同位素示蹤解析北澄子河流域硝態(tài)氮污染貢獻(xiàn)

高月香，李想，2，高田田，張毅敏，2*，陳婷，張志偉

（1.生態(tài)環(huán)境部南京環(huán)境科學(xué)研究所，南京 210042；2.南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，南京 211800）

水體硝態(tài)氮污染一直以來備受關(guān)注，硝態(tài)氮濃度升高是近年來我國大部分地區(qū)普遍面臨的水體問題，例如，巢湖4條入湖河流均存在不同程度的硝態(tài)氮污染[1]，滆湖硝態(tài)氮污染嚴(yán)重[2]，西安主要河流硝態(tài)氮污染有加重趨勢[3]。硝態(tài)氮污染具有來源廣、成分復(fù)雜等特點(diǎn)，天然土壤、農(nóng)用化肥、人畜糞便及城市排污都是水體硝態(tài)氮污染的主要來源[4]。傳統(tǒng)氮源識(shí)別方法有清單法和水質(zhì)調(diào)查法，這兩種方法需要大量的野外實(shí)測數(shù)據(jù)和調(diào)查數(shù)據(jù)，結(jié)果易受產(chǎn)污系數(shù)等經(jīng)驗(yàn)取值的影響，且未考慮污染物可能發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)對結(jié)果的影響[5]，識(shí)別結(jié)果較為粗糙[6]。氮同位素示蹤技術(shù)是基于不同來源的氮素有不同的氮同位素組成和含氮物質(zhì)間的分餾特征，利用15N來識(shí)別環(huán)境中氮來源的方法。

1971年KOHL等[7]首次引入氮同位素技術(shù)用于密西西比河氮污染溯源；2001年邢光熹等[8]利用穩(wěn)定氮同位素技術(shù)對太湖地區(qū)水體進(jìn)行了研究；2005年李思亮等[9]利用δ15N對貴陽地下水氮污染進(jìn)行溯源解析，發(fā)現(xiàn)豐水期δ15N值受農(nóng)藥、化肥影響明顯，枯水期則以土壤有機(jī)氮為主；2008年高彥芳等[10]利用δ15N對重慶金佛山地下水氮污染進(jìn)行示蹤；2019年彭月等[11]基于氮同位素模型解析探究社瀆港中游地區(qū)硝態(tài)氮污染源的貢獻(xiàn)率；2021年，錢睿智等[12]利用δ15N進(jìn)行通揚(yáng)運(yùn)河污染負(fù)荷解析，證明該區(qū)域污染貢獻(xiàn)率主要來自包括農(nóng)村徑流、農(nóng)業(yè)化肥在內(nèi)的農(nóng)業(yè)面源污染；JIANG等[13]、MING等[14]、SHANG等[15]利用雙穩(wěn)定同位素技術(shù)進(jìn)行水體硝態(tài)氮污染溯源。根據(jù)不同氮源的氮氧同位素值域，雖然能識(shí)別氮的主要來源，但無法確定不同氮源的貢獻(xiàn)率。2020年，徐璐等[16]利用IsoSource模型結(jié)合同位素技術(shù)對巖溶槽谷區(qū)硝態(tài)氮來源對地下水污染源貢獻(xiàn)率進(jìn)行計(jì)算，實(shí)現(xiàn)了硝態(tài)氮污染溯源的定量解析。

北澄子河流域是國家南水北調(diào)東線工程治污規(guī)劃區(qū)中47個(gè)控制單元之一，三垛西大橋斷面為國家淮河流域和南水北調(diào)東線控制斷面，斷面下游即為南水北調(diào)東線清水走廊的三陽河。北澄子河2016—2019年水質(zhì)均為輕度污染。本文擬以北澄子河流域?yàn)檠芯繉ο?，通過水化學(xué)分析、穩(wěn)定氮同位素技術(shù)并借助數(shù)學(xué)模型方法，進(jìn)行氮污染來源的解析，定量分析不同氮素污染源對硝態(tài)氮的貢獻(xiàn)，明確主要污染來源，以期為北澄子河流域污染削減、斷面達(dá)標(biāo)及南水北調(diào)水質(zhì)安全提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

北澄子河位于揚(yáng)州市高郵市境內(nèi)，是江蘇省骨干河道。該河西起高郵新河，東至揚(yáng)州、泰州市界，與南水北調(diào)干線——三陽河相交于三垛鎮(zhèn)，高郵市境內(nèi)全長34.4 km。流域內(nèi)主要行政區(qū)有臨澤鎮(zhèn)、周山鎮(zhèn)、甘垛鎮(zhèn)、龍虬鎮(zhèn)、卸甲鎮(zhèn)、三垛鎮(zhèn)、車邏鎮(zhèn)、湯莊鎮(zhèn)等8個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)，具體位置如圖1所示。

圖1 研究區(qū)地理位置Figure 1 Geographic location of the study area

北澄子河流域?qū)儆趤啛釒夂?，氣候溫和、雨量充沛，常年主?dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)，平均風(fēng)速3.6 m·s-1，多年平均氣溫14.8℃，年平均降水量約1 000 mm（主要集中在5—9月）。

根據(jù)江蘇省水環(huán)境監(jiān)測中心揚(yáng)州分中心的監(jiān)測結(jié)果，2016—2019年北澄子河水質(zhì)為Ⅱ類～劣Ⅴ類，其中三垛西段以Ⅴ類～劣Ⅴ類為主，為輕度污染。根據(jù)水環(huán)境功能區(qū)的劃分規(guī)定要求，三垛西大橋國控?cái)嗝嫠|(zhì)應(yīng)達(dá)到《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3838—2002）Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，但近幾年斷面水質(zhì)波動(dòng)頻繁[17]。2017年冬季三垛西大橋斷面出現(xiàn)水質(zhì)不達(dá)標(biāo)現(xiàn)象，主要污染物為總磷和氨氮；2018年三垛西大橋斷面在多個(gè)月份出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象，主要超標(biāo)因子為總磷和溶解氧；2020年北澄子河水質(zhì)全年平均值可達(dá)到Ⅲ類水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，但在1、6月和7月水質(zhì)類別為Ⅳ類，主要超標(biāo)因子為氨氮、高錳酸鹽指數(shù)和總磷。北澄子河水質(zhì)不能穩(wěn)定達(dá)標(biāo)[18]，將嚴(yán)重威脅到南水北調(diào)東線工程的供水安全。

根據(jù)全國第二次污染源普查結(jié)果，核算出北澄子河流域的污染負(fù)荷，其中畜禽養(yǎng)殖、水產(chǎn)養(yǎng)殖、農(nóng)田種植及生活污水等面源污染是流域主要污染來源，也是水質(zhì)超標(biāo)的主要原因。2018年流域內(nèi)共有106個(gè)自然村，36.7萬人，且以農(nóng)村人口為主，生活污水進(jìn)入農(nóng)村集中式污水處理設(shè)施或者市政管網(wǎng)的戶數(shù)僅占研究區(qū)總戶數(shù)的5.47%，農(nóng)村生活污水處理率較低，總氮排放量達(dá)1 263.44 t·a-1；畜禽養(yǎng)殖以雞、豬、牛為主，年產(chǎn)糞尿可達(dá)35萬t，而畜禽養(yǎng)殖綜合污水利用率僅為60.88%，總氮排放量為914.18 t·a-1；流域內(nèi)水產(chǎn)養(yǎng)殖主要以魚類、甲殼類、貝類以及其他淡水養(yǎng)殖水產(chǎn)品為主，其中羅氏沼蝦養(yǎng)殖規(guī)模最大，北澄子河流域所在的高郵市羅氏沼蝦養(yǎng)殖面積占全國養(yǎng)殖面積的1/4以上，水產(chǎn)養(yǎng)殖總氮排放量達(dá)6 269.6 t·a-1；流域農(nóng)田面積約為4.7萬hm2，農(nóng)田徑流總氮排放量為3 813 t·a-1。經(jīng)測算，三垛西大橋斷面硝態(tài)氮通量達(dá)到了2 916.85 t·a-1，污染負(fù)荷壓力大。

1.2 樣品采集與測試

在北澄子河全線及其流域上共設(shè)置13個(gè)斷面和采樣點(diǎn)（表1）：北澄子河全線共設(shè)置6個(gè)監(jiān)測斷面（s1～s6），利用采水器采集地表水水樣，采樣瓶密封避光保存；流域上設(shè)置面源污染采樣點(diǎn)7個(gè)（m1～m7），采集流域內(nèi)畜禽（豬、牛、雞）糞便樣品、農(nóng)田土壤表層0～10 cm土樣盛于自封袋，生活污水和水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水利用采樣瓶密封避光保存。在2020年8月到2021年1月期間進(jìn)行3次采樣，分別為8月（豐水期）、10月（平水期）、1月（枯水期）。采樣點(diǎn)分布見圖2。

圖2 北澄子河流域采樣點(diǎn)示意圖Figure 2 Schematic diagram of sampling points in Beichengzi River basin

表1 監(jiān)測斷面、采樣點(diǎn)代號及名稱Table 1 Monitoring section，sampling site code and name

將畜禽糞便樣品和農(nóng)田土壤樣品研磨浸提制成液體樣品，地表水和污水水樣經(jīng)聚碳酸酯膜過濾，對濾液及制備的液體樣品采用氯型陰離子交換樹脂處理，濾液冷凍干燥形成固體樣品。完成樣品前處理后，送入元素分析儀-同位素比質(zhì)譜儀聯(lián)機(jī)（FLASH 2000-Thermo Fisher DELTA V advantage，測定精度δ15N≤±0.1‰）中測定氮同位素比值采用紫外分光光度法測定，Cl-采用離子色譜法測定。

1.3 分析方法

1.3.2 同位素比值

引入δ來表示樣品中同位素比值的變化（‰），其計(jì)算公式為：

式中：R樣品為樣品中15N與14N的豐度之比；R標(biāo)準(zhǔn)為標(biāo)準(zhǔn)物的15N與14N的豐度之比，本文采用大氣氮標(biāo)準(zhǔn)[23]。

1.3.3 污染源貢獻(xiàn)率

在對水樣硝態(tài)氮中氮同位素值進(jìn)行測定的基礎(chǔ)上，根據(jù)各污染源同位素比值，利用IsoSource模型對污染源貢獻(xiàn)率進(jìn)行定量分析[24-26]。該模型基于同位素質(zhì)量守恒進(jìn)行迭代計(jì)算，通過混合同位素值和來源同位素值確定混合物中各來源的比例，其計(jì)算公式為：

式中：Q為組合數(shù)量；i為增量參數(shù)，本研究中取值為1%；s為污染源數(shù)量，本研究中為4。

將每一個(gè)組合的加權(quán)平均值與實(shí)際測定的同位素值進(jìn)行比較，處于給定的忍受范圍內(nèi)（本研究設(shè)定質(zhì)量平衡容忍參數(shù)取值為0.05%）的組合被認(rèn)為是可行解，在所有可行解中，對每種污染源貢獻(xiàn)百分比出現(xiàn)的頻率進(jìn)行分析，從而得出主要污染源。

2 結(jié)果與分析

2.1 各時(shí)期各斷面氮同位素比值分析

水體和污染源采樣點(diǎn)氮同位素比值測定結(jié)果分別見表2和表3。分析豐水期（8月）、平水期（10月）、枯水期（1月）的δ15N特征值可以看出，3個(gè)不同時(shí)間段的北澄子河δ15N特征值分別為13.21‰～16.85‰、15.82‰～20.72‰、8.47‰～16.91‰，均 值 分 別 為15.15‰±1.94‰、17.78‰±2.49‰、12.82‰±4.09‰。北澄子河全程各點(diǎn)位的δ15N測定情況顯示，從上游公路橋斷面（s1）到最下游的河口大橋斷面（s6）的δ15N特征值分別為12.26‰～20.27‰、10.80‰～18.42‰、13.21‰～16.91‰、8.47‰～18.01‰、13.44‰～16.52‰、13.16‰～17.65‰，均 值 分 別 為15.84‰±4.07‰、15.10‰±3.90‰、15.31‰±1.90‰、14.44‰±5.21‰、15.10‰±1.55‰、15.71‰±2.31‰。同一時(shí)期不同點(diǎn)位的δ15N差值較小，總體表現(xiàn)為平水期＞豐水期＞枯水期；但不同時(shí)期同一點(diǎn)位的δ15N差值較大，其中北澄子河大橋斷面不同時(shí)期的δ15N差值最大，最大值出現(xiàn)在平水期，為18.01‰，最小值出現(xiàn)在枯水期，為8.47‰。生活污水、水產(chǎn)養(yǎng)殖、畜禽養(yǎng)殖和農(nóng)田種植4類污染源的δ15N特征值為4.56‰～22.65‰，農(nóng)田種植污染源的δ15N特征值最小，水產(chǎn)養(yǎng)殖污染源的δ15N特征值最大。

表2 水體采樣點(diǎn)氮同位素比值（‰）Table 2 Nitrogen isotope ratio of water sampling points（‰）

表3 污染源氮同位素比值（‰）Table 3 Nitrogen isotopic ratio of pollution sources（‰）

2.2 基于水化學(xué)分析法定性解析水體硝態(tài)氮來源

圖3為NO-3/Cl-比值與Cl-濃度之間的關(guān)系。根據(jù)皮爾遜相關(guān)性驗(yàn)證結(jié)果，P＜0.01，說明比值與Cl-極顯著相關(guān)。從圖中可以看出，1月份公路橋段比值高、Cl-濃度低，說明硝態(tài)氮主要受大氣沉降、化肥等面源污染的影響；珠光大橋、北澄子河大橋、三垛西大橋、第一溝橋、河口大橋斷面隨著Cl-濃度的增加的比值依次降低，說明沿著北澄子河由上游至末端，生活污水對河流水質(zhì)的影響越來越大。8月份公路橋段比值高、Cl-濃度低，說明硝態(tài)氮主要受大氣沉降、化肥等面源污染的影響；珠光大橋、北澄子河大橋、第一溝橋、河口大橋斷面Cl-比值變化較小且相對較低，Cl-濃度變化也較小，說明北澄子河水體從上游至下游主要受到同一類污染源的影響，其可能是生活污水；三垛西大橋斷面Cl-比值降低、Cl-濃度升高，說明三垛西大橋硝態(tài)氮受生活污水影響增加。10月份隨著Cl-濃度的增加，北澄子河大橋、公路橋、珠光大橋、河口大橋、第一溝橋、三垛西大橋點(diǎn)位的比值略有降低且差別較小，Cl-濃度相對于其他兩個(gè)月份濃度偏大，說明生活污水排放對北澄子河水質(zhì)影響凸顯。

圖3 水體硝態(tài)氮來源定性分析Figure 3 Qualitative analysis of the sources of nitrate nitrogen in water bodies

2.3 基于IsoSource模型定量解析水體硝態(tài)氮來源

根據(jù)第二次全國污染源普查結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)計(jì)算，得到北澄子河硝態(tài)氮污染物通量（表4）。北澄子河硝態(tài)氮年通量在3 000 t左右，其中枯水期硝態(tài)氮通量約為180 t·月-1，豐水期和平水期均接近270 t·月-1。硝態(tài)氮年通量以生活污水最高，占比接近30%，水產(chǎn)養(yǎng)殖次之，占比約為29%，畜禽養(yǎng)殖約為23%，農(nóng)田種植業(yè)最低，僅占18%左右。分析發(fā)現(xiàn)硝態(tài)氮通量符合水期變化規(guī)律，豐水期硝態(tài)氮通量高、枯水期通量低，與區(qū)域降雨量和河道流量密切相關(guān)；但9月份之后進(jìn)入平水期，河道流量降低，但污染物通量與豐水期通量接近，并未發(fā)生較大的變化，這可能是由于前期污染物在水體中累積所導(dǎo)致的。

表4 北澄子河硝態(tài)氮污染通量Table 4 Nitrate nitrogen pollution flux in Beichengzi River

圖4為不同硝態(tài)氮污染源貢獻(xiàn)率。分別對1、8、10月不同點(diǎn)位進(jìn)行皮爾遜相關(guān)性驗(yàn)證，結(jié)果表明，同一水期不同點(diǎn)位污染物貢獻(xiàn)率顯著相關(guān)（P＜0.05）。8月份水產(chǎn)養(yǎng)殖、生活污水、畜禽養(yǎng)殖、農(nóng)田種植污染源貢獻(xiàn)率分別為26.3%～73.6%、15.5%～36.1%、6.6%～24.4%、4.2%～16.5%；10月份水產(chǎn)養(yǎng)殖、生活污水、畜禽養(yǎng)殖、農(nóng)田種植污染源貢獻(xiàn)率分別為18.8%～37.2%、26.0%～35.6%、16.4%～31.7%、10.8%～23.6%；1

圖4 硝態(tài)氮來源及其平均貢獻(xiàn)率Figure 4 Sources of nitrate nitrogen and their average contribution rates

月份水產(chǎn)養(yǎng)殖、生活污水、畜禽養(yǎng)殖、農(nóng)田種植污染源貢獻(xiàn)率分別為11.3%～37.9%、16.3%～35.3%、16.2%～34.6%、10.7%～37.7%。8月份硝態(tài)氮污染源主要是水產(chǎn)養(yǎng)殖，其次為生活污水；公路橋斷面作為北澄子河的源頭，各硝態(tài)氮污染源中水產(chǎn)養(yǎng)殖污染貢獻(xiàn)率最大，生活污水貢獻(xiàn)率較低，從此斷面向下游，生活污水貢獻(xiàn)率增大，且穩(wěn)定在30%左右；三垛西大橋斷面畜禽養(yǎng)殖貢獻(xiàn)率在6個(gè)斷面中占比最高。10月份水產(chǎn)養(yǎng)殖源貢獻(xiàn)率有下降趨勢，各污染源貢獻(xiàn)率差異不顯著（P＜0.05）；相對于豐水期，公路橋斷面的水產(chǎn)養(yǎng)殖貢獻(xiàn)率有較為顯著的降低，三垛西大橋和第一溝橋斷面的主要污染源由豐水期的水產(chǎn)養(yǎng)殖轉(zhuǎn)變?yōu)樾笄蒺B(yǎng)殖。1月份水產(chǎn)養(yǎng)殖源的貢獻(xiàn)率相對于豐水期和平水期較低；三垛西大橋斷面以水產(chǎn)養(yǎng)殖源和生活污水源貢獻(xiàn)率較大；在北澄子河大橋斷面，農(nóng)田種植貢獻(xiàn)率出現(xiàn)異常值，這可能是由于水樣受到污染，引起了結(jié)果不準(zhǔn)確；排除北澄子河大橋的異常值，進(jìn)行配對樣本T檢驗(yàn)，結(jié)果表明1月份（枯水期）各污染源貢獻(xiàn)率無顯著差異（P＞0.05）。

3 討論

根據(jù)第二次全國污染源普查結(jié)果統(tǒng)計(jì)計(jì)算，北澄子河總氮年通量在4 000 t左右，其中硝態(tài)氮通量在75%以上，即約3 000 t，而枯水期硝態(tài)氮通量約為180 t·月-1，豐水期和平水期均約為270 t·月-1，根據(jù)IsoSource模型定量解析結(jié)果，在河流斷面豐、平、枯3個(gè)時(shí)期，水產(chǎn)養(yǎng)殖平均貢獻(xiàn)率分別為47.0%、28.0%、22.2%，生活污水的平均貢獻(xiàn)率分別為28.9%、32.1%、26.7%，畜禽養(yǎng)殖平均貢獻(xiàn)率分別為14.6%、23.4%、27.9%，農(nóng)田種植平均貢獻(xiàn)率分別為9.6%、16.5%、23.2%，年硝態(tài)氮通量以生活污水源和水產(chǎn)養(yǎng)殖源最高，占比均接近30%，畜禽養(yǎng)殖次之，農(nóng)田種植業(yè)最低。豐水期以水產(chǎn)養(yǎng)殖源硝態(tài)氮污染貢獻(xiàn)率最大，這可能是由于7—9月降雨量大，池塘養(yǎng)殖換水頻率增大，且夏季是魚類生長旺盛、耗氧量大、投餌量最大的時(shí)期，研究區(qū)域內(nèi)的水產(chǎn)養(yǎng)殖模式較為粗放，餌料中大量營養(yǎng)鹽物質(zhì)未被水產(chǎn)品充分吸收消化，未經(jīng)處理的池塘養(yǎng)殖廢水隨著降雨和換水大量外排造成了水體污染。另外北澄子河上游為高郵湖，2020年高郵湖湖體內(nèi)仍有大量的圍網(wǎng)養(yǎng)殖，這導(dǎo)致湖水總氮、總磷嚴(yán)重超標(biāo)，也使得最上游接近高郵湖的公路橋斷面的水產(chǎn)養(yǎng)殖貢獻(xiàn)率更為突出。平水期各硝態(tài)氮污染源貢獻(xiàn)率差別較小，其中以生活污水源貢獻(xiàn)率偏大，主要是因?yàn)楸背巫雍恿饔蛱幱谵r(nóng)村地區(qū)，農(nóng)村污水收集和處理設(shè)施未實(shí)現(xiàn)鄉(xiāng)鎮(zhèn)全覆蓋，且已建好的處理設(shè)施，因后期運(yùn)行維護(hù)資金短缺，造成少數(shù)設(shè)施成為擺設(shè)。枯水期各硝態(tài)氮污染源貢獻(xiàn)率無明顯差別，表明各污染源對河流水質(zhì)貢獻(xiàn)較為平均。

根據(jù)硝態(tài)氮污染源貢獻(xiàn)率的計(jì)算結(jié)果和污染物通量可知，生活污水和水產(chǎn)養(yǎng)殖對北澄子河流域水體污染物貢獻(xiàn)比例最高，其次為畜禽養(yǎng)殖，農(nóng)田種植業(yè)在各個(gè)時(shí)期的貢獻(xiàn)率較低。同時(shí)該結(jié)果與水化學(xué)分析法定性解析結(jié)果基本擬合，表明控制北澄子河流域硝態(tài)氮污染，首先應(yīng)從水產(chǎn)養(yǎng)殖源和生活污水源入手。

在滇池流域[27]、烏梁素海流域[28]等諸多流域中，生活污水都是硝態(tài)氮的主要污染源，這與本研究結(jié)果基本一致。糞便、有機(jī)肥與生活污水的氮同位素范圍重疊且同位素組成相似，因此將其共同歸入生活污水源[29]，生活污水源硝態(tài)氮含量高且排放量大，是控制硝態(tài)氮污染的關(guān)鍵。農(nóng)田種植源在淮河流域、廣西那辣流域等區(qū)域占比高達(dá)40%～50%[19，30-35]，與北澄子河流域（10%～23%）存在較大差異，原因在于水產(chǎn)養(yǎng)殖是北澄子河流域主要經(jīng)濟(jì)來源之一，以2018年為例，農(nóng)田種植業(yè)GDP僅為水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的87%左右。羅氏沼蝦是高郵市水產(chǎn)的特色品種，全市羅氏沼蝦養(yǎng)殖面積占全國養(yǎng)殖面積的1/4以上，北澄子河流域羅氏沼蝦及其他水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達(dá)、養(yǎng)殖密度大，存在人工飼料轉(zhuǎn)化率不高、未利用餌料以及水產(chǎn)品排泄物隨水產(chǎn)養(yǎng)殖排水直接進(jìn)入附近水體等問題[36-40]。北澄子河流域水產(chǎn)養(yǎng)殖年投飼料總量達(dá)13.95萬t，僅2018年總氮排放量就達(dá)到6 269.6 t，水產(chǎn)養(yǎng)殖源是北澄子河流域典型的硝態(tài)氮污染源，地域特征明顯，貢獻(xiàn)率較高。

4 結(jié)論

（1）針對水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水、生活污水、畜禽養(yǎng)殖廢水以及農(nóng)田種植排放源4種污染源，利用水化學(xué)分析、IsoSource模型等方法溯源發(fā)現(xiàn)水產(chǎn)養(yǎng)殖是北澄子河硝態(tài)氮的主要污染來源，且以上游公路橋和珠光大橋兩個(gè)斷面最高；由上游至下游水體硝態(tài)氮含量受生活污水的影響逐漸增加。

（2）對于不同時(shí)期硝態(tài)氮排放通量和污染源貢獻(xiàn)率，水產(chǎn)養(yǎng)殖源和生活污水源硝態(tài)氮排放通量較高，特別是豐水期和平水期二者貢獻(xiàn)率較大，貢獻(xiàn)率均在30.0%左右，枯水期各污染源貢獻(xiàn)率無明顯差別。

（3）根據(jù)溯源分析結(jié)果，北澄子河全流域全時(shí)段都應(yīng)加強(qiáng)水產(chǎn)養(yǎng)殖污染的管控，特別需加強(qiáng)豐水期上游水產(chǎn)養(yǎng)殖污染排放管理；平水期除水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水外，生活污水的總量控制和區(qū)域減量也應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注。