圓狀，散落于富有機質(zhì)的基質(zhì)中，鏡下顆粒感不明顯，紋層厚度小，常介于0.05～1.20 mm，如圖2(a)和2(d)所示。

2) 粗泥石英顆粒硅質(zhì)紋層Ⅱ主要位于龍一段頂部含有機質(zhì)頁巖層段，石英主體為碎屑成因，粒徑大，呈次棱角狀，石英顆粒定向排列形成紋層界限明顯的粉砂質(zhì)紋層，紋層厚度大，分布在1.00～2.50 mm，如圖2(c)所示。

圖2 威遠地區(qū)顯微鏡下龍馬溪組頁巖紋層特征Fig.2 Characteristics of Longmaxi shale laminae under microscope in Weiyuan area

2.1.2 鈣質(zhì)紋層

在薄片鏡下觀察鈣質(zhì)紋紋層呈明顯的淺色，與周圍暗色條紋對比鮮明，巖樣XRD 測試碳酸鹽礦物質(zhì)量分數(shù)平均達76%，鏡下主體呈次棱角狀—棱角狀，含少量的石英和黏土礦物，見圖2(b)。鈣質(zhì)紋層橫向連續(xù)性好，主體呈連續(xù)平行板狀，少量呈斷續(xù)板狀，紋層邊界局部可見充填的微裂縫。紋層厚度為0.10～0.30 mm，主要分布五峰組和龍一1亞段中下部頁巖。

2.1.3 黏土質(zhì)紋層

薄片鏡下可見黏土質(zhì)紋層由黏土礦物和少量中泥顆粒內(nèi)碎屑組成，黏土礦物質(zhì)量分數(shù)約為80%，主要成分為伊利石和綠泥石，以細泥顆粒為主，如圖2(c)所示。紋層呈褐色、灰色和灰黑色，顏色較深。黏土質(zhì)紋層構造為連續(xù)板狀，少量以斷續(xù)波狀或透鏡體形式存在。紋層界限不清晰，逐漸過渡，界面?；祀s中—粗泥顆粒碎屑，伴隨微裂縫發(fā)育。黏土質(zhì)紋層厚度為0.02～0.50 mm，在整個威遠地區(qū)頁巖龍一段均有分布。

2.1.4 有機質(zhì)紋層

有機質(zhì)紋層鏡下呈現(xiàn)灰黑色、黑色，與黏土質(zhì)紋層呈漸變接觸，顏色相近，紋層界限不明顯(圖2(d))，部分有機質(zhì)紋層內(nèi)部?？梢姴煌N類的生物碎屑。而有機質(zhì)紋層與硅質(zhì)紋層突變接觸，紋層界限較清晰，主體為連續(xù)板狀。威遠地區(qū)龍一段有機質(zhì)紋層內(nèi)部存在筆石、海綿骨針和介殼等生物屑顆粒，筆石體長度為0.2～3.0 mm，部分鈣化，海綿骨針直徑為20～30 μm，并發(fā)生硅化。絕大多數(shù)有機質(zhì)紋層主體為無定形有機質(zhì)與黏土礦物的絡合物，即“海洋雪”復合顆粒[27]。有機質(zhì)紋層厚度為0.1～4.0 mm，整個龍一段都可見，底部更發(fā)育。部分頁巖層段由于生物擾動的作用，有機質(zhì)紋層界限模糊且存在鈣質(zhì)充填的生物鉆孔。

2.2 頁巖紋層組類型

通過對巖心樣品和大薄片的連續(xù)觀測分析，發(fā)現(xiàn)紋層組主要發(fā)育3種紋層類型組合。威遠地區(qū)龍一段紋層組自底部至頂部主要發(fā)育硅質(zhì)Ⅰ+有機質(zhì)紋層組、鈣質(zhì)+黏土質(zhì)紋層組、硅質(zhì)Ⅱ+黏土質(zhì)組合3類組合，如圖3所示。

圖3 威遠地區(qū)顯微鏡下龍馬溪組頁巖紋層組特征Fig.3 Characteristics of Longmaxi shale laminasets under microscope in Weiyuan area

2.2.1 硅質(zhì)Ⅰ+有機質(zhì)紋層組

鏡下觀察硅質(zhì)Ⅰ+有機質(zhì)紋層組明暗相間，為硅質(zhì)紋層Ⅰ與有機質(zhì)紋層互層，紋層之間界限連續(xù)清晰，主體呈板狀，見圖3(a)。硅質(zhì)紋層Ⅰ厚度相對較薄，為有機質(zhì)紋層厚度的1/4～2/3，硅質(zhì)紋層Ⅰ內(nèi)部石英顆粒主體為次圓狀、中—細泥級別，主要為放射蟲、海綿骨針等生物硅質(zhì)來源。有機質(zhì)紋層主要由有機質(zhì)復合顆粒組成，有機碳質(zhì)量分數(shù)高，w(TOC)均值為6.06%。2類紋層呈現(xiàn)有機質(zhì)紋層在上、硅質(zhì)紋層Ⅰ在下的幾何關系，紋層組厚度為0.2～4.0 mm，有機質(zhì)紋層占據(jù)主導地位，但由上而下有機質(zhì)紋層厚度減小，硅質(zhì)紋層Ⅰ與有機質(zhì)紋層厚度比減小。

2.2.2 鈣質(zhì)+黏土質(zhì)紋層組

鈣質(zhì)+黏土質(zhì)紋層組鏡下呈現(xiàn)淺色紋層與暗色紋層交替出現(xiàn)，與硅質(zhì)Ⅰ—有機質(zhì)紋層組相比，整體色調(diào)偏暗。紋層組合界面不清晰，部分呈斷續(xù)板狀甚至楔狀，見圖3(b)。鈣質(zhì)紋層厚度與黏土質(zhì)紋層厚度大體相當，內(nèi)部碳酸鹽礦物主體為自身礦物，來源于有孔蟲、筆石等生物骨骼鈣化。黏土質(zhì)紋層與有機質(zhì)紋層相比，顏色偏淺，為暗褐色。鈣質(zhì)+黏土質(zhì)紋層組自上而下呈現(xiàn)正粒序，向上鈣質(zhì)紋層厚度較小，整個紋層組w(TOC)為1.02%～3.20%，紋層組厚度為0.4～2.4 mm。

2.2.3 硅質(zhì)Ⅱ+黏土質(zhì)紋層組

硅質(zhì)Ⅱ+黏土質(zhì)紋層組由薄層黏土質(zhì)紋層和中厚層硅質(zhì)紋層Ⅱ組成，兩者明暗相間，但硅質(zhì)紋層Ⅱ厚度為黏土質(zhì)紋層厚度的3～8倍，如圖3(c)所示。硅質(zhì)紋層Ⅱ主要由次棱角狀—次圓狀、粗泥石英顆粒組成，為陸源輸入，含少量生物成因，石英顆粒之間為點或線接觸，與硅質(zhì)Ⅰ+有機質(zhì)紋層組存在較大區(qū)別。硅質(zhì)Ⅱ+黏土質(zhì)紋層組自上而下呈現(xiàn)反粒序，向上硅質(zhì)紋層Ⅱ厚度和出現(xiàn)頻次逐漸加大，紋層組整體厚度為0.8～4.0 mm，w(TOC)介于0.8%～2.2%，相對較低。

3 地質(zhì)意義

頁巖在沉積過程中受物源供給、水動力條件、火山活動、海平面升降、海底或湖底熱液噴發(fā)、盆地規(guī)模及周緣古構造等因素綜合控制[24,26]，不同的紋層和紋層組特征反映了不同的沉積環(huán)境。依據(jù)前面闡述的紋層和紋層組的分類及屬性研究方法，通過巖心和大薄片連續(xù)觀測，發(fā)現(xiàn)威遠頁巖氣田龍一段自下而上整體上由均質(zhì)的硅質(zhì)Ⅰ+有機質(zhì)紋層組過渡到等厚的鈣質(zhì)+黏土質(zhì)紋層組，再逐漸變化為硅質(zhì)Ⅱ+黏土質(zhì)紋層組，這反映了晚奧陶世—早志留世黑色頁巖形成時碎屑輸入、沉積速率和水動力等條件發(fā)生了變化。

3.1 紋層沉積構造特征精準識別及意義

運用2D-XRF技術，可以進一步精準識別紋層沉積構造特征，揭示古環(huán)境演化。圖4所示為威遠地區(qū)龍馬溪組頁巖薄片光學照片和元素分布。從圖4(a)可見：巖石顏色相對均勻，不易識別紋層沉積、構造特征，但在圖4(b)和4(c)可觀察到高Ca元素的楔狀交錯紋層，而大薄片整體以水平紋層為主，楔狀交錯紋層反映了當時的水動力條件發(fā)生了改變。通過對Fe 和S 元素的綜合分析也可以進行佐證，五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中“草莓狀”黃鐵礦(FeS2)是這2 種元素的主要載體，“草莓狀”黃鐵礦的粒徑可以指示當時水體的沉積環(huán)境[28]。大薄片的“草莓狀”黃鐵礦呈條帶狀分布，底部黃鐵礦紋層發(fā)育呈斷續(xù)、斑塊狀，平均粒徑為2.97 μm，逐漸過渡到中部的連續(xù)板狀，平均粒徑為6.32 μm，表明“草莓狀”黃鐵礦粒徑增大、數(shù)量增加，這反映當時的水體含氧量增加，水動力條件變強，如圖4(d)～(e)和圖5所示。

圖4 威遠地區(qū)龍馬溪組頁巖薄片光學照片和元素分布Fig.4 Optical photographs and elemental maps of Longmaxi shale thin section in Weiyuan area

圖5 威遠地區(qū)龍馬溪組W2-1井頁巖樣品“草莓狀”黃鐵礦照片和粒徑分布Fig.5 SEM photographs and elemental maps of Longmaxi shale thin section in Weiyuan area

3.2 古物源精細研究

盆地中沉積物的來源可分為陸源輸入和自生沉淀，其元素的來源和成因具有明顯的差異性。大量的地球化學元素特征已揭示五峰組—龍馬溪組富有機質(zhì)頁巖中硅元素主要包括陸源碎屑輸入硅和自生硅(生物硅、黏土礦物轉化等)[24]。威遠地區(qū)龍一段黑色頁巖硅質(zhì)紋層分為2類：

1) 中—細泥石英顆粒硅質(zhì)紋層界限不明顯，顆粒粒徑小且圓度為次圓狀，普遍與有機質(zhì)紋層形成紋層組；

2) 粗泥石英顆粒硅質(zhì)紋層界面連續(xù)板狀，顆粒粒徑大，磨圓度為次棱角狀，常與黏土質(zhì)紋層構成紋層組。

在細粒沉積巖中，陸源碎屑輸入的硅鋁比(質(zhì)量分數(shù)之比，下同)相對穩(wěn)定，自生硅通常具有高硅鋁比，如圖6(a)所示，但在元素圖譜上不易對比。而Ti元素一般來自陸源碎屑輸入，比較穩(wěn)定，不易被轉化流失，是反映陸源碎屑輸入量的重要指標[29]，見圖6(b)。運用2D-XRF 可得出樣品大薄片的表面高分辨率的元素強度分布圖(圖7)。從藏青色到紅色表示強度逐漸升高，雖然強度不是元素的具體質(zhì)量分數(shù)，但強度越高也反映質(zhì)量分數(shù)越高。根據(jù)指向性元素的強度分布圖可以精細分析古物源的縱切面分布特征。樣品大薄片Si 元素分布相對均勻，但Ti 元素在底部的質(zhì)量分數(shù)明顯低于頂部的質(zhì)量分數(shù)，既表明該大薄片頂部陸源成因硅輸入多，又揭示底部層段自生硅的質(zhì)量分數(shù)較大，與上述水動力的條件相吻合。

圖6 威遠五峰組—龍馬溪組典型樣品硅質(zhì)類型識別Fig.6 Ⅰdentification of siliceous minerals in Wufeng—Longmaxi shales,Weiyuan area

圖7 威遠地區(qū)龍馬溪組頁巖薄片各元素強度縱切面分布Fig.7 Individual elemental maps of Longmaxi shale thin section in Weiyuan area

3.3 古環(huán)境精細研究

古環(huán)境主要包括古氣候、水動力特征、水體氧化還原條件和水體鹽度等特征，精細刻畫古環(huán)境對研究細粒沉積巖和地球氣候演化等具有重要意義。硅質(zhì)Ⅰ+有機質(zhì)紋層組內(nèi)部粉砂質(zhì)顆粒含量少，自生硅含量大，表明沉積期水動力弱、陸源碎屑輸入量小、水體處于還原環(huán)境中。通過古生物筆石帶進行沉積速率計算，該紋層組具有沉積速率最低、懸浮沉降的特點。鈣質(zhì)+黏土質(zhì)紋層組內(nèi)部鈣質(zhì)紋層與黏土質(zhì)紋層互層疊置，表明古氣候相對干旱，并且具有周期性的陸源輸入，體現(xiàn)出水體相對較淺、水動力條件周期活躍的特點。而硅質(zhì)Ⅱ+黏土質(zhì)紋層組內(nèi)部以粉砂質(zhì)陸源碎屑為主體，表現(xiàn)出周期性水動力強、水體含氧量較高等特點。

通過2D-XRF進一步精細化，運用其單一像素中原位提取元素數(shù)據(jù)，結合古環(huán)境評價指標發(fā)現(xiàn)不同紋層具有明顯差異，如圖4(a)所示。本文運用w(Sr)/w(Cu)、w(V)/w(Cr)和w(Mn)/w(Fe)等主微量原位地球化學元素數(shù)據(jù)表征不同紋層的古氣候、水體氧化還原和古水深等關鍵信息[9,26](表2)。利用以上古環(huán)境參數(shù)指標，對比分析3個原位測試的關鍵點，發(fā)現(xiàn)從大薄片底部至頂部，氣候逐漸干旱、水體變淺、含氧量增加，即水動力越來越強。

4 結論

1) 威遠頁巖氣田五峰組—龍馬溪組一段頁巖紋層組成包括無機礦物(陸源碎屑和自生礦物)和有機質(zhì)(有機黏土復合顆粒)，紋層結構有細泥、中泥和粗泥顆粒。

2) 依據(jù)紋層組分特征，威遠地區(qū)五峰組—龍馬溪組龍一段頁巖發(fā)育硅質(zhì)紋層、鈣質(zhì)紋層、黏土質(zhì)紋層和有機質(zhì)紋層4種類型，其中硅質(zhì)紋層根據(jù)其粒徑可再細分為中—細泥石英顆粒硅質(zhì)紋層Ⅰ和粗泥石英顆粒硅質(zhì)紋層Ⅱ；自底部向上，主要發(fā)育硅質(zhì)I+有機質(zhì)紋層組、鈣質(zhì)+黏土質(zhì)紋層組和硅質(zhì)Ⅱ+黏土質(zhì)紋層組3種紋層組。

3) 縱向上，威遠地區(qū)五峰組—龍馬溪組龍一段頁巖紋層和紋層組的發(fā)育具有明顯的階段性特征，指示不同時期古物源供給和古環(huán)境演化等的差異性，這主要受古沉積環(huán)境控制。

4) 基于大薄片2D-XRF技術，能夠更加準確識別頁巖紋層的組分、沉積和構造，再通過原位獲取樣品地球化學元素環(huán)境參數(shù)，定量識別沉積物來源和成因，進而精細分析古環(huán)境演化。